环境科学  2016, Vol. 37 Issue (6): 2322-2328   PDF    
引用本文
刘亚纳, 朱书法, 魏学锋, 苗娟, 周鸣, 关凤杰 . 河南洛阳市不同功能区土壤重金属污染特征及评价[J]. 环境科学,2016, 37(6): 2322-2328.
LIU Ya-na, ZHU Shu-fa, WEI Xue-feng, MIAO Juan, ZHOU Ming, GUAN Feng-jie . Assessment and Pollution Characteristics of Heavy Metals in Soil of Different Functional Areas in Luoyang[J]. Environmental Science,2016, 37(6): 2322-2328.
河南洛阳市不同功能区土壤重金属污染特征及评价
刘亚纳 , 朱书法 , 魏学锋 , 苗娟 , 周鸣 , 关凤杰     
河南科技大学化工与制药学院, 洛阳 471003
收稿日期: 2015-10-20; 修订日期: 2016-01-16.
基金项目:国家自然科学基金项目(41471256);河南省科技厅科技攻关项目(122102210551);河南省教育厅科学技术重点研究项目(14B610002)
作者简介: 刘亚纳(1979~),女,博士,副教授,主要研究方向为土壤重金属治理,E-mail:lyn306@126.com
摘要: 以河南洛阳市居民区、科教区、城市绿地、商业区、城市主干道、工业区和城乡结合处这7个功能区为研究对象,共采集63个样品.分析不同功能区土壤重金属含量,采用单因子污染指数和内梅罗综合污染指数评价重金属污染的程度,Hakanson潜在生态风险指数法评价土壤重金属潜在生态风险,主成分分析重金属污染的成因和来源.结果表明,6种重金属平均含量均超过河南省土壤重金属背景值.不同功能区重金属的单因子污染指数平均污染趋势为Cd> Zn> Pb> Cu> Ni> Cr.内梅罗综合污染指数显示工业区重金属总含量最高,污染最为严重.单个重金属潜在生态危害指数Eri表明,Cd的潜在生态危害指数最高.不同功能区土壤多金属潜在危害危险指数RI依次为工业区(548.87)> 主干道(466.06)> 商业区(392.81)> 居民区(226.27)> 科教区(189.76)> 绿地(153.72)> 城郊(117.45),工业区、主干道和商业区达强生态危害水平,居民区、科教区和绿地达中等生态危害水平,而城乡属轻微生态危害. Cu、Zn、Pb和Cd为人为因子,主要来源于工业废物和交通排放; Cr和Ni为自然源因子,受成土母质的控制.
关键词: 土壤重金属      城市功能区      污染      特征      评价     
Assessment and Pollution Characteristics of Heavy Metals in Soil of Different Functional Areas in Luoyang
LIU Ya-na , ZHU Shu-fa , WEI Xue-feng , MIAO Juan , ZHOU Ming , GUAN Feng-jie     
Department of Chemical and Pharmaceutical, Henan University of Science and Technology, Luoyang 471003, China
Abstract: The residential areas, science and education areas, urban green lands, commercial districts, urban arterial roads, industrial zones and urban and rural junction districts in seven different functional zones of Luoyang City were taken as research subjects, and sixty-three soil samples were gathered. The concentrations of soil heavy metals were measured and their pollution levels were evaluated by single pollution index and Nemerow complex pollution indices. The ecological risks of soil heavy metals were discussed with Hakanson potential ecological risk index (RI) and their geneses and sources were indicated by the principal component analysis (PCA). The results showed that the average level of all heavy metals exceeded the background values of Henan Province. The pollution degree of single gene index was in the following order:Cd> Zn> Pb> Cu> Ni> Cr. Nemerow complex pollution indices indicated heavy metals had the highest concentration and the heaviest pollution in industrial zones. A single heavy metal potential ecological harm (Eri) showed Cd had the highest risk index. RI was ranked as industrial zones> urban arterial roads> commercial districts> residential areas> science and education areas> urban green lands> rural junction districts. The heavy metal pollution in industrial zones, urban arterial roads and commercial districts reached strong levels, and the pollution in residential areas, science and education areas, urban green lands reached moderate risk levels, but that in rural junction districts belonged to slight risk level. Cu, Zn, Pb and Cd were called anthropogenic factors and came from industrial wastes and transport emissions, but Cr and Ni were explained as natural factors and their contents depended upon the parent materials of soil.
Key words: heavy metals in soil      urban functional areas      pollution      characteristics      assessment     

城市土壤是城市生态环境的有机组成部分，是城市污染的源和汇. 随着城市工业和交通运输的发展，以及人类社会活动的增加，城市土壤受到较为严重的重金属污染. 土壤受到污染后，重金属元素通过直接或间接途径进入大气、 水体和人体，危害环境质量和人类健康[1~7].

因此，城市土壤重金属污染已成为国内外环境科学等领域研究的热点[8]. 与欧美国家相比，我国对于城市土壤重金属的研究起步较晚. 目前，许多学者已经对北京[9]、 上海[10]、 广州[10]、 沈阳[11]、 南京[12]、 呼和浩特[13]、 贵阳[14]和开封[15]等大中型城市土壤中的Cu、 Pb、 Zn、 Cr和Cd等元素的来源、 含量和分布等进行了深入地研究.

洛阳市位于河南西部，是国务院首批公布的历史文化名城，也是我国著名的重工业城市之一. 地处暖温地带，夏季炎热多雨，冬季干冷少雨. 工业以装备制造、 能源电力、 石油化工、 新材料和硅光伏及光电为主，城市西部分布大量工厂[16, 17]. 近年来洛阳市的人口、 工业和城市面积发展迅速，城市规模不断扩大，机动车数量大幅度增加，在此过程中产生的重金属污染也越来越受到人们的关注. 刘德鸿等[16]对洛阳市道路灰尘重金属的污染做了详尽地研究. 但目前对洛阳城市土壤重金属的全面研究和评估还未有报道.

所以，本文以洛阳市城市土壤重金属为研究对象，按照土地利用不同方式对城市土壤分区采样，对重金属做了如下研究： ①对不同功能区土壤重金属的含量进行测定，用单项污染指数法和内梅罗综合污染指数法分析和评价土壤重金属污染程度. ②采用多因素多重比较法分析不同功能区土壤重金属分布特征，Hakanson潜在生态危害指数法评价重金属的潜在生态风险. ③应用主成分统计方法分析重金属可能的来源途径. 以期为城市土壤重金属污染防治提供基础数据和科学依据，同时对其他类似城市也有一定的借鉴意义.

1 材料与方法 1.1 采样点的布设和样品的采集

根据城市土地的不同规划和利用方式，将洛阳市分为7个功能区，即商业区、 居民区、 科教区、 城市绿地、 城市主干道、 工业区和城乡结合处. 每个功能区设置9个采样点，共63个. 采样点分布如图 1所示. 2015年3~5月间进行土壤样品采集，土壤样品采样点布设方法视情况采用对角线法、 梅花形、 棋盘式法和蛇形法，多点取样混合成一个代表样，采集0~10 cm表层土壤，每个混合样品为1 kg左右. 土样采集后，去除枯枝、 石子等，避光自然风干，研磨、 过筛，四分法得到20 g左右样品，装袋备用.

图 1 采样点分布示意 Fig. 1 Locations of sampling points

1.2 样品消解和重金属的测定

采用盐酸-硝酸-氢氟酸-高氯酸全消解的方法[4, 5]，破坏土壤矿物晶格，使试样中的待测元素全部进入待测液，用4510型原子吸收光谱仪(上海精密仪器有限公司)测定重金属. 实验过程所用酸均为优级纯，实验用水为超纯水. Cu、 Zn、 Ni、 Cr、 Pb和Cd的检出限分别为4、 4、 8、 12、 10和10 μg ·L-1，精密度分别为0.09%、 0.26%、 0.12%、 0.55%、 0.18%和0.43%. 测试过程中，采用土壤成分分析标准物质GBW07405(GSS-5)进行质量控制，同时所有样品做两次平行性实验，相对误差控制在±5%以内，回收率在95%~105%之间.

1.3 重金属污染评价方法 1.3.1 单因子污染指数法

单因子污染指数法对土壤中的某一污染物的污染程度进行的评价. 其计算公式为：

式中，Ci为污染物i的实测浓度(mg ·kg-1)； Si为污染物i的评价标准(mg ·kg-1)，本研究选用河南省土壤重金属元素的平均背景值作为污染物的评价标准[18].

1.3.2 内梅罗综合污染指数法

综合污染指数法兼顾单因子污染指数平均值和最高值，全面反映土壤中各污染物的平均污染水平，突出污染较重的重金属给环境造成的危害. 计算方法如下：

式中，PN为综合污染指数； (Ci/Si)max为各污染物中污染指数最大值； (Ci/Si)ave为各污染物中污染指数的算数平均值.

依据单因子污染指数法和内梅罗综合污染指数法将土壤重金属污染划分为5个等级. 如表 1所示.

表 1 单因子污染指数法和内梅罗综合污染指数法分级标准 Table 1 Classification criterion of single gene index and complex pollution indices methods

1.3.3 潜在生态风险指数法

潜在生态风险指数法(RI)是瑞典学者Hakanson根据重金属性质及环境行为特点，从沉积学角度对土壤或沉积物中重金属污染进行评价的方法. 考虑土壤重金属含量的同时，将重金属的生态效应、 环境效应与毒理学联系在一起[19]. 其计算公式如下：

式中，RI为多金属潜在生态风险指数，Eir为单一金属潜在生态风险因子，Ci重金属含量，Cin土壤背景参考值[18]，Tir不同金属生物毒性响应因子(Cd=30、 Cu=5、 Pb=5、 Ni=5、 Cr=2、 Zn=1). Eir和RI的分级标准如表 2所示.

表 2 重金属污染潜在生态风险指数法分级标准 Table 2 Classification criterion and potential ecological risk index of heavy metals

1.4 数据分析

数据采用SPSS 18.0统计软件进行相关系数和主成分分析，不同功能区间的土壤重金属比较采用Duncans新复极差法. 采用ArcGIS 9.3软件对洛阳市土壤重金属含量空间分布特征.

2 结果与分析 2.1 洛阳市土壤重金属含量

63个洛阳市土壤表层样品重金属含量统计结果如表 3和图 2所示. 从中可知，洛阳市土壤重金属含量均高于河南省土壤背景值[18]，重金属Cd、 Zn和Pb的平均含量分别是背景值的8.75、 4.42和2.89倍. 单个采样点重金属的超标率均大于50%，Cd样本超标率最大，为100%，其次是Zn、 Ni、 Cu、 Pb和Cr. 6种重金属的变异系数大小为Pb>Cr>Cu>Cd>Zn>Ni. Ni是背景值的1.41倍，其变异系数最小，为20.32%，说明Ni在不同功能区污染程度较轻且在空间中的分布比较均匀，受人类活动影响最小. Cu、 Zn和Pb重金属的变异系数均超过50%，尤其是Pb的变异系数高达86.01%，严重受到人类社会行为的干扰. 郭伟等[13]对呼和浩特和柳云龙等[10]对上海的研究中同样得出了Pb具有较高的变异性.

表 3 洛阳市土壤重金属含量(n=63) Table 3 Concentrations of soil heavy metals in Luoyang City(n=63)

图 2 洛阳市不同功能区重金属的空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of heavy metal contamination in soil of Luoyang city

与北京[9]、 上海[10]和广州[20]这些大城市相比，除Cr外，洛阳市土壤中其他重金属含量处于较高水平(表 4)； 与西安[21]、 沈阳[11]这些老工业城市相比，洛阳市土壤中重金属含量较低； 与欠发达地区呼和浩特[13]相比，洛阳市土壤中重金属含量均较高； 与邻近城市郑州[22]、 开封[15]相比，Ni含量最高，其他重金属含量处于中等水平.

表 4 国内其他城市土壤重金属含量 Table 4 Concentrations of soil heavy metals in other Chinese cities

2.2 不同功能区土壤重金属分布特征

洛阳市不同功能区土壤重金属含量如表 5所示. 从中可知，不同功能区重金属含量差异明显. 工业区的Cu、 Cr和Cd含量最高，分别是背景值的3.90、 1.73和16.08倍； 主干道的Zn和Pb含量最高，分别是背景值的7.81和5.53倍. 对不同功能区的重金属元素进行单因素方差分析，选择Duncan分析法两两比较. 结果表明，Cu、 Ni、 Cr、 Cd、 Zn和Pb的分布差异具有统计学意义(P<0.05). 工业区的Cu含量高于其他6个功能区，Zn高于除城市主干道以外的其他5个功能区，Ni含量高于城市绿地和城乡结合处，Cr和Pb含量高于城乡结合处； Cd含量高于城市绿地、 居民区、 城乡结合处和科教区，差异具有统计学意义(P<0.05). 城市主干道Zn高于其他6个功能区，Ni含量高于城市绿地和城乡结合处，Pb含量高于城乡结合处，Cd含量高于城市绿地、 居民区、 城乡结合处和科教区，差异具有统计学意义(P<0.05). 商业区的Zn高于城市绿地、 城乡结合处、 科教区和居民区，Cd含量高于城市绿地、 居民区、 城乡结合处和科教区，差异具有统计学意义(P<0.05). 城乡结合处6种重金属含量与工业区相比，差异具有统计学意义(P<0.05). 阴雷鹏等[21]的研究也表明西安市工业区Cu和Zn的含量显著高于其他功能区. 钱翌等[23]的研究也显示青岛市工业区Cd有明显的积累，城乡结合处含量最低.

表 5 洛阳市不同功能区土壤重金属含量水平1)/mg ·kg-1 Table 5 Content of soil heavy metals in different functional zones of Luoyang City/mg ·kg-1

2.3 洛阳市不同功能区土壤重金属污染评价

洛阳市不同功能区土壤重金属污染评价如表 6 所示. 单因子污染指数Pi表明，不同功能区6种重金属的单因子指数均大于1，说明各功能区的重金属均出现富集现象，其中Cd富集程度最高，污染最为严重. 重金属的平均污染趋势为Cd>Zn>Pb>Cu>Ni>Cr. Zn呈重污染和轻污染(绿地和城郊土壤除外)； Pb主干道和工业区为重污染，居民区和商业区为中污染，绿地和科教区为轻污染，城乡的土壤为无污染； Cu呈轻污染和无污染(除工业区为重污染外)； Ni在6个功能区的土壤均为轻污染. Cr为轻污染和无污染(绿地、 城郊和科教区土壤). 由土壤重金属综合污染指数PN可知，工业区的重金属总含量在各功能区中最高，主干道次之，之后的顺序依次是商业区>居民区>科教区>绿地>城乡，城乡和绿地土地质量较好，其他功能区污染严重.

表 6 洛阳市不同功能区土壤重金属污染指数评价 Table 6 Pollution index evaluation of soil heavy metals in different functional zones of Luoyang City

同时，由表 6中的单个重金属潜在生态危害指数Eir可知，洛阳市不同功能区土壤中Cd的潜在生态危害指数最高，Eir均值为262.32，主干道、 工业区和商业区Cd均达极强生态危害，居民区和科教区Cd为很强生态危害，城乡和绿地Cd为强生态危害； 而Cu、 Zn、 Ni、 Cr和Pb这5种重金属的Eir均值分别为8.81、 4.89、 7.23、 2.08和14.68，均属于轻微生态危害水平. 洛阳市不同功能区土壤综合潜在危害危险指数RI依次为工业区(548.87)>主干道(466.06)>商业区(392.81)>居民区(226.27)>科教区(189.76)>绿地(153.72)>城郊(117.45)，工业区、 主干道和商业区达到强生态危害，居民区、 科教区和绿地达到中等生态危害，而城乡属于轻微生态危害.

土壤重金属综合污染指数PN和潜在生态危害指数RI表明，工业区污染最严重、 潜在危害指数最大. 洛阳涧西区是传统的老工业区，中国一拖、 中信重工和耐火厂等有着几十年的历史，本研究工业区取样点主要集中在该区. 这些企业数十年间的生产活动产生含有Cu、 Zn、 Cd和 Pb等重金属粉尘、 废气和废渣等，通过干湿沉降或堆放的方式导致工业区土壤重金属含量增加，超过土壤背景值，出现严重富集现象. 有研究结果也表明[11, 15, 21]，南京、 沈阳和开封等城市工业区的污染程度同样最重. 主干道Pb、 Zn和Cd积累程度最高，与近年来洛阳市逐渐增加的机动车数量有关，据资料显示，2015年洛阳市机动车保有量达105万量，比2014年多了17.4万辆. 机动车含Pb汽油的燃烧是Pb污染的主要来源，同时汽车轮胎老化、 磨损过程中产生Zn和Cd等污染物[9, 16]. 受城市道路的影响，在交通繁忙的商业区，Pb、 Zn和Cd这3种金属的含量也表现出了较高的积累性. 商业区采样点主要集中在上海市场、 新都汇和关林市场这3个商业中心，商业区的餐饮废物、 生活废物和产品包装等投入到环境中对重金属污染也造成一定的影响. 居民区选择的是居民生活时间长、 面积大的老家属院，居民生活垃圾是土壤重金属的主要来源[13]. 城乡结合处主要选择谷水西、 后河西和白马寺这3个郊区，土壤质量较好，重金属Cu、 Ni、 Cr和Pb低于土壤背景值，但Cd是土壤背景值的3.38倍. 与国内其他城市的城乡土壤重金属Cd含量相比[13, 15, 20]，处于中等水平，大气中镉的沉降，农药、 化肥和塑料薄膜的使用，都能导致土壤镉的污染.

2.4 洛阳市不同功能区土壤重金属的主成分分析和源分析

首先对洛阳市不同功能区重金属因子进行Pearson相关性分析，结果如表 7所示. 各个重金属因子之间具有较强的相关性，Cu-Zn-Pb-Cd、 Cd-Cr-Ni和Zn-Cr-Ni显著正相关. KMO效度检验值为0.749，Bartlett球度检验的P值为0.000，小于显著性水平0.05，所以本研究中的数据适合做因子分析.

表 7 洛阳市不同功能区土壤重金属相关系数 Table 7 Correlation coefficient of soil heavy metals in different functional zones of Luoyang City

主成分分析计算结果如表 8所示，土壤中6种污染物的全部信息基本可有2个主成分(特征值： 3.60+1.12=4.72个变量)反映78.48%，即对前2个主成分进行分析已经基本能够反映全部数据的大部分信息. 第一主成分的贡献率为60.06%，特点表现在Cu、 Zn、 Pb和Cd的含量上有较高的正载荷. 这种组合特征说明污染主要是人为源输入的结果. Pb是城市土壤受机动车污染的标识性元素[24, 25]. 机动车在燃油及轮胎磨损过程中会释放Cu、 Zn和Cd等重金属元素. 另外，工业排放和生活废弃物也是Cd的一个重要的来源. 李一蒙等[15]的研究也证明了开封高的Cd含量是由工业烟尘排放和生活燃煤产生. 所以，第一主成分反映的是工业和交通运 输对土壤的污染，称为“人为因子”. 第一主成分也支配着Cr和Ni的含量. 第二主成分的贡献率是18.62%，Cr和Ni的载荷分别为0.628和0.348，两种元素的含量分别为背景值的1.04和1.41倍(见表 3)，其含量一般认为受地球化学的影响. 张一修等[14]对贵阳市土壤的研究也认为Cr和Ni主要为地质来源，受控于成土母质. 所以第二主成分称为“自然源因子”. Cr和Ni是城市土壤中污染程度最低的重金属，这与其他学者的研究结果一致[26, 27]. 第二主成分也支配着部分Cd和Zn的来源.

表 8 主成分分析的主要计算结果 Table 8 Main calculation results of principal component analysis(PCA)

3 结论

(1)洛阳城市土壤重金属平均含量分别为34.75、 293.67、 37.58、 66.47、 56.64和0.65 mg ·kg-1，均超过河南土壤背景值.

(2)土地的利用方式不同，土壤重金属含量不同. 洛阳市不同功能区土壤重金属的含量差异明显(P<0.05)，工业区污染最为严重，其次是城市主干道和商业区，城乡结合处污染程度最轻. Cu、 Zn、 Pb和Cd在工业区和主干道具有较高的积累.

(3)洛阳城市土壤单个重金属平均Eir值表明，Cd的生态危害达极强水平，而其他重金属属轻微生态危害水平. 综合潜在危害危险指数RI表明，工业区、 主干道和商业区达到强生态危害，居民区、 科教区和绿地达到中等生态危害，而城乡结合处属于轻微生态危害.

(4)洛阳城市土壤重金属主成分分析表明，洛阳市土壤重金属受人为活动影响程度不同. Cu、 Zn、 Pb和Cd受第一主成分支配，主要由人类活动造成； Cr和Ni主要受第二主成分支配，源于自然源，受人类活动干扰小.

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