2016, Vol. 37
大气能见度是反映大气透明度的一个指标，通常指白天视力正常的人在当时的天气条件下，在一个指定的方向上能够从天空背景中看到和辨认出目标物(黑色、 大小适度)的最大水平距离[1]. 大气能见度是反映空气质量的指标之一，也是空气污染最显著的标志[2]. 影响大气能见度的因素主要包括降水、 雾、 大风、 沙尘暴、 扬沙等天气现象,以及大气中广泛存在的污染性气体和气溶胶等[3]，特别是PM2.5不仅能通过消光作用造成大气能见度下降，而且还是聚集大量有毒有害物质的复杂污染物[4]. 工业化以来，人类活动直接向大气排放大量粒子和污染气体，污染气体通过非均相化学反应亦可转化形成气溶胶粒子[5].
关于气溶胶不同化学组分对消光系数影响的研究是基于美国IMPROVE研究计划得到的化学消光公式[6]，其中最主要的成分包括NO3-、 SO42-、 OC、 EC等颗粒物以及NO2气体，它们对消光系数的影响机制各不相同[7, 8, 9, 10]. Qu等[11]在其研究中指出硫酸盐和硝酸盐对气溶胶消光具有巨大贡献，并且相对湿度影响气溶胶化学组成从而影响大气能见度. Tao等[12]发现北京地区冬季严重霾污染期间硫酸盐和硝酸盐对消光贡献最大，而轻微污染时则是有机物对消光贡献较大，从而指出了控制无机污染物排放从而减少霾污染事件的方案； Gao等[13]同样发现霾污染期间PM2.5和PM10中二次气溶胶浓度(包括SO42-、 NO3-和NH4+)均显著增加. Xiao等[14]研究了中国宝鸡近30年大气能见度的变化趋势，指出2012-2013年4个季节有机物对消光的贡献均为最高.
南京作为长三角地区核心城市，经济迅速发展的同时空气污染也日益突出，能见度也趋于恶化[15]. 以往的研究多关注于南京能见度变化趋势、 影响因子、 雾霾的宏微观特征等[16, 17, 18]，少有文章定量讨论该地区颗粒物成分对能见度的影响，因此本文利用2014年1-5月的能见度、 气象要素、 PM2.5以及膜采样等数据，在分析了南京北郊大气能见度的变化趋势及其影响因子的基础上，探讨了颗粒物和NO2对大气消光的贡献，并提出了该地区能见度基于不同因素的拟合方案，以期为能见度预报提供一定的理论依据.
1 材料与方法NO2气体采用美国热电环境设备公司生产的42CTL高精度化学发光NO-NO2-NOx分析仪，放置在南京信息工程大学气象楼12楼的实验室内，分析仪最低检测限：0.05×10-9(体积分数)； 零漂：小于0.025×10-9(体积分数) ·(24 h)-1； 跨漂：±1% ·(24 h)-1(满度值)[19]. 观测时间为2014年1月1日-1月25日和4月1日-5月15日，时间分辨率1 h. 使用时根据公式将体积分数转化为质量浓度.
两台Andersen-Ⅱ型9级撞击采样器和FH62C14系列β射线颗粒物连续监测仪(用于测量PM2.5质量浓度)均放置在南京信息工程大学气象楼楼顶. 膜采样实验时间为2014年1月1日-1月25日和4月17日-5月21日，采样时间约23 h，从09:00到次日的08:00，分别采用石英膜和特氟龙滤膜采集有机组分和无机组分. 颗粒物浓度采用称重法获得，称重天平为瑞士Mettler Toledo MX5型微量天平，称量精度为0.1 μg. 水溶性离子的测量使用瑞士万通850 professional IC型色谱仪，测定大气气溶胶中Na+、 NH4+、 K+、 Ca2+、 Mg2+、 F-、 Cl-、 NO2-、 NO3-和SO42-10种无机离子和甲酸； OC和EC采用美国沙漠所研制的Model 2001热光碳分析仪，在纯氦气环境下分别在120、 250、 450、 550℃的温度下，对滤膜进行加热，再将样品在含2%O2的氦气环境下，分别于550、 700、 800℃逐步加热. 上述各个温度梯度下产生的CO2，经MnO2催化，于还原环境下转化为可通过火焰离子化检测器(FID)检测的CH4. 在测量过程中，采用波长633 nm的氦一氖激光监测滤纸的反射光强，利用光强的变化指示出元素碳氧化的起始点[20]. β射线颗粒物连续监测仪实验时间为2015年1月1日-2月9日以及3月26日-5月30日，时间分辨率1 h.
CJY-1型能见度仪和CAWSD600型自动气象站观测地点位于南京信息工程大学内的中国气象局综合观测培训实习基地. 观测时间为2014年1月1日-5月31日,能见度时间分辨率5 min，气象要素时间分辨率1 h.
2 结果与讨论 2.1 能见度、 PM2.5及气象要素变化特征观测期间南京北郊平均能见度、 RH和PM2.5质量浓度分别为(5.78±3.64) km、 (60.48±22.41)%和(62.77±42.79) μg ·m-3. 不同能见度范围的平均能见度、 相对湿度以及PM2.5质量浓度小时均值如表 1所示，日均值变化见图 1.<1 km的低能见度共出现132个时次，多出现在1月和5月，对应的平均RH和平均PM2.5质量浓度分别在80%以及90 μg ·m-3左右. 1月18-19日以及1月30-31日南京均出现了大范围的雾霾天气，其中1月18-19日的雾霾是在全省受高压控制和南风影响、 扩散条件差的背景下发生的，结合CALIPSO卫星532 nm激光总后向散射系数的剖面图以及气溶胶类型图(图 2和图 3中黑框为南京及周边地区)可以看出，卫星经过南京上空时，南京地区海拔0-2 km的垂直范围内存在大量气溶胶，且主要以沙尘、 污染性沙尘以及烟尘为主； 1月30-31日则是寒潮天气间接导致的，伴随着较高的相对湿度和PM2.5质量浓度； 5月则集中出现在5月18日和5月22日两天，平均能见度不足1 km，主要是由于降雨较少，空气流通差，本地排放容易在城市上空堆积，扩散困难，导致污染不断累积加重，而青奥会前的大面积施工更是让这种静稳气象条件下的空气质量进一步恶化，以5月18日为例结合图 3可以看出，南京及周边地区海拔0-2 km存在污染大陆型气溶胶，说明南京地区的污染主要来源于建筑、 工业以及交通等局地源. 能见度＜5 km的样本约占样本总量的50%，能见度＞10 km的仅占12.95%，表明南京北郊能见度衰减状况十分严重. 总体上随能见度减小，平均RH和PM2.5质量浓度均呈现出增大的趋势，图 1中能见度与RH以及PM2.5质量浓度表现出了相反的变化趋势，能见度与RH以及PM2.5质量浓度的相关系数分别为-0.66和-0.48.
 | 表 1 不同能见度范围的平均能见度、 相对湿度以及PM2.5质量浓度 Table 1 Mean values of visibility,RH and mass concentrations of PM2.5 in different ranges of visibility |
 | 图 1 观测期间能见度、 温度、 RH和PM2.5质量浓度日均值变化 Fig. 1 Daily variations of visibility,T,RH and mass concentrations of PM2.5 during the observation period |
 | (a)垂直剖面； (b)气溶胶类型 图 2 1月19日CALIPSO卫星532 nm激光总后向散射系数的垂直剖面以及气溶胶类型 Fig. 2 Altitude-orbit cross-section of total 532 nm attenuated backscattering intensity and aerosol types on January 19th |
表 2为部分城市细粒子中各成分的平均质量浓度. 同2010年南京北郊春季的观测相比，本研究中几乎所有成分浓度都有不同程度的提高； 而海拔较高的黄山顶以及作为珠三角背景地区的鼎湖山，除鼎湖山地区的SO42-浓度较高以外，其余成分的浓度明显低于本研究； 与海峡西岸城市群、 济南市以及2001-2003年的北京市相比，本研究中的SO42-、NO3-和NH4+这3种主要成分的浓度较为接近，广州地区NO3-远低于本研究的水平，而2012-2013年北京市的污染状况比南京稍严重.
 | (a)垂直剖面； (b)气溶胶类型 图 3 5月18日CALIPSO卫星532 nm激光总后向散射系数的剖面图以及气溶胶类型图 Fig. 3 Altitude-orbit cross-section of total 532 nm attenuated backscattering intensity and aerosol types on May 18th |
| 表 2 部分城市细粒子中各组分的平均质量浓度 1)/μg ·m-3 Table 2 Mean mass concentrations of components of fine particles in some cities/μg ·m-3 |
 | 图 4 采样期间PM2.1中水溶性离子、 EC、 OC以及NO2质量浓度逐日变化 Fig. 4 Daily variations of mass concentrations of water-soluble ions,EC,OC in PM2.1 and NO2 during the sampling period |
图 4为采样期间PM2.1中水溶性离子以及EC、 OC质量浓度逐日变化. 结合表 2可以看出，1月(冬季)总质量浓度以及各组分的浓度明显大于4-5月(春季)，可见该地区气溶胶成分呈现明显的季节差异，与魏玉香等[29]的研究结果一致. 且冬季颗粒物质量浓度波动更大，尤其在1月18-19日南京发生雾霾天气现象时，主要的污染成分SO42-、 NO3-和OC均出现较大幅度的增长，达到平时的2-3倍； 而春季则相对较稳定，5月18日和22日发生低能见度事件时，各组分浓度增长并不明显.
已有的关于美国IMPROVE研究计划得到的颗粒物消光系数 (Bext)计算公式的研究基本探讨的是PM2.5化学组分对消光系数的贡献[30]，考虑到本研究的观测中气溶胶成分的观测数据是来自安德森采样器，并没有PM2.5的切割头，而PM2.1和PM2.5质量浓度存在良好的一致性(图 5)，因此在本研究中计算了PM2.1的化学组分以及NO2对消光系数的贡献率. 陶俊等[31]将IMPROVE研究计划的公式简化修正为：
 | 图 5 PM2.1和PM2.5质量浓度散点 Fig. 5 Scatter diagram of mass concentrations of PM2.1 and PM2.5 |
| 表 3 不同相对湿度范围的f(RH)值 Table 3 Values of f(RH) in different ranges of RH |
利用上面的公式(1)对南京北郊地区冬春季节PM2.1化学成分和NO2对消光系数的贡献进行计算，结果如图 6所示. 1月和4-5月的平均消光系数分别为(398.72±219.88) Mm-1和(248.36±78.42) Mm-1，冬季消光系数均值约为春季的1.6倍，数值上远远低于Cao等[34]的结果(冬季1 328 Mm-1，春季659 Mm-1)，但与其冬季高于春季的事实相符合. 整个采样期间的消光系数均值为(313.22±171.48) Mm-1，这与Yang等[35]在2007年济南的观测结果(292 Mm-1)近似，略低于Jung等[36]2009年广州的研究结果(367 Mm-1). 冬季消光贡献率最高的为有机物(Organic)，占38.81%，OC/EC为11.15，远大于2，说明在细粒径段南京北郊冬季细粒径段中主要污染源是燃煤排放和机动车尾气排放等[37]，且普遍存在二次有机物污染[38]，这也正是该地区能见度衰减的重要原因； NH4NO3和(NH4)2SO4是占第二和第三的大气消光贡献源，分别达到了27.81%和23.95%，NO3-/SO42-均值为1.33，说明该地区本时间段污染物主要来源为机动车排放[39]； Organic、 NH4NO3、 (NH4)2SO4和EC对消光的总贡献率高达97.72%. 春季消光贡献率最高的为(NH4)2SO4，其次是Organic和NH4NO3，跟冬季相比，OC/EC以及NO3-/SO42-均值均有不同程度的下降，但是仍然分别高达7.96和0.81，可见该地区的污染物来源变化不大； NO2对大气消光的贡献仍然很低，仅为2.78%. 总的来说，两段采样时间内(NH4)2SO4、 NH4NO3和Organic均为南京北郊能见度衰减的重要因素，三者对消光的贡献之和都在90%左右.
2.3 不同变量的能见度拟合方案 2.3.1 基于消光系数的方案ⅠKoschmiederp提出的将大气能见度与消光系数联系起来的公式：
 | 图 6 冬季和春季PM2.1化学成分以及NO2对消光系数的贡献 Fig. 6 Contributions of chemical compositions of PM2.1 and NO2 to extinction coefficients in winter and spring |
在利用3.912和1.97两个数值分别计算能见度并进行对比后，发现公式(3)计算出的更接近实测的能见度数值，因此结合2.2节的公式(1)以及公式(3)从而计算能见度的方案记为方案Ⅰ.
2.3.2 基于PM2.1中化学组分的方案Ⅱ由上文已知Organic、 NH4NO3、 (NH4)2SO4和EC是造成大气消光最主要的4种成分，且考虑到能见度与污染物之间存在的负相关性，因此在剔除了5月18日和22日两个平均能见度低于1 km的严重污染天气数据以后，建立了100/Vis关于OC、 EC、 NO3-以及SO42-这4个因子的多元线性拟合方程，得到了两个拟合公式分别如下.
1月：
4-5月：
从公式变量之间的关系来看，两种拟合方案本质上的物理意义相似. 表 4为两种拟合方案的对比，图 7为以上两种方案拟合出的能见度与实际能见度的逐日变化. 从中可以看出，两种方案所拟合的能见度与实际能见度拥有相似的变化趋势. 结合表 4，1月实测的、 方案Ⅰ和方案Ⅱ拟合的能见度的均值分别为5.12、 6.70和5.13 km，方案Ⅱ拟合能见度与实测能见度的相关系数和协方差分别为0.74和4.92，均高于方案Ⅰ，而绝对误差仅为0.01 km，远远低于方案Ⅰ，说明方案Ⅱ的拟合效果更好； 4-5月的拟合结果与1月的一致.
| 表 4 两种拟合方案的对比 Table 4 Comparison of two fitting solutions |
 | 图 7 两种拟合方案计算的能见度与实际能见度逐日变化 Fig. 7 Daily variations of visibilities calculated based on two fitting solutions and the actual visibility |
诸多研究表明，颗粒物尤其是细颗粒物(PM2.5)对能见度有强烈的衰减作用，其原理在于颗粒物对光的吸收和散射，而相对湿度对能见度的影响主要体现在对颗粒物的吸湿增长的影响，进而影响能见度，因此能见度衰减的最根本原因是颗粒物的产生和累积. 图 8为南京北郊能见度和PM2.5质量浓度小时均值的散点图，散点颜色表示相对湿度. 不难看出能见度与两者都存在一定的负相关性：随PM2.5质量浓度提高，能见度呈指数下降； RH＞80%大多出现在能见度＜10 km时，RH＞90%(红色散点)则几乎只在能见度＜5 km时出现. 分别对RH＜40%、 40%≤RH＜70%和RH≥70%的散点进行指数函数拟合分析，得到的拟合曲线分别为Vis=15.98×exp(-0.010 29×PM2.5) (R2=0.387 1)、 Vis=14.01×exp(-0.013 21×PM2.5) (R2=0.527 7)和Vis=5.19×exp(-0.008 099×PM2.5) (R2=0.231 1). 从拟合公式来看，当40%≤RH＜70%能见度和PM2.5的相关性最强，而RH≥70%时能见度和PM2.5的相关性最弱，可见PM2.5对大气能见度的影响程度随RH的变化而有所变化. 而从PM2.5取值为0时3条拟合曲线的初始值(即15.98 km、 14.01 km和5.19 km)来看，随RH的升高数值降低，且降低的幅度越来越大. 可见，PM2.5和RH都是影响南京北郊大气能见度的关键因素.
 | 散点颜色表示相对湿度 图 8 能见度和PM2.5质量浓度散点 Fig. 8 Scatter diagram of visibility and mass concentration of PM2.5 |
除了PM2.5和RH之外，温度(T)、 风速等气象要素对能见度也有一定的影响，因此引入第3个变量T，构建能见度(Vis)关于PM2.5、 RH和T多元回归方程. 由上文可知，在不同的RH范围内，能见度对于各个量的响应程度并不一致，因此将RH划分为RH＜40%、 40%≤RH＜70%和RH≥70%，同时在各个RH范围内将PM2.5质量浓度划分为PM2.5＜50 μg ·m-3、 50 μg ·m-3≤PM2.5＜150 μg ·m-3 和PM2.5≥150 μg ·m-3这3个区间，因此得到表 5中的9个能见度多元性性回归方程，显著性均通过0.05的置信检验. 其中除了方程9外，其余都剔除了低于1 km的极端低能见度的样本. 从表 5可以看出，在暂不考虑T的情况下，当RH＜40%、 PM2.5＜150 μg ·m-3以及40%≤RH＜70%、 PM2.5＜50 μg ·m-3时，回归方程中PM2.5前的系数绝对值较大，说明其对能见度的影响比RH大,研究表明相对湿度低于 60%时，气溶胶常以“干”的状态存在于大气当中，其质量浓度和粒子谱分布是影响散射能力的主要的因素[41]； 其余6个方程中都是RH占的权重较大，尤其当70%≤RH时，相对湿度对气溶胶粒子群体光学特性参数和太阳增温率的影响在量级上可与气溶胶粒子浓度成倍改变的影响相比拟[42]. 虽然RH＜40%、 50 μg ·m-3≤PM2.5＜150 μg ·m-3以及40%≤RH＜70%、 PM2.5＜50 μg ·m-3时T的系数绝对值最高，但由于其自身变化幅度并不大，因此并没有RH和PM2.5对能见度的影响大.
| 表 5 不同RH以及PM2.5质量浓度范围的能见度拟合方程 Table 5 Fitting solutions of visibility in different ranges of RH and mass concentrations of PM2.5 |
 | 散点颜色表示PM2.5质量浓度(μg ·m-3) 图 9 拟合与实测能见度散点 Fig. 9 Scatter diagram of fitted and actual visibility |
结合图 9可以看出，回归方程计算出的能见度与实测能见度具有较好的一致性，散点的分布集中在中心线附近，9个方程计算值和实测值之间的平均偏差分别为1.75、 1.66、 0.75、 1.91、 1.14、 0.39、 1.24、 0.71和0.38 km. 且除了PM2.5≥150 μg ·m-3的区间中样本量较少从而导致趋势不显著之外，随着PM2.5质量浓度的增加，能见度均出现明显的衰减趋势.
3 结论(1)观测期间南京北郊平均能见度、 平均RH和平均PM2.5质量浓度分别为(5.78±3.64) km、 (60.48±22.41)%和(62.77±42.79) μg ·m-3. 随平均RH和PM2.5质量浓度增大，能见度呈现出减小的趋势，能见度和它们的相关系数分别为-0.66和-0.48.
(2)冬季和春季的平均消光系数分别为(398.72±219.88) Mm-1和(248.36±78.42) Mm-1，冬季消光贡献率最高的为Organic，占38.81%； 春季最高的为(NH4)2SO4，达到了32.63%. 两段采样时间内(NH4)2SO4、 NH4NO3和Organic均为南京北郊能见度衰减的重要因素，三者对消光的贡献之和都在90%左右.
(3)观测期间，基于Organic、 NH4NO3、 (NH4)2SO4和EC浓度的能见度参数化方案Ⅱ拟合效果优于基于Koschmiederp公式和散射系数的方案Ⅰ. 而关于RH、 PM2.5和T的拟合方案则表明，低相对湿度的条件下，PM2.5对能见度的影响较大； 随相对湿度增大，相对湿度成为更为重要的影响因子.
致谢： 感谢南京信息工程大学中国气象局综合观测培训实习基地提供的常规气象要素资料； 同时感谢美国国家航空航天局(NASA)对于CALIPSO星载激光雷达关于全球云及气溶胶高度、 覆盖率和种类信息监测数据的无私分享.
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