根据环境保护部《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ 633-2012)分级方法，空气质量指数在200以上为空气重污染，在华北地区，首要污染物主要为细颗粒物，尤其在冬季^{[1, 2, 3, 4]}. 近年来，北京市加大了大气污染防治力度，实施了一系列污染控制对策，包括《清洁空气行动计划(2013-2017)》，采取了压减燃煤、 控车减油、 治污减排、 清洁降尘等措施^[5]来减少主要大气污染源的排放. 2015年北京市PM_2.5平均浓度为80.6 μg·m^-3，比2014年下降6.2%，虽然同比有所改善，但仍超过国家标准的1.3倍. 2015年11、 12月有22 d处于重污染之下，超过全年重污染天数的一半，从而拉高了北京市PM_2.5年均浓度. 此外，重污染过程对人体健康也造成较大的影响^{[6, 7, 8]}.

空气重污染的出现，主要受两个方面的影响，一是区域及本地污染源的排放变化，二是气象条件^{[9, 10]}. 自入冬以来，受居民采暖的需要，北京市污染源发生了很大的变化，大气污染物排放量相对于非采暖季有明显的增加. 如果再叠加气象条件不利，大气稳定度高，逆温层结等因素，极易出现空气重污染. 有很多研究^{[11, 12, 13, 14, 15, 16]}对于北京市一次或几次，甚至典型月份的重污染过程及成因进行了梳理和分析，Zheng等^[17]利用观测数据和空气质量模型对北京市2012-2013年冬季出现重污染过程进行分析，探讨气象因素与区域污染排放变化的影响与贡献. 程念亮等^[18]同样采用数值模拟与观测资料相结合的方式，对2014年10月北京市4次典型空气重污染过程的大气环境背景、 气象条件和形成原因进行了分析. 这些研究对于揭示北京市重污染形成条件、 物理化学反应过程及污染前后PM_2.5化学组分变化特征具有一定的帮助.

但与以前不同的是，2015年12月重污染过程中，北京市按照《北京市空气重污染应急预案》(京政发〔2015〕11号)中的规定首次发布了红色预警，并实施相应的污染减排的应急措施，整个污染过程夹杂着污染源排放、 气象条件变化、 污染排放的临时干扰调整，在三者的共同作用下形成了此次较为特殊的重污染过程. 为厘清该月的重污染发生过程、 生消变化，分析了空气质量观测数据和气象数据，并结合污染源排放变化情况，对空气重污染形成的原因进行探讨，获得了12月空气重污染过程的时空演变特征，并对应急措施的实施效果进行评估，以期为冬季大范围空气重污染天气防治及污染控制管理提供参考.

北京市位于华北平原北部，西部为太行山脉西山，北部和东北部为燕山山脉，地形上不利于污染的扩散. 全市面积16 410.54 km²，常住人口2151.6万，机动车保有量561万辆，煤炭消耗量1 728万t，天然气用量113.7亿m³，大量的燃料燃烧及机动车尾气排放，再加上量大面广的扬尘源(施工扬尘、 道路扬尘等)，导致北京市颗粒物、 气态污染物(SO₂、 NO_x、 VOCs)排放量大^{[19, 20, 21, 22]}.

北京市PM_2.5浓度数据来自北京市环境保护监测中心自动监测实时发布的35个监测站逐时数据(站点位置如图 1所示)，气象资料来自北京市观象台地面观测数据. 2014年12月和2015年12月北京市主要大气污染物排放量来自北京市环境保护科学研究院2014年、 2015年大气污染物排放清单. 黄色、 橙色和红色预警包含强制性应急减排措施，其减排量按照类别(固定源、 移动源和无组织排放源)分别进行核算.

图 1

Fig. 1

图 1 北京市空气质量监测站分布示意 Fig. 1 Locations of air quality monitoring sites in Beijing

本研究采用WRF/SMOKE/CMAQ模式系统模拟两次红色预警期间北京市空气质量变化情况. 模式系统水平方向采用三重嵌套模拟域(图 2)，网格分辨率分别为36、 12、 4 km，第一、 二重模拟域分别覆盖了中国大陆全境和华北地区，第三重模拟域覆盖了本研究所关注的北京市以及周边的天津、 河北和内蒙古部分地区以及渤海部分海域. 垂直方向分为13层，最低层高度约为20 m.

图 2

Fig. 2

图 2 模式系统的三重嵌套模拟域 Fig. 2 Triple-nested domain for simulation of the model system

WRF模型使用NCEPFNL 1°×1°全球分析资料生成第一次猜值场. SMOKE模型第一重模拟域采用INTEX-B人为污染源排放清单^[23]，第二、 三重模拟域采用北京市环境保护科学研究院建立的人为源排放清单，包括CO、 SO₂、 NO_x、 PM₁₀、 PM_2.5、 VOCs、 NH₃这7种污染物. 天然源的处理模块为BEIS，使用MODIS卫星反演的植被覆盖数据. CMAQ模型选用SAPRC99气相化学反应机制和AERO5气溶胶机制^{[24, 25, 26]}. 模拟时段为2015年12月7-10日和12月19-22日，每个时段提前3d启动模型，以减小初始条件的影响.

模拟时，对每次预警均设置两个模拟情景：无应急措施的基准情景和应急措施实施的控制情景(仅包含北京市应急措施减排量，周边省市的应急措施减排量没有纳入进来). 根据应急措施实施前后PM_2.5浓度的变化评估应急效果.

2015年12月北京市发生4次重污染过程，且持续时间较长，PM_2.5日均浓度超过150 μg ·m^-3有13 d，占全月的42%. 重污染日PM_2.5平均浓度为270 μg ·m^-3，高值出现在12月1日和12月24日，分别为478 μg ·m^-3和476 μg ·m^-3. 12月1日处于橙色预警当中，随后气象条件转好，地面风速抬升，污染物得到扩散. 12月24日出现的PM_2.5高值紧随着第二次红色预警解除之后，静稳天气，空气相对湿度(RH)高，扩散条件较差，与此同时，由于未采取应急措施，污染排放水平未减少，两者共同作用下重污染过程得以延续，PM_2.5浓度甚至超过第二次红色预警期间. 2015年12月北京市PM_2.5平均浓度为153 μg ·m^-3，是2014年同期1.65倍，重污染日增加11 d，重污染日平均浓度是2014年同期的1.38倍，如图 3所示.

图 3

Fig. 3

图 3 2015年12月北京市PM2.5浓度及同比变化情况 Fig. 3 PM2.5 Concentrations of Beijing in December,2015 and the comparison with those in December,2014

实行空气重污染预警的应急措施对于降低PM_2.5浓度起到积极的作用，由图 3可以看出，橙色预警1、 2，红色预警1、 2，黄色预期1、 2期间，基本上呈现PM_2.5浓度先上升或稳定后下降，可见预警控制的初期，PM_2.5未能立刻呈现出明显的下降，但随着时间推移，减排效果不断增加. 应急措施的实施对于缓解PM_2.5污染加重趋势有明显的效果. 但是，鉴于这种预警减排效果的滞后性，预警的发布和应急措施的实施时间应有所预见和提前，相对第一次启动的红色预警1，红色预警2应急措施的实施介入较好，在PM_2.5浓度抬升过程中，对于减少污染物的累积有效性更强，应急措施实施对污染减缓的效果相对更好.

图 4

Fig. 4

图 4 北京市2015年12月非重污染日和重污染日PM2.5浓度空间分布 Fig. 4 Spatial distribution of PM2.5 concentrations in heavy air pollution days and other days in December,2015

图 4显示了基于Kriging插值^{[27, 28]}得出的2015年12月非重污染和重污染日的北京市PM_2.5空间分布. 可以看出，非重污染日和重污染北京市PM_2.5浓度均呈现南高北低的空间分布规律. 非重污染日北京市城区以北的大部分地区PM_2.5平均浓度低于40 μg ·m^-3，污染最重的为西南部边界地区，平均浓度超过100 μg ·m^-3. 重污染日北京市整体PM_2.5浓度水平明显高于非重污染日，南部PM_2.5浓度高值区范围更大，包含了北京市整个南部边界，平均浓度超过300 μg ·m^-3；北部的昌平、 延庆、 怀柔和密云等地区PM_2.5浓度也超过80 μg ·m^-3；城六区PM_2.5平均浓度超过200 μg ·m^-3. 非重污染日和污染日PM_2.5浓度空间分布也说明了北京市城区及南部地区排放强度较高于北部地区.

2015年北京市落实了清洁空气行动计划工作措施，淘汰约38万辆老旧机动车，国华和高井热电厂的燃煤机组陆续关停，约6 000蒸吨的燃煤锅炉实现清洁能源改造，工业源方面，怀柔兴发、 房山强联等水泥厂停产；完成百项环保技改项目，对化工、 汽车制造、 家具、 包装印刷等行业VOCs进行了治理. 在2014年北京市主要大气污染物排放清单的基础上，对排放清单进行动态更新，核算的2015年采暖季SO₂、 NO_x、 PM₁₀、 PM_2.5、 VOCs日排放量比2014年同期分别减少约28%、 21%、 4%、 4%和6%(如图 5). 排放量的变化在2015年前三季度的空气质量得到较好的印证，2015年前三季度北京市空气中SO₂、 NO_x、 PM₁₀和PM_2.5质量浓度分别比2014年前三季度下降了40%、 16%、 18%和19%左右.

图 5

Fig. 5

图 5 北京市2015年采暖季主要大气污染物日排放量及同比变化 Fig. 5 Comparison on daily emissions of primary air pollutants in Beijing duing the heating season of 2015 and 2014

根据污染源的活动水平，结合黄色、 橙色、 红色预警的减排量，得到2015年12月期间采取应急措施、 假设未采取应急措施及2014年同期污染源SO₂、 NO_x、 PM₁₀、 PM_2.5、 VOCs日变化曲线，如图 6所示. 从总体上来讲，2015年12月PM₁₀、 PM_2.5相对2014年同期下降较少，与扬尘源排放量居高不下有关，气态污染物SO₂、 NO_x、 VOCs排放下降较为明显. 采取黄色、 橙色和红色预警的强制性减排措施，污染源的排放水平得到明显下降，单日NO_x、 VOCs减排量较大，最高减排比例可达约34%和40%，PM₁₀和PM_2.5减排比例最高可达约56%和43%，施工工地停工贡献较大，SO₂下降5%左右，减排幅度较小，5种污染物平均减排比例估计约为36%.

图 6

Fig. 6

图 6 2015年12月北京市污染源主要大气污染物排放及同比变化情况 Fig. 6 Comparison on air pollutants emissions in Beijing during December,2015 and 2014

总体上来看，红色预警污染物减排主要集中在城区(如图 7)，SO₂减排空间分布较为分散，NO_x减排主要集中在城市快速路和高速路上，PM₁₀、 PM_2.5减排空间分布与道路扬尘及施工工地集中在人口较为稠密的六环内有关，VOCs减排空间受机动车减排和工业企业停限产空间分布有关，也主要集中城区. 结合重污染日PM_2.5浓度分布情况，可以看出，南部地区主要污染物减排力度仍然较小，污染排放强度较大. 因此，今后应急措施应更多地考虑污染的空间分布，强化北京市南部大气污染源的减排措施并加强监管.

图 7

Fig. 7

图 7 北京市红色预警应急措施减排量的空间分布 Fig. 7 Spatial distribution of the emission reductions during red alerts in Beijing

不利的气象条件是导致重污染过程发生的重要外部因素^{[29, 30, 31]}. 图 8显示了2015年12月及去年同期观象台的气温、 RH、 风速以及WRF模型模拟的边界层(PBL)高度. 从全月来看，2015年12月平均气温为-0.46℃，比2014年同期高58.3%；平均相对湿度为63.8%，比2014年同期高78.4%；平均风速为2.7 m ·s^-1，比2014年同期低27.0%；北风频率为64.6%，比2014年同期减少了10.8%；平均边界层高度为680.0 m，比2014年同期低31.3%. 整体来看，2015年12月地面气温和湿度同比上升，平均风速、 北风频率和大气边界层高度同比下降，特别是湿度水平整体较高，均不利于大气污染物的扩散，即12月整体大气扩散条件较差. 同时计算了2015年12月重污染期间和非重污染期间北京市气象要素水平. 重污染期间地面气温、 相对湿度、 平均风速和边界层高度分别为-0.44℃、 78.9%、 1.9 m ·s^-1和647.0 m，与非重污染期间相比分别升高了7.5%、 升高了49.1%、 降低了43.4%和降低了10.9%. 因此，气象条件的分析表明，与去年同期相比2015年12月整体大气扩散条件不利，而重污染期间气象条件更加不利，即整体持续不利的气象背景场为频发的重污染过程创造了外部条件.

图 8

Fig. 8

图 8 2015年12月北京市气象条件及同期比较 Fig. 8 Comparison on meteorological conditions in December,2015 and 2014

为进一步探讨PM_2.5浓度和气象要素的关系，对其进行相关性分析，结果见表 1. 相关性分析的结果也表明PM_2.5浓度与气温和相对湿度呈显著正相关性，与风速和PBL高度呈显著负相关性，其中重污染期间较高的湿度和较低的边界层高度对PM_2.5浓度的快速增长影响较大.

表 1(Table 1)

表 1 2015年12月PM2.5浓度和气象要素的相关性系数 Table 1 Correlation coefficients among concentration of PM2.5 and meteorological factors in December 2015 项目 非重污染期间 重污染期间 全月 气温 0.116 1) 0.201 0.156 相对湿度 0.493 0.710 0.611 风速 -0.553 -0.206 -0.362 PBL高度 -0.412 -0.585 -0.503 1)表示置信水平为α=0.05 (2-tailed),其余置信水平均为α=0.01 (2-tailed)

表 1 2015年12月PM2.5浓度和气象要素的相关性系数 Table 1 Correlation coefficients among concentration of PM2.5 and meteorological factors in December 2015

在使用上文所述模型系统模拟评估应急措施实施效果之前，首先利用观测数据对模型模拟性能进行验证，验证方法见文献^[32]. 所用观测数据为北京市12个国控站2015年1、 4、 7、 10月PM_2.5的日均浓度. 结果显示，12个站点的标准化平均偏差在0.05-0.43之间，标准化平均误差在0.29-0.50之间，相关系数在0.64-0.80之间. 误差水平与已有报道持平，相关性比较好，优于同类研究^[32]，整体而言模拟效果可以接受.

图 9表示两次红色预警期间假设无措施和有措施情景下PM_2.5浓度时间变化. 第一次红色预警应急措施实施后，北京市空气质量得到了明显改善，PM_2.5浓度平均下降16.1%. 12月8日，北京PM_2.5浓度显著降低，降幅为16.8%. 12月9日，北京市仍为静稳天气，湿度大，以弱南风为主，扩散条件进一步转差. 同时，太行山东部地区的高浓度污染气团持续向北京传输，PM_2.5浓度应继续升高，但红色预警的实施在一定程度上减缓了PM_2.5的升高趋势，使得该天PM_2.5浓度水平与12月8日基本持平. 模拟结果表明，应急措施实施后，12月9日PM_2.5浓度比假设无应急措施情况下降低16.7%. 12月10日，随着弱高压系统的到来和应急措施的持续实施，PM_2.5浓度降低，其中由应急措施带来的PM_2.5降幅约达20.1%. 可见，此次红色预警有效抑制了空气重污染的加剧，达到了污染物“削峰、 降速”的作用.

图 9

Fig. 9

图 9 两次红色预警无措施和有措施情景下PM2.5浓度时间变化 Fig. 9 Variations of PM2.5 concentrations with and without the reduction measures during the two red alerts

第二次红色预警中，应急措施实施后，北京市空气质量得到了一定改善，PM_2.5浓度平均降幅为17.9%. 12月19日，红色预警启动后，北京PM_2.5浓度略有下降，降幅10.6%. 12月20-22日，北京市受低压系统控制，扩散条件转差，PM_2.5浓度持续升高，污染持续加重. 红色预警措施实施虽然没有降低每天的PM_2.5污染级别，但使得每天的PM_2.5浓度下降50 μg ·m^-3以上，在一定程度上抑制了PM_2.5的升高趋势. 从两次红色预警的PM_2.5浓度的削减效果来看，应急措施能够有效地减缓污染物的累积速率，最明显的效果发生在应急措施实施后的48-72 h.

(1)2015年北京市采暖季污染源的排放水平相对于2014年同期并未增加，而且通过清洁空气行动计划2015年工作措施的实施，主要大气污染物排放量有所减少. 但相对于非采暖季，由于冬季供暖需求，煤、 天然气等能源消耗增大，大气污染物排放量仍然巨大，是重污染过程发生的内因.

(2)在污染源排放水平降低的情况下，气象条件是影响地面大气污染程度的关键因素，是重要的外因. 地面风速弱，大气稳定度高，相对湿度大，边界层高度低，导致污染物水平和垂直方向上扩散较差，造成空气重污染过程.

(3)红色预警应急措施可实现污染物减排约36%左右，PM_2.5浓度下降11%-21%，由于污染物浓度处于较高水平加之不利的气象条件促进污染物的累积和二次生成，预警的应急措施不能迅速扭转重污染的态势，但对于缓解PM_2.5污染加重趋势有明显的效果. 目前的应急措施减排在空间分布上仍主要集中在城区，南部地区污染减排力度相对较小，这也是造成重污染日PM_2.5浓度南高北低分布特征的原因之一.

(4)在重污染天气条件下，污染物仍在大气中不断累积并发生二次转化，应急措施对污染减排最明显的效果发生实施后的48-72 h后，因此减排措施最佳介入时间应为PM_2.5浓度快速上升前36-48 h，这样才能更好地防止PM_2.5重污染的发生，但对空气质量的预警预报准确性也提出更高的要求.