湖泊富营养化仍是当今重要的环境问题之一. 而磷是引起湖泊富营养化的重要元素. 通常情况下，湖泊受到风浪、 湖流、 底栖生物和人为作用的影响较为明显，扰动导致的沉积物悬浮会加快磷在沉积物和上覆水中的交换^{[1, 2, 3]}. 过往研究中人们主要研究了如上述水温、 pH值、 溶解氧等环境因子对于磷形态数量分布的影响而忽略了悬浮物的粒径这一影响因子. 悬浮物作为沉积物与水体中磷迁移转化的媒介，其物理特性对于磷在水体中数量形态分布有着十分重要的影响. 但是，近年来的研究针对风浪等原因而产生的底泥扰动引起的上覆水中悬浮物粒径的变化对于磷的形态数量分布的影响并未进行过多的探讨. 一般来说，风浪引起的底泥扰动使得磷在悬浮物和上覆水中不停的进行迁移转化^[4]. 在扰动结束后的沉降过程中着时间的推移悬浮物颗粒的粒径分布开始发生变化，悬浮物粒径的变化使得比表面积产生变化，从而会影响到整个系统中悬浮物对于水体中的磷的吸附释放能力，会对水体中的磷形态数量产生一定的影响^[5]. 所以进行悬浮物粒径分布变化情况对于水体中磷形态数量变化的影响的研究对于完善水体中磷的迁移转化机制是很有必要的.

本实验以太湖梅梁湾的上覆水及沉积物作为实验对象，进行反复的物理扰动(模拟太湖等浅水湖泊沉积物频繁悬浮)，分析了上覆水中各种形态磷的变化规律以及上覆水中悬浮物粒径的变化情况，旨在从上覆水中悬浮物粒径的角度说明物理扰动对于上覆水中磷形态数量分布的影响.

1 材料与方法 1.1 样品采集

太湖是典型的浅水湖泊. 结合太湖沉积物分布以及富营养化状况，选择了梅梁湾的上覆水及沉积物作为本次的实验对象. 利用进口大口径柱状采样器(Rigo Co.直径110 mm高500 mm)采集无扰动柱状样，并现场切得表层1 cm的沉积物样品，立即用冰盒保存(4℃)，另用若干25 L聚乙烯塑料桶在采样点采集足够多的湖水用于实验系统的上覆水. 所有泥样及水样均在当天送往实验室,低温4℃下保存.

取2个5 L烧杯作为实验装置，分别编号为E1、 E2. 在每个容器中分别加入200 g充分混匀的湿沉积物，沉积物厚度约为1.2 cm，并小心加入采集自采样点的湖水4.5 L，加水时尽量不引起底部沉积物的扰动.

其中E1作为空白实验不进行扰动，E2每天进行扰动实验. 根据尤本胜等^[1]的研究表明太湖全年风速占比最高是小风风速. 但是考虑到小风风速对湖泊水动力影响较小^[6]. 为同时满足风速代表性与沉积物再悬浮的要求，本实验采用了颜润润等^[7]研究的中风风速5.5 m ·s^-1对应的扰动频率150 r ·min^-1. 该风速全年累计频率在63.33%以上^[1]. 扰动装置采用类似尤本胜等^[1]研究中Y型旋桨氏沉积物再悬浮发生装置，该装置中电动可调传动部分使得旋桨在垂向上对于底泥界面产生动力扰动作用，从而装置底部沉积物发生完全再悬浮.

实验从第0 d开始，每3 d采集一次扰动后的水样，共进行5次采样. 采样具体时间为每3 d扰动结束之后的第1、 5、 9、 24 h，每次采集水面以下10 cm处水样150 mL(其中100 mL用作粒径分析，50 mL用于磷形态数量分析). 采样结束后立即向实验装置内补充等量的太湖原位湖水.

水样中总磷(TP)含量采用过硫酸钾消解后钼锑抗分光光度法测定； 溶解性总磷(DTP)是将水样经过0.45 μm滤膜过滤后的滤液消解后测定； 颗粒态磷(PP)是指TP与DTP的差值； 溶解性磷酸盐(DIP)含量是将水样经过0.45 μm滤膜过滤后直接测定； 溶解性有机磷(DOP)为DTP与DIP的差值.

粒径测定仪器：Mastersizer 3000激光衍射粒度分析仪，适用于干湿样品的测定. 该仪器具有粒度范围宽(量程为0.1-1 000 μm)、 测试速度快(采样频率可达10 000 次 ·s^-1)、 分散效率高等优势.

为了有效合理并方便进行粒径分析，笔者将悬浮物粒径大小按照水体中粒径分布的实际情况分为3个档次. 由于扰动后的水体中悬浮物中值粒径在10 μm左右，最大粒径值不超过50 μm，并且不同时段时粒径分布会发生变化及偏移. 参照以往对于粒级分析常用的乌氏粒级标准(黏土≤3.79 μm、 细粉砂3.79-16.8 μm、 中粉砂16.8-32.57 μm等)^[8]，综合乌氏粒级标准将黏土及小于10 μm的细粉砂划分为小粒径，另外一部分细粉砂及小于20 μm的粗粉砂为中粒径，而中粉砂以上的部分划分为大粒径. 以此划分不仅方便之后的粒径分布研究，并且具有一定的科学依据. 由此后文中小粒径、 中粒径、 大粒径分别对应以上3个档次粒径值.

实验过程中粒径变化情况如图 1所示. 从对照两组实验可以看出，空白样E1中小粒径颗粒占比始终保持在50%左右且变化较为缓慢. 表明太湖水体中的悬浮物是以小粒径的黏土及细粉砂为主^[9]，并且自然条件下的水体中悬浮物粒径变化迟缓. 而扰动样E2中，在物理扰动的作用下，水体中各档次的粒径分布均发生了显著的变化. 但无论在E1还是在E2中小粒径的颗粒始终占据较大的部分，这一点对于两个实验组来说是一样的，其中E1中小粒径的颗粒平均占比(52.93%)要比E2中小粒径的颗粒平均占比(71.17%)要低20%左右，而大颗粒的占比都显得比较低，并且E1中大粒径的颗粒平均占比(21.41%)与E2中大粒径的颗粒平均占比(18.58%)相仿. 一般情况下，水体中一旦产生扰动，在底泥中占绝对主导地位的小粒径颗粒通过再悬浮进入水体必然会产生小粒径颗粒占比升高的现象(平均增幅约为34%)，如图 1中曾多次到达90%左右. 并且，小粒径颗粒占比的升高肯定会导致中大粒径颗粒占比在一定程度上的降低. 然而从上述粒径平均占比变化来看，大粒径颗粒平均占比降低并不明显. 由此，笔者初步认为，沉积物再悬浮使得上覆水中悬浮物的粒径分布向着大颗粒推移.

图 1

Fig. 1

图 1 上覆水中粒径变化 Fig. 1 Particle size variation of suspended solid in the overlying water

单独观察E2中粒径变化，图 1中可以清晰地发现，从每个采样日内来看，由于间歇扰动和沉降作用，E2中的大小粒径颗粒分布在每个采样日内呈现出周期性的变化，周期时长为24 h. 小粒径颗粒在第1 h占比最高而后呈现逐渐降低的趋势在24 h处达到最低. 大粒径物质在第1 h处占比最少而后呈现出逐渐升高的趋势在24 h处达到最高. 这种规律变化的产生可以归咎于两点：一是每个采样日内的沉降过程中，沉降最多的就是本身系统中悬浮起来的含量最高的小粒径颗粒. 小粒径的大量沉降使得本身占比不多的大粒径颗粒在系统中百分含量逐渐升高. 二是物理扰动加大了着上覆水中悬浮颗粒相互碰撞摩擦的机会，从而聚集成更大的颗粒^[5]. 从整个实验的变化趋势来看，可以发现，E2中不论是小粒径或是大粒径的占比在整个实验过程中都有明显的变化趋势，相比于实验初始阶段，E2中小粒径颗粒占百分比有所降低，而大粒径颗粒占百分比升高. 其中小粒径颗粒在实验末尾阶段降低至39%左右，大粒径颗粒增加至42%左右.

综合上述对于两组实验组间的对比，和扰动组E2自身的变化趋势及规律，可以看出，扰动加快了水体中悬浮物粒径的分布的变化，使得大粒径颗粒增多而小粒径颗粒分布含量有所下降. 说明物理扰动可以在一定程度上强化水体中的絮凝作用，进而加快了水体中磷形态数量的迁移转化^[10].

值得注意的是，过高的扰动强度可能会打碎上覆水中颗粒物质而不利于絮凝的产生，而过低的扰动强度也不能提供上覆水中悬浮物足够的动能及碰撞机会使得小颗粒发生聚集. 这说明不同扰动强度对于水体中悬浮物粒径分布情况影响不一样. 对于本研究中设定的扰动强度来说，该扰动频率对应的风速占太湖全年风速的累计频率有63.33%以上，说明在该风速对应下的扰动强度对于模拟太湖风浪扰动引起水体中颗粒物粒径分布变化具有一定的代表性. 但是要更加全面地了解太湖在不同强度风浪下，水体中悬浮物粒径分布的变化及该变化对于形态磷产生的影响还需要更进一步地深入研究.

上覆水中各种形态磷变化规律如图 2所示. 可以看出与实验初期相比，实验结束时的E1和E2中DTP、 DIP都有所下降，而E1中各种形态磷变化较E2中的变化较为迟缓. 并且整个实验过程中E2中DTP含量一直处于E1中DTP含量(DIP类似)，E2中的DTP(0.029 5 mg ·L^-1)和DIP平均水平(0.019 1 mg ·L^-1)只有E1中DTP含量(0.054 6 mg ·L^-1)和DIP含量(0.029 5 mg ·L^-1)50%左右. 从表面现象上来看，扰动直接致使水体中溶解性形态磷含量发生大量降低，分析其实质，一方面是扰动致使水体中溶解性形态磷的吸附点位增加，使得水体中溶解性形态磷发生物理、 化学、 生物吸附的几率上升^{[11, 12, 13, 14]}. 另一方面根据太湖水体悬浮物沉降特性^[15]，相同粒径的颗粒以絮凝方式进行沉降的沉降速率远大于以单颗粒方式进行沉降的速率，从而扰动促使的水体中絮凝的发生使得水体中悬浮物沉降速率大大增加导致被吸附的溶解性形态磷快速沉降至沉积物中. 所以，扰动导致的沉积物再悬浮使得大量溶解性磷被吸附^[16]并以絮凝沉降方式快速沉降到沉积物中而使得上覆水中溶解性形态磷数量减少. 由此，从表面上看，絮凝作用使得大颗粒增加的同时溶解性形态磷降低会使人误以为大颗粒的增多更利于溶解性形态磷的吸附，然而实际上这可能只是两种并行的现象而并没有直接联系，但是也不能排除扰动过程中，随着溶解氧的融入，导致金属离子被氧化，其附着在大颗粒物质上，相当于增加了其吸附能力的可能.

图 2

Fig. 2

图 2 上覆水中TP、 PP、 DTP和DIP变化 Fig. 2 Variations of TP，PP，DTP and DIP in the overlying water

另外，在每次的采样日内，扰动样E2随着沉降作用的时间增长悬浮颗粒物大量沉降，TP和PP逐渐降低，并在每次的采样日内24 h处降低接近至空白样E1，所以扰动并没有从根本上增加水体中TP含量，相反，整个实验阶段中DTP、 DIP还有略微下降. 根据Cyr等^[17]的研究，扰动过程中释放的溶解性磷会被生物快速吸附利用从而导致溶解性磷在水体中的含量不见变化，从图 2可以看出，在扰动过后的沉降过程中DTP和DIP的释放也并不明显(采样日内第1 h和24 h磷含量相仿). 根据梁海清等^[18]的研究发现，细颗粒较粗颗粒有更强的释放磷的能力并且对水体富营养化影响大于粗颗粒物质，所以从颗粒物理特性上来讲，扰动致使小颗粒向大颗粒的转化一定程度上增加了悬浮物对于磷的持留能力. 另外，根据高永霞等^[19]的研究也发现，随着扰动的持续和增强，水体中悬浮物浓度越高，对水体中磷的吸附能力也越高，从而使得水中溶解性磷的含量增高不显著甚至降低. 所以综合本研究中的实验现象及前人的研究结论，笔者认为底泥扰动产生的絮凝作用使得DTP和DIP的释放不显著，其主要原因是扰动强化了颗粒物质对磷的持留能力^{[20, 21, 22]}.

需要注意的是，迄今为止关于底泥扰动对于上覆水中溶解性形态磷是释放作用强还是吸附作用强并没有一个确切的结论. 例如本研究中的吸附沉降理论就在一定程度上与朱广伟等^[23]的研究结论相悖. 由于扰动分为振荡法、 波浪水槽法、 环形槽法各种不同的方式，研究方式的不同使得研究结论必然有所差异，并且各不同方式在模拟研究太湖风浪都有其突出的特点. 本研究中采用的扰动方法和李大鹏等^[24]以往研究方式保持一致，其研究发现扰动作用下，溶氧增加使得上覆水中Fe³⁺的含量增加并与溶解形态磷结合形成闭蓄态的Fe/Al-P沉降至沉积物中并固定下来，这是致使上覆水中溶解性形态磷降低的一个关键因素.

图 3显示，在每个采样日内，随着图 1中所显示的E2粒径呈现周期性的变化，E2中DTP/TP和DIP/TP出现了同样的规律，即随着大粒径颗粒在每个规律周期内的占比逐渐升高，扰动样E2中DTP/TP和DIP/TP也逐渐升高. 也就是说随着大粒径占比越来越高，溶解性形态磷对于TP的贡献力度越来越大，这种变化表明，在沉降过程中，溶解态磷降低速率明显小于颗粒态磷的降低速率^[25]，扰动引起的水体中大粒径颗粒的含量及百分比升高在一定程度上对于磷的吸附沉降表现出消极的作用. 但是，从整个的实验过程来看，相比于对照实验E1的DTP/TP和DIP/TP平均值80%和69%，E2的DTP/TP和DIP/TP平均值19%和13%要远远低于E1，说明由于扰动导致的水体中小粒径颗粒的聚集与絮凝的强化，在长期效果上是使得上覆水中溶解性形态磷被吸附并沉降的，而后一直保持在较低的水平.

图 3

Fig. 3

图 3 上覆水中DTP/TP、 DIP/TP的变化 Fig. 3 Variations of DTP/TP and DIP/TP in the overlying water

(1) 物理扰动促使中小粒径颗粒向着大粒径颗粒转化,使得大粒径颗粒悬浮物在水体中的粒径分布占比增大.

(2) 扰动导致的沉积物再悬浮使得大量溶解态磷被吸附,降低了溶解态磷占总磷的百分比,并明显低于对照实验.

(3) 扰动加快了水体中磷向底泥转移,其主要是通过颗粒物质絮凝沉降方式完成的.