2013年1月和12月我国东部地区出现了大范围、 持续性霾天气^[1]，细颗粒物PM_2.5污染严重^[2]，受到政府和公众的广泛关注. 很多学者从边界层特征^{[3, 4]}、 大气传输^{[5, 6, 7]}、 化学生成^[8]角度研究重污染天气的形成机制和传输特征，为污染预报预警、 防御治理提供科学依据.

人为排放和天气条件是形成大气污染的主要原因^{[9, 10]}. 短期内由于人为排放基本稳定，污染过程的演变主要受天气条件控制^[11]，在相同的排放强度下不同天气条件所造成的近地层污染物体积分数可相差几十倍乃至几百倍. 如果不考虑降水清除作用，大气扩散条件和输送效应是决定本地污染水平和变化的关键因素. 在不考虑输送的前提下，霾污染事件的发生主要归结为不利于扩散的天气条件，该方面的研究已达成一定共识^[12]：大范围均压场的持续演变为重污染的形成提供了有利的大气条件； 地面风向、 风速等气象条件对空气污染物的扩散起着决定性的作用； 接地或近地逆温层出现时大气层结稳定，不利于空气污染物的垂直扩散. 张人禾等^[1]和王跃思等^[8]研究也有类似结论，强调了局地扩散气象条件是2013年1月强霾污染形成的关键外部条件. 此外，除了不利于污染物扩散的天气条件，在经济发达的京津冀、 长三角、 珠三角等“城市群”，周边区域输送过程的影响也不可小觑：污染物大尺度传输可类似沙尘暴现象，呈跨境、 跨省、 市、 地区远距离输送^{[13, 14]}. 王自发等^[2]研究发现静稳天气下京津冀地区仍旧存在显著的区域输送,直接造成2013年1月京津冀地区PM_2.5 浓度的累积. 程念亮等^[15]的研究结果还发现区域输送过程中污染物的二次转化生成同样在2013年1月北京一次重污染形成中发挥了的关键作用. Xu等^[3]研究发现，本地扩散条件差和上游输送叠加是形成2013年12月上海持续性大气污染的重要条件. 然而，目前对于持续性重度污染事件发生的天气学背景特征仍然缺乏系统了解，周边污染源对持续性重污染过程的贡献变化亦是目前预报工作的难点，且各城市针对重污染天气的应急减排方案比较粗略. 因此从天气学角度分析持续性重污染过程的形成和演变机制、 定量计算本地和周边污染源的贡献对于发布准确的预报预警和提供有效的应急减排策略都具有重要科学意义.

上海是国际化大都市，2013年度上海十大舆情事件雾霾问题排在第二位，开展污染天气的形成演变机制和科学应对研究尤为重要. 2013年1月23~25日，长三角地区出现了PM_2.5持续性重污染天气，其中1月24日上海的空气质量达到重度污染，首要污染物为PM_2.5，峰值浓度达到260 μg·m^-3. 期间上海城区的水平能见度普遍小于2 km，上海市气象局发布了霾橙色预警信号. 本研究针对这次持续性重污染过程，综合利用地面观测和地基遥感资料分析本次污染过程的天气学特征和边界层特征，揭示形成持续性重污染的“天气学必要条件”及其在不同阶段对污染过程形成、 维持和加重的影响. 同时利用WRF-Chem模式进行数值模拟，定量计算在不同污染天气条件下影响上海的输送通量，通过设计敏感性试验定量计算周边污染源对本地PM_2.5的贡献，分析在不同污染天气条件的差异，以期为上海重污染天气的预报预警和应急联动提供科学依据.

2013年1月23～25日上海宝山站逐小时地面风速风向、 气温、 相对湿度、 水平能见度实测数据. 宝山站(121°E，31°N)是上海唯一的气候观象台，观测数据参与世界气象组织(WMO)领导的全球资料交换，代表了上海本地的气象特征.

2013年1月23～25日上海宝山、 金山(121.35°E，30.75°N)、 徐家汇(121.43°E，31.19°N)这3个站逐小时PM_2.5质量浓度资料，它们隶属于中国气象局大气成分观测站网. 观测仪器采用Thermo Scientific 5030型颗粒物同步混合监测仪，该仪器的观测方法是国家环保部认可的β射线吸收法. 5030型颗粒物同步混合监测仪应用独特的数字滤波器对光浊度计的PM_2.5测量进行连续的质量校准. 高精度的时间分辨率和检测限，能提供精确实时连续数据的监测仪. 智能湿度控制系统用一套加热装置调整湿度. 加热装置有一个能直接测量采样口湿度的传感器. 系统需要时才加热，这样既能有效消除湿气又保留了挥发性颗粒物，保证了测量的准确性. 仪器的运维和数据质控按照文献[16]实施. 为了验证观测数据的准确性，将该污染时段徐家汇站的PM_2.5质量浓度观测数据和上海市环境监测中心国控点上师大站(121.41°E，31.16°N)的观测数据进行对比，两者的相关系数达到0.99，均方根偏差小于5 μg·m^-3.

风廓线雷达(Vaisala LAP-3000)位于上海浦东新区(121.53°E，31.37°N)，2007年业务运行，观测高度为3 km，采用高、 低两个模态连续观测水平风向风速，时间分辨率为30 min. 本研究侧重边界层特征分析，因此参照文献[3]采用的是“低模态”观测数据，从164~1 537 m垂直共23层 (164、 226、 288、 351、 413、 476、 538、 601、 663、 726、 788、 850、 913、 975、 1 038、 1 100、 1 163、 1 225、 1 287、 1 350、 1 412、 1 475和1 537 m).

PM_2.5输送通量表示单位时间输送通过单位面积的PM_2.5浓度^[17]，通常细颗粒物及其传输大多集中在边界层内，故本文定义的PM_2.5输送通量是指边界层以内各层累计输送通量的平均值^[17]，计算公式如下：

WRF-Chem(Weather Research and Forecasting Chemical model-WRF-Chem)是由NOAA、 NCAR等单位在天气模式WRF(Weather Research and Forecasting)基础上通过耦合化学模块建立的在线区域大气动力-热力-化学耦合模式^[18]，被广泛应用于空气质量预报和科研工作. 本研究采用的是Tie等^{[19, 20]}改进的WRF-ChemV3.2版本，被成功应用于上海、 北京等超大城市重污染天气的形成机制研究^{[20, 21, 22]}.

本研究中以(118°E,31.5°N)为模式中心，水平分辨率为6 km，水平网格数316(东西)×397(南北)、 垂直方向51层，其中1 km以下包含12层. 气象初始和边界条件采用NCEP FNL 1°×1°资料(每6 h更新)，化学侧边界采用全球大气化学模式MOZART的月平均值. 上海本地的排放清单采用Tie等^[20]的研究，上海之外采用清华大学MEIC(Emission Inventory for China,2010年)清单(http://www.meicmodel.org)^[23]，其中MEIC包括月平均的SO₂、 NO_x、 CO、 NH₃、 PM_2.5、 PMcoarse、 BC、 OC和NMVOCS排放总量，涵盖农业、 工业、 电厂、 居民和交通五类，水平分辨率为0.25°. 生物排放采用MEGAN模块在线计算. 模式采用的气相化学机制为RADM2，包含36个物种和158个化学反应，采用Madronich光解算法； 无机气溶胶模块采用ISORROPIA(V1.7) 动力平衡气溶胶机制，二次有机气溶胶采用SORGAM^[24]. 物理方案包括WSM 6-class微物理方案、 KF积云参数化方案、 RRTM长波辐射方案、 Dudhia短波辐射方案、 Unified Noah陆面方案和YSU边界层参数化方案等.

WRF-Chem模式的积分时段为2013年1月22日20:00~24日18:00，其中前12 h作为模式spin-up，后28 h(23日14:00~24日18:00)的模拟结果用于数值诊断分析. 为了分析本次重污染天气的形成机制，本研究在控制试验的基础上采用“清零”方法(zero-out)^[17]设计了一组敏感性试验. “清零”就是将上海本地的人为排放源关闭，理论上模式模拟的PM_2.5浓度完全由周边输送产生，因此通过对比控制试验和敏感性试验的差异就可获得周边输送的贡献. 虽然由于大气化学过程的非线性特征，“清零”方法并不能获得精确结果，但是仍然被广泛应用于污染源的解析研究尤其是定量评估输送的贡献^{[15, 17]}. 参照Zhang等^[17]的研究，在评估时将模式网格中整个上海(除了崇明岛)区域作为接受点(receptor)，从而避免本地网格之间的影响.

近地面风速风向对污染物的变化非常关键，它们直接影响大气扩散能力和输送效应. 图 1为WRF-Chem模拟1月23日14：00~24日18:00上海宝山站10 m风向、 风速和实况对比，可见模式较好刻画了本次污染过程第一阶段风速下降、 小风维持，第二阶段弱冷空气影响后风速变化的变化特征，模拟值和观测值的相关系数达到0.77(见表 1，通过99%的信度检验)，水平风速的均方根偏差仅为1.02m·s^-1. 但模式高估了1月24日凌晨(03:00~08:00)的风速，实况风速基本小于1m·s^-1，WRF-Chem的模拟结果偏高约1~1.5m·s^-1，一方面是因为模拟区域主要覆盖我国华东地区，模式侧边界的影响可能导致对冷空气强度的模拟偏差； 另外夜间稳定边界层的模拟也是目前中尺度模式参数化方案的难点^[25]. 由图 1可见模式较好模拟了水平风向的变化，特别是1月24日早晨受冷空气前锋影响地面转为西向风、 下午转为西北风风速明显增大的过程，说明比较准确地模拟了弱冷空气的扩散过程，为下文输送计算奠定了基础. 另外模拟时段的降水总量不到0.1 mm，也与观测事实相符(图略).

图 1

Fig. 1

图 1 上海宝山测站1月23~24日风速、 风向(十六位风向角)模拟值与观测值的比较 Fig. 1 Comparison between simulated and observed values of wind speed and wind direction(sixteen wind direction) during January 23-24 at Baoshan station in Shanghai

表 1(Table 1)

表 1 上海宝山测站1月23日14:00~24日18:00气象要素模拟结果的统计评估 Table 1 Statistical evaluation of meteorological elements simulation results in the period from 14:00 on January 23 to 18:00 on January 24 in Baoshan station 模拟时段 模拟平均 观测平均 相关系数 均方根偏差 风速/m·s-1 2.0 2.4 0.77 1.02

表 1 上海宝山测站1月23日14:00~24日18:00气象要素模拟结果的统计评估 Table 1 Statistical evaluation of meteorological elements simulation results in the period from 14:00 on January 23 to 18:00 on January 24 in Baoshan station

图 2为WRF-chem模拟的1月23日14：00~24日18:00宝山、金山和徐家汇三站的PM_2.5质量浓度与观测值对比. 表 2为模拟指标评估. 首先模式准确反映了PM_2.5的空间差异，即钢铁工业区宝山最高、 中心城区徐家汇次之、 郊区金山最低的特征，这和局地排放的类型、 强度有关. WRF-Chem对宝山和徐家汇的模拟结果平均偏高了8 μg·m^-3和9.8 μg·m^-3，对金山站的模拟结果偏低21.2 μg·m^-3. 可能是由于模式的分辨率(6 km)要高于排放清单的分辨率(0.25°)，排放清单本身以及空间分配都存在误差. 总体上WRF-Chem模拟的3个站PM_2.5质量浓度的均方根偏差约为25~40 μg·m^-3，与Zhang等^[17]和Tie等^[20]研究中使用WRF-Chem的模拟精度相近. 其次模式也基本模拟出了PM_2.5在第一阶段上升、 维持，第二阶段污染输送的变化特征，其中第二阶段，宝山、 徐家汇、 金山自北向南3个站的峰值浓度分别出现在13:00(280.3 μg·m^-3)、 14:00(298.2 μg·m^-3)、 16:00(296.5 μg·m^-3)，反映了冷空气自北向南扩散形成输送的过程，而且模式也较好模拟了3个峰值过程，但是量值要比实况偏低，可能和区域排放源误差有关. 模式模拟的宝山、 金山和徐家汇三站PM_2.5质量浓度的相关系数分别为0.81、 0.61和0.54，略好于Tie等^[16]对上海浦东、 东滩站的模拟结果.

图 2

Fig. 2

图 2 模拟和观测PM2.5浓度对比 Fig. 2 Statistical evaluation of PM2.5 simulation results in the period from 14:00 on January 23 to 18:00 on January 24 at Baoshan,Jinshan and Xujiahui stations

表 2(Table 2)

表 2 上海宝山、 金山、 徐家汇测站1月23日14:00~24日18:00PM2.5模拟结果的统计评估 Table 2 Statistical evaluation of PM2.5 simulation results of Baoshan， Jinshan and Xujiahui station 站点 模拟平均/μg·m-3 观测平均/μg·m-3 相关系数 均方根偏差/μg·m-3 宝山 204.0 196 0.81 25.7 金山 141.7 163.9 0.61 40 徐家汇 190.7 180.9 0.54 36.7

表 2 上海宝山、 金山、 徐家汇测站1月23日14:00~24日18:00PM2.5模拟结果的统计评估 Table 2 Statistical evaluation of PM2.5 simulation results of Baoshan， Jinshan and Xujiahui station

2013年1月23~24日，我国东部受一股弱冷空气活动过程影响，期间出现了两种典型的污染天气形势-“弱气压场(静稳形势)”和“弱冷空气扩散(输送形势)”，为当地持续性重污染的发生提供了不同的“有利条件”. 1月23日14:00冷空气前锋位于我国河套、 华北、 东北一线，长三角地区受高压控制，气压梯度小，是典型的静稳形势场[图 3(a)]. 上海近地面为偏西风，风速较小. 1月23日20:00冷空气向偏东方向扩散[图 3(b)]，冷锋位于渤海湾至山东北部，长三角地面气压进一步减弱，上海位于弱高压中心附近，地面风速很小，水平扩散条件继续变差，有利于本地污染物的累积. 同时1月23日20:00宝山的TLOGP图表明上海近地层存在明显的逆温层，厚度约为180 m，低层逆温的存在进一步增强了大气层结稳定(图略). 1月24日08:00冷锋位于朝鲜至山东南部一线[图 3(c)]，长三角地区受冷空气边缘影响，地面转为北-西北风，和前两个时刻相比冷锋附近的气压梯度明显减小，说明冷空气强度已经显著减弱. 上海地面为西北风，但是并没有出现大风天气.

图 3

Fig. 3

(a)1月23日14:00； (b) 1月23日20:00； (c) 1月24日08:00; 等值线间隔2.5 hPa 图 3 污染发生不同阶段海平面气压场 Fig. 3 Surface weather pattern at different stages of the pollution event

图 4显示了2013年1月23~24日上海宝山站逐小时的PM_2.5质量浓度和气象要素变化. 从中可见，PM_2.5质量浓度的变化和地面风速风向的关系最为密切，呈现“静稳累积”(1月23日12:00~24日05:00)和“冷空气输送”(1月24日06:00~18:00)两个阶段变化特征. 第一阶段，从1月23日12:00开始至21:00上海的地面风速持续下降，从4 m·s^-1下降至静风，对应PM_2.5质量浓度快速上升，10 h内从97.3 μg·m^-3上升至207.6 μg·m^-3. 之后至1月24日05:00地面静风持续了约8 h，平均风速仅为0.56m·s^-1，对应PM_2.5始终维持高值，平均质量浓度为216 μg·m^-3. 因此该阶段PM_2.5迅速上升的主要原因是长三角地区静稳天气的维持和加强导致大气扩散能力变差，边界层动力、 热力条件都有利于PM_2.5的累积. 第二阶段从1月24日06:00开始，地面风速开始增大并转为西北风，PM_2.5质量浓度开始不断升高，13:00达到峰值为280.3 μg·m^-3，之后逐渐下降到18:00为170 μg·m^-3. 整个污染过程持续了31 h，期间PM_2.5平均质量浓度为190 μg·m^-3，水平能见度基本低于2 km，相对湿度普遍高于75%，最低温度为-1℃，出现在1月24日凌晨. 可见，西北气流将上游的污染物不断输送到上海，是第二阶段PM_2.5质量浓度升高的主要原因，将在数值模拟部分进一步证实.

图 4

Fig. 4

图 4 上海宝山测站1月23日~24日污染期间地面气象要素 Fig. 4 Surface meteorological factors at Baoshan Station in Shanghai during 23-24 January 2013

根据上海市气象局MPL-4脉冲激光雷达的观测(图略)，1月23~24日上海边界层最高为1 km，可见此次污染发生在较为稳定的大气垂直层结背景下. 图 5显示了风廓线雷达观测的本次污染过程(1月23日12:00~24日18:00)边界层内的风场演变. 由图 5可见1月23日12：00~20:00，受弱气压场控制，上海500 m以下为弱的偏西-西北风，风速小于3m·s^-1并且呈现随时间减弱的趋势，静稳形势非常明显有利于污染物累积. 1月23日夜间至1月24日凌晨，随着高压逐渐南落，低层风场逐渐转为西南风，但低层风速依然较小，说明静稳天气始终维持. 1月24日06:00，高层800 m以上的西北气流明显增强，冷空气已经影响上海，低层也逐渐转为西北风但风速较小，扩散条件没有明显好转，但输送已经由西北风产生，因此图 4中PM_2.5质量浓度开始上升. 低层风速在10:00以后明显增强，输送效应和随之明显增强对应图 4中PM_2.5质量浓度迅速上升达到峰值.

图 5

Fig. 5

图 5 1月23~24日内当地风廓线变化特征 Fig. 5 Wind profile variation during January 23-24 in Shanghai

为了分析本次污染过程的变化特征，图 6给出了WRF-Chem模拟的PM_2.5浓度与输送通量的空间分布特征. 1月23日14:00，长三角地区的PM_2.5浓度值相对较低约为100 μg·m^-3，上海近地面为偏西风，水平输送通量较低约为500~600 μg·(m²·s)^-1[图 6(a)]. 1月24日00:00，长三角地区的PM_2.5浓度显著升高，上海地区超过200 μg·m^-3且高于周边，和图 6(a)相比影响上海的水平输送通量依然保持低值，说明1月23日上海的水平扩散条件很差，PM_2.5浓度升高主要是本地累积的结果. 此时山东以北地区受冷空气影响已经转为西北风，水平输送通量明显高于长三角以南地区达到1 500 μg·(m²·s)^-1，表明来自北方的污染物随冷空气扩散输送到山东和苏北一带. 1月24日08:00，冷空气开始影响长三角地区，近地面转为西北风，上海、 江苏和安徽的污染水平输送通量较1月23日明显增强，超过1 000 μg·(m²·s)^-1，可见，虽然风速增大、 水平扩散条件转好，但PM_2.5浓度依然维持高值约为200 μg·m^-3，进一步说明周边区域输送是1月24日上海维持重度污染的主要原因.

图 6

Fig. 6

(a)1月23日14:00； (b)1月24日00:00； (c) 1月24日08:00； (d)1月25日00:00； PM2.5浓度单位(色块)： μg·m-3； 平均输送通量单位(箭头大小)： μg·(m2·s)-1图 6 模拟所得近地面PM2.5浓度与边界层内平均水平输送通量的分布特征 Fig. 6 Simulated surface PM2.5 concentrations and distribution characteristics of average horizontal transport flux within the boundary layer

图 7为上海地区1月23日14:00~24日18:00逐小时垂直输送通量，正值表示垂直方向有净输入通量，负值表示净输出通量. 可见，第一阶段受静稳天气控制从1月23日下午开始垂直输送通量大小迅速减小，特别是在1月23日夜间至1月24日凌晨由于静风维持，大气层结十分稳定，垂直方向的输送通量大小近乎为0，污染物没有明显的垂直方向的传输，此时上海地区PM_2.5浓度超过200 μg·m^-3，进一步说明PM_2.5浓度升高主要是本地累积的结果. 第二阶段由于冷空气扩散，临近1月24日中午上海污染物出现了净输入通量(正值)，下午随着冷空气的继续扩散垂直净输入通量达到最大值，且PM_2.5浓度依然维持高值约为200 μg·m^-3，说明周边区域输送是1月24日上海维持重度污染的主要原因.

图 7

Fig. 7

图 7 此次污染过程(1月23日14:00~24日18:00)上海地区边界层内平均垂直输送通量特征 Fig. 7 Simulated average vertical transport flux within the boundary layer in Shanghai during the pollution event

在区域性大气污染背景下，城市间的大气污染存在相互输送效应. 本地源和周边源的相对贡献随天气过程具有较大差异^{[5, 7]}. 前文的观测分析和数值诊断已经表明本次上海的污染过程主要受前期区域性静稳天气、 后期冷空气扩散的影响，因此本地和周边源的贡献在两个阶段必然对污染过程产生不同的贡献. 图 8为1月23日14:00~24日18:00逐小时敏感性试验和控制试验的比值，表示周边污染物输送对上海PM_2.5浓度的贡献比率. 从中可见，第一阶段受静稳天气控制从1月23日下午开始输送的贡献迅速下降，特别是在1月23日夜间至1月24日凌晨由于静风维持，周边污染物输送的贡献小于10%，PM_2.5浓度的升高主要是本地排放的污染物累积所致. 第二阶段由于冷空气扩散，1月24日早晨上海近地面转为偏北风，输送贡献开始不断上升，中午已经达到25%~30%，下午随着冷空气的继续扩散14:00~15:00输送贡献达到峰值55%. 整个污染过程周边区域排放源对当地污染的平均贡献约为25%，这与现有的研究结果有一定的差异但仍具有可比性(详见文献[15]的统计结果)，大部分研究结果表明周边区域输送的贡献率在22%~70%之间，这种差异与排放源、 城市地理位置等差异密切相关，特别需要指出的是天气形势的差异对周边区域的贡献率影响很大. 如本研究中两个阶段输送的平均贡献分别为17.2%和32.2%，天气形势的差异导致输送的贡献相差了近一半. 而且两个阶段的重污染时段(1月23日21:00~24日03:00，1月24日08:00~24日16:00)输送的贡献分别为11.7%和30%，进一步表明不同天气形势下污染成因的差异，由此可针对污染的不同阶段有效地设计应急减排措施.

图 8

Fig. 8

图 8 此次污染过程(1月23日14:00~24日18:00)周边源输送对当地PM2.5浓度的贡献 Fig. 8 Contribution of surrounding transportation to the local PM2.5 concentration during the pollution event

(1)第一阶段：冷空气影响之前弱气压场控制(平均风速小于1.5 m·s^-1)导致PM_2.5质量浓度迅速上升，10 h后达到重度污染，PM_2.5质量浓度超过200 μg·m^-3. 夜间地面静风和低层逆温进一步降低扩散能力，使得重污染维持了7 h.

(2)第二阶段：弱冷空气影响虽然改善了扩散条件但是产生明显的污染输送，使得PM_2.5质量浓度继续升高并达到峰值(280 μg·m^-3)继续加重污染水平. 静稳阶段和输送阶段的时长分别为18h和13h，PM_2.5平均质量浓度分别为172.4 μg·m^-3和213.6 μg·m^-3.

(3)WRF-Chem模式数值试验表明，本次污染过程周边污染源对上海PM_2.5的平均贡献为23%，其中在静稳阶段的贡献为17.2%，在输送阶段的贡献为32.2%，最大达到了55%. 可见在不同的污染天气形势下本地和周边污染源的相对贡献存在显著差异，因此可以根据对污染天气类型的预判制定应急减排方案.