环境科学  2016, Vol. 37 Issue (3): 955-962   PDF    
引用本文
梁丽, 王永敏, 张成, 余亚伟, 安思危, 王定勇. 三峡水库消落带土壤与优势植物淹水后对土-水系统汞形态的影响[J]. 环境科学, 2016, 37(3): 955-962.
LIANG Li, WANG Yong-min, ZHANG Cheng, YU Ya-wei, AN Si-wei, WANG Ding-yong. Effect of Soil and Dominant Plants on Mercury Speciation in Soil and Water System of Water-Level-Fluctuation Zone in the Three Gorges Area[J]. Environmental Science, 2016, 37(3): 955-962.
三峡水库消落带土壤与优势植物淹水后对土-水系统汞形态的影响
梁丽1, 王永敏1, 张成1,2,3, 余亚伟1, 安思危1, 王定勇1,2,3     
1. 西南大学资源环境学院, 重庆 400715;
2. 重庆市三峡库区农业面源污染控制工程技术研究中心, 重庆 400716;
3. 重庆市农业资源与环境研究重点实验室, 重庆 400716
收稿日期: 2015-08-17; 修订日期: 2015-10-22.
基金项目: 国家重点基础研究发展规划(973)项目(2013CB430004);国家自然科学基金项目(41373113,41173116);中央高校基本科研业务费专项(XDJK2015C124);中国博士后科学基金项目(2013M542242)
作者简介: 梁丽(1981~),女,博士研究生,主要研究方向为环境污染化学,E-mail:swugrace2010@126.com
通讯联系人, 王定勇, E-mail:dywang@swu.edu.cn
摘要: 三峡库区消落带落干期植被生长茂盛,蓄水后消落带被淹没,土壤-植物系统在长时间淹水情况下,随着体系内物理化学性质的改变,汞形态也会发生变化,从而对库区水生生态系统中汞含量以及形态带来一定的影响. 为此,本研究选取三峡库区4种优势植物室内栽培,再进行室内模拟淹水试验,研究淹水后土壤、水体中甲基汞(MeHg)以及其他形态汞的变化. 结果表明,淹水过程中植物的存在有利于土壤MeHg的生成,同时对上覆水不同形态汞浓度影响显著. 狗牙根作为消落带优势种,由于其体内总汞及甲基汞含量较高,淹水后对土壤以及上覆水系统中甲基汞以及其他汞形态的影响最为明显. 淹水第90 d,狗牙根+土+江水(B1)处理土壤MeHg的含量最高,为(1135.86±113.84)ng ·kg-1,是不加植物的对照处理土+江水(CK2)中土壤MeHg含量的2倍左右; 上覆水总甲基汞(TMeHg)、溶解态甲基汞(DMeHg)、总汞(THg)、溶解态汞(DHg)和活性汞(RHg)均呈峰值偏左的抛物线状变化,在第30 d时达到峰值,其中B1处理上覆水TMeHg、THg和DHg最高,分别为(2.88±0.06)、(40.29±2.42)和(35.51±3.77) ng ·L-1,三者中溶解态汞是其主要存在形式. 因此可以推测三峡库区消落带植物淹水后将增加水库汞污染负荷.
关键词: 植物     汞     淹水     形态变化     三峡水库    
Effect of Soil and Dominant Plants on Mercury Speciation in Soil and Water System of Water-Level-Fluctuation Zone in the Three Gorges Area
LIANG Li1, WANG Yong-min1, ZHANG Cheng1,2,3, YU Ya-wei1, AN Si-wei1, WANG Ding-yong1,2,3     
1. College of Resources and Environment, Southwest University, Chongqing 400715, China;
2. Chongqing Engineering Research Center for Agricultural Non-point Source Pollution Control in the Three Gorges Reservoir Area, Chongqing 400716, China;
3. Chongqing Key Laboratory of Agricultural Resources and Environment, Chongqing 400716, China
Abstract: Plentiful plants in the water-level-fluctuation-zone (WLFZ) of Three Gorges Reservoir (TGR) grow vigorously during the non-flooded period, especially the herbaceous ones. Then, the WLFZ is submerged gradually from the end of September. Soil-plant system that under a long time flooded condition may change the form of mercury, thus resulting in a secondary pollution of the water environment in TGR. To understand the characteristics of mercury species in soils and water after submerged, four kinds of typical plants from TGR were tested in the lab under submerged condition. The results indicated that the plants could promote the formation of soil methylmercury (MeHg), and had a significant effect on the different forms of mercury concentrations of the overlying water during inundation. Cynodon dactylon as the dominant species in WLFZ, because of its higher content of total mercury(THg) and methylmercury, the effect on MeHg and the other forms of mercury in the soil and the overlying water system was obvious.After 90 days, the soil MeHg level was the highest in Cynodon dactylon & soil & water treatment (B1)[(1135.86±113.84) ng ·kg-1]. It was approximately 2 times less than that of the soil MeHg in soil & water treatment (CK2).The variation characteristics of total mercury (THg), reactive mercury (RHg), dissolved mercury (DHg), total methylmercury (TMeHg) and dissolved methylmercury (DMeHg) of overlying water all showed a parabolic shape with a peak skewed to the left, and the peak was reached on the 30th day. Meanwhile, TMeHg, THg and DHg in B1 treatment were the highest, which were (2.88±0.06),(40.29±2.42) and (35.51±3.77) ng ·L-1 respectively, and TMeHg and THg in the overlying water were mainly in the form of dissolved state. Therefore, it could be inferred that the water consumption of the Three Gorges reservoir would increase the mercury pollution load of the reservoir.
Key words: plant     mercury     flooding     form variation     Three Gorges Reservoir area    

汞(Hg)作为对人类和其他生物最具危险的有毒元素之一，进入水生生态系统后能通过微生物的作用转化为甲基汞，即使很低的浓度也会因鱼体和其他动物生物富集作用而引起生物放大效应，通过食物链对食鱼生物及人类健康造成危害，具有强烈的致畸和致突变作用[1, 2, 3]. 三峡水库作为举世瞩目的特大型水库，是典型的“汞敏感生态系统”，水库环境有利于汞的活化和甲基化[4]. 根据“蓄清排浑”的水库调度方案，三峡水库每年汛期(6～9月)保持低水位145 m，冬季(10～12月)蓄水至高水位175 m，在库区形成了冬水夏陆落差达30 m，总面积为349 km2的巨大消落带[5]. 一方面，消落带是库区径流的汇集地带，自然也成为环境汞等污染物的汇集区； 另一方面，消落带土壤作为水库的最后一道缓冲带，它所汇集的汞等污染物又会影响到水体质量，因此，对水库而言，消落带既是汞的汇，又是汞的源.

消落带春夏季出露成陆，草本植被恢复，生长旺盛，9月蓄水，大量植被淹没进入水库浸泡，植物死亡并逐渐腐烂分解，将营养物质释放到水体中[6]，并且这个过程会向水体释放溶解性有机质[7]，同时植物分解也会向水体释放自身所含的汞[8]，这些因素都会导致库区水环境压力增加. 国内现有研究主要集中在消落带土壤淹水后养分的释放[9, 10, 11]、 重金属分布迁移特征[12, 13, 14, 15, 16]等，对消落带植物-土壤系统淹水后汞的迁移转化则鲜有报道. 因此，本研究通过室内模拟试验分析三峡库区典型消落带优势植物-土壤系统淹水后汞的形态变化特征，以期为三峡水库汞的生物地球化学循环及生态风险提供研究依据.

1 材料与方法 1.1 样品采集及预处理

供试土壤、 植物及水样于2014年8月采自三峡库区腹心地带重庆忠县石宝寨新政村干流区域(N30°25′7.5″，E108°10′5.5″). 土壤鲜样去除植物残体及砂粒后，一部分用于模拟试验，另一部分用冻干机(LGJ-10C，北京)冻干后，用玛瑙研钵磨细过100目筛，测定土壤理化性质(见表 1)、 总汞(THg)及甲基汞(MeHg)的含量.

表 1 供试土壤的基本理化性质 Table 1 Physicochemical properties of soils used in this research

采集的典型草本植物主要包括：狗牙根[Cynodon dactylon (L.) Pers.]、 酸模叶蓼(Polygonum lapathifolium L.)、 苍耳(Xanthium sibiricum Patrin ex Widder)和稗草[Echinochloa crusgalli (L.) Beauv.]. 植物样品一部分用于模拟试验栽培，另一部分用去离子水洗净，将根、 茎和叶剪开，分别用冻干机冻干后，再用微型植物碎样机粉碎过100目筛，封装入自封袋中冷冻保存待测定其THg及MeHg. 供试水样取自忠县石宝寨长江干流，其基本性质见表 2. 试验装置由硼硅玻璃制成，尺寸为L60 cm×W30 cm×H40 cm.

表 2 水样基本性质 Table 2 Properties of water sample in the Yangtze River
1.2 试验设计

称取10 kg土壤平铺于硼硅玻璃箱中(除CK1)，按照表 3所设计的不同处理，在植物+江水以及土+植物+江水处理中栽种已清洗干净的植物鲜样，然后将采集的江水分别缓慢注入玻璃箱中(每个处理加50 L江水)，在室温为25℃±2℃条件下，进行为期90 d的模拟淹水试验. 每个处理做3个平行，每个样品重复测定3次.

表 3 试验设置处理 Table 3 Treatments of experimental setting
1.3 样品采集及分析

分别在淹水的第1、 3、 5、 10、 15、 25、 35、 45、 60、 90 d，用Teflon管虹吸采集上覆水于硼硅玻璃瓶中，然后加浓盐酸酸化至0.5%(体积分数)，4℃冷藏保存待测. 水样THg采用二次金汞齐-冷原子荧光法测定[17]； 水样中活性汞(RHg)测定需加SnCl2用金管预富集，测定方法同上[17]； 溶解态汞(DHg)测定前需过0.45 μm滤膜后加0.5%BrCl氧化放置24 h，测定前30 min加入0.02 mL 250 g·L-1的盐酸羟氨溶液去除游离卤素，用金管预富集后测定，方法同上[17]，该方法的检测限为0.01 ng·L-1. 水样TMeHg按照蒸馏-乙基化-色谱-冷原子荧光(GC-CVAFS)法[18]测定，水样DMeHg测定前需过0.45 μm滤膜，其测定方法同上[18].

同时，用微型管状采样器采集土样于自封袋中，然后经冻干机(LGJ-10C，北京)冻干、 磨细并过100目筛，-20℃冷冻保存. 土壤及植物THg含量用DMA-80固体进样自动测汞仪(MA122，ITALY)直接测定； 土壤MeHg采用硝酸和硫酸铜溶液浸提，二氯甲烷萃取并结合水相乙基化等温气相色谱-冷原子荧光法(GC-CVAFS)测定[19]； 植物MeHg用溶剂萃取-水相乙基化衍生-色谱与冷原子荧光检测器(GC-CVAFS)联用的方法测定[20]； 水体pH用PT-10(Sartorius,Germany)测定； DOM采用Sievers InnovOx Laboratory TOC Analyzer(GE，USA)测定.

1.4 质量控制及数据处理

试验所使用的玻璃器皿在使用前均在硝酸(25%，体积分数)溶液中浸泡24 h以上，然后经超纯水清洗后，在500℃下灼烧30 min后，在洁净无汞的环境下冷却后使用. 分析过程中采用空白试验、 平行试验和标准物质测定进行质量控制，试验药品均为优级纯或色谱纯. 所采用的土壤和植物样品总汞标准物质分别为GBW07405(GSS-5)和GBW10016(GSB-7)，测定过程中其加标回收率为94%~107%； 甲基汞测定加标回收率为86%~116%.

数据分析使用Origin 8.0以及SPSS 18.0.

2 结果与讨论 2.1 上覆水pH值和DOM的变化特征

从图 1可以看出，除了对照江水(CK1)处理外，其余处理在淹水初期水体pH值下降，随着淹水时间增加，水体pH值逐渐升高，至淹水第90 d时，水体的pH值均高于试验水体初始值，不同植物淹水后水体pH值差异不明显. 且通过对比发现，植物+江水(A)处理中水体pH值达到最低峰值的时间较植物+土+江水(B)处理早，这可能是由于淹水初期土壤对植物衰亡的缓冲作用所致. 除对照CK1外，淹水过程水体DOM浓度均呈先上升随后略有下降至平稳的变化趋势(见图 2)，且植物+土+江水(B)处理水体DOM浓度高于相对应植物+江水(A)处理. 淹水第90 d时，在添加植物的处理中，狗牙根+土+江水(B1)处理水体DOM浓度最高，为 80.16 mg·L-1，酸模叶蓼+江水(A2)处理水体DOM浓度最低，为39.39 mg·L-1，而对照CK1和CK2水体的DOM浓度分别为4.10 mg·L-1和11.16 mg·L-1，这说明土壤淹没后会向水体释放有机质，而植物腐解释放的DOM则是水体DOM浓度增加的重要来源[21].

图 1 水体pH值的变化特征 Fig. 1 Trends of variations for pH in water

图 2 水体DOM的变化特征 Fig. 2 Trends of variations for DOM in water
2.2 淹水条件下植物对土壤甲基汞的影响

淹水期间，不同处理土壤MeHg含量均呈逐渐升高的趋势，30 d左右趋于平衡(图 3),添加植物的处理在淹水过程中土壤中MeHg含量均明显高于对照CK2(P<0.05),可见植物对土壤MeHg的含量有显著影响. 当淹水至第90 d时，B1处理土壤中MeHg含量最高，为(1 135.86±113.84)ng·kg-1，CK2处理最低，为(550.57±57.78)ng·kg-1. CK2、 B1、 B2、 B3和B4处理中MeHg含量较淹水第1 d分别增加了0.23、 1.10、 0.79、 1.17和1.23倍，各处理土壤MeHg水平大小依次为B1>B4>B3>B2>CK2. 这一方面是由于因淹水形成的厌氧环境，有利于汞从被淹没土壤中溶解出来，从而为甲基化反应提供充裕的、 可供甲基化的无机汞[22, 23, 24]. 另外，由于被淹没的土壤有机质及植物分解产生的有机质为微生物提供了丰富的食物来源，使硫酸盐还原菌等甲基化细菌大量繁殖，促进无机汞向甲基汞转化，从而提高了甲基汞的含量[25,26]. 同时，由于淹水初期水体pH值降低，有利于甲基汞的生成[27].

图 3 土壤甲基汞的变化特征 Fig. 3 Trends of variations for MeHg content in soil

按照一级动力学方程对土壤甲基汞拟合发现(表 4)，CK2处理的土壤甲基汞净增加速率常数k最大为1.674±0.126，明显高于其他处理，而CK2处理达到平衡后土壤甲基汞含量却远低于其他处理，这可能是由于CK2处理中可被甲基化的汞是有限的，而对于其他处理，淹水过程中植物会释放其体内赋存的汞，同时还能活化土壤汞，为甲基化提供充足的汞源，导致平衡后添加植物的处理土壤甲基汞含量高于CK2处理，但是由于不同植物基质有差异导致平衡后土壤甲基汞含量也不同.

表 4 不同处理淹水条件下土壤MeHg含量一级动力学拟合结果 Table 4 Fitting results and parameters of mercury complexation in soil for the treatments with different plants
2.3 上覆水甲基汞的变化特征

水生生态系统汞可以通过食物链传递、 积累、 富集和放大. 水环境中的痕量汞，特别是甲基汞主要通过食物链逐级传输，从而对人类健康构成威胁. 通过模拟试验发现，淹水期间，除对照CK1外，其余处理上覆水总甲基汞(TMeHg)浓度呈峰值偏左的抛物线状变化(见图 4). 约在第35~40 d时达到峰值，随后TMeHg浓度变化速率减缓，并逐渐稳定，这是由于淹水初期，土壤、 植物产生的甲基汞向水体释放，而随着淹水时间延长，水体去甲基化反应的进行以及土壤再吸附过程等，使得水体中甲基汞浓度随淹水时间增加呈现先增后减的趋势. 淹水第90 d时，无论是在无土(A)或者是有土(B)的处理中，A1和B1上覆水TMeHg浓度均为最高，分别为(2.62±0.16)ng·L-1和(2.88±0.06)ng·L-1，是淹水第1d的13.01倍和17.86倍，而A2和B2在各组中均为最低，分别为(1.58±0.24)ng·L-1和(1.91±0.15)ng·L-1，是淹水第1d的7.90倍和8.35倍，而对照CK1和CK2上覆水TMeHg浓度分别是(0.12±0.02)ng·L-1和(0.53±0.07)ng·L-1，均低于其他处理. 添加植物使得有机质输入较为丰富、 厌氧环境下硫酸盐还原菌活性较高等因素都是造成上覆水甲基汞浓度升高的原因. 统计分析发现，水体pH值与水体TMeHg含量呈负相关关系，但相关性并不显著，这可能是由于pH的变化并不直接影响汞的甲基化率，而是增大环境中甲基汞或其他形态汞的溶解度，使得水体中甲基汞的浓度升高[28].

图 4 水体甲基汞的变化特征

Fig. 4 Trends of variations for TMeHg content in water

上覆水DMeHg浓度变化趋势与TMeHg基本一致(见图 5). 淹水中期至淹水结束，植物+江水(A)和植物+土+江水(B)水体中DMeHg占TMeHg的比例均值大于50%，总体看来，DMeHg主导着TMeHg的分配比例，同时也控制TMeHg的浓度变化. 淹水期间，DOM与上覆水DMeHg含量呈显著性正相关关系(P<0.05)，且已有研究证明DOM对Hg的溶解性、 存在形态有明显的影响，能促进汞的溶解[29].

图 5 水体可溶性甲基汞的变化特征 Fig. 5 Trends of variations for DMeHg content in water
2.4 上覆水总汞及其他形态汞的变化特征

水生系统中汞的迁移及其吸附解吸、 氧化还原和甲基化去甲基化等过程受多种因素的影响，不同价态的汞均可在适宜的环境条件相互转化，其中无机汞向甲基汞转化的过程是汞在水环境中最受关注的地球化学行为，而汞的存在形态会直接影响汞的环境化学行为，从而决定水体中汞的迁移转化过程，对汞在水体的生物可用性起到重要影响[30].

由图 6看出，对照(CK1)上覆水总汞(THg)浓度随淹水时间略有下降，而其余水体THg浓度均明显升高，并呈现先增后减的趋势. 淹水第90 d时，A1和B1处理其上覆水THg浓度在同类型处理中最高，分别为(26.35±1.87)ng·L-1和(40.29±2.42)ng·L-1，是淹水第1 d的2.12倍和3.56倍，而最低的则是A2和B2，分别为(20.65±1.05)ng·L-1和(28.28±0.24)ng·L-1，是淹水第1 d的1.34倍和2.09倍，这可能是由于植物狗牙根本身所含THg较高，为(49.63±2.78)μg·kg-1，且狗牙根其根、 茎和叶细小，较其他植物更容易腐解，酸模叶蓼所含THg为(31.16±1.24)μg·kg-1，且每株酸模叶蓼叶片生物量较少，根、 茎较粗，难以分解，而其他两种植物稗草及苍耳总汞含量较低，分别为(11.73±3.24)ng·L-1和(17.59±1.27)ng·L-1.

图 6 水体THg的变化特征 Fig. 6 Trends of variations for THg content in water

对于同类型植物而言，植物+江水(A)处理上覆水THg浓度均低于相应植物+土+江水(B)处理，可见，土壤在淹水过程中对汞的迁移起到了重要作用，这可能是由于土壤-植物系统对汞的迁移起到了协同作用. 一方面，土壤对汞再吸附，也会因淹水或植物根系分泌物而增加汞的溶解性； 另一方面，植物在生长过程中会吸收土壤汞，也会因长时间淹水腐解而向水体释放汞[8,27]. 淹水结束时，上覆水的THg浓度呈B1>B4>B3>B2>A1>A4>A3>A2>CK2>CK1，这可能是植物分解的汞、 土壤中的汞向水体释放所致[8,26]. 淹水初期，不同处理上覆水THg浓度变化差异较大，而后期变化则较为缓慢. 这是由于淹水初期受到基质的影响，而后期由于植物残体一些难分解物质的积累和外界微生物的作用，使植物的进一步分解受到抑制，分解速率明显减慢，THg浓度变化减缓趋于一致.

上覆水中DHg浓度变化趋势基本与THg一致，且水体中DHg与THg浓度变化呈显著性正相关(P<0.05)(见图 7). 植物+江水(A)与植物+土+江水(B)处理其上覆水DHg明显高于对照CK1与CK2(P<0.01)，在淹水第40 d左右达到峰值，之后保持平稳. 淹水结束时，植物+江水(A)处理中上覆水DHg浓度增幅最大的是A1处理，为2.71倍(从6.14 ng·L-1±0.20 ng·L-1增加22.77 ng·L-1±0.36 ng·L-1)，最小的是A2处理，为1.14倍(从6.07 ng·L-1±0.28 ng·L-1增加12.98 ng·L-1±0.89 ng·L-1)； 植物+土+江水(B)处理中上覆水DHg浓度增幅最大的是B1处理，为4.05倍(从7.03 ng·L-1±0.19 ng·L-1增加到35.51 ng·L-1±3.77 ng·L-1)，最小的是B2处理，为1.80倍(从7.20 ng·L-1±0.21 ng·L-1增加到20.14 ng·L-1±0.25 ng·L-1). 淹水第90 d时，A与B处理中DHg占THg的百分比(DHg∶THg)范围在62.86%~93.61%，说明上覆水中THg主要以溶解态形式存在，这可能是由于淹水造成的厌氧环境使得含汞有机颗粒经过厌氧不完全降解，形成交替形态有机质，使得颗粒相的汞进入溶解相中[31]，此外，在还原环境中水体和土壤表层铁锰氧化物溶解也可能使水体溶解态汞比例增加[32].

图 7 水体DHg的变化特征 Fig. 7 Trends of variations for DHg content in water

活性汞(RHg)在环境中最容易发生形态的改变，水体中RHg含量的高低会直接反映水体中汞的活化性能和甲基化的能力. 在淹水过程中，上覆水RHg浓度变化趋势基本与THg一致，RHg浓度变化范围在(0.42±0.11～1.39±0.17)ng·L-1，平均值为(0.98±0.37)ng·L-1. 由于RHg主要以游离Hg2+形态存在，淹水过程中，Hg2+在光照下易生成原子态汞，使水中原子态汞达到过饱和状态，并不断进入大气环境中，也进一步加速了水体中离子态Hg2+的光致还原反应，导致水体活性汞浓度逐渐降低.

3 结论

(1)消落带植物淹水后将使得上覆水汞浓度升高，淹水第30 d左右达到峰值，因此可以推测三峡水库在蓄水一个月左右水库汞污染负荷较大，蓄水前对消落带植物回收处理可以降低水库汞的二次污染.

(2)植物对水体及土壤汞含量影响较大，且与植物汞的含量呈显著正相关. 狗牙根作为消落带优势种，总汞及甲基汞含量较高，淹水后对汞在水体、 土壤迁移转化更为明显. 因此，消落带生长茂盛的植物，在淹水后可能会成为水库的潜在污染源并增加汞在水体的生物可利用性.

(3)水体中较高的DHg为无机汞的甲基化过程提供了丰富的无机汞源，淹水条件下水体pH值降低，DOM含量升高为无机汞的甲基化提供了有利条件，植物腐解产生丰富的内源性有机质也是导致甲基化活跃的主要原因.

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