春节期间燃放鞭炮的习俗由来已久，烟花爆竹燃放会释放大量的二氧化硫、 颗粒物、 重金属以及有毒有机物，导致空气质量在短时间内迅速恶化^{[1, 2, 3, 4, 5]}. 近年来，针对烟花燃放对城市空气质量影响的研究越来越多. 李令军等^[6]发现烟花燃放对不同大气污染物影响存在明显差别，PM₁₀响应最明显，SO₂与NO_x等气态污染物也形成明显的烟花燃放浓度峰值，但CO受影响程度较小，烟花燃放导致的细颗粒排放远远高于粗颗粒; 张小玲等^[7]发现北京市除夕和元宵节大量燃放烟花爆竹导致颗粒物浓度在短时内快速上升，但对SO₂和NO₂浓度的影响不明显; 金军等^[8]发现春节期间特别是除夕夜大量烟花的集中燃放导致了大气颗粒物浓度的急剧升高，主要以细粒子为主; 王哲等^[9]基于北京市监测数据，提出了定量估算烟花燃放对大气PM_2.5影响的污染物相对比值法，并定量评估了烟花燃放对PM_2.5的贡献; Wang等^[10]的研究表明北京烟花燃放造成PM_2.5和PM₁₀的浓度可以达到平时的4~6倍; 王占山等^[11]的研究发现北京烟花学组分中影响最大的是钾离子、 硫酸根离子、 氯离子、 镁离子和钠离子等; Zhang等^[12]在上海春节期间的观测发现烟花燃放造成积聚模态气溶胶数浓度和PM_1.0的质量浓度急速增加; 王红磊等^[13]研究表明，南京春节烟花爆竹燃放期间气溶胶数浓度谱为单峰型分布，且峰值朝大粒径段偏移，质量浓度谱为双峰型分布，细粒子的质量浓度受影响较大.

珠三角地区是中国最为发达的城市群之一，国内外学者针对该地区大气环境污染问题进行了许多的观测研究^{[14, 15, 16, 17, 18, 19, 20]}，但对春节期间空气质量尤其是烟花燃放大气环境影响的研究非常少. 本研究利用珠三角地区9个城市56个自动监测站的污染物逐时监测数据，分析春节期间珠三角地区的空气质量情况，详细探讨了除夕夜间烟花燃放对大气环境的影响，以期为珠三角地区的大气污染防治工作提供支持.

珠江三角洲地区包含 9个地级市(广州市、 深圳市、 珠海市、 佛山市、 惠州市、 肇庆市、 江门市、 中山市和东莞市). 本研究选取了2015年春节期间(2月18日~2月24日)珠三角9个城市共计56个环境空气质量自动监测站逐日逐时的污染物浓度数据，污染物包括SO₂、 NO₂、 PM₁₀、 PM_2.5、 CO和O₃等国家环境空气质量标准(GB 3095-2012)规定的6种环境空气污染物基本项目，监测站点分布如图 1所示.

图 1

Fig. 1

图 1 珠三角地区空气监测站分布 Fig. 1 Distribution of air quality monitoring stations in PRD

监测数据来源于中国环境监测总站的全国城市 空气质量实时发布平台，这些数据已大量使用在国内的大气环境研究中^[21]. 该平台发布的数据由各城市监测站自动上报汇总而来，由于各种原因，发布的数据存在部分时次的缺漏，因为不影响研究结果，本文在分析时对这部分数据予以剔除.

2015年春节期间珠三角地区天气总体平稳，无明显冷空气影响，无强降温、 强降水等重大灾害性天气，期间受弱冷空气影响，各地有零星小雨，春节期间各地湿度大，平均气温均在20℃左右，风速小，污染物扩散条件较差.

表 1是春节期间广州白云机场和深圳宝安机场观测到的气象要素的具体情况.

表 1(Table 1)

表 1 春节期间气象要素 Table 1 List of meteorological elements during the Spring Festival 地点 项目 2月18日 2月19日 2月20日 2月21日 2月22日 2月23日 2月24日 平均风速/m·s-1 1.1 1.6 1.9 0.8 1.2 1 2.3 主导风向 东南风 东南风 东南风 东北风 东南风 东南风 东南风 广州 平均温度/℃ 20 20 20 21 22 21 22 平均相对湿度/% 74 71 74 85 88 92 88 天气情况 多云 小雨/阴 小雨/阴 小雨 小雨 中雨 阵雨/阴 能见度/m 6.1 5.8 8.1 6 5.2 4.9 6 平均风速/m·s-1 2.8 3.6 3.3 2.2 1.4 2.2 3.3 主导风向 东南风 东南风 东南风 偏南风 偏南风 偏东风 偏南风 深圳 平均温度/℃ 20 19 20 22 22 22 22 平均相对湿度/% 66 63 74 84 87 85 82 天气情况 多云 多云 多云 多云/阴 阴/小雨 多云/小雨 多云/阴 能见度/m 8 10 11 8.8 5.6 10.6 8.8

表 1 春节期间气象要素 Table 1 List of meteorological elements during the Spring Festival

根据监测结果，2015年春节期间珠三角地区的污染物浓度处于较低水平，各污染物的小时浓度和日均浓度均可以满足国家环境空气质量标准(GB 3095-2012)二级标准，其中SO₂、 PM₁₀、 PM_2.5、 NO₂和O₃的区域7 d平均浓度分别为9、 52、 33、 20和59 μg ·m^-3，CO的区域7 d平均浓度为0.84mg ·m^-3，春节期间各地的首要污染物为PM_2.5和PM₁₀(表 2).

表 2(Table 2)

表 2 珠三角各市春节期间污染物浓度7 d的平均值 1) Table 2 Average concentration of pollutants during the Spring Festival period in PRD 项目 污染物 广州 佛山 肇庆 深圳 东莞 惠州 江门 中山 珠海 区域平均 SO2 6 9 16 7 7 7 10 9 7 9 PM10 53 44 60 53 45 52 54 45 60 52 春节期间平均浓度 PM2.5 35 30 42 34 31 27 35 30 35 33 CO 0.87 0.76 0.99 0.98 0.84 0.83 0.8 0.7 0.78 0.84 NO2 31 20 17 20 15 10 20 20 22 20 O3 45 57 45 67 74 81 60 43 63 59 SO2 15 20 39 7 21 16 28 34 11 21 PM10 67 56 82 46 57 50 77 46 44 58 去年同期平均浓度 PM2.5 48 41 69 30 46 36 47 34 33 43 CO 0.92 1.36 1.03 1.06 1.05 0.72 1.34 1.32 0.52 1.04 NO2 57 58 47 29 45 30 55 41 36 44 O3 36 31 53 62 52 63 33 39 59 48

表 2 珠三角各市春节期间污染物浓度7 d的平均值 1) Table 2 Average concentration of pollutants during the Spring Festival period in PRD

与2014年2月同期相比，由于大量的工厂停工，人口返乡，使得珠三角区域春节期间SO₂、 NO₂、 CO、 PM₁₀和PM_2.5的浓度普遍有大幅的降低，但是O₃的情况比较特殊，虽然春节期间臭氧前体物的浓度有所降低，但是相对于去年同期，臭氧的浓度却有明显的增加，这个现象的发生机制目前还不清楚，有待进一步研究.

春节期间珠三角地区PM₁₀、 PM_2.5、 SO₂和CO污染最严重的城市均是肇庆市，NO₂污染最严重的城市是广州. 肇庆市近年来接收佛山等地大量陶瓷、 水泥及印染行业的产业转移，加之本身处于盆地里，三面环山，污染物难以扩散，使得肇庆的空气质量近几年持续恶化，2014年第一、 二季度，肇庆市环境空气质量均在全省排名中垫底^{[22, 23]}. 肇庆市需要针对重污染行业采取控制措施，遏制空气质量的恶化趋势.

臭氧污染最严重城市是位于珠三角东部边缘的惠州，而非珠三角中心城市，这是因为臭氧的前体物(NO_x和VOCs) 主要来自城市污染源，但这些前体物自排放后至臭氧形成及达到峰值，一般都需要数个小时，这期间臭氧及其前体物会随风输送到其下风向的地方，因而臭氧高浓度常常出现在郊区^[24].

2015年春节期间，珠三角地区的PM_2.5浓度存在明显的规律，各地的变化趋势基本一致，整体呈波动式降低的趋势. 从监测结果来看，春节期间肇庆的PM_2.5污染最严重，平均浓度和最大浓度均超过其他城市.

在除夕夜间珠三角地区出现了大面积的PM_2.5高浓度现象(图 2)，其中广州、 佛山、 肇庆、 东莞、 深圳和惠州等地春节期间PM_2.5浓度的最大值就出现在2月19日(正月初一)凌晨01:00~05:00. 其中肇庆市的PM_2.5的小时浓度在2月19日夜间从00:00的74 μg ·m^-3，急剧攀升到104 μg ·m^-3(01:00)和109 μg ·m^-3(02:00)，远超PM_2.5的日均浓度二级标准(75 μg ·m^-3)，一个小时内浓度增加了50%左右.

图 2

Fig. 2

图 2 珠三角春节期间颗粒物的小时浓度变化 Fig. 2 Hourly changes of particulate matter concentration during the Spring Festival in PRD

江门、 中山和珠海三地受外界污染输送的影响，春节7 d的浓度最高值并没有发生在除夕夜间，但是在2月19日凌晨后，三地的PM_2.5浓度也迅速地增加，出现一个明显的峰值.

除夕夜间PM_2.5浓度的升高与燃放烟花爆竹密切相关. 烟花爆竹的主要化学成分包括可燃物质、 氧化剂、 火焰着色物以及其他化学药物等，在引发后会产生大量的烟尘颗粒，导致空气质量明显恶化.

烟花燃放的污染经过几个小时的扩散衰减之后，其产生的PM_2.5污染在大年初一的中午基本消失.

春节期间珠三角各城市PM₁₀浓度变化情况与PM_2.5类似，除夕夜间浓度出现峰值，之后呈波动下降趋势，肇庆市依然是区域内PM₁₀污染最严重的城市.

在除夕夜间珠三角地区出现了大面积的PM₁₀浓度高值现象，9个城市春节7d的PM₁₀浓度的最大值均出现在2月19日凌晨01:00~09:00，其中肇庆市的PM₁₀的小时浓度在19日夜间从00:00时的86 μg ·m^-3，急剧攀升到137 μg ·m^-3(01:00)和199 μg ·m^-3(02:00)，两个小时内PM₁₀浓度增加了130%左右，一度超过了PM₁₀的日均浓度二级标准(150 μg ·m^-3).

研究发现在除夕夜燃放烟花爆竹之后，PM₁₀与PM_2.5的浓度均迅速增加(图 3)，但是PM₁₀的浓度增加更快，因此造成PM_2.5/PM₁₀比例的迅速下降. 在PM₁₀与PM_2.5的浓度达到峰值后，PM_2.5/PM₁₀的比例也到达最小值，最小达到0.34(惠州). 随后，PM₁₀与PM_2.5的浓度开始降低，PM₁₀浓度的衰减速度快于PM_2.5，这与Dutcher等^[1]对室内燃放鞭炮产生的颗粒物浓度半衰期的研究结果一致，这种现象造成了PM_2.5/PM₁₀的比例迅速上升，很快恢复到烟花燃放之前的比例.

图 3

Fig. 3

2月18日12:00~2月19日12:00， 下同图 3 除夕夜PM2.5和PM10浓度及比值的逐时变化 Fig. 3 Hourly changes of PM2.5, PM10 concentration and PM2.5/PM10 ratio during the New Year’s Eve

徐敬等^[25]对北京2003年春节期间监测结果的研究表明烟花燃放会导致PM_2.5的比例上升，这与本文在珠三角地区的观测结果正好相反，为了解释这个问题，本研究从中国环境监测总站的环境空气质量监测数据库中调取了2015年春节期间北京万寿西宫监测站的数据，发现该站PM_2.5和PM₁₀的小时浓度在2月19日00:00分别为201 μg ·m^-3和257 μg ·m^-3，1 h后浓度骤升至525 μg ·m^-3和783 μg ·m^-3，到2月19日02:00，PM_2.5和PM₁₀小时浓度迅速下降至243 μg ·m^-3和334 μg ·m^-3，相应的PM_2.5/PM₁₀的比例从0.78降至0.67，随后回升到0.73，这与珠三角地区的变化趋势是完全一致的. 因此，与徐敬等研究结论的不同可能还受其它因素的影响，比如大气污染背景、 气象条件等.

1991年1月深圳率先实施《深圳经济特区禁止销售燃放烟花爆竹管理规定》，禁止在经济特区内燃放烟花，随后将禁燃区域扩大到整个市区，珠三角其它几个城市也相继制订了本地的烟花燃放管理规定. 总的来说，除深圳外，其他几个城市的烟花禁燃区范围集中在主城区内，郊区部分区域可以燃放烟花. 通过对颗粒物浓度的分析发现，2015年春节期间珠三角地区各城市仍然存在大量的燃放烟花现象，本节以深圳和广州为例子，研究春节期间群众燃放烟花的具体区域分布情况.

根据广州和深圳监测站点的分布情况，分别选取有代表性的市区(关内)、 郊区(关外)监测点来分析. 广州市选取市监测站(市区)、 花都师范(郊区)、 九龙镇镇龙(郊区)3个站点; 深圳市选取荔园(关内)、 梅沙(关内)、 南澳(关外)、 葵涌(关外)4个站点. 除夕其后，深圳和广州的市区和郊区监测点PM_2.5的逐时浓度如图 4所示.

图 4

Fig. 4

图 4 除夕夜市区、 郊区PM2.5小时浓度变化 Fig. 4 Hourly changes of PM2.5 concentration during the New Year’s Eve in urban and suburban areas

深圳市烟花禁燃的范围是整个市区. 监测结果显示，深圳市关外的南澳、 葵涌监测站附近仍有大量的烟花燃放现象，使得这两个监测站PM_2.5浓度迅速上升. 而关内的梅沙和荔园监测点的PM_2.5浓度没有出现直线上升的现象，仅仅是缓慢的升高，这说明这两处监测点附近不存在大量的烟花燃放现象，浓度升高很可能是污染物输送引起的.

广州市禁止在主城区内燃放烟花，仅允许在郊区部分区域内燃放. 监测结果与深圳类似，广州市郊区(花都师范、 萝岗区九龙镇镇龙监测站)的PM_2.5浓度在除夕夜01:00~02:00直线上升，表明郊区存在有大量的烟花燃放现象; 市区(市监测站)PM_2.5浓度没有突然增大的情况发生，说明主城区内燃放烟花的现象很少，但是PM_2.5的浓度02:00之后有缓慢上升的趋势，可能与污染物的输送有关.

以上分析表明广州市和深圳市的烟花燃放行为主要集中在郊区，市区内的烟花燃放现象较少.

烟花爆竹的燃放会产生大量的二氧化硫，2月19日01:00左右，珠三角各城市的SO₂浓度迅速到达峰值，均达到非燃放期(本文假定19日00:00前后12 h外为非燃放期)浓度的3倍以上，其中惠州除夕夜间SO₂浓度甚至达到非燃放期平均浓度的5倍(图 5).

图 5

Fig. 5

图 5 珠三角春节期间气体污染物的小时浓度变化 Fig. 5 Hourly changes of gas pollutant concentrations during the Spring Festival in PRD

在9个城市中间，肇庆依然是SO₂污染最严重的城市，浓度平均值和最大值均远高于其他城市. 肇庆除夕夜间的SO₂小时浓度从13 μg ·m^-3飙升至61 μg ·m^-3(出现在19日01:00时)，到达春节期间的最大值，一个小时内SO₂浓度增大4倍多，随后浓度快速下降，在19日04:00时，浓度降到20 μg ·m^-3.

监测结果显示，春节期间珠三角地区CO浓度先降后升，在初二有个低谷. 从平均浓度来看，肇庆和深圳最高，中山最低. 除广州和肇庆外，其他城市除夕夜间烟花爆竹燃放后CO的浓度并没有增加，可见烟花爆竹的燃烧对CO的贡献并不明显，这与其他学者在北京的研究结果^{[6, 11]}一致.

监测结果显示，春节期间珠三角地区NO₂浓度的变化呈波动式变化，除夕夜间并没有出现明显的峰值. 以广州市为例，除夕夜间广州NO₂浓度的峰值出现在18日21:00~23:00，而不是在烟花燃放的凌晨; 烟花燃放后，NO₂的浓度并没有立即增加，反而是减少的，一直到早晨08：00才出现另一个峰值，显然，这个峰值是由交通尾气造成的. 因此可以推断珠三角地区的烟花爆竹燃放对NO₂的浓度影响很小，王占山等^[11]的研究也发现了这种现象.

O₃是由氧气、 氮氧化物及挥发性有机化合物在阳光作用下发生光化学反应形成，是光化学烟雾的主要成分，烟花燃放对O₃的影响在国内很少被研究，珠三角地区的监测结果显示，春节期间珠三角地区O₃浓度呈波动式下降趋势，除夕夜间各地并未出现O₃高浓度峰值，烟花燃放对O₃浓度没有明显的影响.

根据以上分析可知，烟花燃放对PM₁₀、 PM_2.5和SO₂的浓度有较大的影响，对CO、 NO₂和O₃的影响很小.

为了定量的评估烟花燃放对珠三角地区空气质量的影响程度，从而为以后的控制对策提供借鉴，本文参考王哲等^[9]的研究成果，采用相对值法，取CO作为参考标准污染物，定量评估春节期间烟花燃放对污染物浓度的贡献.

相对值法常用于颗粒物源解析研究中^[26]，某污染物浓度相对于参考标准污染物浓度的比值稳定，意味着污染源在监测期间的变化不大，当比值发生明显变化时就意味着污染源发生了改变.

烟花燃放对污染物浓度贡献的计算公式为：

采用相对值法计算出除夕夜烟花燃放对珠三角地区污染物浓度的最大贡献值，具体结果见表 2. 结果显示，烟花燃放对PM_2.5的最大小时浓度贡献值在16 μg ·m^-3(珠海)~65 μg ·m^-3(肇庆)之间; 烟花燃放贡献的PM_2.5浓度达到非燃放期平均浓度的50%(珠海)~176%(肇庆). 春节期间肇庆市的空气污染最严重，烟花燃放更加重空气污染. 除夕夜间燃放烟花对珠三角地区各地PM₁₀的最大小时浓度贡献值在28 μg ·m^-3(江门)~138 μg ·m^-3(肇庆)之间; 烟花燃放贡献的PM₁₀浓度达到非燃放期平均浓度的56%(江门)~265%(惠州). 燃放烟花对气态污染物SO₂的最大小时浓度贡献值在9 μg ·m^-3(中山)~43 μg ·m^-3(肇庆)之间; 烟花燃放贡献的SO₂小时浓度最大值达到非燃放期平均浓度的110%(江门)~400%(惠州). 可见，烟花燃放排放对SO₂浓度的相对贡献要高于颗粒物.

表 2(Table 2)

表 2 烟花燃放对珠三角各城市污染物小时浓度的最大贡献值/μg ·m-3 Table 2 Maximum hourly contribution of concentration from burning fireworks for each city in PRD/μg ·m-3 项目 污染物 广州 佛山 肇庆 深圳 东莞 惠州 江门 中山 珠海 PM2.5 49 19 65 27 33 33 17 24 16 烟花燃放最大贡献 PM10 79 52 138 84 79 114 28 51 59 SO2 14 10 43 21 11 24 11 9 10 PM2.5 31 28 37 30 27 24 33 27 32 非燃放期平均浓度 PM10 46 40 53 47 38 43 50 39 54 SO2 5 8 14 7 6 6 10 8 6

表 2 烟花燃放对珠三角各城市污染物小时浓度的最大贡献值/μg ·m-3 Table 2 Maximum hourly contribution of concentration from burning fireworks for each city in PRD/μg ·m-3

以上分析可见，烟花燃放对珠三角地区空气质量的短期影响很大，从某种程度上相当于区域的大气污染物排放量瞬间翻了若干倍. 烟花排放对不同污染物的影响有所区别，其中对PM₁₀浓度的绝对贡献值最大，对SO₂浓度的相对贡献最大.

由于春节期间珠三角地区的大气环流较弱，扩散条件差，因此，烟花燃放的影响更加需要重视，以免产生严重的污染事件，给人民群众春节期间的生活产生影响.

(1)春节期间珠三角地区PM₁₀、 PM_2.5、 SO₂和CO污染最严重的城市均是肇庆市，臭氧污染最严重的是惠州，广州市的NO₂污染最严重; 与去年同期相比，各地SO₂、 NO₂、 CO、 PM₁₀和PM_2.5的浓度普遍有大幅的降低，但是春节期间臭氧浓度有所增加.

(2)珠三角地区的烟花燃放行为对SO₂、 PM₁₀和PM_2.5浓度的短期影响极大，造成除夕夜间污染物浓度的迅速升高，甚至成倍增加; 烟花燃放对CO、 O₃和NO₂没有明显的影响.

(3)除夕夜烟花燃放后，PM_2.5/PM₁₀比例迅速下降，在PM₁₀与PM_2.5的浓度达到峰值后，PM_2.5/PM₁₀的比例也到达最小值，随后，PM₁₀与PM_2.5的浓度开始降低，PM_2.5/PM₁₀的比例迅速上升，并很快恢复到烟花燃放之前的比例.

(4)广州和深圳市春节期间群众的烟花燃放行为主要集中在郊区，市区内的燃放现象较少.

(5)烟花燃放对各地PM_2.5小时浓度的最大贡献值在16~65 μg ·m^-3之间; 对PM₁₀小时浓度的最大贡献值在28~138 μg ·m^-3之间; 对SO₂小时浓度的最大贡献值在9~43 μg ·m^-3之间.