2.国家环境保护大气复合污染来源与控制重点实验室, 北京 100084
2.State Environmental Protection Key Laboratory of Sources and Control of Air Pollution Complex, Beijing 100084, China
目前我国多地频繁出现的霾污染,已经严重影响到了人们日常生活. 环保部颁布了新的环境空气质量标准[1],明确规定霾污染首要污染物PM2.5的日均限值和年均限值. 目前已开展环境大气PM2.5浓度测量的74个城市中绝大多数城市不能达标[2]. 研究表明我国固定污染源是大气一次 PM2.5的重要来源之一[3~5]. 环境保护部为贯彻落实国务院《大气污染防治行动计划》,加强科技支撑大气污染防治工作,指导各地开展大气污染源排放清单编制工作,目前发布了《大气细颗粒物一次源排放清单编制技术指南(试行)》[6],旨在为各地编制大气可吸入颗粒物(PM10)和细颗粒物(PM2.5)源排放清单提供统一方法. 但目前国内尚无固定源PM10和PM2.5排放标准测定方法. 指南暂时根据PM2.5占总烟尘比例估算PM2.5的排放. 因此为了测定固定源PM10和PM2.5排放,编制准确的源清单,需要建立适合我国固定污染源PM10和PM2.5排放测量的标准方法.
前期工作已调研了国内外各种固定源PM10和PM2.5采样方法[7~10]. 低压荷电撞击器(ELPI)及其简化版本PM10、 PM2.5、 PM1三级撞击器(DPI)常被国内研究人员用来测定固定源PM10和PM2.5排放[11~15]. 但该方法用于测定我国固定源PM10和PM2.5排放存在一定问题: 首先,ELPI和DPI都属于传统撞击采样器,存在烟尘反弹和再悬浮而进入下一级,导致PM2.5测量结果偏高; 其次,ELPI和DPI由于尺寸比较大,无法直接置于烟道内进行采样,通常需要通过管路将烟气引出后采样,在引出过程中不可避免地导致烟尘损失. 也有学者建议使用美国的采样方法201A加双级旋风采样器来测定PM10和PM2.5排放[16~20],但由于我国固定源采样口尺寸与美国相比有较大差异,因此该方法在实际使用中面临很大限制,为了克服上述问题本研究前期工作已研制了适合我国固定源分级采样的PM10/PM2.5双级虚拟撞击采样器[21].
基于前期工作,本研究进一步开发了与虚拟撞击采样器相配套的采样控制系统,形成了相应的采样方法,并用该方法对四类典型固定源进行了现场测试.
1 测试方法与操作过程测试使用开发的PM10/PM2.5双级虚拟撞击采样器(图 1),具体测量原理见文献[7, 21]. 该采样器根据烟尘惯性将其分为>10 μm、 2.5-10 μm和<2.5 μm三级,有效地克服了ELPI和DPI的烟尘反弹和再悬浮问题,适用各类浓度的烟尘采样(<200 mg ·m-3). 采样器直径为74 mm,满足国内一些固定源80 mm采样口尺寸[22],采样时直接将采样器置于烟道内进行采样. 采样器为恒流采样,室温下流量为25 L ·min-1. 采样的流量、 温度、 湿度、 动静压由如图 1所示的控制箱直接测量或控制.
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图 1 PM10/PM2.5双级虚拟撞击采样系统 Fig. 1 PM10/PM2.5 two-stage virtual impactor |
PM10/PM2.5双级虚拟撞击采样器为恒流采样器,选择相对稳定的工况进行采样. 采样过程与根据GB 16147-1996中总烟尘测量过程基本一致,首先用皮托管和热电偶测量采样点处的平均烟气流速、 静压以及烟温,用烟气传感器测定烟气中O2、 CO2含量,用湿度计测量烟气水含量,然后将这些参数输入控制箱中计算采样流量,并选取合适的等速采样嘴. 然后将已称重的37 mm石英滤膜或Teflon滤膜装入采样器; 最后将采样器伸入烟道内,采样嘴正对烟气流向,启动采样泵开始采样,采样结束后缓慢将采样器从烟道中取出.
本研究用开发的采样系统对四类典型固定源(包括燃煤电厂、 垃圾焚烧厂、 循环流化床以及钢铁厂)进行了现场测试,所测试固定源的具体信息如表 1所示,其中采样时间是以保证滤膜上采集一定重量的烟尘为依据,一般实验室天平精度为0.1 mg,因此至少采集0.3 mg的烟尘.
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表 1 所测固定源的基本情况 1) Table 1 Tested stationary sources |
2 测量结果 2.1 煤粉炉发电厂脱硫后烟尘分级浓度测量结果
选取山西某典型煤粉炉电厂进行测试,该电厂装机容量为300 MW,烟尘控制措施有五电厂静电除尘器,石灰石石膏法脱硫塔,以及烟道除雾器. 测试期间为100%负荷,排烟温度为78℃. 测试点位于烟囱入口. 烟尘测试结果如图 2所示,其中Ⅰ、Ⅱ和Ⅲ分别对应3次测试结果. PM2.5平均质量浓度为0.93 mg ·m-3,标准偏差为0.03. PM10平均质量浓度为1.13 mg ·m-3,标准偏差为0.11. PM2.5质量浓度约占PM10的82%. 该电厂实施了超净排放技术[23],静电除尘器采用高效电源以及低温省煤器技术,控制总烟尘浓度为5 mg ·m-3以内,因此测得PM10和PM2.5质量浓度也较低.
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图 2 煤粉炉烟尘分级质量浓度 Fig. 2 Mass concentration of size-resolved PM from coal-fire power plant |
选取四川某典型燃煤循环流化床发电厂进行测试,发电容量600 MW,烟尘控制措施为静电除尘加布袋除尘,测试点位于烟囱入口,布袋除尘器之后,排烟温度135℃. 测试结果如图 3所示,其中Ⅰ、 Ⅱ和Ⅲ分别对应3次测试结果. PM2.5平均质量浓度为0.59 mg ·m-3,标准偏差为0.04. PM10平均质量浓度为1.12 mg ·m-3,标准偏差为0.16. PM2.5质量浓度约占PM10质量浓度的52.7%. 结果表明该电厂除尘效率很高,排放的PM10和PM2.5质量浓度也较低.
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图 3 循环流化床电厂烟尘分级质量浓度 Fig. 3 Mass concentration of size-resoved PM from circulating fluid bed power plant |
选取浙江省某典型垃圾焚烧发电厂进行测试,该电厂采用流化床燃烧炉,装机容量为15 MW,污染控制措施为静电除尘加布袋除尘,测试点位于烟囱入口,在布袋除尘器之后,排烟温度为120℃. 测试结果如图 4所示,其中Ⅰ、 Ⅱ和Ⅲ分别对应3次测试结果. PM2.5平均质量浓度为3.3 mg ·m-3,标准偏差为0.65. PM10平均质量浓度为6.9 mg ·m-3,标准偏差为0.86. PM2.5质量浓度约占PM10质量浓度的48%. 该垃圾焚烧电厂采用除尘效率相对较高的布袋除尘器,故排放烟气中PM2.5浓度较低.
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图 4 垃圾焚烧电厂烟尘分级质量浓度 Fig. 4 Mass concentration of size-resolved PM from waste incineration power plant |
选取辽宁某钢厂进行测试,测试点位于转炉的烟筒排放口,转炉容量180 t,除尘措施为布袋除尘器,最终排烟温度为45℃. 测试结果如图 5所示,其中Ⅰ、 Ⅱ和Ⅲ分别对应3次测试结果. PM2.5平均质量浓度为0.15 mg ·m-3,标准偏差为0.04. PM10平均质量浓度为0.43 mg ·m-3,标准偏差为0.15. PM2.5质量浓度约占PM10质量浓度的35%. 相比于测试的其他几个固定源,钢厂转炉后最终排放口PM10和PM2.5浓度较低.
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图 5 钢厂转炉烟尘分级质量浓度 Fig. 5 Mass concentration of size-resolved PM from converter steelmaking |
研发的PM10/PM2.5双级虚拟撞击采样器切割效率曲线优于国际标准ISO 7708: 1995对采样器的规定[24],采样器横截面直径为74 mm,满足我国固定源采样口尺寸要求,与之配套的控制系统简单轻便,整个采样系统易于操作,适用于我国固定源现场采样. 现场测试结果表明除垃圾焚烧发电厂外,所测试的其他几个固定源最终排放口的PM10、 PM2.5浓度都非常低,这些都得益于静电除尘以及布袋除尘等高效烟尘控制措施. 其中燃煤电厂测得的PM10和PM2.5平均浓度分别为1.13 mg ·m-3和0.93 mg ·m-3,与刘含笑等[8]测得扬州第二发电厂的结果接近,其用DPI测得PM10和PM2.5平均浓度分别为1.13 mg ·m-3和0.71 mg ·m-3 (600 MW机组)以及1.29 mg ·m-3和0.89 mg ·m-3(500 MW机组).
测得的4个固定源结果表明PM2.5占PM10的比例在50%左右,其中煤粉炉经过脱硫塔后PM2.5占PM10比例升高为80%以上. 这与王珲等[25]用Andersen 8 级撞击器直接伸入烟道内测得的趋势相似,其测定一台300 MW电除尘器出口PM2.5占PM10为43.4%,经过湿法脱硫塔后升高为74.5%.
随着环保标准加严,污染控制措施效率增强,固定源最终排放口总烟尘浓度在10 mg ·m-3以下,此时传统滤筒采样法自身会带来很大误差,因为空白滤筒平均误差约为1-2 mg,假设正常采样流量为25L ·min-1,收集30 min,则浓度误差为1.3-2.7 mg ·m-3. 而PM10/PM2.5分级采样器相比总烟尘采样器内部结构复杂,会导致粒径大于20 μm烟尘损失,因此无法利用分级采样器准确地确定总烟尘的含量,但从双级虚拟撞击采样器的测量结果可估计PM2.5占总烟尘的大致比例. 对于煤粉炉电厂,最终排放口PM2.5约占总烟尘73%,即大部分烟尘为PM2.5. 对于垃圾焚烧电厂PM2.5占总烟尘的比例约为37%. 对于大型循环流化床PM2.5约占总烟尘的比例为35%. 对于钢厂转炉最终排放口PM2.5所占比例约为25%. 目前试行的源清单指南中给出了大型燃煤设备产生总烟尘中PM2.5占比为6%. 如经过烟尘控制措施后,这一比例将发生非常大的变化.
本研究所测的PM2.5为可过滤烟尘,已有的研究表明实际排放的PM2.5中还需包含可凝结烟尘[7, 18]. 因此还需尽快建立固定源PM10/PM2.5分级采样标准方法,积累更多固定源PM10和PM2.5排放数据,确定其所占比例,才能编制较为准确的污染源颗粒物排放清单.
4 结论(1)本研究建立了一套PM10/PM2.5双级虚拟撞击采样方法,并用该方法对各类固定源进行了现场测试,初步获得了煤粉炉、 垃圾焚烧炉、 循环流化床以及钢铁转炉最终排放口的PM10和PM2.5浓度,该方法适合我国固定源.
(2)煤粉炉电厂烟囱入口PM2.5质量浓度为(0.93±0.03) mg ·m-3,PM10质量浓度为(1.13±0.11) mg ·m-3. 垃圾焚烧电厂烟囱入口PM2.5质量浓度为(3.3±0.65) mg ·m-3,PM10质量浓度为(6.9±0.86) mg ·m-3. 大型循环流化床发电厂烟囱入口PM2.5质量浓度为(0.59±0.04) mg ·m-3,PM10质量浓度为(1.12±0.16) mg ·m-3. 钢铁转炉烟囱排放口PM2.5质量浓度为(0.15±0.04) mg ·m-3,PM10质量浓度为(0.43±0.15) mg ·m-3.
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