大气污染物对暴露于其中的人群有健康损害，大气颗粒物已成为我国城市空气污染的主要组分，其中可吸入颗粒物(PM₁₀)本身含有毒有害物质，且由于粒径小，容易吸附有毒有害物质而对人类健康的危害及环境的影响更大^{[1, 2]}. 2013年，国际癌症研究机构宣布大气污染会致癌，已将大气颗粒物确定为致癌物质^[3]. 目前健康风险评价主要是基于关心点处环境质量监测数据的健康风险评价的研究^[4]，若将大气扩散模型与健康风险评价相结合，可以实现污染源排放污染物健康风险的评价. 王志霞等^[5]集成了复杂工业源扩散模型和传统风险评价中的多种风险源累积的风险评价模型，建立区域健康风险评价方法. 目前对于固定污染源排放污染物的健康风险的研究较少.

多环芳烃(PAHs)因具有致癌、 致畸和致突变性而被广泛关注^[6]，人们长期暴露在含有PAHs的大气中，会使慢性呼吸系统疾病的发病率^{[7, 8]}和多种癌症的患病风险升高^[9]，因此，深入了解其对人体产生的健康风险^{[10, 11]}具有重要意义. 本研究拟基于污染源排放有毒有害污染物，利用AERMOD模型预测污染物的健康风险值，建立固定源排放污染物的健康风险评价方法，也可用于环境影响评价，为从源头预防污染、 保护人群健康提供理论依据. 以兰州市为例，分析三大电厂在采暖期和非采暖期排放PM₁₀中PAHs和其中的苯并[a]芘(BaP)对不同年龄、 不同性别的人群在呼吸暴露下的健康风险，并结合兰州市采样点处PM₁₀中PAHs的实测数据，分析三大电厂排放PM₁₀中PAHs和BaP对人群呼吸暴露下的健康风险在采样点处的贡献率.

暴露评价是健康风险评价的重要过程之一，经呼吸道吸入是PM₁₀中PAHs的主要暴露途径，呼吸暴露PAHs的日均摄入量计算方法来自文献^{[12, 13, 14, 15]}，见公式(1)：

健康风险包括非致癌风险和致癌风险，非致癌危害指数和致癌风险值(由于一般致癌风险值R^c≤0.001，为低剂量暴露，本研究选用低剂量暴露公式)的计算方法^{[16, 17]}见公式(2)和公式(3)：

AERMOD模型是基于高斯模式的大气扩散模型，其原理^[18]见公式(4)：

简化为：

现对固定源排放污染物健康风险评价原理进行推导：

与AERMOD原理类比，将R^c_Q和Rⁿ_Q代入AERMOD模型中可预测得到R^c和Rⁿ，在此定义R^c_Q和Rⁿ_Q分别为致癌风险源强和非致癌危险源强.

该方法是基于AERMOD模型与健康风险评价模型的结合，故适用于所有固定源排放毒性污染物的健康风险评价，其中TSP需要采用AERMOD模型中的降尘模式.

本研究对人群按照年龄和性别分别考虑，具体参数见表 1和表 2.

表 1(Table 1)

表 1 不同人群暴露频率及时间 Table 1 Exposure frequency and time of different groups of people 人群 暴露频率EF/d ·a-1 暴露持续时间ED/a 终生平均暴露时间AT/d ＜6岁 365 4 70×365 6-17岁 365 10 70×365 18-60岁 365 30 70×365 ＞60岁 365 40 70×365

表 1 不同人群暴露频率及时间 Table 1 Exposure frequency and time of different groups of people

表 2(Table 2)

表 2 不同人群暴露呼吸速率和体重 [19, 20] Table 2 Exposure respiratory rate and weight of different groups of people 年龄 男 女 体重(BW)/kg 呼吸速率(IR)/m3 ·d-1 体重(BW)/kg 呼吸速率(IR)/m3 ·d-1 ＜6岁 12.02 5.71 11.65 5.85 6-17岁 38.80 11.78 35.72 11.36 18-60岁 60.62 19.02 53.50 14.17 ＞60岁 59.42 11.53 51.32 10.36

表 2 不同人群暴露呼吸速率和体重 [19, 20] Table 2 Exposure respiratory rate and weight of different groups of people

经呼吸暴露的部分PAHs的参考剂量RfD和致癌强度系数SF参考文献^[21]，见表 3.

表 3(Table 3)

表 3 PAHs参考剂量及致癌强度系数表 Table 3 Reference dose and carcinogenic intensity coefficient of PAHs 序号 名称 RfD/mg ·(kg ·d)-1 序号 名称 SF/[mg ·(kg ·d)-1]-1 1 NaP 8.57×10-4 1 BaA 3.10×10-1 2 Acy 3.00×10-2 2 Chr 3.10×10-3 3 Ace 3.00×10-2 3 BbF 3.10×10-1 4 Flu 2.00×10-2 4 BkF 3.10×10-2 5 Phe 1.50×10-2 5 BaP 3.10 6 Ant 1.50×10-1 6 IcdP 3.10×10-1 7 Flt 2.00×10-2 7 DahA 3.10 8 Pyr 1.50×10-2 9 BghiP 1.50×10-2

表 3 PAHs参考剂量及致癌强度系数表 Table 3 Reference dose and carcinogenic intensity coefficient of PAHs

根据USEPA，当非致癌危害指数超过1时，认为会对人体健康产生危害； 一般可接受的致癌风险值为10^-6，可接受的致癌风险值上限为10^{-4[22, 23]}.

根据调查，兰州市二热电厂、 西固电厂和范坪电厂均使用无烟煤，核算采暖期和非采暖期的燃煤量分别为37.59×10⁴、 187.94×10⁴、 93.97×10⁴t ·a^-1和38.88×10⁴、 194.41×10⁴、 97.21×10⁴ t ·a^-1.

由于兰州市无电厂排放PM₁₀中PAHs的源成分谱，本研究依据文献^{[24, 25]}对源的定义和采样方式的要求，搜集我国9个城市14个电厂排放PM₁₀中PAHs有效实测源成分谱，对缺失值补充、 归一化处理后进行聚类分析，并通过相关系数R和分歧系数CD验证聚类结果的合理性，最终聚类得到三类，分别是褐煤电厂(第Ⅰ类)、 烟煤和无烟煤电厂(第Ⅱ类)以及电厂和一般工业锅炉混合(第Ⅲ类)三类. 根据兰州市实际情况，选用第Ⅱ类源成分谱并通过主成分分析得到电厂排放PM₁₀中PAHs的归一化可替代源成分谱，见图 1. 根据第Ⅱ类中的文献^{[26, 27]}，PM₁₀ 中PAHs的总量平均值为1.37 μg ·g^-1.

图 1

Fig. 1

图 1 电厂排放PM10中PAHs的归一化可替代源成分谱图 Fig. 1 Normalization replaceable source profiles of PAHs in PM10 emitted from coal-fired power plants

计算三大电厂在采暖期和非采暖期排放PM₁₀中各PAHs成分对不同年龄、

不同性别的人群在呼吸暴露下的致癌风险源强R^c_Q或非致癌危险源强Rⁿ_Q、 R^c_Q(PAHs)和Rⁿ_Q(PAHs)由各成分的R^c_Q和Rⁿ_Q相加得到，在此忽略协同作用和拮抗作用，结果见表 4.

表 4(Table 4)

表 4 采暖期和非采暖期致癌风险源强RcQ或非致癌危险源强RnQ的结果 1) Table 4 Results of sources of carcinogenic risk or non-cancer risk in heating and non-heating seasons 项目 采暖期 非采暖期 二热 西固 范坪 二热 西固 范坪 RcQ(PAHs) 8.004 40.018 20.009 4.224 21.120 10.561 男 RnQ(PAHs) 0.369 1.847 0.923 0.195 0.975 0.487 ＜6岁 RcQ(BaP) 2.927 14.635 7.317 1.545 7.724 3.862 RcQ(PAHs) 8.461 42.302 21.151 4.465 22.325 11.163 女 RnQ(PAHs) 0.390 1.952 0.976 0.206 1.030 0.515 RcQ(BaP) 3.094 15.470 7.735 1.633 8.164 4.082 RcQ(PAHs) 12.789 63.941 31.971 6.749 33.746 16.874 男 RnQ(PAHs) 0.590 2.951 1.475 0.311 1.557 0.779 6-17岁 RcQ(BaP) 4.677 23.383 11.692 2.468 12.341 6.171 RcQ(PAHs) 13.396 66.978 33.489 7.069 35.349 17.675 女 RnQ(PAHs) 0.618 3.091 1.545 0.326 1.631 0.816 RcQ(BaP) 4.899 24.494 12.247 2.585 12.927 6.464 RcQ(PAHs) 39.649 198.236 99.118 20.923 104.623 52.314 男 RnQ(PAHs) 1.830 9.148 4.574 0.966 4.828 2.414 18-60岁 RcQ(BaP) 14.500 72.496 36.248 7.652 38.261 19.131 RcQ(PAHs) 33.470 167.342 83.671 17.663 88.318 44.161 女 RnQ(PAHs) 1.545 7.722 3.861 0.815 4.076 2.038 RcQ(BaP) 12.240 61.197 30.599 6.459 32.298 16.150 RcQ(PAHs) 32.695 163.465 81.732 17.253 86.271 43.138 男 RnQ(PAHs) 1.509 7.543 3.772 0.796 3.981 1.991 >60岁 RcQ(BaP) 11.957 59.780 29.890 6.310 31.550 15.776 RcQ(PAHs) 34.014 170.059 85.030 17.949 89.752 44.878 女 RnQ(PAHs) 1.570 7.848 3.924 0.828 4.142 2.071 RcQ(BaP) 12.439 62.191 31.096 6.564 32.823 16.412 1)RcQ：×10-8，RnQ：×10-3

表 4 采暖期和非采暖期致癌风险源强RcQ或非致癌危险源强RnQ的结果 1) Table 4 Results of sources of carcinogenic risk or non-cancer risk in heating and non-heating seasons

将Rⁿ_Q和R^c_Q代入AERMOD模型，得到三大电厂在采暖期和非采暖期排放PM₁₀中PAHs和其中的BaP对不同年龄、 不同性别的人群在呼吸暴露下的非致癌危害指数和致癌风险值等值线分布图(图 2)以及对采样点处暴露人群健康风险的贡献值和兰州市区域内健康风险最大贡献值，结果见表 5和表 6.

图 2

Fig. 2

图 2 采暖期三大电厂排放BaP经呼吸暴露对小于6岁的男孩引起的致癌风险贡献等值线图 Fig. 2 Contour graph of carcinogenic risk for less than 6 year old boys caused by breathing exposure of BaP from the three power plants in heating season 数值单位：×10-12

由图 2可知，三大电厂在采暖期排放PM₁₀中BaP对小于6岁的男孩在呼吸暴露下的致癌风险值在兰州市的分布呈3个高值，位置分别在3个电厂周围，且西固电厂(西固区)>范坪电厂(七里河区)>二热电厂(城关区)，与3个电厂的排污量有关. 在污染源西及西南方位，致癌风险值变化梯度较大，且随着与污染源的距离增加，梯度变小，贡献值也减小，和与污染源距离、 主导风向有关. 其中致癌风险最大值出现在(3 600 m,10 700 m)，即西固电厂的西南部，最大值小于一般可接受的致癌风险值(10^-6)，不会对人体健康产生危害.

由表 5可知，三大电厂排放PM₁₀中PAHs和BaP对采样点处人群呼吸暴露下的致癌风险值和非致癌危害指数均与性别、 年龄和时间段有关，与性别的关系均为除18-60岁外，

对女性的贡献值均大于男性，与年龄的关系均为：小于6岁＜6-17岁＜大于60岁＜18-60岁，与时间段的关系为采暖期均大于非采暖期. 其中BaP对采样点处不同暴露人群的致癌风险值占PAHs总致癌风险的36.5%左右. 非致癌危害指数远小于1，以不会对人体健康产生危害，致癌风险值均小于10^-6，致癌风险在可接受范围内. 所以，三大电厂排放PM₁₀中PAHs和BaP经扩散到达采样点处经呼吸暴露不会对人群造成致癌性和非致癌性危险.

表 5(Table 5)

表 5 三大电厂排放PM10中PAHs和BaP导致的健康风险在采样点处的贡献值 Table 5 Contributions of health risk caused by PAHs and BaP in PM10 emitted from the three power plants 健康风险 单位 ＜6岁 6-17岁 18-60岁 >60岁 男 女 男 女 男 女 男 女 采暖期 Rc(PAHs) 10-12 3.39 3.59 5.42 5.68 16.82 14.19 13.87 14.43 Rn(PAHs) 10-8 1.57 1.65 2.50 2.62 7.76 6.55 6.40 6.66 Rc(BaP) 10-12 1.24 1.31 1.98 2.07 6.12 5.17 5.05 5.25 非采暖期 Rc(PAHs) 10-12 1.55 1.64 2.48 2.60 7.70 6.50 6.35 6.60 Rn(PAHs) 10-8 0.72 0.76 1.15 1.20 3.55 3.00 2.93 3.05 Rc(BaP) 10-12 0.57 0.60 0.90 0.95 2.80 2.37 2.31 2.40

表 5 三大电厂排放PM10中PAHs和BaP导致的健康风险在采样点处的贡献值 Table 5 Contributions of health risk caused by PAHs and BaP in PM10 emitted from the three power plants

由表 6可知，三大电厂排放PM₁₀中PAHs和BaP对区域人群呼吸暴露下的最大致癌风险值和最大非致癌危害指数与采样点处贡献值的分布规律一致，且均大于采样点处的值. 最大非致癌危害指数的贡献值远小于1，不会对人体健康产生危害，最大致癌风险值的贡献值均小于10^-6，致癌风险在可接受范围内. 所以，三大电厂排放PM₁₀中的PAHs和BaP经扩散后不会对兰州市所有的暴露人群造成致癌性和非致癌性危险.

表 6(Table 6)

表 6 三大电厂排放PM10中PAHs和BaP导致的健康风险贡献最大值 Table 6 Largest contributions of health risk caused by PAHs and BaP in PM10 emitted from the three power plants 健康风险 单位 ＜6岁 6-17岁 18-60岁 >60岁 男 女 男 女 男 女 男 女 采暖期 Rc(PAHs) 10-11 17.23 18.22 27.54 28.84 85.37 72.06 70.39 73.23 Rn(PAHs) 10-8 7.95 8.41 12.71 13.31 39.39 33.25 32.48 33.80 Rc(BaP) 10-12 6.28 6.64 10.03 10.51 31.11 26.26 25.65 26.68 非采暖期 Rc(PAHs) 10-12 10.07 10.65 16.10 16.86 49.91 42.13 41.15 42.81 Rn(PAHs) 10-8 4.65 4.91 7.43 7.78 23.03 19.44 18.99 19.76 Rc(BaP) 10-12 3.68 3.89 5.87 6.15 18.21 15.37 15.02 15.62

表 6 三大电厂排放PM10中PAHs和BaP导致的健康风险贡献最大值 Table 6 Largest contributions of health risk caused by PAHs and BaP in PM10 emitted from the three power plants

为验证方法的可靠性和结果的准确性，用传统健康风险方法进行验证. 首先用AERMOD模型计算得到PAHs和BaP从三大电厂扩散至采样点和最大落地点(3 600 m,10 700 m)的24 h平均浓度，然后根据传统健康风险评价的公式计算得到健康风险值，见表 7.

表 7(Table 7)

表 7 传统方法计算得到的健康风险值 Table 7 Result of the health risk calculated using the traditional method 健康风险 点位 单位 ＜6岁 6-17岁 18-60岁 >60岁 男 女 男 女 男 女 男 女 采暖期 Rc(PAHs) 10-12 3.39 3.59 5.42 5.68 16.82 14.19 13.87 14.43 Rn(PAHs) 采样点 10-8 1.57 1.65 2.50 2.62 7.76 6.55 6.40 6.66 Rc(BaP) 10-12 1.24 1.31 1.98 2.07 6.12 5.17 5.05 5.25 Rc(PAHs) 10-11 17.23 18.22 27.54 28.84 85.37 72.06 70.39 73.23 Rn(PAHs) (3 600 m,10 700 m) 10-8 7.95 8.41 12.71 13.31 39.39 33.25 32.48 33.80 Rc(BaP) 10-12 6.28 6.64 10.03 10.51 31.11 26.26 25.65 26.68 非采暖期 Rc(PAHs) 10-12 1.55 1.64 2.48 2.60 7.70 6.50 6.35 6.60 Rn(PAHs) 采样点 10-8 0.72 0.76 1.15 1.20 3.55 3.00 2.93 3.05 Rc(BaP) 10-12 0.57 0.60 0.90 0.95 2.80 2.37 2.31 2.40 Rc(PAHs) 10-12 10.07 10.65 16.10 16.86 49.91 42.13 41.15 42.81 Rn(PAHs) (3 600 m,10 700 m) 10-8 4.65 4.91 7.43 7.78 23.03 19.44 18.99 19.76 Rc(BaP) 10-12 3.68 3.89 5.87 6.15 18.21 15.37 15.02 15.62

表 7 传统方法计算得到的健康风险值 Table 7 Result of the health risk calculated using the traditional method

从表 7与表 5、 表 6的对比可以看出，两种方法的结果完全一致，说明该方法的建立是可行的.

2010年12月23日至2012年1月17日在兰州大学本部气象楼(共二层)楼顶采集PM₁₀样品，分析得到采样点处PM₁₀中PAHs的成分谱，具体数据见文献^[28].

根据1.1节中健康风险公式，得到采暖期和非采暖期兰州市采样点处PM₁₀中PAHs和BaP对不同人群在呼吸暴露下的致癌风险值和非致癌危害指数后，结合表 5计算三大电厂的贡献率，结果见表 8.

表 8(Table 8)

表 8 三大电厂排放PM10中PAHs和BaP导致的健康风险在采样点处的贡献率 Table 8 Health risk contribution at sampling site caused by PAHs and BaP in PM10 emitted from the three power plants 健康风险 单位 ＜6岁 6-17岁 18-60岁 >60岁 男 女 男 女 男 女 男 女 采暖期 Rc(PAHs) ‰ 0.000 5 0.000 5 0.000 5 0.000 5 0.000 5 0.000 5 0.000 5 0.000 5 Rn(PAHs) ‰ 0.030 0 0.030 0 0.030 0 0.030 0 0.030 0 0.030 0 0.030 0 0.030 0 Rc(BaP) ‰ 0.000 2 0.000 2 0.000 2 0.000 2 0.000 2 0.000 2 0.000 2 0.000 2 非采暖期 Rc(PAHs) ‰ 0.001 2 0.001 2 0.001 2 0.001 2 0.001 2 0.001 2 0.001 2 0.001 2 Rn(PAHs) ‰ 0.150 0 0.150 0 0.150 0 0.150 0 0.150 0 0.150 0 0.150 0 0.150 0 Rc(BaP) ‰ 0.000 5 0.000 5 0.000 5 0.000 5 0.000 5 0.000 5 0.000 5 0.000 5

表 8 三大电厂排放PM10中PAHs和BaP导致的健康风险在采样点处的贡献率 Table 8 Health risk contribution at sampling site caused by PAHs and BaP in PM10 emitted from the three power plants

由表 8可知，三大电厂排放PM₁₀ 中PAHs和BaP对人群呼吸暴露下的健康风险在采样点处的贡献率与性别和年龄无关，与时间段和风险类别有关，非采暖期的贡献比采暖期的大，原因为采暖期无论是电厂排放PM₁₀中的PAHs还是采样点处PM₁₀中的PAHs的浓度都增加，但对采样点处PM₁₀中的PAHs的贡献源增多，浓度增加幅度大于电厂排放PM₁₀中的PAHs的增加幅度，在同样的暴露量下，健康风险也满足这样的关系； 非致癌危险指数的贡献比致癌风险值的大，是因为电厂排放的非致癌成分的浓度比致癌成分的大(见图 1)，而采样点处PM₁₀中的PAHs中致癌成分的浓度大于非致癌成分(见文献^[28])，无论是非致癌危险指数还是致癌风险值与污染物的浓度成正比，基于以上浓度关系，导致非致癌危险指数的贡献比致癌风险值的大. 另外，BaP的致癌风险值的贡献率将近为PAHs的一半.

本研究基于污染源排放毒性污染物，结合健康风险评价，利用AERMOD模型预测污染物的健康风险值，建立固定源排放污染物的健康风险评价方法，并与传统方法对比说明方法的合理性. 应用该方法分析兰州市三大电厂在采暖期和非采暖期排放PM₁₀中PAHs和其中的BaP对不同年龄、 不同性别的人群在呼吸暴露下的非致癌危害指数和致癌风险值，分别小于可接受非致癌危害指数和一般可接受的致癌风险值，不会对兰州市人群造成致癌性和非致癌性危险. 结合兰州市采样点处PM₁₀中PAHs的实测数据，分析三大电厂排放PM₁₀中PAHs和BaP对人群呼吸暴露下的健康风险在采样点处的贡献率，结果表明贡献率与性别和年龄无关，与时间段和风险类别有关，非采暖期的贡献比采暖期的大，非致癌危险指数的贡献比致癌风险值的大. 该方法适用于所有固定源排放毒性污染物的健康风险评价以及环境影响评价中环境风险的评价.