2016, Vol. 37
2.国土资源部岩溶生态环境-重庆南川野外基地, 重庆 408435;
3.西南大学地球化学与同位素实验室, 重庆 400715;
4.河南省栾川县气象局, 栾川 471500;
5.鸡冠洞风景名胜区管理处, 栾川 471500
, YANG Yan1,2,3
, ZHANG Ping1,2,3 , LIU Xiao1,2,3 , LIANG Sha1,2,3 , ZHANG Na1,2,3 , NIE Xu-dong1,2,3 , LIANG Sheng-li4 , LI Jian-cang5 , LING Xin-you5 , ZHANG Zhi-qin5
2.Field Scientific Observation & Research Base of Karst Eco-environments at Nanchuan in Chongqing, Ministry of Land and Resources, Chongqing 408435, China;
3.Laboratory of Geochemistry and Isotope, Southwest University, Chongqing 400715, China;
4.Luanchuan Meteorological Bureau, Luanchuan 471500, China;
5.Administrative Office of Jiguan Cave Scenic Spot, Luanchuan 471500, China
稳定氧同位素作为古气候研究中常见的替代指标，是全球变化研究的重要内容[1-4]. 石笋由于自身具有易获取、 精确定年、 各种气候条件下广泛分布，持续沉积时间长等优势[5, 6]，在过去数十年研究中取得了重要进展. 但对石笋记录中δ18 O指示的环境意义的认识却不尽相同，一些学者对洞穴石笋的研究认为氧同位素的波动反映了局地降水的变化[7-9],但有人提出反驳，认为其反映的是季风强度的改变[1, 10, 11]. 不仅大区域的气象条件影响了石笋的氧同位素组成，洞穴的局地环境变化也可能造成影响，例如： 在美国南达科他州一处洞穴中相距不足10m的同时代石笋也有着超过5‰的差异[12]. 事实上，大气条件对雨水氧同位素的调节，雨水在表层岩溶带受到的影响，渗透水有效参与碳酸盐沉积以及洞内沉积条件的改变均对最终的石笋δ18 O有着重要影响[13]. 氧同位素变化反映的是一个复杂的过程，包括温度驱动的同位素分馏以及大气环流导致的水汽来源的改变，而非单个条件改变的结果. 为了更准确地解译氧同位素信息，在已有石笋研究地区开展长期的、 高分辨率洞穴监测工作是十分必要的，当前国内外学者已开展许多前期工作[14-18],从不同角度分析总结了影响滴水、 降水以及碳酸盐沉积δ18 O的影响因素. 然而以季节[19]、 月[20, 21]、 半月[22]间隔的监测工作时间跨度较长，难以准确揭示关键降水对石笋记录信息的影响过程，尤其是在降水同位素信号和沉积速率变化敏感的地区[23]. 前人研究表明雨水氧同位素的短时间监测可以追踪到单个天气系统(如台风)[24, 25]的变化以及水汽源的改变[17, 26]. 对监测时间内所有降雨的追踪[27, 28]在国内外已有研究，然而单场降雨的气象机制[29]是变化的，影响雨水δ18 O的主要因素是物理过程(蒸发、 冷凝)的变化，不同的水汽来源[17]也会对雨水δ18 O产生显著影响. 因此，有必要在单场降雨条件下加密收集雨水和洞穴滴水，并分析其变化及联系，有助于更好地认识敏感区洞穴水对降水的响应过程.
1 研究区概况鸡冠洞(111°34′E，33°46′N)位于黄土高原东南缘，河南省洛阳市栾川县城西4 km处的鸡冠山上(图 1)，洞口海拔约900 m，洞内长约5600 m，分上下5层，落差约138 m，已开发洞长1800 m. 洞内温度在14.0~19.5℃之间，平均温度16.4℃. 据1957~2014年栾川气象资料统计，鸡冠洞所在区年均温约13.11℃，年均降水量840.58mm，雨季为7~9月，约占全年降水的50%. 上覆基岩较薄，约30~40m； 土壤层为棕壤，厚度不大，10~30 cm左右[30]； 地表基岩裸露达10%~30%. 植被以次生橡树、 松柏科乔木和灌木丛为主. 区内地质条件较复杂，碳酸盐岩岩溶作用相对强烈，研究区属北秦岭地层，主要出露蓟县系大理岩、 青白系硅质白云石大理岩、 震旦系大理岩(鸡冠洞岩性为震旦系绿泥大理岩)、 二叠系变质大理岩. 构造以三川-栾川复向斜为主体，次级褶皱发育，多风化，形态多样. 因构造应力比较集中，各种性质的裂隙以及低次级构造面发育，在次级褶皱构造的轴部，特别是垂直于轴部走向的张裂往往呈羽毛状排列[31]. 鸡冠洞地处秦岭-淮河北侧，位于长江、 黄河两大流域分水岭，又是中国地理南北湿润区与半干旱区过渡地带，特殊的地理位置决定了该区对亚洲夏季风变化响应的敏感性[32].
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图 1 鸡冠洞位置 Fig. 1 Location of Jiguan Cave |
在鸡冠洞内设立1个滴水监测点： 鲤鱼戏水(LYXS)，另有3处水点： 玉柱潭(YZT)是位于鸡冠洞入口的一处池水； 洞天河(DTH)为地下河，是鸡冠洞内最低点； 瑶池宫(YCG)是靠近LYXS的另一处池水. 从2015年8月4日15：00起至8月6日12：00分别在洞内外采集雨水和洞穴水，降雨于8月5日08：00左右结束. 根据降雨强度以5 min~5 h间隔不等进行雨水采集，洞穴滴水以2~3 h为间隔进行采样，其余三处洞穴水采样间隔为4~6 h，共计获得雨水样品16个，滴水样品15个，池水与地下河样品各8个，封存于25 mL经硝酸浸泡并用去离子水清洗3遍以上的聚四氟乙烯瓶中，放置在冰箱4℃冷藏防止蒸发分馏以备分析.
2.2 测定方法样品分析在西南大学地理科学学院利用美国Los Gatos Research公司的液态水稳定同位素分析仪(IWA-35d-EP)进行测试，结果相对于VSMOW(Vienna Standard Mean Ocean Water)标准：
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误差分别小于0.07‰和0.30‰，滴水用量杯收集，收集到的水量换算得出滴率，单位mL ·min-1. 雨水采集的同时记录气温，精度为0.1℃，降水量数据取自栾川县气象站，位于鸡冠洞东部8.4 km左右，海拔742.4 m，该站为国家基站，采用仪器自动记录与人工记录相结合的方式采集数据. 拉格朗日混合单粒子轨道模型(HYSPLIT4.0)由美国海洋与大气管理局(NOAA)的全球同化系统(global data assimilation system，GDAS)提供的分辨率为1°(经纬度)，间隔为6 h的气象参数，在线生成(http://ready.arl.noaa.gov/hypub-bin/trajtype.pl?runtype=archive).
3 结果与分析 3.1 降水同位素变化栾川县气象局监测结果显示此次降水共计29.2 mm，雨水主要出现在两个时段： 8月4日15：00~18：00雨量24.2 mm，22：00~24：00雨量4.3 mm. 降雨强度分别为8.07 mm ·h-1和2.15 mm ·h-1. 表 1给出了雨水氢氧同位素结果，δ18 O变化范围-12.77‰~-10.33‰，δD：-92.34‰~-79.11‰，体现出夏季风雨水偏轻的特点. 图 2显示雨水δ18 O和δD经历两次下降后又上升，呈现两个“波谷”，以17：00为节点划分两个阶段，阶段2较阶段1整体偏重，过量氘(d-excess)表现出相反的变化趋势.
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表 1 雨水氢氧同位素、 气温参数 Table 1 Oxygen and hydrogen isotopes of precipitation and instantaneous air temperature |
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图 2 雨水δ18 O、 δD及过量氘变化 Fig. 2 Variations of δ18 O,δD and d-excess of precipitation |
大气降水线反映了地区多年降水的平均特征，研究大气降水线有利于了解气候和水汽来源的变化[33]. Craig[34]于1961年给出全球大气降水线(GMWL)方程： δD=8δ18 O+10，郑淑蕙等[35]给出中国的大气降水线： δD=7.9δ18 O+8.2. 利用笔者所在研究团队自2009年10月至2015年9月在栾川收集的每场降水，拟合栾川局地大气降水线(LMWL)： δD=7.63δ18 O+6.91(n=236，r=0.95，P<0.001)，而由本次降水样品可得LMWL： δD=4.43δ18 O-35.76(n=16，r=0.75，P<0.01). 栾川大气降水线较GMWL和我国LMWL的斜率、 截距显著偏小，单场降水拟合的LMWL更小(图 3)，说明水汽来源不固定[29]，与此同时也指示存在一定程度的云下二次蒸发[36, 37]. 赵景耀等[15]曾利用2009~2012年的栾川降雨拟合出LMWL： δD=8.10δ18 O+10.51，这可能是由于2009~2010年是ENSO年，中东太平洋海水温度正异常，西太平洋副高偏南向西延伸增强，太平洋水汽在河南输入较往年增加[38]，受到近源太平洋水汽的输入增加的影响，此后Nino3.4海区海水温度下降，ENSO减弱[39]，使得局地降水线的斜率和截距与笔者利用2009~2015年降水拟合的LMWL不一致. 根据HYSPLIT4.0模型显示(图 4)此次降水过程自8月4日17：00后来自南方的远源水汽开始下沉，而内陆局地水汽蒸发持续抬升形成降雨，阶段1的降水多位于LMWL和GMWL附近，说明降雨时的气象状况稳定，但在亚小时尺度上，降雨形成时的蒸发与凝结变化程度大[40]； 阶段2的雨水大多位于LMWL下方(阴影)，反映了阶段2雨水是在非瑞利分馏条件下进行的，经历了一定程度的蒸发，去除阶段2的点，仅将第一阶段雨水拟合LMWL，得到斜率和截距分别为4.83、 -30.00(n=8，r=0.91，P＜0.01)，表示阶段2的雨水在形成或下落过程中受非平衡蒸发影响较为明显[41].
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图 3 栾川大气降水线 Fig. 3 Local meteoric water line at Luanchuan |
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图 4 1000 m和2000 m高度栾川地区8月5日HYSPLIT轨迹模型 Fig. 4 HYSPLIT trajectory model on Aug.5th in Luanchuan at 1000 ＆ 2000 m AGL |
短时间尺度的雨水δD、 δ18 O主要受制于水汽的物理过程(蒸发、 凝结)[42]，影响雨水δD、 δ18 O的一个重要因素即温度效应： 降水受瑞利分馏的影响，在低温条件下降水增多，损失较多的18 O和D，呈现温度越高，δ18 O、 δD越重[43, 44]，在高纬度地区较为明显. 根据此次降水数据得出同位素与温度的关系： δD=0.72T-101.84(n=16，r=0.50，P＜0.05)，δ18 O=0.03 T-12.05(n=16，r=0.12，未能通过0.1置信水平的相关性检验)，相关性不如前人研究[35, 44]，可能是由于单场降雨受风速、 湿度、 大气稳定度及水汽来源影响更显著. 仅将阶段1的雨水同位素与温度进行拟合，消除阶段2蒸发对流的影响可得： δD=1.44 T-119.7(n=8，r=0.72，P＜0.05)，δ18 O=0.15 T-15.17(n=8，r=0.41，未能通过0.1置信水平的相关性检验)，温度效应有了显著提升. δD较δ18 O受温度影响更明显，可能是因为栾川地区夏季强降水过程中的强烈对流以及阶段2局地水汽带来的不同δ18 O减弱了温度效应对δ18 O的影响[29]. 李廷勇等[27]在研究重庆大气降水稳定同位素时认为氢同位素相比氧同位素拥有更明显的质量分数差异，D较18 O动力分馏速率更大，更易受到温度变化引起的同位素分馏. 二者受温度影响的差异根本上反映了它们对蒸发敏感程度的不同.
雨量效应是指雨水δ18 O的损耗随降雨量的增加而增加[43, 45]，呈现出雨量与δ18 O、 δD的负相关关系，在季风区和低纬度地区显著. 本次降水采集间隔多为5~10 min，而栾川气象站的雨量数据采集间隔为1 h，无法直接比对雨量与同位素信号的关系，但两个阶段的雨量变化均为“单峰型”，较好地对应了δ18 O在两个阶段的“单谷型”变化，表明存在雨量效应的可能.
3.4 水汽来源和过量氘(d-excess)环境同位素作为一种良好的示踪剂，是追踪水汽来源的有效工具[24-26]，图 2显示两个阶段的δ18 O变化趋势一致，但阶段2较阶段1的δ18 O值偏重. 由于阶段2降雨发生在夜间，温度显著低于阶段1，很难用温度效应来解释这种“反常增重”. 因此，水汽源的变化很可能是导致这种异常的原因. 气象部门通常分析大气层中850hPa(约相当于海平面1500 m，临界高度约2000 m，近似视为近地面边界层的顶端)和700 hPa(约海拔3000 m)高度的气团[46, 47]运动轨迹表示水汽来源，考虑到栾川县城海拔约750 m，选择地表 1000 m和2000 m两个高度的气团表示850 hPa和700 hPa高度水汽运移路径. 利用拉格朗日混合单粒子轨道模型(HYSPLIT4.0)，反推自8月5日12：00之前24 h和120 h的地表 1000 m及2000 m高度的气团运移路径(图 4). 结果显示在这两个高度主要存在高空来自南中国海的气团及近地来自内陆的水汽. 如图 4(b)，在8月4日17：00之后，南方远源水汽开始下沉，内陆局地水汽继续抬升，直至24：00左右达到最大高度，较重的内陆蒸发水汽取代较轻的来自海洋的水汽很好地吻合了阶段2和阶段1的δ18 O差异.
Dansgaard定义过量氘(d-excess)： d=δD-8δ18 O[43]，主要与蒸发过程的动力分馏偏离平衡分馏的程度有关，受水汽源的温度、 湿度、 风速等影响[48, 49]. d与δ18 O有显著的负相关关系(图 2)，结合此次降雨拟合的LMWL与d=δD-8δ18 O可得： d=-3.57δ18 O-35.76，相比于δ18 O在阶段2重于阶段1，d表现出相反的特点，孟玉川等[37]研究云下二次蒸发指出d与大气水汽压呈正相关关系，阶段2与阶段1雨水d的差异反映了阶段2较阶段1的大气水汽压小，说明阶段2存在蒸发作用，水汽很可能来自内陆局地蒸发，单场降雨的不同水汽来源可以很好地记录在雨水δ18 O中.
3.5 滴水同位素变化与洞穴响应鸡冠洞滴水点滴率很好地响应了两个阶段的降雨过程(图 5)，阶段1的降水大约在3h后便引起滴率的增加，维持了16 h左右，经过6 h的滴率回落之后受第二阶段降水的影响滴率再次上升，这个过程持续了大约10 h，而后滴率在初值恢复稳定. 期间LYXS的δ18 O、 δD波动范围：-8.58‰~-8.23‰、 -56.72‰~-56.07‰，呈现出在滴率变大时，δ18 O先升高后下降的特征. 洞穴监测常以滴率500 mL ·d-1划分管道流和渗透流[50, 51]，LYXS常年存在滴水，最低值为524.16mL ·d-1(2014年7月21日)，雨季时经常出现滴水变流水的情况，结合此次降雨期间滴水对降雨的响应时间，说明滴水上部裂隙较发育，在降雨强度较大时，补给方式可能出现改变，雨水沿新的下渗管道补给滴水[52]，活塞效应[53]推动偏重的“老水”，而后缓慢回落，表现出此前较轻的δ18 O和δD值，此过程可能与较轻的新雨混合. 滴水对雨水响应迅速，但漏失较快，整个响应过程不超过48 h，不过这种漏失并非蒸发，可通过沉积的形式留在洞内，滴水点下方次生沉积物具有对极端气候事件记录的潜力. 反观其余3处水点，DTH表现出相似的规律，但其对阶段2的雨水响应更加滞后，这与其所处洞内最低处以及阶段2降雨强度减小有关. YZT不存在相似的特征，但阶段2较阶段1明显偏重，这是由于YZT位于洞穴入口处，上覆岩层最薄，对雨水的响应最快，顶部“老水”的影响不显著. 池水YCG受多种因素制约，同位素波动没有显著规律.
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图 5 洞穴水δ18 O、 δD变化 Fig. 5 Variations of δ18 O and δD from cave water |
国际原子能机构(IAEA)建立的全球降水同位素监测网络(GNIP)未在栾川设站，采用周边3个站点的多年均δ18 O雨量加权平均值作为背景： 郑州(-6.59‰)、 西安(-7.33‰)、 武汉(-5.76‰)，那么栾川大气降水δ18 O雨量加权平均值理论上应在-7.33‰~-5.76‰之间. 此次降雨期间滴水、 池水与地下河均小于此变化范围. 理论上，如果大气降水到洞穴滴水的过程中没有经历蒸发过程或未受外缘水混合的影响，滴水δ18 O的算术平均值应和大气降雨δ18 O的雨量加权平均值相近[14]. 洞穴水主要源自大气降水，受上覆包气带和基岩结构发育影响，其反映的不大可能是某一场降水，而是某一时段甚至是某一季度乃至更长时间降雨的混合物. 滴水、 池水及地下河的δ18 O、 δD表现出相似的特征，绝大多数集中在LMWL上方(图 6)，表明不受蒸发作用影响或蒸发较弱. Clark等[54]和Lacelle等[55]监测洞穴滴水时认为造成这种分布模式可能是洞穴水受空气凝结水混入的影响，鸡冠洞内采样点周围空气湿度过饱和，洞壁、 拱顶和次生沉积物上常年可见凝结水. 但由于滴水速率大，混入的空气凝结水量极少，对同位素影响甚微，基本可以忽略. 滴水落于LMWL上方可能是由于降雨来自湿度较高的海源水汽[45]，栾川夏季雨水主要是西南季风和东南季风带来的水汽，分析2009年至今的栾川降水同位素数据发现，夏季风期间δ18 O可低至-15.66‰，算术平均值为-7.50‰，本次降水的δ18 O算数平均值为-11.41‰，滴水δ18 O算术平均值为-8.38‰，二者均表现出了夏季风特征. 对比2009年10月至2015年9月LYXS的δ18 O、 δD关系[图 6(a)]，可以发现相对于6a内所有滴水样品在LMWL上下均有分布，本次采集的滴水样品显著在LMWL上方分布[图 6(b)]，由于蒸发不明显，在不考虑包气带中其他来源水参与滴水的情况下，表示此次降雨期间鸡冠洞洞穴滴水δ18 O特征主要响应夏季风海源水汽的降水. 但决定降水-滴水δ18 O信号传递的因素有很多，人工采样的时间间隔较大，难免遗漏一些重要信号，仍需更长时间的高密度监测以便深入研究洞穴对环境的响应.
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图 6 洞穴水δ18 O、 δD值关系 Fig. 6 Relation between δ18 O and δD values of cave water |
(1)HYSPLIT模型将此次降雨划分为2个阶段，存在不同的水汽来源： 高空来自南中国海的水汽以及近地面来自内陆局地蒸发的水汽.
(2)受不同水汽的影响，局地蒸发降水δ18 O比远源水汽降雨偏重； 蒸发过程减弱降雨温度效应，同时使LMWL的斜率、 截距和降水过量氘均减小.
(3)此次降雨期间鸡冠洞洞穴滴水δ18 O特征主要响应夏季风海源水汽的降水； 鸡冠洞洞穴滴水对降雨响应最快，间隔时间约为3 h，滴水δ18 O随滴率升高变重，之后缓慢变轻； 地下河具有相似的模式，稍有滞后； 靠近洞口的池水反映出不同阶段的雨水δ18 O变化的差异.
致谢： 感谢河南省栾川县鸡冠洞景区管理处长期以来的大力支持； 感谢河南省栾川县七里坪村杨植泉先生对大气降水采集工作的帮助，同时感谢王棚飞师弟在采样期间给予的帮助.
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