环境科学  2016, Vol. 37 Issue (7): 2453-2461   PDF    
引用本文
杨春, 塔西甫拉提·特依拜, 侯艳军, 高宇潇, 刘芳, 夏楠 . 新疆准东煤田降尘重金属污染及健康风险评价[J]. 环境科学,2016, 37(7): 2453-2461.
YANG Chun, Tashpolat Tiyip, HOU Yan-jun, GAO Yu-xiao, LIU Fang, XIA Nan . Assessment of Heavy Metals Pollution and Its Health Risk of Atmospheric Dust Fall from East Part of Junggar Basin in Xinjiang[J]. Environmental Science,2016, 37(7): 2453-2461.
新疆准东煤田降尘重金属污染及健康风险评价
杨春1,2 , 塔西甫拉提·特依拜1,2 , 侯艳军1,2 , 高宇潇1,2 , 刘芳1,2 , 夏楠1,2     
1.新疆大学资源与环境科学学院, 乌鲁木齐 830046;
 2.新疆大学绿洲生态重点实验室(教育部省部共建), 乌鲁木齐 830046
收稿日期: 2015-11-02; 修订日期: 2016-03-04.
基金项目:国家科技支撑计划项目(2014BAC15B01)
作者简介: 杨春(1990~),女,硕士研究生,主要研究方向为干旱区资源与环境遥感监测,E-mail:ycsilence@163.com
通讯联系人, 塔西甫拉提·特依拜,E-mail:tash@xju.edu.cn
摘要: 为研究准东煤田大气降尘重金属的污染状况及潜在健康风险,选取52个覆盖全区的样点采集大气降尘,并测试分析样品中Zn、Cu、Cr、Pb、Hg和As共6种重金属元素含量.结合地累积指数(Igeo)进行污染研究,使用EPA人体暴露风险评价.结果表明,研究区大气降尘重金属浓度具有明显差异,Zn > Cr > Cu > As > Pb > Hg.Hg、Cu和As的变异系数为381.91%、99.94%和97.82%,受人类活动影响较大; 6种重金属间的相关性较复杂,Zn-Cu-Cr较Hg-As-Pb的相关性更强.地累积指数评价表明,重金属Zn、Cr的污染较严重,Zn处于极强度污染,Hg可视为无污染,Cu、Pb、As处于轻度-中度污染.研究区致癌风险暴露量与非致癌风险暴露量差异不大.非致癌风险商均小于1, HQCr > HQAs > HQZn > HQPb > HQCu > HQHg,总非致癌风险指数0.258,研究区6种重金属健康风险较小.致癌风险CRAs > CRCr > CRPb,Pb无致癌风险.其中As的致癌风险值占总致癌风险(TCR)的93.85%,是最主要的致癌因子.TCR均值为1.95E-05,处于人体可耐受的致癌风险范围.
关键词: 大气降尘      重金属      地累积指数      健康风险评价      准东煤田     
Assessment of Heavy Metals Pollution and Its Health Risk of Atmospheric Dust Fall from East Part of Junggar Basin in Xinjiang
YANG Chun1,2 , Tashpolat Tiyip1,2 , HOU Yan-jun1,2 , GAO Yu-xiao1,2 , LIU Fang1,2 , XIA Nan1,2     
1.College of Resources and Environmental Sciences, Xinjiang University, Urumqi 830046, China;
 2.Key Laboratory of Oasis Ecology (Xinjiang University) Ministry of Education, Urumqi 830046, China
Abstract: In order to evaluate the contamination and health risk of heavy metals from atmospheric dust fall in Zhundong opencast coalfield in Xinjiang, samples of atmospheric dust fall were collected from 52 sampling sites covering the entire region and the contents of Zn, Cu, Cr, Pb, Hg and As were tested and analyzed. The contamination was assessed by geo-accumulation index method, and the risk to human health was assessed using the US EPA Health Risk Assessment Model. The results showed that:The contamination of heavy metals from atmospheric dust fall had a significant difference, in the order of Zn > Cr > Cu > As > Pb > Hg, and the average contents were higher than the soil background of Changji. The coefficient of variation of Hg, Cu and As was 381.91%, 99.94% and 97.82%, and human activities had a greater impact on them. The correlation coefficients in 6 heavy metals were complex, the correlation coefficients among Zn-Cu-Cr were more relevant than Hg-As-Pb. The assessment results of geo-accumulation index indicated that the Zn pollution in the atmospheric dust fall should be classified as extreme degree, and that of Cu, Pb, As as between slight and extreme degrees, and Hg as practically uncontaminated. The exposure content of carcinogenic risk and non-carcinogenic risk of the study area had little difference. It was HQCr > HQAs > HQZn > HQPb > HQCu > HQHg, the total non-cancer hazard index was 0.258, the non-cancer hazard indexes were both lower than their threshold values, suggesting that they would not harm the health. The carcinogenic risk hazard indexes were in the order of CRAs > CRCr > CRPb, suggesting that Pb had no cancer risk, while As was the most important carcinogenic factor. The average TCR was 1.95E-05, indicating that the risk was within the limit that human can tolerate.
Key words: atmospheric dust fall      heavy metals      geo-accumulation index      health risk assessment      Xinjiang Zhundong opencast coalfield     

大气降尘是有机颗粒、 无机非金属颗粒和金属颗粒的不均匀混合物，粒径大于10 μm，因重力和降雨等自然降落于地面[单位： t·(km2·月)-1][1, 2]. 在无风及降水作用下某些粒径10 μm以下的颗粒物也能沉降[3]. 降尘通过重力落在土壤、 植物和水体，并在各介质中迁移转化和富集，对生态环境产生侵害，并最终影响人类身体健康[4~7]. 土壤颗粒、 燃煤、 交通运输等是大气降尘中重金属的主要来源[8]，矿采活动带来的重金属污染对居民的健康风险成为全球性问题[9, 10].

新疆地处中国西北边陲，沙漠的扬尘乃至尘暴是该区背景大气粒子的重要来源. 准东地区是我区重要的露天煤矿采集区，是煤化工、 电力、 冶炼工业的集聚区，煤炭粉尘是主要大气污染因子. 对其周边降尘污染特征及居住人群的健康风险评价具有重要意义.

本研究通过对覆盖准东地区的52个样点大气降尘量及重金属元素的测试，分析研究降尘重金属污染物的污染状况、 空间分布特征，最后分析降尘重金属污染对人体健康风险，以期为准东地区大气降尘重金属的污染控制和治理提供科学依据，保障居民的身体健康.

1 材料与方法 1.1 研究区概况

准东煤田位于天山北麓，准噶尔盆地东南部，在昌吉回族自治州东部三县(吉木萨尔县、 奇台县和木垒县)境内，地处卡拉麦里西南山前戈壁荒漠地带. 地理坐标88°36′~90°10′E，44°10′~45°10′N，属典型的极端干旱大陆气候，主导风向为西北风. 煤田无常年性地表水体，地表植被稀疏，物种单一.

准东煤田是我国最大的整装煤炭基地，煤田面积约13000km2，预测煤炭资源储量3900亿t，煤层稳定性好，埋藏较浅，易于开采，储煤量占全国储煤量的7%. 新疆准东经济技术开发区属国家级经济技术开发区，五彩湾煤电煤化工产业带、 将军庙煤化工业园、 北山煤化工园区、 大沙丘煤电园区等聚集于此.

1.2 数据收集与处理 1.2.1 采样点的设置

根据研究区的功能区划和污染源分布架设覆盖全区的52个降尘采集点，充分考虑风向、 地形、 功能区等因素. 采集点四周无高大遮挡物，避开局部污染源. 共分8个方向布置(图 1).

图 1 研究区地理位置及采样点分布示意 Fig. 1 Geographical position map of study area and distribution of sampling points

1.2.2 样品采集

于2014年5月~2014年12月，对大气降尘进行连续收集. 降尘收集器距地面2.0m，每个降尘收集器放置3个高20cm，直径18 cm的降尘缸，为防止风沙对降尘量的影响，上置不锈钢漏斗. 采样期内的干湿沉降样品采用干法收集，去除降尘缸内的树枝、 小石子等异物，用装有超纯水的气压喷壶将降尘样品冲洗到采样瓶中，直至洗净为止. 降尘缸洗净用于后续降尘收集，如有损坏及缺失及时更换.

实验室内将采样瓶中所收集样品倒入培养皿中，蒸干后得到降尘样品. 各采集点降尘重量取3个降尘缸降尘量的平均值. 降尘样品于锡箔纸中密封保存. 合并监测期间所有降尘样品，测定重金属含量.

1.2.3 重金属含量的测定

电子天平称取降尘样品0.5000 g于聚四氟乙烯坩埚，先加入9 mL的浓盐酸后滴入3 mL的浓硝酸，电热板加热至沸腾20 min，再加入5 mL的氢氟酸加热30 min，然后滴入3 mL的高氯酸加热至近似蒸干状态，最后滴入10 mL 1∶10的稀硝酸微沸15 min. 如若坩埚内的液体絮状物和沉淀物较多，则重复上述步骤，直至获得澄清液. 标准液与空白样同时消煮. 坩埚内的澄清液冷却后用超纯水定容至20 mL. 研究实验用水均为去离子水，试剂为优纯级.

容量瓶的定容澄清液样品送于新疆大学理化测试中心进行重金属含量测定. 样品共测定锌(Zn)、 铜(Cu)、 铬(Cr)、 铅(Pb)、 汞(Hg)和砷(As) 6种重金属元素. 每个样品重复测定3次. Zn、 Cu、 Cr和Pb由日立Z-2000型原子吸收分光光度计测定； 普析通用PF6-2原子荧光光度计测定Hg和As. 重金属Zn、 Cu、 Cr、 Pb、 Hg和As的检出限分别为0.005mg·L-1、 0.01mg·L-1、 0.01mg·L-1、 0.02mg·L-1、0.2μg·L-1、 5μg·L-1； 平均回收率为96.2%、 99.5%、 100.3%、 105.4%、 98.2%和100.1%. 相对标准偏差1.5%、 1.0%、 3.0%、 1.0%、 3.5%和3.0%，测试结果符合质量控制要求.

1.2.4 数据分析方法

通过Microsoft Excel和SPSS 19.0对实测数据整理计算，以实测数据为依据利用Arc GIS10.1软件进行插值分析.

1.3 重金属污染评价方法

地累积指数(geo-accumulation index,Igeo) 是由德国科学家Muller提出并广泛应用于土壤及灰尘重金属污染的研究方法，充分考虑不同地区的背景值差异[11, 12]，公式如下：

(1)

式中，Cn为重金属的实测值； Bn为土壤背景值，本文选择新疆昌吉州土壤背景值； 1.5为未来消除背景差异值的转换系数.

据分级标准[13, 14]将污染程度分为7级. 0级： Igeo≤0，无污染； 1级： 0<Igeo≤1，轻度-中度污染； 2级： 1<Igeo≤2，中度污染； 3级: 2<Igeo≤3，中-强度污染； 4级: 3<Igeo≤4，强度污染； 5级: 4<Igeo≤5，强-极强度污染； 6级: Igeo≥5，极强度污染.

1.4 大气降尘重金属的健康风险评价 1.4.1 模型与参数选择

环境中的重金属可以通过手-口直接摄入、 呼吸摄入和皮肤接触进入人体[15, 16]. 研究根据前人的成果和对城市道路灰尘重金属的健康风险评价的相关研究，采用美国EPA土壤健康风险评价模型，修正模型变量取值[15~17]. 根据美国EPA人体暴露风险评价方法，得到公式(2)~(4). 参数及取值见表 1.

表 1 重金属暴露量的计算参数及取值 Table 1 Parameters and values for exposure calculation of heavy metals

(2)
(3)
(4)
1.4.2 人体的健康风险表征

本研究6种重金属元素Zn、 Cu、 Cr、 Pb、 Hg和As均具有慢性非致癌健康风险，其中Cr、 Pb、 As具有致癌风险. 降尘重金属的非致癌风险商(HQ)、 总非致癌风险指数(HI)和致癌风险指数(TCR)计算公式为[24~26]：

(5)
(6)
(7)
(8)

式中，ADDij为重金属i第j种暴露途径的暴露量mg·(kg·d)-1； RfDij为重金属i第j种暴露途径的参考剂量mg·(kg·d)-1，即每天每kg人体摄取的不会引起人体不良反应的污染物的最大量[27]； HQij是非致癌重金属i第j种暴露途径下的风险商； HI为6种重金属在3种暴露途径下总的非致癌风险指数； CRij为致癌重金属i第j种暴露途径的风险指数； SFij为污染物i第j种暴露途径的致癌斜率(kg·d)·mg-1； TCR为3种致癌重金属在3种暴露途径下总的致癌风险指数.

已有研究使用慢性中毒的参考剂量评价非致癌风险. 一般认为HI<1或HQ<1，表示重金属的健康风险较小，或者可以忽略； 当HI≥1或HQ≥1时存在非致癌风险，值越大健康风险越大[22~24].

美国EPA和我国场地环境评价导则均表明当TCR﹤10-6，表示重金属无致癌风险； 10-6<TCR<10-4，表示处于人体可耐受的致癌风险，TCR>10-4，处于人体不可耐受的致癌风险[23, 24].

参考国内外相关研究及我国环境评价导则[22~24]，重金属Zn、 Cu、 Cr、 Pb、 Hg和As在不同暴露途径下对人体的健康风险参考剂量RfD见表 2.

表 2 不同暴露途径下重金属元素的参考剂量RfD[22~24]/mg·(kg·d)-1 Table 2 Reference doses of heavy metals for each exposure pathway/mg·(kg·d)-1

2 结果与讨论 2.1 大气降尘重金属特征

本研究区大气降尘重金属受矿区露天开采、 工业园区工业生产、 煤炭燃烧和交通运输等人为因素和地形、 土壤及风速风向等自然因素的综合影响，呈现出随机分布的特征. 高值区主要集中在露采区、 工业园区和运输道路，受盛行风向影响会扩散至下风向区域. 研究区西侧荒漠地带重金属元素含量较低. 根据准东煤田大气降尘样品化验分析结果，通过SPSS 19.0得到大气降尘重金属统计情况表(表 3).

表 3 重金属的统计 Table 3 Statistics of heavy metals

根据表 3可以看出，研究区大气降尘重金属浓度具有明显差异，依次为Zn>Cr>Cu>As>Pb>Hg，Zn的含量最高. 降尘重金属Zn、 Cu、 Cr、 Pb、 Hg和As的含量分别为5840.19、 78.66、 482.07、 20.10、 0.19和40.40mg·kg-1，各种降尘重金属含量的差异很大.

6种大气降尘重金属含量均值均高于昌吉州土壤背景值，分别为昌吉州土壤背景值的90.97、 3.28、 10.17、 1.97、 2.38和2.69倍. 重金属Zn、 Cr、 As的含量均值也远高于土壤环境质量二级标准限值. 研究区大气降尘重金属呈现出不同程度的累积.

变异系数用以表征大气降尘重金属的离散程度. 变异系数依次为Hg>Cu>As>Zn>Cr>Pb. Hg元素为强变异，其他5种元素为中等变异，Hg的变异系数最大为381.92%，Pb的变异系数最小为42.59%，重金属元素时空分布非常不均匀. Hg变异系数为381.92%最高，Cu、 As的变异系数接近1，说明这3种元素受人类活动影响较大.

2.2 相关性分析

相关性分析对重金属元素的来源识别具有重要意义[28]，相关性显著的元素可能存在相似的来源或复合污染[29]. 由表 4可以看出，6种重金属间的相关性较复杂，Zn-Cu-Cr较Hg-As-Pb的相关性更强，Cu-Cr和Hg-As两两相关系数为0.960和0.938，在P＜0.01水平极显著相关，Zn-Cu、 Zn-Cr的相关系数为0.611和0.490，Pb-Hg、 Pb-As的相关系数为0.393和0.561，且均在P＜0.01水平极显著相关.

表 4 大气降尘重金属元素的相关性 Table 4 Correlation coefficient among heavy metals in atmospheric dust fall

2.3 重金属污染空间分布特征

利用式(1)得到准东煤田降尘重金属的Igeo(表 5)，重金属Zn、 Cr的污染较严重，Zn处于极强度污染. Hg的污染级别为0级，可视为无污染. Cu、 Pb、 As处于1级即轻度-中度污染. 重金属平均Igeo指数为Zn>Cr>Cu>As>Pb>Hg，Zn为主要污染因子，与降尘重金属浓度结果相一致.

表 5 大气降尘重金属的Igeo Table 5 Geo-accumulation indexes of heavy metals in atmospheric dust fall

选择反距离加权法(inverse distance weighted,IDW)对6种大气降尘重金属的Igeo进行插值和计算，得到降尘重金属污染的空间分布图(图 2). 国内外众多研究成果表明，交通运输源是Zn、 Cu和Pb等多种重金属的重要来源，可作为交通污染的指示元素[30~32]. Zn、 Cu、 Cr主要源自于生产过程和金属冶炼，主要集中在研究区北部、 西北部地区. 五彩湾煤电煤化工产业带、 火烧山高载能产业园区和将军庙煤化工业园有大型金属冶炼制造业，污染严重. 金属冶炼和煤的燃烧是As的主要人为源[33]，区域内露天煤矿开采产生的煤尘扩散煤粉颗粒. 煤粉的燃烧和交通车辆尾气的排放是造成大气降尘Pb空间分布的主要原因[29~31]. Hg、 As、 Pb主要集中在将军庙煤化工业园和主要交通线路交汇处，北部五彩湾煤电煤化工产业带存在小范围高值区.

图 2 研究区重金属污染(Igeo)空间分布 Fig. 2 Spatial distributions of heavy metals in atmospheric dust fall

3 降尘重金属健康风险评价 3.1 降尘重金属的日平均暴露量

由式(2)~(4)计算得到准东地区降尘重金属在3种暴露途径下的非致癌和致癌风险日平均暴露量. 结果见表 6. 非致癌风险日平均暴露量的大小为Zn>Cr>Cu>As>Pb>Hg，与研究区大气降尘重金属浓度大小一致，不同暴露途径下重金属的暴露剂量呈现出手-口途径>皮肤途径>呼吸途径，手-口途径摄入重金属暴露量是总日平均暴露量的99.37%，是研究区降尘重金属暴露风险的最主要途径. 重金属致癌风险日平均暴露量的大小为Cr>As>Pb，致癌风险暴露量与非致癌风险暴露量差异不大.

表 6 研究区降尘重金属不同途径的暴露剂量 Table 6 Average daily doses for heavy metals and exposure routes in study area

3.2 降尘重金属的非致癌和致癌健康风险评价

由式(5)、 (6)计算得到准东地区6种大气降尘重金属经3种暴露途径的单项非致癌风险商(HQ)和总非致癌风险指数(HI)； 由式(7)、 (8)计算得到准东地区Cr、 Pb和As的单项致癌风险值CR和总致癌风险TCR，结果见表 7.

表 7 准东地区不同暴露途径大气降尘重金属对人体健康风险 Table 7 Characteristics for the HQ and CR of heavy metals in the atmospheric dust fall to human health under various exposure approaches

本研究区大气降尘重金属的非致癌风险和致癌风险均表现为手-口途径>皮肤途径>呼吸途径. 重金属元素在3种暴露途径下的单项非致癌健康风险指数Cr、 As和 Zn位列前三，Pb、 Cu、 Hg较低，HQCr>HQAs>HQZn>HQPb>HQCu>HQHg，单项风险商均小于1，6种重金属3种暴露途径下的HI为0.258，未超过1，说明研究区大气降尘重金属在安全范围内，基本不会对人体健康造成危害. 个别区域非致癌风险指数较大，需要引起注意，制定一系列的人体保护措施.

致癌重金属元素的致癌风险值CRAs>CRCr>CRPb，As和Cr致癌风险值为1.83E-05和1.20E-06，属于人体可耐受的致癌风险，Pb的致癌风险值3.05E-10，表明重金属Pb无致癌风险，As的致癌风险值占总致癌风险(TCR)的93.85%，是最主要的致癌因子. TCR均值为1.95E-05，处于人体可耐受的致癌风险. 需要引起注意的是TCR最大值为1.41E-04大于限值10-4，处于人体不可耐受的致癌风险，应当引起有关部门的注意，并制定适宜的举措.

本研究区大气降尘重金属受到人类活动的影响，呈现出不同程度的累积. 不同途径、 不同种类的大气降尘重金属累积将明显加大危害人体健康[26]. 研究区大气降尘重金属HI未超过标准限值，TCR均值处于人体可耐受的致癌风险. 但是部分地区重金属的累积效应使HI接近限值，TCR超过国家标准，引起健康危害.

非致癌风险值HI显示将军庙煤化工业园与主要交通干线交汇处、 五彩湾煤电煤化工产业带附近存在高值，接近国家标准限值，经过一定的富集作用,可能对人体健康产生危害(图 3).将军庙煤化工业园与主要交通干线交汇处的致癌风险值TCR大于标准限值袁,处于不可耐受的致癌风险范围.

图 3 研究区降尘重金属的健康风险评估 Fig. 3 Spatial distributions of health risk assessment of heavy metals in atmospheric dust fall

4 讨论 4.1 大气降尘重金属污染分析

大气降尘重金属的来源主要是自然源和人为源. 人为源由人类生产活动产生，是导致降尘重金属暴露量差异的最主要原因. 本研究6种大气降尘重金属含量均值均高于昌吉州土壤背景值，说明研究区大气降尘重金属受到人类活动的影响，并呈现出不同程度的累积. 重金属Hg、 As及Zn、 Cu、 Cr在来源、 运移、 富集等过程有较高的相似性[34]，与本研究的结果一致.

4.2 降尘重金属的健康风险评估

降尘重金属的暴露量和非致癌与致癌风险均表现为手-口途径>皮肤途径>呼吸途径. 手-口途径摄入重金属暴露量是总日平均暴露量的99.37%，通过手-口途径摄入重金属的非致癌风险值占总非致癌风险值的85.66%，通过手-口途径摄入重金属的致癌风险值占总致癌风险值的91.28%. 手-口途径摄入是研究区降尘重金属暴露的最主要途径，同时也是影响人类健康风险的主要途径.

研究区非致癌风险值未超出规定限值，且总非致癌风险值也小于1，说明研究区大气降尘重金属在安全范围内，基本不会对人体健康造成危害. 研究区致癌风险处于人体可耐受的致癌风险，重金属Pb无致癌风险，As是最主要的致癌因子.

值得注意的是由于重金属的累积，研究区部分地区的非致癌风险值和致癌风险值均大于标准限值，对人体健康产生危害，甚至可能引起人体不可耐受的致癌风险，需要引起注意，制定相关举措.

5 结论

(1) 研究区大气降尘重金属浓度具有明显差异，Zn>Cr>Cu>As>Pb>Hg，且呈现出不同程度的累积. Hg、 Cu和As受人类活动影响较大.

(2) 6种重金属间的相关性较复杂，Zn-Cu-Cr相关性较高.

(3) Igeo结果表明重金属Zn、 Cr的污染较严重，Zn处于极强度污染； Hg可视为无污染.

(4) 手-口途径摄入是研究区降尘重金属暴露的最主要途径同时也是影响人类健康风险的主要途径. 致癌风险暴露量与非致癌风险暴露量差异不大. 非致癌风险HQCr>HQAs>HQZn>HQPb>HQCu>HQHg，单项风险商与总非致癌风险指数均小于1，基本不会对人体健康造成危害. Pb无致癌风险，As的致癌风险值占总致癌风险(TCR)的93.85%，是最主要的致癌因子. TCR均值为1.95E-05，处于人体可耐受的致癌风险.

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