2. 长安大学建筑学院, 西安 710064;
3. 重庆地质矿产研究院外生成矿与矿山环境重庆市重点实验室, 重庆 400042;
4. 重庆地质矿产研究院煤炭资源与安全开采国家重点实验室重庆研究中心, 重庆 400042;
5. 中国环境科学研究院, 北京 100012;
6. 中国科学院地理科学与资源研究所, 北京 100101
2. School of Architecture, Chang'an University, Xi'an 710064, China;
3. Chongqing Key Laboratory of Exogenic Mineralization and Mine Environment, Chongqing Institute of Geology and Mineral Resources, Chongqing 400042, China;
4. Chongqing Research Center of State Key Laboratory of Coal Resources and Safe Mining, Chongqing Institute of Geology and Mineral Resources, Chongqing 400042, China;
5. Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China;
6. Institute of Geographic Sciences and Natural Resources Research, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100101, China
随着我国经济飞速发展,一系列环境问题开始呈现,其中大气环境尤为显著[1, 2, 3]. PM2.5不仅影响空气能见度,而且对人体健康,尤其是心血管系统和呼吸系统具有很大的危害[4, 5, 6, 7]. 因此,PM2.5引起各国政府和公众的广泛关注. 我国有关颗粒物研究集中在京津冀地区、 长江三角洲和珠江三角洲,而经济相对落后的成渝地区研究较少[1, 2, 3, 5]. 魏复盛等[1]报道了1995-1996年每季度连续采15 d的重庆市PM2.5浓度变化特征、 化学元素含量; 潘纯珍等[8]监测了2003 年10月16-28日重庆市5条典型城区道路PM2.5浓度,结果表明交通干道PM2.5平均浓度为206.9 μg ·m-3; 王同桂[9]采集了2004年8月21日至2005年5月6日重庆市北碚区、 江北区和大渡口区3个站点的PM2.5,结果表明PM2.5浓度冬季最高,夏季最低; 李礼等[10]采集2010 年3-5月重庆北部新区大气超级站24 h自动连续采样的PM10和PM2.5浓度数据,结果表明PM2.5占PM10日均质量浓度平均比例为56.9%; 任丽红等[11]采集2012年2-12月重庆市主城区5个环境监测点PM10和PM2.5样品,结果表明大气PM2.5主要来源为二次粒子、 移动源和扬尘.
综上可知,有关重庆市主城区颗粒物的研究大多数基于短期、 分散的观测,特别是只选择典型监测站典型月开展研究,缺乏多点位空间尺度、 连续长时间尺度和系统的PM2.5浓度观测数据. 本研究利用重庆市主城区17个国控大气监测站,在2014年6月-2015年5月的24 h连续自动监测PM2.5浓度数据,分析重庆市主城区PM2.5浓度连续长时间分布和多点位空间分布特征,以期为重庆市主城区进一步开展大气污染治理提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况重庆市主城区面积5 473 km2,常住人口818.98万. 主城区属川东平行岭谷地貌,谷地走向近南北向(图 1),主城区居民、 工业等主要分布于向斜谷地. 重庆市属于亚热带季风性湿润气候,气候温和,年均气温18℃,年均相对湿度70%-80%; 年均降水量1 000-1 350 mm,主要集中于夏季; 年均雾日104 d.
1.2 数据来源PM2.5小时浓度数据为重庆市环境保护局17个国控环境空气自动监测站24 h连续监测数据(http://222.177.117.35:8021/HistoryDay/HistoryDayMain.aspx). PM2.5小时浓度数据时间为2014年6月1日至2015年5月31日,为完整的一年. 重庆市主城区17个空气质量监测站位置见图 1,各空气质量监测站信息见表 1. 地面气象数据(气温、 气压、 相对湿度、 风速、 风向、 降水量、 CPAHsΣ能见度)日均值来源于中国气象数据网(http://data.cma.gov.cn/).
![]() | 图 1 重庆市主城区空气质量监测站位置示意 Fig. 1 Spatial distribution of automatic air monitoring stations in Chongqing Main Districts |
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表 1 重庆市主城区空气质量监测站特征 Table 1 Characteristics of automatic air monitoring stations in Chongqing Main Districts |
PM2.5统计基础数据均为小时数据,根据每天24 h(00:00-23:00)数据求得算数均值即为PM2.5的日均值,根据每天PM2.5的日均值求得月均值,根据月均值求得季均值和年均值. 其中6、 7、 8月为夏季,9、 10、 11月为秋季,12、 1、 2月为冬季,3、 4、 5月为春季. 监测数据的缺失率仅为4.7%. 用Excel 2010、 SPSS 17.0软件统计分析数据.
2 结果与分析 2.1 PM2.5浓度季节变化图 2为不同空气监测站不同季节PM2.5浓度箱型图. 分季节看,冬季PM2.5平均浓度最高,达到100.2 μg ·m-3; 其次为秋季、 春季和夏季(P<0.05),分别为66.1、 45.9和33.4 μg ·m-3. 分站点来看,冬季为两路、 礼嘉和高家花园最高(P<0.05),分别为111.4、 109.4和109.0 μg ·m-3; 秋季为白市驿、 南泉和高家花园最高(P<0.05),分别为76.0、 75.7和73.3 μg ·m-3; 春季为南坪、 杨家坪和白市驿(P<0.05),分别为52.8、 50.9和49.3 μg ·m-3; 夏季为高家花园、 白市驿和唐家沱(P<0.05),分别为45.3、 40.1和39.0 μg ·m-3. 年度上看,高家花园、 白市驿和杨家坪最高(P<0.05),分别为68.7、 67.1和66.4 μg ·m-3,分别是中国环境空气质量标准(年均浓度35 μg ·m-3 [12])的1.96、 1.92和1.90倍. 分季节,不同站点PM2.5浓度的标准差较大,最高为冬季、 其次为秋季、 春季、 夏季(图 2),表明在时间序列上PM2.5浓度具有明显的非均匀分布,在短期时间内冬季PM2.5浓度会出现较大波动,而夏季PM2.5浓度比较稳定. 受盆地地形影响[13],重庆市主城区夏季炎热,冬季湿冷多雾,这种特殊的地理环境和气象条件造成不同季节PM2.5浓度的差异.
![]() | 图 2 不同季节PM2.5浓度箱型图 Fig. 2 Box figure of PM2.5 concentration in different seasons |
表 2为本次研究与前人监测结果的对比,可以看出,1995-2014年重庆市主城区PM2.5年均浓度有一定下降. 从季节来看,2004-2015年春季、 夏季、 秋季PM2.5浓度分别下降56%、 45%和28%,冬季PM2.5浓度下降不明显. 年均和季节PM2.5浓度具有明显的波动性.
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表 2 重庆主城区历年来PM2.5平均浓度对比 /μg ·m-3 Table 2 Comparison of average PM2.5 concentration in the Main Districts of Chongqing in different Years/μg ·m-3 |
本研究PM2.5浓度与国内部分城市对比分析(表 3),北方城市PM2.5浓度普遍高于西南城市,一方面可能是西南地区降水频繁,有利于颗粒物的去除; 另一方面可能受城市能源结构、 工业活动和城市机动车尾气排放强度的影响. 北方城市中石家庄、 太原的PM2.5浓度高于经济及社会较发达的北京、 天津,可能与前两个城市的能源结构和工业活动有关. 重庆市PM2.5浓度水平低于同处于西南地区的成都和贵阳,这与重庆市逐步调整产业结构以及改善能源结构有关[9, 10, 11].
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表 3 国内部分城市PM2.5浓度均值对比 /μg ·m-3 Table 3 Comparison of PM2.5 among some domestic cities/μg ·m-3 |
重庆市主城区PM2.5月均浓度最高值为1月(P<0.05),达到120.8 μg ·m-3(图 3),最低月为7月和8月(P<0.05),分别为31.5 μg ·m-3和32.8 μg ·m-3. 重庆市主城区PM2.5月均浓度变化呈单峰单谷型(图 3). 分站点来看,国控15个监测站(除缙云山对照点)PM2.5月均浓度最高值出现在1月,且月均PM2.5浓度大于105.0 μg ·m-3; 礼嘉监测站PM2.5月均浓度最高值出现在12月(120.9 μg ·m-3). 缙云山监测站(对照点)月均PM2.5浓度
![]() | 图 3 重庆主城区17个监测站PM2.5月均浓度箱型图 Fig. 3 Box figure of monthly average concentration of PM2.5 from 17 monitoring stations in the Main Districts of Chongqing |
最高月为12月(58.1 μg ·m-3). 从各个监测站月均PM2.5浓度变化曲线来看,国控16个监测站(除缙云山对照点)PM2.5月均浓度变化都呈单峰单谷型(图 3); 缙云山监测站(对照点)PM2.5月均浓度变化呈现波浪形,即有多个波峰和波谷(图 3).
2.3 PM2.5浓度逐日变化重庆市主城区PM2.5逐日总体变化曲线呈现锯齿状,具有明显尖峰和深谷(图 4). 2014年10月至2015年3月,尖峰处的PM2.5日均浓度远高于相邻深谷,其余月份尖峰处PM2.5日均浓度略高于相邻深谷(图 4). 2014年11月至2015年2月重庆市主城区PM2.5日均浓度(日均值97.1 μg ·m-3)高于环境空气二级标准(75 μg ·m-3[12]); 2014年6月至2014年9月重庆市主城区PM2.5日均浓度(日均值34.9 μg ·m-3)低于环境空气二级标准. 分站点看,国控17个空气监测站PM2.5日均浓度曲线呈现出尖峰和深谷交替变化的锯齿状. 2014年10月至2015年3月,日均值PM2.5浓度呈现出南坪(92.4 μg ·m-3)>南泉(92.3 μg ·m-3)>礼嘉(91.9 μg ·m-3)>高家花园(91.7 μg ·m-3)≥解放碑(91.7 μg ·m-3)>两路(90.7 μg ·m-3)>白市驿(90.2 μg ·m-3)>杨家坪(90.0 μg ·m-3)>新山村(88.7 μg ·m-3)>鱼新街(88.1μg ·m-3)>天生(86.7 μg ·m-3)>茶园(83.1 μg ·m-3)>虎溪(82.7 μg ·m-3)>唐家沱(82.0 μg ·m-3)>空港(81.8 μg ·m-3)>蔡家(78.1 μg ·m-3)的趋势(P<0.01,n=182). 这种空间差异可能与监测点周边环境及秋冬季气候特征有关.
![]() | 图 4 重庆主城区不同监测点PM2.5逐日变化曲线 Fig. 4 Daily variations of concentrations of PM2.5 in different monitoring stations in the Main Districts of Chongqing |
为认识重庆市主城区PM2.5浓度的日变化规律,以季节为基本单元,统计了不同监测站每日不同时刻PM2.5浓度的平均值(图 5). 重庆市主城区PM2.5浓度日变化在全年、 春季、 秋季和冬季呈现明显的双峰双谷型(图 5),夏季呈现不明显的双峰双谷型(图 5). 双峰分别出现在白天的10:00-12:00和夜晚的21:00-23:00,且晚上PM2.5小时峰值高于白天,表明夜间重庆市主城区的PM2.5更容易积累或二次生成; 双谷分别出现在早晨的05:00-07:00和傍晚的16:00-17:00,且早晨PM2.5小时谷值高于傍晚. 分站点看,重庆市主城区16个国控监测点(除缙云山对照点)PM2.5浓度日变化在全年、 春季、 秋季和冬季呈现明显的双峰双谷型(图 5),其中冬季PM2.5浓度日变化最为明显,其次为秋季和春季(图 5). 双峰和双谷出现的时间段与重庆市主城区相同.
![]() | 图 5 庆主城区不同监测点PM2.5日变化曲线 Fig. 5 Diurnal variations of PM2.5 in different monitoring stations in the Main Districts of Chongqing |
任丽红等[11]研究表明重庆市主城区PM2.5来源主要为二次粒子、 移动源和扬尘. 机动车早高峰向大气环境中不断输入气态二氧化硫、 氮氧化物、 细颗粒物以及道路扬尘[22],伴随气温升高二次粒子开始形成,最终使得颗粒物浓度峰值出现在11:00 左右. 之后伴随湍流垂直交换能力强,颗粒物浓度有所下降; 夜间混合层降低,晚高峰交通流量增加,其PM2.5浓度再次聚集[23, 24, 25]. 缙云山监测站为对照点,PM2.5小时浓度日变化特征在夏季、 秋季和冬季表现为多峰多谷型,春季和全年表现为双峰双谷型(图 5). 这可能与缙云山监测站处于山区,与周围气象环境变化较快有关.
2.5 PM2.5浓度空间变化为研究PM2.5的空间变化特征,以重庆市政府做为重庆市中心,绘制不同季节PM2.5浓度与监测站距市政府距离的关系图(图 6). 可知,总体上,每个季节的PM2.5浓度离市中心(重庆市政府)越近其浓度越高(图 6). 因此,PM2.5浓度在空间变化上,表现为由市中心向周围减小的趋势. 重庆市主城区人口和工业主要分布于中梁山和铜锣山之间谷地南段(图 1),因此,此地区为颗粒物的主要污染源. 其中,南坪、 高家花园、 解放碑、 杨家坪、 礼嘉、 新山村位于重庆市主城区中心区域,人口密度高,交通流量大,PM2.5浓度较高. 分季节看,夏季和秋季PM2.5浓度向市中心增大的趋势明显. 冬季PM2.5浓度向市中心增大的趋势最不明显,说明重庆市主城区在冬季时PM2.5浓度空间差异不显著. 这可能由于重庆冬季气温低气流稳定有利于PM2.5的聚集[26].
![]() | 图 6 不同季节PM2.5浓度与监测站距重庆市中心(重庆市政府)距离关系 Fig. 6 Plot of PM2.5 concentration to the distance of site to center of Chongqing core area,Chongqing Municipal People's Government |
PM2.5浓度与气象要素具有密切关系[23, 26, 27, 28, 29]. 随着风速的增大,将加速PM2.5浓度扩散,导致浓度降低,但也将PM2.5传送至其它地方[24, 30]. 全年看,重庆市主城区PM2.5浓度与气温呈显著负相关; 分季节看,春季、 夏季和冬季PM2.5浓度与气温相关性不明显; 秋季呈显著负相关(表 4). 气温越高,大气对流层内的对流运动越强烈,则大气中的污染物便可输送到远方,从而降低PM2.5浓度,气温较低时,对流运动就会较弱,甚至会因近地面空气向外强烈辐射迅速冷却降温而形成逆温层[13, 26, 30],污染物难以转移扩散,PM2.5浓度增加. 重庆市秋季气温呈稳定下降趋势,且风速最小[13],这也就造成不同季节PM2.5浓度与气温所呈现不同的相关性. 全年来看,气压与PM2.5浓度呈显著正相关; 春季和冬季PM2.5浓度与气压相关性不显著,夏季呈显著负相关,而秋季呈显著正相关. 当地面受低压控制时,四周高压气团流向中心,使中心形成上升气流,形成大风,利于污染物向上扩散,颗粒物浓度较低. 相反,若地面受高压控制,中心部位出现下沉气流,抑制污染物向上扩散,在稳定高压的控制下,污染物积累,颗粒物浓度加剧,因此,冬季PM2.5浓度较高,夏季PM2.5浓度最低[13, 26, 30]. 夏季PM2.5浓度与相对湿度呈显著负相关,其它季节相关性不显著. 一年四季,PM2.5浓度与风速都具有负相关性,但夏季不显著. 四季降水量与PM2.5浓度呈负相关,但春夏两季相关性不显著. 一般情况,相对湿度大易使颗粒物聚集. 但有关研究表明[31, 32],当相对湿度较高,并伴有降水时,由于吸湿增长的影响,当PM2.5达到一定浓度时,会由于自身的重量而自沉降,从而降低空气中颗粒物浓度. 水平能见度能很好地反映空气质量的优劣[33],大气中的颗粒物浓度越高水平能见度越低[33, 34]. 表 4显示一年四季,水平能见度与PM2.5浓度都呈显著负相关,其中冬季和春季相关性较高,其次为秋季. 这与重庆市主城区冬季气温低,风速较小而大气结构稳定,不利于空气颗粒物扩散; 而夏季气温高,风速较大而大气结构不稳定有利于空气颗粒物扩散有关[35]; 同时,由于冬季降雨较少,有利于污染物累积和二次气溶胶形成细颗粒污染物而导致能见度降低[11].
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表 4 不同季节PM2.5与气象因素之间相关性 1) Table 4 Correlation coefficients of PM2.5 and meteorological factors in different seasons |
风向影响着空气污染物的来源、 聚集和扩散[28]. 如图 7所示,春季NW风向下PM2.5浓度较高,夏季NE、 SEE、 SW、 NWW、 NNW风向下PM2.5浓度较高,秋季NNE、 SE、 SW风向下PM2.5浓度CPAHsΣ,冬季NEE、 E、 SE、 SSE风向下PM2.5浓度较高,而一年四季中近NS方向下PM2.5浓度较低. 重庆市主城区位于近南北走向的平行岭谷地貌单元(图 1),近南北向的宽阔谷地有利于近南北向的风流通,而不利于东西向的风流通. 因此,在东西向风的作用下,重庆市主城区PM2.5稀释和扩散较慢[30].
![]() | 图 7 PM2.5与风向关系 Fig. 7 Relationship between PM2.5 and wind direction |
SO2、 NO2、 CO和O3可伴随PM2.5同时从污染源排出,也会通过二次化学反应而重新生成PM2.5. PM2.5中重要的化学组分SO42-和NO3-基本都是通过SO2和NO2在大气中发生光化学作用而生成[27, 36, 37, 38]. 因此,大气中SO2和NO2浓度与PM2.5浓度具有密切关系. 表 5为不同监测站PM2.5与气体污染物的相关性,可知,每一个监测站PM2.5与SO2、 NO2和CO都呈极显著正相关,即随着SO2、 NO2和CO浓度的增高PM2.5浓度也随之增高,说明SO2、 NO2和CO的二次转化对PM2.5浓度具有显著作用[38]. 不同站点,SO2、 NO2和CO浓度对PM2.5浓度影响程度不一样,总体上,SO2对PM2.5浓度影响更加显著. 重庆市主城区16个国控监测站PM2.5浓度都与O3呈显著负相关. 颗粒物具有消光作用,可以吸收和散射太阳辐射,从而减少O3的生成[37, 39].
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表 5 不同监测站PM2.5与SO2、 NO2、 CO和O3的相关性 1) Table 5 Correlation coefficients of PM2.5 and SO2,NO2,CO,O3 at different monitoring stations |
(1)分季节看,重庆市主城区PM2.5浓度由高到低依次为冬季、 秋季、 春季和夏季,其PM2.5季均浓度依次为100.2、 66.1、 45.9和33.4 μg ·m-3. 重庆市主城区PM2.5浓度在时间序列上具有明显的非均匀分布,即短期时间内冬季PM2.5浓度会出现较大波动,而夏季PM2.5浓度比较稳定.
(2)从逐月变化来看,重庆市主城区PM2.5月均浓度变化呈单峰单谷型,1月PM2.5月均浓度最高,达到120.8 μg ·m-3. 分站点来看,国控16个监测站(除缙云山对照点)PM2.5月均浓度变化都呈单峰单谷型,其中15个监测点1月PM2.5月均浓度最高且都高于105.0 μg ·m-3.
(3)逐日变化上,重庆市主城区PM2.5逐日总体变化曲线呈现锯齿状,具有明显尖峰和深谷,尖峰处的PM2.5日均浓度高于相邻深谷. 其中2014年10月至2015年3月,各空气监测站PM2.5日均浓度变化剧烈,尖峰处PM2.5浓度远高于相邻深谷,其余月份日均值浓度变化较稳定.
(4)重庆市主城区16个国控监测点(除缙云山对照点)PM2.5浓度日变化在全年、 春季、 秋季和冬季都呈现明显的双峰双谷型,夏季PM2.5浓度日变化呈现不明显的双峰双谷型; 冬季PM2.5小时浓度波动最大,其次为秋季和春季.
(5)PM2.5浓度在空间变化上,总体表现为由市中心(重庆市政府)向周围减小的趋势. 冬季PM2.5浓度由周边向市中心增大的趋势最不明显.
(6)PM2.5与SO2、 NO2和CO都呈极显著正相关,说明SO2、 NO2和CO的二次转化对PM2.5浓度具有显著影响. 但从相关性上,SO2对重庆市主城区PM2.5浓度影响更加显著.
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