2016, Vol. 37
2.北京师范大学水科学研究院, 北京 100875;
3.中国环境科学研究院, 北京 100012;
4.北京市环境保护局, 北京 100048
, LI Yun-ting1 , ZHANG Da-wei1
, CHEN Tian4 , WANG Xin1 , HUAN Ning1 , CHEN Chen1 , MENG Fan2,3
2.College of Water Sciences, Beijing Normal University, Beijing 100875, China;
3.Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China;
4.Beijing Environmental Protection Bureau, Beijing 100048, China
作为大气光化学污染的主要产物，臭氧(O3)是大气中微量组分之一； 高浓度 O3将对公众健康、 农业生产、 以及生态环境造成较为严重的危害[1, 2]，近地面O3浓度升高及大气氧化性增强现象引起越来越多的关注[3]. Vingarzan等[4]指出O3的背景浓度在过去的30年以0.5%~2%每年的速率增长； Zhang等[5]发现中国已经成了O3重灾区，O3污染问题较为突出； 邵敏等[6]指出2005~2010年北京市臭氧白天体积分数在40×10-9～60×10-9之间，年增长率6%.我国东部地区特别是京津冀地区的区域性光化学污染呈加重态势.
近十多年来，国内外学者针对北京及周边地区O3浓度变化特征做了大量研究.周秀骥等[7]发现北京市近地层大气O3浓度主要决定于地面总辐射量控制下的光化学反应过程； 刘小红等[8]对影响北京市大气污染的气象因子分析后发现边界层O3浓度还受到高层垂直向下输送的影响； 安俊琳等[9]发现北京市夏季边界层O3主要来源于局地光化学生成，且夏季大气光化学污染最为严重； 王自发等[10]利用嵌套网格空气质量预报模式系统(NAQPMS)模拟发现风场是影响周边地区O3污染输送的主要气象因素，保定市对北京市区和远郊最大落区的最大贡献率分别达到了28.1%和59.5%； Tang等[11]对2001~2006年北京市O3浓度特征进行分析后，发现近6年间北京市O3的体积分数平均为(26.6±5.9)×10-9； 唐贵谦等[12]利用2008年7月～2008年9月北京市4个站点的观测数据分析发现低压前部(主要是蒙古气旋)和高压前部分别是造成北京市臭氧浓度高值和低值的主要背景场； Xu等[13]采用CMAQMADRID过程分析模块IPR和IRR研究北京市区大气O3的生成过程发现边界层内呈现出较强的大气氧化性且O3生成为VOCs控制的特征； 聂滕等[14]利用 Models-3/CMAQ模式系统分析了北京夏季臭氧控制区空间分布的特征，发现从北京市城近郊区到远郊区县，O3生成由VOCs控制逐渐转变为VOCs和NOx共同控制.这些研究多基于少数几个观测站点或数值模式对O3浓度及其影响因素进行分析，且多侧重于O3化学特征及案例过程分析，而对O3浓度空间分布及其与气象要素之间的关系讨论较少，研究表明天气背景场及地面风、 温、 压、 湿对O3及前体物的浓度影响较大[15].目前国内针对天气型与O3浓度关系的研究(国内研究主要集中在颗粒物上)更少且缺乏对北京市O3多点位、 长时间序列的观测分析[16].
新修订的《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)[17]增加了O3日最大8h浓度限值(O3 8h)和细颗粒物(PM2.5)浓度限值，针对目前国内O3浓度变化及影响因素研究的不足，急需开展近地层O3的浓度水平、 变化规律及其影响因素的相关研究.本文利用2014年一个完整自然年的北京市环境保护监测中心发布的城区所有站点的O3监测数据，针对北京市O3的污染问题，从多个侧面展开分析研究，较为全面系统地认识了北京市超标日O3的浓度水平、 时空分布特征，以期为管理部门提供准确、 及时、 全面的信息.
1 材料与方法 1.1 站点分布北京市位于东经115.7°E~117.4°E，北纬39.4°N~41.6°N，地处华北平原西北端，临近半沙漠化地带边缘，地形为簸箕型，三面环山，平均海拔43.5 m，山地一般海拔1000~1500 m，地形较不利于污染物扩散.总面积16410.54 km2，国土面积62%为山区，平原面积仅6000 km2； 森林资源总量偏低，平原区森林覆盖率低(14.85%)，远低于全市覆盖率(37.6%)，大气自净功能较弱.位于北纬40°地区，属温带大陆性季风气候，四季分明，夏季高温多雨，冬季寒冷干燥，近10年年降水量平均不足450 mm，又易受沙尘影响，年均降水的80%集中在夏季6、 7、 8这3个月[18].
目前，北京市的空气质量地面自动监测网络由35个站点组成，包括1个城市清洁对照点，23个城市环境评价点，6个区域背景传输点，5个交通污染监控点.35个站点分布在城六区(东城、 西城、 朝阳、 海淀、 丰台、 石景山)； 西北部(昌平、 延庆)； 东北部(怀柔、 密云、 平谷、 顺义)； 东南部(通州、 大兴、 亦庄)； 西南部(房山、 门头沟)，覆盖所有区县，包括区域背景、 郊区、 城镇、 交通干道、 居住区等不同的环境类型且所有站点全部经过GPS定位； 在35个站点中定陵、 东四、 官园、 天坛、 万寿西宫、 奥体中心、 农展馆、 万柳、 古城、 顺义、 昌平镇、 怀柔镇共12个监测点位为国控站点，这12个监测点位浓度的平均值用来评价北京市空气质量变化趋势. 在35个站点中，分布在城六区(城区，下同)也共计12站点，包括北部新区、 香山(植物园)、 东四、 官园、 天坛、 万寿西宫、 奥体中心、 农展馆、 万柳、 古城、 丰台花园、 云岗，站点位置见图 1.文中主要分析城区12站点(除丰台花园、 云岗站点外其余均为国控站点)臭氧的浓度特征，在定义超标日时以国控站点的浓度作为判据(国控站点臭氧超标时，城区站点也超标)，在分析城区12站点空间分布时，位于城区以外的站点的浓度作为插值边界.
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图 1 观测站点分布和分类 Fig. 1 Distribution and classification of observation sites |
北京市O3监测数据为北京市大气环境空气自动监测网络监测的数据，北京市周边地区O3监测数据来自中国监测总站数据发布平台(http://106.37.208.233:20035/).北京市大气环境空气自动监测网络中O3的监测仪器均为美国热电环境仪器公司Thermo Fisher生产的49C O3分析仪，检测方法为紫外光度法，根据254nm的紫外光经过检测样品后紫外光被吸收的程度计算出O3的浓度； 采用Thermo Fisher 42C基于化学发光法的NO-NO2-NOx分析仪监测NO和NO2浓度[19].使用国家计量院生产的NO、 CO和SO2标气进行校准，采样管路每月至少清洗一次； 根据O3监测标准的质保要求，O3标准每年与中国计量科学研究院O3一级标准NIST SRP41进行比对，溯源后的O3监测仪将作为O3实验室标准，对全市各子站的O3标准进行传递，此外对子站O3监测仪器每3 d进行1次零跨校准、 每3个月进行1次精密度审核、 每6个月进行1次准确度检查以确保本市O3监测工作的质量.PM2.5质量浓度的监测均采用微量振荡天平(TEOM)方法的Thermo 1405F系列仪器，每天24 h连续进行采样.操作流程严格按照《环境空气质量自动监测技术规范》(HJ/T 193-2005)[20]进行，设备由技术人员定期标定并及时维护保养.气象资料为北京市观象台观测数据(http://cdc.cma.gov.cn/)，仪器为荷兰WAISALA公司的WXT520气象观测仪.
2 结果与讨论 2.1 O3时空分布 2.1.1 O3时间分布根据环境保护部《环境空气质量指数(AQI)技术规定》(HJ 633-2012)分级方法，100＜AQI即160μg ·m-3＜O3 8 h(O3最大8 h滑动平均)或200μg ·m-3＜O3 1 h(O3最大1 h平均)为超标日.北京市环境保护监测中心12国控站点数据显示2014年北京市O3 8 h超标日73 d，O3 1 h超标日67 d，O3 8 h与O3 1 h同时超标66 d.从首要污染物变化上看，O3 8 h为首要污染物占全年首要污染物的22%左右，其它首要污染物为PM2.5、 PM10、 NO2.从O3超标幅度上看，超标日O3 1 h均值在220~252μg ·m-3左右，超过O3 1 h浓度标准10%~26%； 超标日O3 8 h均值在178~211μg ·m-3左右，超过O3 8 h浓度标准11%~32%； O3 8 h超标日73 d中，O3 8 h对应的空气质量指数为三级轻度污染的有53 d，四级中度污染19 d，五级重度污染1 d.从城区各站点月分布上看(图 2)，O3超标日主要集中在5~9月，其中 2014年城区O3小时平均浓度为56.18μg ·m-3，5~9月O3小时平均浓度为87.83μg ·m-3，超标日O3小时平均浓度为148.05μg ·m-3. 4月开始北京市O3浓度明显上升，5～6月O3维持较高的浓度，7月O3浓度最高，7月平均浓度为101.00μg ·m-3，8~9月O3浓度缓慢下降，O3月平均浓度最低值出现在1月，为20.31μg ·m-3.受温度、 光照和太阳辐射等气象因素影响，夏季光化学反应速率较高，O3二次生成浓度相对较高[21, 22]，冬季紫外强度与平均温度均较低，光化学反应较弱； 且在一定条件下，高浓度颗粒物导致气溶胶光学厚度增大，削弱O3光化学生成率，两者相互作用故冬季O3最低； 此外O3浓度的高低也受其前体物浓度及颗粒物表面的非均相化学过程的影响[23, 24].
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图 2 2014年北京市城区O3浓度月变化曲线 Fig. 2 Monthly average concentration curve of ground level ozone in Beijing urban area in 2014 |
O3在大气中发生复杂的光化学反应，包括自由基的生成、 传递、 终止反应等.图 3为不同季节、 全年及超标日城区O3小时浓度的日变化曲线，由图 3可知，O3日分布呈现“单峰型”特点，且白天的浓度明显高于夜间.在夜晚至清晨(22：00至翌日08：00)O3维持较低浓度，约在10~90μg ·m-3之间，主要是因为夜间受较弱光照较低温度影响生成O3的化学反应较弱，同时NO不断滴定消耗O3.早上09：00开始受太阳辐射影响，O3浓度缓慢上升，午后太阳辐射最强，在O3二次光化学反应作用下于15：00、 16：00左右达到最大浓度，之后随着太阳辐射强度的减弱又继续降低.从分季节来看，四季、 全年及超标日O3浓度日分布均呈现规律的单峰型变化，没有 出现多峰型分布.从峰值平均浓度来看，不同季节O3浓度按升序排列依次为冬季＜秋季＜全年＜春季＜夏季＜超标日，四季O3日变化曲线基本没有交叉重叠点，表明O3呈现出明显的季节差异特征，超标日O3浓度在09：00~23：00明显高于夏季，其它时段基本持平，这可能与超标日特殊的气象条件及污染输送有关[25, 26].
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图 3 2014年北京市城区O3小时浓度日变化曲线 Fig. 3 Diurnal variation of O3 in Beijing urban area in 2014 |
总体来看，超标日CO、 NO、 NO2、 O3、 OX(NO2+O3)浓度的日变化与夏季相似，但超标日O3浓度在09：00~23：00时段明显高于夏季同时间段浓度平均.表 1统计了超标日与夏季O3与NO、 NO2、 NOx、 OX的平均浓度，可以发现，超标日O3与NO、 NO2、 NOx、 OX的平均浓度均高于夏季均值，超标日O3浓度整体高于夏季可能与其特殊的气象条件与源排放的前体物浓度有关[27]，还需进一步分析研究.
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表 1 北京市城区超标日与夏季O3与NO、 NO2、 NOx、 OX的浓度统计 Table 1 Statistical results of O3，NO,NO2,NOx and OX in summer and over O3 standard days in Beijing urban area |
2.1.2 O3空间分布
图 4为运用 Kriging插值法得出的2014年北京市O3浓度空间分布，35个监测点位中城区外监测站点浓度作为插值的边界浓度.从中可知，从区域分布上看O3年均浓度的空间分布结构具有鲜明的特征，官园、 万柳等中心城区站点浓度明显低于植物园等生态植被优良的北部、 西部植物园等站点，中心城区奥体中心、 东四等站点浓度水平较低； 季节分布上，整体呈现出夏季>春季>秋季>冬季的特征； 超标日O3浓度空间分布与夏季变化趋势基本一致，但浓度显著增大，不同站点超标日O3小时浓度是年均值的3.3~5.5倍，是夏季均值的2.3~2.6倍.
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图 4 2014年北京市城区O3小时浓度空间分布 Fig. 4 Spatial distribution of average ground level ozone concentration in Beijing in 2014 |
图 5显示了北京市城区不同站点O3浓度统计分布，各站点O3小时年均值在40~74μg ·m-3左右，O3 8 h年均值在76~115μg ·m-3左右； 不同站点超标日O3 1 h均值在212~260μg ·m-3左右，是O3 1 h国家二级标准值(200μg ·m-3)的1.1~1.3倍； 不同站点超标日O3 8 h均值在171~219μg ·m-3左右，是O3 8 h年均值的1.9~2.3倍，同时超过O3 8 h国家二级标准值6.8%~36.9%. 超标日O3 8 h城区西部植物园站点浓度最高，万柳浓度站点最低，植物园站点O3 8 h浓度约为万柳站点的1.3倍. 局部地区站点O3浓度较高可能与背景浓度、 传输、 主导风向及植物VOCs排放促进O3生成有关[28].
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图 5 2014年北京市城区不同站点O3浓度统计分布 Fig. 5 Statistical results of average ground level ozone concentration in Beijing at different sites in Beijing in 2014 |
安俊琳等[30]发现受上游污染源的影响，当北京盛行东南、 偏南和偏西气流时，容易造成高O3体积分数； 徐敬等[31]研究发现当北京地区受西南气流影响时，往往会导致下风向清洁地区出现极高的O3浓度； Meng等[32]发现城市地区的气团在向下风向传输的过程中，经过“老化”，导致下风向的O3浓度水平往往高于市区； Wang等[33]发现北京周边地形复杂，山谷风气流引起的南北风昼夜更替对O3及其前体物分布及传输产生很大的影响.O3浓度空间分布与其前体物NOx与VOCs空间分布有着密切的联系.在北京，NOx中心城区浓度水平较高，消耗滴定了一定量的O3，存在由市中心的NMHC控制区向城郊、 乡村 NOx控制区移动的特征[14]； 而由于缺乏VOCs监测数据，且研究表明不同方法统计的不同地区挥发性有机物的源排放量相差较大[34]、 不同方位低污染地区与高污染地区之间挥发性有机物的浓度存在较大差异[35]、 城市近地面O3对VOCs浓度变化较为敏感等导致VOCs浓度分布对北京市O3浓度空间分布的影响研究较为困难[36]，在今后的工作中对O3浓度的空间分布应深入分析，并开展VOCs对北京地区O3的光化学影响系统性研究，量化VOCs各物种在O3生成中的作用并识别来源.
2.2 O3超标日气象条件 2.2.1 O3超标日天气分型由于天气系统是移动及演变的，本研究在划分天气系统时一个自然日里绝大部分时间为某系统控制就定义它为该系统类型.分析O3超标日的地面和高空天气形势发现，北京市O3超标日500 hPa高空形势多为纬向环流控制(平直环流，弱脊，弱西北气流等)，地面多处于弱气压梯度场或低压辐合区，中低空风场以偏南风为主，地面日均相对湿度较小、 温度较高，天气多为晴间多云.本研究将影响北京市O3超标日的地面天气形势分析归纳为以下3种天气类型： 高压类(高压后部、 弱高压)； 低压类(低压、 低压底部、 低压后部、 低压前部)； 均压类(均压场).表 2统计了2014年北京市O3超标日(臭氧3、 4、 5级)地面天气类型出现的次数，可以看出超标日地面气压形势场高压类、 低压类、 均压类这3种类型各占16%、 36%、 48%，各种地面天气形势中以均压(35 d)、 低压前部(12 d)、 弱高压(8 d)为主.由于臭氧3级天数较多，研究重点针对2014年北京市臭氧4~5级超标天的天气形势及臭氧浓度进行了逐日统计，见表 3，可以看出臭氧4~5级超标天地面及高空天气形势配置的特征与本研究总结的一致.
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表 2 2014年北京市臭氧超标日天气类型统计 Table 2 Statistics results of weather type over O3 standard days in Beijing in 2014/d |
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表 3 2014年北京市臭氧中度污染级别以上天气形势统计 Table 3 Statistics results of weather conditions over O3 unhealthy standard in Beijing in 2014 |
2.2.2 O3超标日气象要素
为进一步了解O3超标日形成的外部环境条件，本研究在天气分型的基础上对O3超标日气象要素进行了初步统计(见表 4、 图 6)，O3超标日气象要素特征主要表现为： ①O3超标日地面风速表现为偏南风，平均为1.63m ·s-1，略小于全年平均风速1.65 m ·s-1； ②地面相对湿度一般偏高，超标日相对湿度多数在26%~77%范围内，平均为56.7%，比全年54.4%高约2%； ③温度较高，平均温度为26.66℃，高温度有利于促进光化学反应生成臭氧，24 h平均变温为正变温(0.54℃)，正变温有利于维持边界层稳定的结构[37]； ④24h地面变压相对比较平稳，平均为负变压(-0.55 hPa)，负变压有利于臭氧及臭氧前体物汇聚； ⑤能见度与全年及达标日相比明显降低，与O3达标天和全年相比，能见度分别下降29%、 25%； ⑥O3超标日PBL在1100 m左右，与PM2.5重污染日PBL高度(300~600 m)明显增大； ⑦O3超标日中均存在不同程度的逆温现象，有时存在两重逆温，平均贴地逆温强度为1.1℃/100 m； 与PM2.5对应的逆温情况相比，逆温强度明显降低； 逆温引起的稳定层结不利于污染物的垂直扩散，导致污染的持续[38].
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表 4 不同O3污染状况下北京市地面气象要素及NO、 NO2、 NOx、 OX、 PM2.5的浓度统计 Table 4 Statistical results of O3，NO,NO2,NOx，OX,PM2.5 and meteorological elements at different ozone concentrations |
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图 6 2014年北京市臭氧超标日08：00温度廓线 Fig. 6 Temperature profiles at 08：00 on over O3 standard days in Beijing in 2014 |
风速一定程度上反映了大气边界层湍流的强度.从地面风速可以看出(图 7)，年均及超标日O3浓度随着风速的增大而升高，超标日O3浓度上升趋势更明显，风速每增大1.0m ·s-1，O3 8 h浓度上升11.63μg ·m-3.且O3 8 h浓度在不同风速范围间的变化较大，当地面风速在1.1~2.0 m ·s-1范围内时，O3 8 h浓度是 200.5μg ·m-3，当地面风速在2.1~3.0 m ·s-1范围内时，O3 8 h浓度是212.6μg ·m-3.由于高浓度O3发生在较为稳定的天气状况下，地面多为偏南风且平均风速低于2.0m ·s-1，风速越大，区域高浓度O3及其前体物易向北京输送，导致北京O3浓度上升； 且风速较大还有利于降低NO对O3滴定与消耗.另外较高的风速抬高了大气边界层高度，引起的上层O3向下输送也起着一定的作用[25].
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图 7 O3 8 h浓度与气象要素的散点图 Fig. 7 Scatter diagrams of O3 8 h concentrations and meteorological elements |
O3和温度的日变化规律大致相似，均在午后达到峰值且存在较好的正相关性； 夏季超标日O3浓度对温度的敏感性明显高于其它气象要素； 而从全年逐日O3浓度与温度的相关性上也可以看出，温度每升高1℃，O3 8 h浓度上升4.84μg ·m-3； 而查看超标日O3前体物NO，NO2和CO浓度发现，其在低温时浓度较大，高温时浓度较小，这与安俊琳等[30]的结论是一致的. O3浓度受温度影响较大可能与温度越高、 太阳辐射越强，导致二次光化学反应越强，二次生成的O3浓度越高有关[31].
地面气压与O3的低浓度水平为明显的负相关性，即气压越低，O3浓度水平越高，气压越高，O3浓度水平越低.从全年逐日O3浓度与气压的相关关系上看，其相关性仅次于温度. 但超标日天气形势稳定，一定程度上导致O3浓度与气压相关性(与全年平均相比)有所下降.
湿度也是影响O3浓度水平的重要的气象要素，湿度与O3浓度整体表现为负相关性，即湿度越大，O3浓度越低. 大气中的水汽可影响太阳紫外辐射强度，在湿度较高情况下，空气中水汽所含的自由基 H、 OH 等迅速将O3分解为氧分子，降低O3浓度. O3的高污染水平发生在较为干燥的气象条件下，这与高温条件是一致的.安俊琳等[30]研究发现相对湿度60%左右存在光化学反应强度临界值，O3及其前体物在60%之后随相对湿度的增加而减小，高相对湿度将不利于O3体积分数的积累.
O3浓度随能见度升高而增大； 能见度高时，天气晴朗、 云量少、 太阳辐射较强，利于促进光化学反应生成O3，O3浓度也随之增加； 能见度低时，太阳辐射较弱，光化学反应速率降低.唐贵谦等[12]分析了天气型对北京地区近地面O3的影响发现，处于低压前部控制时,高温、 低湿以及局地环流形成的山谷风造成区域O3累积； 王闯等[38]分析气象条件对沈阳市环境空气O3浓度影响研究发现：受温度、 风速、 湿度、 能见度、 天气情况影响，O3浓度变化是多因素共同作用的结果； 王宏等[39]分析天气条件对福州近地层O3分布的影响发现，臭氧浓度与气象要素关系密切，与温度、 日照、 太阳辐射显著正相关，与云量、 相对湿度、 降水量显著负相关，受偏南和偏东风影响，平均风速较大时，O3浓度较高； 严茹莎等[40]分析了北京市夏季典型O3污染分布特征及影响因子发现，稳定边界层对大气扩散的不利影响是形成O3污染的重要原因且O3日变化趋势与温度的日变化趋势呈显著正相关； 本研究的结果与这些研究结论[12, 38-41]基本一致.
2.3 案例分析近年来北京市夏季O3污染较重，大气呈复合污染特征，O3浓度高低直接影响到北京市整体空气质量的排名，因此O3浓度的研究及治理尤为重要.理论上控制NOx和VOCs等的排放量可以大大降低O3的浓度，但实际上O3的生成与前体物浓度之间并不是简单的线性关系，O3近年来逐渐呈现出影响范围广、 浓度高且逐年上升的特征，O3控制途径越来越复杂.本文选取2014年5月29日至6月1日北京发生一次O3重污染过程(表 5)，运用2.1、 2.2节研究方法综合分析其天气形势、 O3浓度时空分布特征及其成因.
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表 5 2014年5月29日至6月1日臭氧浓度与逐日天气状况 Table 5 Variations of O3 and weather conditions from May 29th to June 1st in 2014 |
2014年5月29日至6月1日北京发生一次O3重污染过程，其中5月29日空气质量为轻度污染； 5月30日上升至重度污染； ρ(O3 8 h)达311μg ·m-3，5月31日空气质量转为中度污染； 6月1日空气质量降至为良； 重污染过程结束.经计算5月30~31日这2 d平均风速为2.19 m ·s-1，相对湿度平均为43%； 温度较高为30℃左右，地面气压变化较为平稳，边界层高度较低.污染期间500 hPa以偏南、 偏西气流为主，地面天气形势以均压、 低压为主，为O3污染的形成及维持提供了稳定的大气环境背景.
图 8为2014年5月29日至6月1日北京及周边地区O3 IAQI空间分布，图 9为北京及周边城市O3浓度等级时空变化，可以看出5月29日O3高值区主要集中在山东临沂、 日照等地区，30日高值范围明显扩大，山东中部、 河北大部、 北京、 天津等地区O3浓度明显上升，31日O3高值区主要集中在北京、 沧州和山东省大部分地区，6月1日区域O3高值区明显消失.输送方向上(图 9)，北京东南方向明显存在O3输送现象，淄博、 聊城、 沧州、 天津、 廊坊、 北京、 张家口等方向O3随着时间的变化明显上升； 由此可见O3污染过程是在本地光化学污染较重的水平上，次叠加区域输送的影响，造成北京O3浓度居高不下.
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图 8 2014年5月29日至6月1日北京及周边地区O3 IAQI空间分布M Fig. 8 Spatial distribution of O3 IAQI in Beijing and its surrounding areas from May 29th to June 1st in 2014 |
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图 9 2014年5月29日至6月1日北京及周边城市臭氧浓度等级时空变化 Fig. 9 Spatial distribution of O3 in Beijing and its surrounding cities from May 29th to June 1st in 2014 |
关于北京市O3区域输送分析，国内外学者做了较为丰富的案例研究，文献[10, 30-33, 41, 42]都分析了北京市周边地区对北京市O3浓度的贡献.其中Streets 等[41]对北京地区2001 年7月O3污染的模拟研究发现,周边地区污染源对北京市高浓度O3的贡献率在35%~60%,河北省的贡献可达20%~30%； 王自发等[10]指出2006年8月周边地区排放对北京市城近郊区O3浓度的月均贡献率为30.0%； 王雪松等[42]利用CAMx模型对 2000年6月底至7月初发生在北京地区的O3污染过程进行模拟分析，发现周边地区对北京市城近郊区的贡献中直接输入的O3约占7成，其余部分以输入前体物的方式贡献O3. 本研究发现再一次证明了北京市O3浓度分布的区域性特征，因此治理北京市臭氧必须关注周边地区排放的影响.受各种条件制约等因素的影响，本研究没有使用数值模型对O3的区域输送贡献率进行计算. 今后，在研究北京市O3多个站点较长时间序列观测的基础上，还应结合数值模型全面解释区域O3形成的复杂问题，以制定切实有效的O3污染防治对策.
3 结论(1) 2014年北京市全年O3平均浓度为56.18μg ·m-3，超标日O3平均浓度为148.05μg ·m-3，超标日主要集中在5~9月.
(2)超标日O3日变化呈现单峰型分布，超标日O3浓度在09：00~23：00 明显高于夏季同时间段浓度平均； 空间分布上中心城区O3浓度相对较低，而城区西部植物园站点浓度最高.
(3)2014年北京市O3超标日地面气压形势场高压类、 低压类、 均压类这3种类型各占16%、 36%、 48%； 超标日O3浓度与气压、 湿度、 能见度呈负相关关系，与风速、 温度呈正相关关系.
(4) 2014年5月29日至6月1日北京市发生的一次O3重污染过程是由本地光化学污染及区域输送造成的.