黑臭水体在我国城市中广泛存在，已经成为一种严重的城市病^[1]，城市黑臭水体除污染水质、 散发恶臭外，其滋生的微生物导致黑臭水体周边空气污染，甚至引发个体疾病或传染性疾病暴发^[2]. 关于黑臭水体的研究主要集中在黑臭水体的形成机制和治理方法领域^{[3, 4, 5, 6]}，针对黑臭水体周边空气微生物污染及其对周边人群潜在健康风险的研究较少. 对城市黑臭水体周边空气微生物时空分布特征及其健康风险进行研究,可以掌握黑臭水体周边空气微生物污染水平、 污染规律、 污染范围及其健康风险，以期为城市黑臭水体周边空气微生物污染防治提供理论依据，对保障城市黑臭水体周边群众健康安全具有重要意义.

在城市黑臭水体的上游、 中游和下游各设一个取样断面，上游断面宽3.5 m，中游断面宽4.5 m，下游断面宽8.2 m,在各断面离岸5、 20、 50、 100、 200 m处布设采样点，并在离黑臭水体1.0 km处设置一个对照采样点. 采样选择在9月温度25℃以上、 晴朗、 静风天气条件下进行，用灭菌密封后的培养皿通过自然沉降法采样^{[7, 8, 9]}. 每个采样点监测3 d，每天采样时间为上午06:00、 中午12:30和下午17:00，采样时间为5 min，采样高度为人群呼吸带范围中值1.6 m^[10].

真菌培养选用PDA培养基，加入链霉素(100 μg ·mL^-1)抑制细菌生长，细菌培养采用NA培养基，加入青霉素(100 μg ·mL^-1)抑制真菌生长. 真菌在恒温培养箱中于28℃培养72 h后观察计数，细菌在37℃培养24 h后观察计数^{[11, 12, 13]}.

空气中微生物主要是通过呼吸途径进入人体，其它途径摄入量很少. 因此，空气中微生物暴露剂量只考虑通过呼吸途径进入人体的量，采用美国EPA推荐的人体暴露健康风险评价模型分别计算细菌、 真菌、 微生物总数日均呼吸暴露剂量，日均呼吸暴露剂量的计算公式如下^{[14, 15]}：

计算所需参数的取值参考中国人群暴露参数手册^[16]、 US EPA健康风险评价方法以及国内外相关研究成果确定^{[17, 18, 19, 20]}.

确定允许暴露剂量首先需要明确人群在长期暴露的环境中健康风险处于可接受水平时空气中各微生物最高允许浓度，由于空气中微生物种类多，且各种微生物浓度、 致病能力都不一样，如按照每一种微生物分别确定其允许暴露剂量RfD，则要对每一种微生物进行分离、 培养、 鉴定，再单独确定其允许暴露量^{[21, 22]}，所需工作量大，不利于在实际工作中开展应用. 中国科学院生态环境研究中心颁布的大气微生物评价分级标准按照细菌、 真菌、 微生物总数这3个指标对大气微生物污染程度进行分级，当大气中这3个指标都达到较清洁级别或优于较清洁级别时，可以认为人体暴露其中不存在健康风险. 因此，采用中国科学院生态环境研究中心颁布的大气微生物评价分级标准中较清洁级别对应的细菌、 真菌、 微生物总数作为其最高允许浓度，按照公式(1)分别计算细菌、 真菌、 微生物总数允许暴露量.

城市黑臭水体周边空气中的微生物总体可归为非致癌物质，对于非致癌物质，可根据其日均暴露剂量ADD，计算其风险指数HQ作为微生物健康风险评价指标，表征其健康风险大小^{[23, 24, 25]}. HQ按照式(2)进行计算，若其值小于1，则认为空气中微生物的健康风险可接受； 反之，则认为存在暴露健康风险^{[26, 27, 28, 29]}.

细菌、 真菌及微生物总数监测结果如表 1所示，在上游、 中游、 下游这3个断面15个采样点中，细菌超标率为66.7%，其中轻微污染点位占30%，污染级别点位占70%； 真菌超标率为60%，其中轻微污染点位占33.3%，污染级别点位占66.7%； 微生物总数超标率46.7%，其中轻微污染点位占14.3%，污染级别点位占85.7%. 在45个污染分级结果中，有7个污染级别为Ⅲ级，占总数15.6%，19个污染级别为Ⅳ，占总数42.2%. 综上可知，在城市黑臭水体周边空气中细菌和真菌超标率较高，微生物总数污染程度相对较低，整体污染水平以Ⅳ级污染为主.

表 1 (Table 1)

表 1 各点位微生物数量及污染情况 1) Table 1 Number of microorganisms and the pollution status of each point 采样点位 微生物数量均值/cfu ·m-3 污染级别 细菌 真菌 微生物总数 细菌 真菌 微生物总数 距岸5 m 8 067±324 1 076±55 9 143±371 Ⅳ(污染) Ⅳ(污染) Ⅳ(污染) 距岸20 m 8 143±304 1 133±97 9 276±385 Ⅳ(污染) Ⅳ(污染) Ⅳ(污染) 上游断面 距岸50 m 4 171±164 775±27 4 946±190 Ⅲ(轻微污染) Ⅲ(轻微污染) Ⅱ(较清洁) 距岸100 m 1 217±140 572±54 1 789±188 Ⅱ(较清洁) Ⅱ(较清洁) Ⅰ(清洁) 距岸200 m 870±49 429±24 1 299±72 Ⅰ(清洁) Ⅰ(清洁) Ⅰ(清洁) 中游断面 距岸5 m 8 499±224 1 153±63 9 652±276 Ⅳ(污染) Ⅳ(污染) Ⅳ(污染) 距岸20 m 8 688±253 1231±46 9 919±298 Ⅳ(污染) Ⅳ(污染) Ⅳ(污染) 距岸50 m 4 187±104 794±41 4 981±143 Ⅲ(轻微污染) Ⅲ(轻微污染) Ⅱ(较清洁) 距岸100 m 1 385±105 599±53 1 984±152 Ⅱ(较清洁) Ⅱ(较清洁) Ⅰ(清洁) 距岸200 m 889±69 443±23 1 332±91 Ⅰ(清洁) Ⅰ(清洁) Ⅰ(清洁) 下游断面 距岸5 m 9 296±314 1 235±60 10 531±371 Ⅳ(污染) Ⅳ(污染) Ⅳ(污染) 距岸20 m 9 367±344 1 289±66 10 656±385 Ⅳ(污染) Ⅳ(污染) Ⅳ(污染) 距岸50 m 5 180±128 834±51 6 014±176 Ⅳ(污染) Ⅲ(轻微污染) Ⅲ(轻微污染) 距岸100 m 2 670±84 655±82 3 325±165 Ⅲ(轻微污染) Ⅱ(较清洁) Ⅱ(较清洁) 距岸200 m 926±138 488±36 1 414±173 Ⅱ(较清洁) Ⅰ(清洁) Ⅰ(清洁) 对照 距岸1.0 km 636±18 346±9 982±21 Ⅰ(清洁) Ⅰ(清洁) Ⅰ(清洁) 1)每个点位样品数n=27,每天采样9个，共3 d

表 1 各点位微生物数量及污染情况 1) Table 1 Number of microorganisms and the pollution status of each point

综合分析图 1-3微生物浓度随距离变化情况可知，上中下游各采样断面细菌、 真菌、 总微生物浓度随距离的变化趋势基本一致. 在离岸5-20 m范围内上中下游各断面细菌浓度分别增加0.9%、 2.2%、 0.8%，真菌浓度分别增加5.3%、 6.7%、 4.4%，总微生物浓度增加幅度分别为1.5%、 2.8%、 1.2%. 细菌、 真菌和微生物总数在该范围内都呈现出浓度增加的趋势，这是由于采样是在不利于污染物扩散的静风条件下进行，微生物在这个范围内聚集速率大于扩散速率导致微生物浓度增加，另外真菌的个体一般要比细菌大，其扩散速率要比细菌小，因此在5-20 m范围内真菌浓度增加速率比细菌增加速率大. 当离岸距离大于20 m时，这时扩散起主导作用，细菌、 真菌和总微生物浓度开始降低，当离岸距离达到100 m时，上中下游各断面细菌浓度分别降低85.1%、 84.1%、 71.5%，真菌浓度分别降低49.5%、 51.3%、 49.2%，总微生物浓度分别下降80.7%、 80.0%、 68.8%，此时上游断面、 中游断面各采样点细菌、 真菌和总微生物浓度均没有超标，下游断面中只有细菌浓度超标. 当离岸距离达到200 m时，各断面不同采样点细菌、 真菌和总微生物浓度均达到较清洁或清洁水平. 综上可知，在不利于污染物扩散的静风条件下，离岸20 m内范围有个微生物浓度聚集的过程，也是城市黑臭水体周围空气微生物污染较严重区域； 20-100 m范围内随着离岸距离的增加，空气中微生物浓度受黑臭水体影响程度逐渐降低； 当离岸距离达到200 m时，空气中微生物浓度受城市黑臭水体的影响大幅下降.

图 1

Fig. 1

图 1 上游断面各采样点微生物随距离变化情况 Fig. 1 Variation of microbe with distance in the upper section

图 2

Fig. 2

图 2 中游断面各采样点微生物随距离变化情况 Fig. 2 Variation of microbe with distance in the middle section

图 3

Fig. 3

图 3 下游断面各采样点微生物随距离变化情况 Fig. 3 Variation of microbe with distance in the downstream section

由图 4-6不同采样时间细菌浓度变化情况可知，各采样点细菌浓度均是上午06:00最高，中午12:30次之，下午17:00浓度最低，呈现出从上午到中午再到下午细菌浓度逐渐减少的变化规律，细菌浓度从上午到中午时间段的降低速率总体上高于其从中午到下午时段细菌浓度降低速率. 与此同时，图 7-9真菌浓度呈现出的变化规律也是上午浓度最高，中午次之，下午浓度最低，真菌浓度从上午到中午时间段降低速率高于其从中午到下午时段浓度的降低速率. 综上可知，细菌、 真菌浓度在上午最高，微生物总数是细菌与真菌之和，因此，无论是用细菌、 真菌还是微生物总数指标衡量，上午时段均是城市黑臭水体周边空气微生物污染最严重的时段.

图 4

Fig. 4

图 4 上游断面不同采样时间细菌变化 Fig. 4 Variation of bacteria with sampling time in the upper section

图 5

Fig. 5

图 5 中游断面不同采样时间细菌变化 Fig. 5 Variation of bacteria with sampling time in middle section

图 6

Fig. 6

图 6 下游断面不同采样时间细菌变化 Fig. 6 Variation of bacteria with sampling time in the downstream section

图 7

Fig. 7

图 7 上游断面不同采样时间真菌变化 Fig. 7 Variation of fungi with sampling time in the upper section

图 8

Fig. 8

图 8 中游断面不同采样时间真菌变化 Fig. 8 Variation of fungi with sampling time in the middle section

图 9

Fig. 9

图 9 下游断面不同采样时间真菌变化 Fig. 9 Variation of fungi with sampling time in the downstream section

由图 10-12可知，在离岸距离相等的情况下，随着断面宽度的增加，离岸200 m范围内各采样点细菌、 真菌、 微生物总浓度均呈现出增加趋势. 细菌、 真菌、 微生物总浓度与断面宽度相关性分析结果显示(表 2)，在离岸5、 20、 50、 100、 200 m时，细菌、 真菌、 微生物总浓度与断面宽度相关系数都在0.9以上，且P值均小于0.01，存在显著相关性. 综上可知，在离岸距离200 m范围内，断面宽度与细菌、 真菌以及微生物总浓度显著相关，城市黑臭水体周边空气中细菌、 真菌以及微生物总浓度随着断面宽度的增加呈现出不断上升的趋势.

图 10

Fig. 10

图 10 断面宽度对细菌浓度的影响 Fig. 10 Effect of cross section width on bacterial concentration

图 11

Fig. 11

图 11 断面宽度对真菌浓度的影响 Fig. 11 Effect of cross section width on fungal concentration

图 12

Fig. 12

图 12 断面宽度对微生物总浓度的影响 Fig. 12 Effect of cross section width on total microbe concentration

表 2 (Table 2)

表 2 微生物与断面宽度相关性 Table 2 Correlation between microbe and cross section width 离岸距离/m 细菌与断面宽相关性 真菌与断面宽相关性 总微生物与断面宽相关性 P值 5 0.998 0.921 0.996 ＜0.01 20 0.979 0.980 0.984 ＜0.01 50 0.969 0.954 0.977 ＜0.01 100 0.992 0.953 0.993 ＜0.01 200 0.972 0.983 0.984 ＜0.01

表 2 微生物与断面宽度相关性 Table 2 Correlation between microbe and cross section width

依表 3人群暴露参数计算男性细菌、 真菌、 微生物总数日均允许暴露量分别为53 350、 16 005、 106 700 cfu ·d^-1； 女性细菌、 真菌、 微生物总数允许暴露量为37 600、 11 280、 75 200 cfu ·d^-1，儿童细菌、 真菌、 微生物总数允许暴露量为25 000、 7 500、 50 000 cfu ·d^-1. 图 13显示，在离岸距离小于100 m情况下，各采样点都存在着健康风险系数大于1情况，说明居住在离岸100 m范围内的人群日均暴露剂量长期超过日允许暴露剂量，存在微生物健康风险，且以细菌污染健康风险指数最大，细菌污染为长居人口健康风险主要来源. 图 14显示，在离岸距离小于100 m情况下，都存在着安全暴露时间小于24 h的情况，同样表明在城市黑臭水体100 m范围内居住存在长期健康风险. 综合图 13-14可知，随着离岸距离增加，细菌、 真菌、 微生物总数引发的潜在健康风险系数呈不断减少趋势，安全暴露时间不断增加，表明长居人口离岸距离越近，健康风险越大； 安全暴露时间、 健康风险指数结果也表明，在不考虑男性、 女性和儿童体质差异条件下，长期居住人口处于同样的离岸距离时，男性、 女性和儿童的健康风险指数和安全暴露时间值相同，不存在健康风险差异.

表 3 (Table 3)

表 3 人群暴露量计算参数 1) Table 3 Calculation parameters for population exposure 男 女 儿童 活动类型 时间/h 呼吸速率/m3 ·h-1 活动类型 时间/h 呼吸速率/m3 ·h-1 活动类型 时间 呼吸速率/m3 ·h-1 睡眠 9 0.48 睡眠 9 0.38 睡眠 12.0 0.3 轻度活动 8 0.61 轻度活动 10 0.47 轻度活动 10.0 0.4 中度活动 6 1.62 中度活动 4 1.26 中度活动 1.5 1. 2 重度活动 1 2.42 重度活动 1 1.88 重度活动 0.5 1.9 1)呼吸速率采用各种活动类型的最大值

表 3 人群暴露量计算参数 1) Table 3 Calculation parameters for population exposure

图 13

Fig. 13

图 13 离岸不同距离长期居住人群健康风险指数 Fig. 13 Health risk index of residents at different offshore distance

图 14

Fig. 14

图 14 离岸不同距离长期居住人群离安全暴露时间 Fig. 14 Safety exposure time of residents at different offshore distance

短期暴露健康风险主要分析微生物污染对短期暴露于黑臭水体附近人群健康影响，短期暴露活动类型设定为重度活动，采用上午时段细菌、 真菌、 总微生物浓度计算男性、 女性、 儿童短期安全暴露时间. 结果如图 15-17所示，在5-100 m范围内，男性、 女性、 儿童细菌短期安全暴露时间最小，表明此范围细菌引起的健康风险最大； 当距离达到200 m时，男性、 女性、 儿童真菌短期安全暴露时间最小，此时真菌污染健康风险较大. 由此可见，短期暴露以细菌或真菌引发的健康风险为主. 从图 15-17可知，在离岸距离相同点，男性细菌、 真菌及总微生物安全暴露时间均大于女性，女性安全暴露时间均大于儿童，表明短期暴露时间相等情况下，儿童健康风险最大，女性次之，男性短期暴露健康风险最小.

图 15

Fig. 15

图 15 男性离岸不同距离短期安全暴露时间 Fig. 15 Short-term safety exposure time of male residents at different offshore distance

图 16

Fig. 16

图 16 女性离岸不同距离短期安全暴露时间 Fig. 16 Short-term safety exposure time of female at different offshore distance

图 17

Fig. 17

图 17 儿童离岸不同距离短期安全暴露时间 Fig. 17 Short-term safety exposure time of children residents at different offshore distance

(1)静风条件下，在离岸20 m范围内存在微生物聚集的现象，该范围内城市黑臭水体周围空气微生物污染较严重，在城市黑臭水体离岸200 m范围内，空气以细菌和真菌污染为主，总微生物污染程度相对较低.

(2)细菌、 真菌、 总微生物浓度上午最高，中午次之，下午最低，上午短期暴露健康风险最大.

(3)断面宽度与细菌、 真菌以及总微生物浓度存在显著相关性，细菌、 真菌以及总微生物浓度随着断面宽度的增加呈上升的趋势.

(4)城市黑臭水体周围长居人口潜在健康风险随着离岸距离增加，健康风险指数逐渐降低，长居人群微生物污染健康风险主要集中在离岸100 m范围内，以细菌污染健康风险为主要风险来源.

(5)城市黑臭水体短期暴露健康风险以细菌或真菌污染风险为主，短期暴露儿童健康风险最大，女性次之，男性短期暴露健康风险最小.