环境科学  2016, Vol. 37 Issue (6): 2376-2382   PDF    
引用本文
徐宇, 肖化云, 郑能建, 张忠义, 瞿玲露, 赵晶晶 . 维管束植物樟树和马尾松叶组织氮、硫含量指示贵阳地区大气氮、硫沉降的空间变化[J]. 环境科学,2016, 37(6): 2376-2382.
XU Yu, XIAO Hua-yun, ZHENG Neng-jian, ZHANG Zhong-yi, QU Ling-lu, ZHAO Jing-jing . N% and S% in Leaves of Vascular Plants Cinnamomum camphora and Pinus massoniana Lamb. for Indicating the Spatial Variation of Atmospheric Nitrogen and Sulfur Deposition[J]. Environmental Science,2016, 37(6): 2376-2382.
维管束植物樟树和马尾松叶组织氮、硫含量指示贵阳地区大气氮、硫沉降的空间变化
徐宇1,2 , 肖化云1 , 郑能建1,2 , 张忠义1,2 , 瞿玲露1,2 , 赵晶晶1,2     
1.中国科学院地球化学研究所环境地球化学国家重点实验室, 贵阳 550081;
 2.中国科学院大学, 北京 100049
收稿日期: 2015-11-02; 修订日期: 2015-12-30.
基金项目:国家重大科学研究计划项目(2013CB956703);国家自然科学基金项目(41425014,41173027)
作者简介: 徐宇(1990~),男,博士研究生,主要研究方向为环境地球化学,E-mail:dhsxuyu@163.com
通讯联系人, 肖化云,E-mail:xiaohuayun@vip.skleg.cn
摘要: 同时测定了从贵阳市区到农村3个方向采集的樟树叶、马尾松叶、根际土以及苔藓共计296个样品的氮、硫含量,结合苔藓氮、硫含量估算了相应区域大气氮沉降量和SO2浓度.结果表明樟树叶氮含量(1.01%~2.37%)和马尾松叶氮含量(0.99%~2.42%)在市区最高,往外明显降低,而在较远农村区域(>24 km)又出现回升,反映了农村地区大气输入的氮有所增加;叶硫含量变化范围分别为0.16%~0.43%和0.18%~0.32%,均呈现在市区最高,向外逐渐降低的趋势,在距市区最远处(30~36 km)达到最低值,表明市区的生产生活向大气输入了较高的硫.各区域土壤氮、硫含量均无显著差异,将樟树、松树叶氮、硫含量分别与大气氮沉降量和SO2浓度(由苔藓氮、硫值计算)进行线性回归分析,发现樟树、松树叶氮含量与大气氮沉降量以及樟树、松树叶硫含量与大气SO2浓度均呈显著正相关(P<0.05).研究表明维管束植物樟树与马尾松叶组织氮、硫含量的变化特征能同时很好地指示贵阳区域大气氮、硫沉降的空间变化.
关键词: 樟树      马尾松      石生苔藓      大气氮沉降      大气硫沉降      二氧化硫     
N% and S% in Leaves of Vascular Plants Cinnamomum camphora and Pinus massoniana Lamb. for Indicating the Spatial Variation of Atmospheric Nitrogen and Sulfur Deposition
XU Yu1,2 , XIAO Hua-yun1 , ZHENG Neng-jian1,2 , ZHANG Zhong-yi1,2 , QU Ling-lu1,2 , ZHAO Jing-jing1,2     
1.State Key Laboratory of Environmental Geochemistry, Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guiyang 550081, China;
 2.University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
Abstract: N and S contents in Cinnamomum camphora leaves, Pinus massoniana Lamb. leaves, epilithic Haplocladium microphyllum(Hedw.) Broth. and rhizosphere soil collected along 3 directions from urban area to rural area at Guiyang city in a total of 296 samples were investigated systematically. The level of atmospheric N deposition and atmospheric SO2 concentrations at each sampling site were calculated according to the quantitative relationship between moss N content and atmospheric N deposition and the quantitative relationship between moss S content and atmospheric SO2 concentration. Leaves N content in Cinnamomum camphora(1.01%-2.37%) and Pinus massoniana Lamb.(0.99%-2.42%)showed significant decrease from urban area with the highest atmospheric nitrogen deposition to suburb, while slightly higher leaves N reemerged at rural area beyond 24 km, suggesting increased N deposition occurred in rural area. Leaves S content in Cinnamomum camphora(0.16%-0.43%) and Pinus massoniana Lamb.(0.18%-0.32%) showed significant decrease from urban area to suburb, the highest level at urban was mainly contributed by the high sulfur released from the production and living of urban areas into the atmosphere, and the lowest level occurred at rural area(30-36km). No significant difference was seen for soil N and S contents. The relationships between the estimated input of atmospheric N deposition and the leaves N content of Cinnamomum camphora and Pinus massoniana Lamb. at the sites investigated were found to be significant linear correlations, and the relationships between the estimated atmospheric SO2 concentration and the leaves S content of Cinnamomum camphora and Pinus massoniana Lamb. were also significant linear correlations(P<0.05). The results indicated that N and S contents in Cinnamomum camphora and Pinus massoniana Lamb. leaves can be used to show the spatial variation of atmospheric N and S deposition.
Key words: Cinnamomum camphora      Pinus massoniana Lamb.      epilithic moss      atmospheric N deposition      atmospheric S deposition      sulfur dioxide     

经济快速发展的同时，因化石燃料大量使用而造成的高大气氮、 硫沉降让生态环境面临着巨大的压力[1]. 大气氮沉降的增加破坏了生态系统的结构和功能，使得植物对环境胁迫的抵御能力降低[2]，增加的硫沉降更会加速植物生理功能发生改变，而SO2和NO2

协同作用下对树木的伤害，比SO2和NO2单独作用时更大[3]，如同时存在较高浓度的SO2和NO2时会加速作物产量的下降[4]，大气中增加的氮氧化物(NOx)和硫氧化物(SOx)甚至能增加人体花粉过敏的几率[5]. 城市是经济生产和能源消耗的核心地区，城市及其周边区域的生态环境比自然生态系统更为脆弱敏感，高大气氮、 硫沉降的影响可能更为严重，因此，同时监测城市地区大气氮、 硫的沉降水平和变化对城市大气氮、 硫污染的防治和深入理解大气氮、 硫沉降的生态环境效应具有重要意义.

苔藓植物由于其特殊的形态结构和生物学特性而被广泛应用于大气环境的指示以及大气沉降物质输入的研究[6]. 但由于苔藓植物特殊的生境，使得在特定地区选取该类植物指示大气氮、 硫沉降时有所限制. 高等植物叶片能直接吸收大气中的SO2和NO2[7]，并将它们转化成相应的硫酸盐和硝酸盐，再经还原过程最后参与氨基酸和蛋白质的合成[8]. 研究认为，即使在植物生长期叶氮含量增加有所限制的情况下，高等植物叶化学组成，尤其是氮含量的变化仍能很好地指示大气氮沉降的变化[9]，近年来，用高等植物叶片，尤其是松叶硫含量指示大气硫沉降的研究也日益增多[10, 11]，而且，更为重要的是，植物叶片中硫的积累与氮的供应密切相关，高氮、 硫沉降下植物叶片对氮和硫的积累机制会发生变化[7, 12, 13]，这便需要探究植物叶片同时对大气氮、 硫沉降的响应情况.

酸雨的主要成分就是来自大气中的氮氧化物和硫氧化物，但过去主要是分别针对大气氮氧化物和硫氧化物的来源和沉降量进行研究，缺乏对大气氮、 硫沉降的同步研究且前人较多使用苔藓或松科植物作为生物指示物来探究苔藓组织和针叶对氮或硫的响应情况[14, 15]，本文以有过酸雨污染历史的贵阳市为例，选取城市中存在较多的维管束植物樟树(阔叶)和马尾松为研究对象，对其叶氮、 硫含量进行分析，同时测定对应区域的苔藓氮、 硫含量作为参考，进而了解维管束植物樟树和马尾松叶总氮、 硫含量与大气氮、 硫沉降的关系，主要目的在于反映贵阳市大气的氮、 硫沉降量和空间变化，揭示维管束植物叶片氮、 硫含量能同时指示大气氮、 硫沉降的可靠性，以期为继续开展应用植物组织监测大气氮、 硫沉降和研究大气氮、 硫沉降的生态环境效应提供科学依据.

1 材料与方法 1.1 研究区域

本研究区域为贵阳，地处我国生态环境较脆弱的西南喀斯特地区，地势南北高、 中部低，平均海拔1 250 m，纬度低，具有明显的高原性季风气候，系亚热带湿润温和型气候的特点，市区位于苗岭北坡的一个山间小盆地内,四周群山环抱，市区全年以静风为主，平均风速较小. 贵阳市以樟树作为主要的绿化植物，松树在市区和郊区分布广泛.

1.2 样品采集和处理

选取的植物种类为樟树(Cinnamomum camphora)和马尾松(Pinus massoniana Lamb.)，苔藓为细叶小羽藓[Haplocladium microphyllum(Hedw.)Broth．]. 为了减少樟树或者松树种内的差异和因根在土壤中生长深度的不同而造成营养吸收上的巨大差别，樟树选取长势相同、 树龄相近且生长都超过8 a，树高约为5 m的进行采样，松树选取长势相同、 树龄相近且生长都超过8 a，树高约为10 m的进行采样. 所有树叶都是当年生的成熟叶. 对于苔藓，所有样品均生于没有薄土的岩石表面，避免与其他草本植物混生且不受树冠和建筑物的遮挡，同时充分考虑不受地表水冲刷和其他局部污染源 (如农村粪堆、 城市宠物排泄、 踩踏等)的影响，市区采样点集中在城市山体附近，离开市区后所选采样点避免了主要公路的影响. 采样时间为2015年5月10日至2015年6月31日，共采集樟叶样品103个，针叶样品92个，苔藓样品26个，根际土壤样品75个，图 1为采样点分布情况. 采集的样品放入自封袋带回验室. 用超纯水(Milli-Q)反复冲洗以彻底去除表面吸附的尘土和颗粒物，再用冻干机冻72 h，然后用粉碎机粉碎，过100目筛. 土壤样品自然风干后,用研钵粉碎,过100目筛.

图 1 贵阳地区采样点分布示意 Fig. 1 Map showing sampling locations in Guiyang area

1.3 浓度测定

所有样品重新干燥后称取20～40 mg，用Elementar 公司的 Vario MACRO cube元素分析仪(German) 测定其氮、 硫含量(质量分数,以干质量计)，其测量精度优于0.1%. 所有实验和分析在中国科学院地球化学研究所环境地球化学国家重点实验室完成.

2 结果与讨论 2.1 样品总氮含量的变化特征和指示意义

图 2显示了贵阳地区从市中心往外每6 km范围内樟树和松树氮含量的空间变化特征. 各区域樟叶和松叶总氮含量的变化范围分别为1.01%～2.37%和0.99%～2.42%，贵阳区域樟树叶氮含量最高值(2.37%)出现在市区0～6 km范围，该值低于南昌市[大气氮沉降水平大于40 kg ·(hm2 ·a)-1][16]测得的平均樟树叶氮含量(3.09%)[17]，而均值(1.77%)高于美国California州Modesto、 Stockton以及Lodi地区的樟树叶氮含量均值1.56%(1.17%～1.96%)[18]. 松叶氮含量在18～24 km范围内最低[用苔藓氮含量估算的该区域大气氮沉降量为11.68 kg ·(hm2 ·a)-1]，均值为1.19%，该值与大气氮沉降水平为13 kg ·(hm2 ·a)-1的瑞典Gardsjon地区针叶氮含量(1.3%)相当，而氮沉降相对最高的市区针叶氮含量均值也相对最高(1.68%)，但该值低于大气氮沉降水平为59 kg ·(hm2 ·a)-1的荷兰Ysselsteyn地区针叶氮含量(2.6%)[19]. 因此，该研究区域不同地点的维管束植物樟树和马尾松叶总氮含量差异可以反映大气氮沉降的差异.

图 2 贵阳地区从市中心往外樟树和松树叶氮含量空间变化 Fig. 2 Spatial variations of N content in Cinnamomum camphora and Pinus massoniana Lamb. leaves with the distance from the Guiyang center

贵阳市区0～6 km范围内樟树和松树平均氮含量均为最高(分别为1.95%和1.68%)，叶氮含量均从市区往外逐渐降低，最低值均出现在离市中心18～24 km(该区域人为活动干扰小)的范围，随着距离的延伸，樟树和松树叶氮含量都出现回升，但均值都低于市区，这可能反映了城市的生产生活带来了相对较高的大气氮沉降，但市区的主要氮污染物大部分在20 km以内沉降，只有少量继续向外扩散或迁移[20]，而在较远的农村地区，农业活动增强，农业氨释放增加，导致当地大气氮沉降略微升高，该结果与城市市区大气氮沉降高、 郊区低的普遍情况一致[21, 22]. 又由于在土壤氮含量无明显差异的情况下(表 1)，非污染区域(18～24 km)樟树和松树叶氮含量相对最低(对应的叶片氮含量也均相对最低)，而该区域松针氮含量均值为1.19%，该值仍高于土壤氮含量为0.59%的美国Harvard森林(非污染区)松针叶氮含量(1.00%)[23]，更远高于背景区南昆山马尾松叶氮含量(0.1%~0.2%)[24]，这些说 明了贵阳地区已经普遍受到人为活动带来的大气氮输入的影响.

表 1 不同采样点植物和土壤的氮、 硫含量 Table 1 N and S contents of leaves from different sampling sites

2.2 样品总硫含量的变化特征和指示意义

大气硫沉降能直接影响植物组织的硫含量，在高大气硫沉降量的地区维管束植物叶组织也有着高的硫含量，有研究发现松科植物长期暴露于高SO2环境中，趋向于增加针叶中总硫的含量[11, 25]. 图 3显示了贵阳地区从市中心往外每6 km范围内樟树和松树硫含量的空间变化特征，各区域樟叶和松叶总硫含量的变化范围分别为0.16%～0.43%和0.18%～0.32%，均值分别为0.31%和0.23%. 市区樟树叶硫含量均值相对最高(0.35%)，该值远高于污染较严重的上海市区(年均SO2浓度为40μg ·m-3)樟树叶硫含量(0.17%)[26]，在30～36 km范围内松树叶硫含量均值最低(0.21%)，但该值仍高于作为背景区的南昆山(距广州市区90 km)马尾松叶硫含量(0.17%)[27]，说明贵阳市受到了较高硫沉降的影响. 从图 3中可以看出樟树和松树叶硫含量从市区向外均呈现逐渐降低的趋势，在离市区最远的30～36 km范围内樟树和松树叶硫含量均值都达到最低值，分别为0.26%和0.21%. 高等植物叶硫含量这种由污染源向外显著降低的规律与前人的研究结果一致[27, 28]. 说明维管束植物樟树和马尾松叶组织硫含量能反映大气硫沉降量以及空间分布特征.

图 3 贵阳地区从市中心往外樟树叶和松树叶硫含量空间变化 Fig. 3 Spatial variations of S content in Cinnamomum camphora and Pinus massoniana Lamb. leaves with the distance from the Guiyang center

作为西南的经济、 文化、 政治中心之一的贵阳市曾有过严重的酸雨污染历史，如今市区及周边许多二氧化硫排放量大的企业也已经关闭或搬迁到偏远的乡镇，但生活二氧化硫排放量削减幅度低于工业源，因此，硫沉降水平仍然较高的具体原因是： 一方面居民、 服务行业由于餐饮、 取暖等生活需要，大量燃烧矿物燃料排放烟气造成低空大气污染，而且民用炉灶和小型锅炉数量多、 分布广、 燃烧条件差、 烟气就近排放，另一方面贵阳年均风速较小，而SO2浓度与风速成反比，加之又地处黔中山地丘陵中部，对污染物的扩散不及时，最终造成区域性的严重SO2污染.

2.3 樟树和松树叶氮、 硫含量与大气氮沉降量和SO2浓度的关系

瞿丽雅等[29]曾应用苔藓袋技术对贵阳市区13个点的大气SO2浓度进行过指示研究，发现SO2浓度(x)和苔藓硫含量(y) 显著正相关 (y=0.002 6x+0.231,P<0.05). 用市区的苔藓样品硫含量估算的市区大气SO2浓度为53.46 μg ·m-3与2009年贵阳大气SO2浓度(58μg ·m-3)相符[30]，观山湖区夏季SO2浓度均值为40 μg ·m-3[31]与对应区域(12～24 km)估算的SO2浓度值高度一致(表 2). Xiao等[16]归纳了不同地区不同藓氮含量(y) 和大气氮沉降(x) 的平均变化关系 (y=0.052x+0.732 5, P<0.001)，根据该综合关系和对应地区石生藓的氮含量对本研究区域各采样点的大气氮沉降通量进行了计算(表 2),其结果与Xiao等[16]、 刘学炎等[32]对贵阳地区的氮沉降量估算结果一致,表 3中也归纳了已有报道的该研究区域大气氮沉降量和SO2浓度数据，与估算结果一致.

表 2 不同采样点大气氮沉降量和SO2浓度估算值 Table 2 Estimation of atmospheric N deposition and SO2 concentration in different sampling sites

表 3 不同区域大气氮沉降量和SO2浓度变化 Table 3 Variations of atmospheric N deposition and SO2 concentration in different areas

将用苔藓氮、 硫含量估算的大气氮沉降量以及大气SO2浓度分别与樟树和松树叶氮、 硫含量进行拟合发现，樟树和松树叶氮含量与大气氮沉降量均存在显著相关关系，樟树和松树叶硫含量大气SO2浓度同样也存在显著相关关系(图 4). 不同地区的植物根际土壤的总氮、 硫浓度差异均无显著差异(表 1),所选择的樟树长势相同树龄相近，松树也同样是长势相同树龄相近，因此，植株从土壤中吸收的氮、 硫在不同采样点之间没有明显的不同，叶片氮、 硫含量的变化可以归因于氮沉降和大气SO2浓度的变化,关晖等[35]的研究也表明了大气SO2浓度的变化是导致不同区域针叶硫含量变化的主要原因之一.

图 4 叶总氮含量与大气氮沉降量以及叶总硫含量与大气SO2浓度的定量关系 Fig. 4 Quantitative relation between atmospheric N deposition and leaves total N content and quantitative relation between SO2 concentration and leaves total S content

此外，也有部分研究者利用不同种类的高等植物指示大气氮、 硫沉降的变化[10, 22, 36]，但关于不同种类植物对大气氮、 硫的吸收和吸附能力差异还不是很清楚，相关的研究也非常少，本研究首次应用不同维管束植物叶氮、 硫含量同时指示区域大气氮、 硫沉降，为维管束植物叶组织氮、 硫含量指示区域大气氮硫沉降提供了更加有利的理论支撑，具有推动高等植物叶片监测区域大气氮、 硫沉降从定性向定量发展的意义，为进一步研究大气氮、 硫沉降对西南喀斯特地区城市生态系统营养元素循环的影响提供理论指导.

3 结论

(1)维管束植物樟树和马尾松叶总氮、 硫含量能够对大气氮、 硫沉降同时作出响应，可以同时反映贵阳地区大气氮、 硫沉降的空间变化： 市区的大气氮沉降量最高，往外逐渐降低，最低值出现在离市中心18～24 km距离范围内，再往外由于农业氮源的输入使得大气氮沉降有轻微回升； 城市的生产生活给贵阳市区带来了最高的大气硫，往外逐渐降低，在有较少硫污染源的城郊和农村区域有着最低的大气硫.

(2)可以利用石生苔藓的氮、 硫含量较为准确地估算该研究区域大气氮沉降量和SO2浓度，将估算结果分别与樟树、 松树叶氮、 硫含量进行拟合，发现樟树和松树叶氮含量与大气氮沉降量均存在显著相关关系，樟树和松树叶硫含量与大气SO2浓度也存在显著相关关系，而植物从土壤中吸收的氮、 硫在不同采样点之间没有明显的不同，进一步说明维管束植物叶片大气生物监测方法有效的特点.

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