近年来，随着工业化、 城市化、 交通运输现代化的迅速发展，化石燃料(煤、 石油、 天然气)的消耗量迅猛增加，已经成为城市环境恶化的重要影响因子之一，引起世界科学家的高度关注，世界气象组织(WMO)在2001年就开展了城市气象和环境研究计划(GURME)，主要研究了城市空气污染及不同排放控制策略的影响评估等内容^[1]. 如何改善城市空气质量已经成为目前人们普遍关注的热点问题^[2]，特别是在一些特大城市举行大型活动时，如何保障空气质量成为活动是否成功的关键，活动期间往往会采取一些临时污染防治措施，不仅能够保障大型活动的顺利完成，同时也为环境保护工作者开展大气污染控制效果研究提供难得的实验机会.

最近几年，我国频繁发生持续时间长、 污染程度高的雾霾天气过程，尤其在京津冀和长三角地区，污染更为严重，因此我国科学家对污染过程从各个方面进行了阐述. 研究表明气象条件以及不同季节不同污染来源对污染物浓度存在显著影响 ^{[3, 4, 5, 6, 7]}. 张小曳等^[8]通过分析雾和霾与气溶胶的联系、 维持机制和污染物构成等，阐述了雾霾的形成原因，为空气质量改善提供技术支持. Guo等^[9]研究表明，控制措施实施会减少运输行业污染物的排放，从而产生很大的经济效益. 曹伟华等^[10]对2009年11月3~8日的一次持续雾霾天气过程的气象因素和气溶胶演变特征进行了分析，指出雾霾过程具有明显的阶段性特征. 李婷苑等^[11]对广州亚运会期间广州的空气质量进行分析，指出亚运会期间空气质量良好得益于政府实施的减排措施及良好的气象条件. 喻义勇等^[12]对南京“亚青会”期间的空气质量进行了分析，指出在政府主导污染源控制后，空气质量明显好转. 王占山等^[13]对2014年春节期间北京的空气质量分析后指出，污染源减排对空气质量有明显的改善. 针对国内举办大型活动期间污染控制措施的实施及其环境改善状况，国内外还有很多学者就空气质量保障、 空气质量的演变和不同控制措施下污染形成机制等展开了大量的研究 ^{[14, 15, 16, 17, 18, 19, 20, 21, 22, 23, 24, 25]}.

2014年11月在北京举办的亚太经合组织(Asia-Pacific Economic Cooperation,APEC)会议前，北京市政府和周边地区政府进行了一系列的污染防治措施. 北京在11月3~12日间采取了非常严格的强化减排措施，包括：11月3~12日实行机动车单双号限行; 11月7~12日在京政府机关和企事业单位放假调休6 d; 全市所有施工工地停工; 北京及周边部分排污企业停产等等. 在天帮忙人努力的情况下，APEC期间空气质量有了显著的改善，大会得以圆满成功. 该研究以中国环境监测总站发布的北京奥体中心空气质量指数(AQI)为基础，对比研究2013年同期空气质量的变化，辅以每日照片影像为参照，探讨污染减排措施和空气质量保障措施的效果，分析探究APEC期间北京空气污染的演变、 转化、 输送特征，以期为改善北京空气质量提供科学的技术支持，具有重要的科学意义和实用价值.

(1)空气污染数据来自环境保护部中国环境监测总站“全国城市空气质量实时发布平台(http://113. 108.142.147: 20035/emcpublish/)”发布的各类污染物数据，包括各类污染物小时浓度值、 日均浓度值以及空气质量指数(AQI)等. 选择北京APEC主要活动场所的奥体中心监测点作为研究对象，收集该站逐小时PM_2.5、 PM₁₀、 SO₂、 NO₂等浓度值; 为了比较减排措施实施前后的效果，该研究资料收集的时段为2014年11月1~15日，涵盖了APEC峰会期间和强化减排措施实施期间，同时还收集了2013年同期空气质量数据.

(2)我国AQI标准和技术规定：中国空气质量标准来自国家环境保护部发布的《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)、 《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ 633-2012)(下称《规定》).

本研究主要是利用统计学中的时间序列分析方法，对APEC期间的空气质量进行了分析，同时与2013年同期的空气质量进行了对比研究.

考虑到我国环境空气质量计算时，颗粒物(PM_2.5和PM₁₀)1h浓度空气质量分指数(IAQI)分级浓度限值是参照24 h浓度AQI分级浓度限值，因此，本研究参考《规定》中的表 1，将AQI大于150(对应PM_2.5日均浓度限值大于115 μg ·m^-3)的情况定义为污染事件，即持续出现中度污染以上的事件定义为一次污染事件. 同时规定一次污染事件是由污染累积过程和污染消失过程两部分组成，污染累积过程是指污染物由低谷(最低值)上升至峰值(最高值)的过程; 而一个污染消失过程则是指污染由峰值下降至另一次谷值的过程. 一般而言，污染累积过程的累积时间会多于污染消失过程的时间.

表 1(Table 1)

表 1 奥体中心主要污染物日均浓度与WHO准则值的比较 /μg ·m-3 Table 1 Comparison of daily average concentration of main pollutants in Beijing Olympic Sports Center and criterion of WHO/μg ·m-3 类别 WHO 准则 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 PM2.524 h平均值 25 47.8 6.52 21.86 115.14 68.95 10.43 45.78 73.55 59.45 73.7 40.42 5.59 20.27 35.75 112.89 PM10 24 h平均值 50 76.32 19.26 47.42 155.55 85.87 29.43 68.06 86.83 81 114 70.75 36.18 43.43 68.18 163.5 SO2 24 h平均值 20 8 5.05 4.14 17.64 11.35 4.1 13.33 9.5 5.64 7.61 7.71 6.14 5.86 14.54 37.26 NO2 1 h平均值 200 62.35 27.38 58.19 90.09 55.75 25.71 60.72 71 70.73 86.2 35.83 11.82 56.41 68.04 103.21 PM2.5/PM10 0.52 0.39 0.51 0.73 0.62 0.47 0.7 0.88 0.81 0.84 0.4 0.17 0.51 0.57 0.7

表 1 奥体中心主要污染物日均浓度与WHO准则值的比较 /μg ·m-3 Table 1 Comparison of daily average concentration of main pollutants in Beijing Olympic Sports Center and criterion of WHO/μg ·m-3

为了从视觉上比较北京奥体中心周边空气质量的演变，本研究使用了每日上午08:00~08:30期间的照片作对比，照片是从国家奥林匹克体育中心生命之树观光塔东北方向4.5 km处中国环境科学研究院高层向西南方向(生命之树观光塔)进行拍照所得，照片虽然是静态瞬时的，但也从某种程度上反映出北京空气质量的实况.

图 1给出了2014年11月1~15日北京奥体中心监测站主要污染指标的演变，从中可以看出，在这15 d中北京经历了3次污染过程，峰值分别在11月5日、 11日及15日各有一次. 这3个过程在颗粒物(PM_2.5和PM₁₀)的演变[图 1(a)和图 1(b)]中反映特别突出，有明显的峰值和谷值. SO₂[图 1(c)]和NO₂[图 1(d)]虽然也可以分辨出有3次过程，但不是非常明显. 对比污染物浓度消失的演变趋势和瞬间天空状况照片可以看出在11月的这15 d中存在有3次典型的污染过程. 在第一次污染过程中，累计过程经历68 h，而消失仅经历14 h，污染物浓度由3 μg ·m^-3迅速增长到350 μg ·m^-3，增长100多倍; 第二个污染过程污染累积的时间明显增长，历时131 h，污染物浓度由谷值为3 μg ·m^-3，增加到184 μg ·m^-3即达到峰值，峰值也比第一个过程减小. 这一过程正好是在APEC强化污染控制阶段，体现出污染控制措施有较好的改善效果，此次的污染消失过程非常迅速，仅有短短的7 h; 第3个污染累计过程也相对缓慢，持续了91 h，累积量比第二次过程明显增多，但仍然小于第一次累计过程，累积的峰值为144 μg ·m^-3，此次过程消失的也很快，仅用6 h就回落到谷底. 这3次污染过程的形成，除了受到当时的天气形势影响外，APEC期间的强化污染减排和控制措施对空气质量的改善有显著的作用.

图 1

Fig. 1

图 1 2014年11月1~15日北京奥体中心监测站空气质量演变 Fig. 1 Evolution of air quality in Beijing Olympic Sports Center on November 1-15 2014

表 1给出2014年11月1~15日主要污染物逐日日均值与世界卫生组织(WHO)发布的24 h准则值^[26]的比较，可以看出，PM_2.5日均浓度值有5 d小于WHO空气质量基准值中PM_2.5 24 h平均浓度(25 μg ·m^-3)，即强化减排措施开始当天及前一天(11月2~3日)，强化减排措施结束之日及其后一天(11月12~13日)和冷锋过境后的11月6日. 如果按照国家环境质量标准(GB 3095-2012)评估，PM_2.5日均浓度达到国家一级标准(优)的天数同样为5 d，达到国家二级标准(良好)的天数有13 d，特别是APEC强化控制措施期间(11月3~12日)，奥体中心监测数据显示均为优良天气，出现所谓的APEC蓝. PM₁₀日均浓度值有5 d小于基准值(50 μg ·m^-3)，同样PM₁₀日均浓浓度达到国家一级(50 μg ·m^-3)和二级标准(150 μg ·m^-3)的天数分别为5 d和13 d，并与PM_2.5的情况完全一样. SO₂除了第15 d日均浓度超过WHO基准值(20 μg ·m^-3)外，其他均低于WHO基准值，同样按照国家环境质量标准评估，奥体中心监测数据显示SO₂均小于国家一级标准(50 μg ·m^-3)，即均为优. WHO准则中没有给出24 h NO₂平均准则值，参照国家环境质量标准，可以看出在2014年11月1~15日期间小于国家一级标准(40 μg ·m^-3)的天数为4 d，有8 d NO₂日均浓度为良好(80 μg ·m^-3)，出现过3 d轻度污染.

综合分析可以看出，在APEC强化减排措施实施前一天，受西北气流的影响，奥体中心空气质量为优，特别是PM_2.5日均浓度仅有6.52 μg ·m^-3，远远小于WHO基准值. 在强化减排措施实施的10 d内，SO₂均为优，NO₂只出现轻度污染2 d，良好天气5 d，优的天数仅有3 d. 这显示出污染来源的复杂性和空气质量改善的艰巨性. 从表 1中还可以看出，当日均PM_2.5浓度为优时( < 35 μg ·m^-3)，PM_2.5/PM₁₀小于0.5.

表 2给出不同污染等级下PM_2.5的浓度分布，PM_2.5/PM₁₀的分布情况，可以看出2014年11月1~15日总共有360 h，在收集到的监测数据中，PM_2.5的有效时数为319 h，占总数的88.61%，平均的PM_2.5浓度为48.66 μg ·m^-3，其中PM_2.5小于35 μg ·m^-3的时数为163 h，占总有效时数的51.1%，平均浓度为13.27 μg ·m^-3，其次是良好天气，占总有效时数的28.48%，平均浓度为53.67 μg ·m^-3，即优良时数占到总有效时数的79.94%. 轻度、 中度、 重度和严重污染出现的时数分别为30、 15、 18和1 h，占总有效时数的比例分别为9.4%、 4.7%、 5.64%和0.31%，平均浓度分别为87.53、 136.93、 188.39和250 μg ·m^-3. 监测数据显示2014年上半月奥体中心以优良天气为主. 期间PM_2.5与PM₁₀比值的平均值为0.57，其中在优的情况下PM_2.5/PM₁₀为0.42，良好天气时PM_2.5/PM₁₀为0.68，轻度和中度污染时为0.81，重度污染时为0.83，严重污染时为0.95. 这一结论与以前的研究结果基本一致，即在优的情况下PM_2.5/PM₁₀一般小于0.50，且随着污染程度的加剧，比值逐渐增大^[27].

表 2(Table 2)

表 2 PM2.5浓度及PM2.5/PM10等级分布 Table 2 Concentration of PM2.5 and ratio of PM2.5/PM10 PM2.5 /μg·m-3 PM2.5平均 /μg·m-3 有效时数 /h 比例 /% PM2.5/PM10平均 有效时数 /h 比例 /% <35 13.27 163 51.1 0.42 141 54.23 36~75 53.67 92 28.48 0.68 62 23.85 76~115 87.53 30 9.4 0.81 26 10 116~150 136.93 15 4.7 0.81 12 4.62 151~250 188.39 18 5.64 0.83 18 6.92 >250 350 1 0.31 0.95 1 0.38 平均值 48.66 319 100 0.57 260 100

表 2 PM2.5浓度及PM2.5/PM10等级分布 Table 2 Concentration of PM2.5 and ratio of PM2.5/PM10

为量化研究APEC期间强化污染减排和控制措施的实际效果，选择2013年同期(2013年11月1~15日)同一地点(奥体中心监测站)的监测资料进行对比分析. 在进行对比分析监测资料之前，首先将2013年11月与2014年11月上半月的天气形势图进行了比较分析(图略). 对比分析结果显示2013年和2014年11月上半月总的天气形势没有异常的变化. 从节气看是完全一致的，期间跨越了霜降(10月23日~11月6日)和立冬(11月7~21日)两个节气. 期间有3(2014年)~4(2013年)次明显的冷空气南下过程，分别对应地面出现3~4次污染过程.

图 2给出了2013年和2014年11月上半月北京奥体中心监测站PM_2.5浓度逐小时和日均值演变，其中还配有每日上午08：30左右天空的照片. 可以看出，对比同期两年天空照片反映的空气质量没有特别明显的差异，2014年略好于2013年. 2013年同期出现过4次污染过程[图 2(a)]，其中最为严重的污染累计过程中PM_2.5浓度累积可达320 μg ·m^-3，相对较轻的污染过程PM_2.5浓度累积最高浓度也达到181 μg ·m^-3. 2014年同期发生的3次污染事件中[图 2(b)]，最为严重的一次污染累积过程中PM_2.5浓度累积高达到350 μg ·m^-3，相对较轻的污染累积也致使PM_2.5浓度达到184 μg ·m^-3. 从PM_2.5浓度在污染累积过程达到的最大值可以看出，2013年和2014年同期空气质量变化不大.

图 2

Fig. 2

图中横线表示PM2.5日均值，曲线表示PM2.5逐小时浓度变化图 2 奥体中心监测站PM2.5逐时和日均浓度变化趋势 Fig. 2 Hourly and daily variation of PM2.5 concentration in Olympic Sports Center monitoring station

如果将2013年和2014年同期PM_2.5浓度演变叠加在一起(图 3)，其中带阴影的是2013年PM_2.5逐时演变情况，红色曲线表示2014年PM_2.5逐时演变情况. 可以看出与2013年相比，2014年11月1~15日空气中PM_2.5浓度日均值有比较明显的改善，大部分日数的差值为负值，表示2014年同期空气质量比2013年有所改善，但是，PM_2.5浓度出现增加的日数虽然仅有5 d，其中大部分却出现在APEC强化措施实施期间，特别是在刚刚开始实施强化减排措施时，这种现象主要是与当时的天气背景有关.

图 3

Fig. 3

图 3 奥体中心监测站PM2.5浓度演变 Fig. 3 Evolution of PM2.5 concentration in Olympic Sports Center monitoring station

表 3给出了两年同期各种污染物浓度的变化，为了评估强化减排措施实施对北京空气质量改善的贡献，特别是将APEC强化减排措施实施期间的污染物浓度变化单独列出. 可以看出，2014年与2013年同期(11月上半月)相比，各类污染物浓度均有明显的减少，PM_2.5浓度下降了47.86 μg ·m^-3，PM₁₀浓度下降50.65 μg ·m^-3，SO₂、 NO₂和CO浓度也分别下降了15.67、 11.93和0.67 μg ·m^-3. 在强化减排措施实施期间(11月3~12日)，PM_2.5和PM₁₀浓度分别只下降了20.66 μg ·m^-3和22.09 μg ·m^-3，下降比例在43%左右，即APEC强化减排措施实施期间减排的量是整个上半月减排量的43%左右，表明强化减排措施对颗粒物的减排有一定的贡献. 从污染物浓度变化情况可以判断，强化减排措施对SO₂和CO的改善最为明显，SO₂和CO浓度则分别下降了15.16 μg ·m^-3和0.49 μg ·m^-3，APEC强化减排措施实施期间这两种污染物浓度下降比例分别为97%和73%. 相对而言，NO₂的浓度下降了3.07 μg ·m^-3，下降幅度只占上半月下降量的26%.

表 3(Table 3)

表 3 2013年和2014年11月上半月同期及APEC强化措施实施期间各种污染物浓度变化 /μg ·m-3 Table 3 Variation of pollutants concentration on Nov.1-15 in 2013 and 2014 and in the implementation period of emission reduction measures during APEC/μg ·m-3 时期 PM2.5 PM10 SO2 NO2 CO 2013年11月1~15日 97.07 127.05 26.2 70.82 1.64 上半月 2014年11月1~15日 49.2 76.4 10.52 58.9 0.97 差值 -47.86 -50.65 -15.67 -11.93 -0.67 2013年11月3~12日 72.14 99.62 23.88 59.68 1.43 APEC强化减排措施实施期间 2014年11月3~12日 51.48 77.53 8.72 56.61 0.94 差值 -20.66 -22.09 -15.16 -3.07 -0.49

表 3 2013年和2014年11月上半月同期及APEC强化措施实施期间各种污染物浓度变化 /μg ·m-3 Table 3 Variation of pollutants concentration on Nov.1-15 in 2013 and 2014 and in the implementation period of emission reduction measures during APEC/μg ·m-3

为了比较北京其他站点2013年和2014年各类污染的变化情况，本研究选择部分站点进行了2013年和2014年各类污染物APEC期间差值与上半月差值之比(表 4)，这些站点包括东四、 古城、 官园、 农展馆和天坛. 由表 4可以看出：与2013年同期相比，强化减排措施对气态一次污染物SO₂的减少贡献相对最大，且区域分布比较均匀，总体方差为0.020; 其次依次为CO和颗粒物质量浓度，平均也达到77%，总体方差0.052; 考虑到北京地区近地层排放NOx的90%为NO，近地面注入的大量NO垂直输送到高空，输送过程中与大气中的O₃反应生成NO₂^{[28, 29]}，这样使得NO₂在空间分布变化上与其他污染物具有一定差异，总体方差达0.108，高出其它污染物一个量级. 这从另一方面也反映出NO₂在北京空间的差异性比较明显; 不同粒径的颗粒物空间差异性也有所差别，PM_2.5的空间差异性相对较小，总体方差仅有0.004，而PM₁₀的空间差异性则相对较大，总体方差为0.021. 考虑到强化减排措施实施期占上半月的67%，如果从这个维度进行比较，显然颗粒物的下降程度并不明显，说明北京空气污染中的PM_2.5的来源、 影响和减排的复杂性，有待进一步深入研究.

表 4(Table 4)

表 4 2013年和2014年各类污染物APEC强化减排措施实施期间与上半月差值之比 Table 4 Ratio of difference in pollutant concentrations on Nov.1-15 in 2013 and 2014 and in the implementation period of emission reduction measures during APEC at different sites of Beijing 地点 PM2.5 PM10 SO2 NO2 CO 奥体 0.43 0.44 0.97 0.26 0.73 东四 0.58 0.37 1.03 0.92 1.28 古城 0.46 0.70 1.43 0.51 0.86 官园 0.54 0.70 1.21 0.71 0.66 农展馆 0.42 0.75 1.15 -0.08 0.68 天坛 0.56 0.64 1.04 0.84 0.65 万寿西宫 0.48 0.76 1.11 0.71 0.52 平均 0.50 0.63 1.14 0.62 0.77 方差 0.004 0.024 0.023 0.126 0.061 总体方差 0.004 0.021 0.020 0.108 0.052 标准差 0.064 0.155 0.153 0.355 0.247 总体标准差 0.059 0.144 0.142 0.328 0.229

表 4 2013年和2014年各类污染物APEC强化减排措施实施期间与上半月差值之比 Table 4 Ratio of difference in pollutant concentrations on Nov.1-15 in 2013 and 2014 and in the implementation period of emission reduction measures during APEC at different sites of Beijing

表 5给出的是2013年和2014年11月上半月北京奥体中心PM_2.5逐日浓度变化情况，可以看出，2014年与2013年相比绝大多数的日均浓度都是在减少，只有5 d的浓度呈现增加，虽然绝大多数的天数是在减少，但是仅有的几天增加的幅度明显高于减少的幅度. 例如2014年11月4日PM_2.5的日均浓度由2013年的36.29 μg ·m^-3增加到2014年的115.14 μg ·m^-3，增加了78.85 μg ·m^-3(217%)，10日PM_2.5的浓度由2013年的18.13 μg ·m^-3增加到2014年的73.65 μg ·m^-3，增加了55.52 μg ·m^-3(306%). 可以看出，在实施排放控制措施的前提下，仍能产生较高的污染值，这与更大范围的污染源及天气扩散条件有不可分割的关系.

表 5(Table 5)

表 5 2013年和2014年11月上半月PM2.5 逐日浓度变化/μg ·m-3 Table 5 Daily concentration of PM2.5 on Nov.1-15 2013 and 2014/μg ·m-3 项目 日期 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 2013年11月 184.5 227.42 49.5 36.29 166.39 102.91 32.24 127.05 94.88 18.13 34 60.04 165.83 64.29 92.54 2014年11月 47.8 6.52 21.86 115.14 68.95 10.43 45.78 73.55 59.45 73.65 40.42 5.59 20.27 35.75 112.89 差值(2014~2013年) -136.7 -220.9 -27.64 78.85 -97.44 -92.48 13.54 -53.5 -35.43 55.52 6.42 -54.45 -145.6 -28.54 20.35 下降比例/% -74 -97 -56 217 -59 -90 42 -42 -37 306 19 -91 -88 -44 22

表 5 2013年和2014年11月上半月PM2.5 逐日浓度变化/μg ·m-3 Table 5 Daily concentration of PM2.5 on Nov.1-15 2013 and 2014/μg ·m-3

(1)2014年11月1~15日共出现3次明显的污染过程，第一次过程污染物累积时间最短，持续68 h，污染物浓度峰值是这3次中最高，达到的350 μg ·m^-3. 强化减排措施实施期间，污染物平均累积时间延长，峰值下降; 同时，后两次污染过程消失很快，空气质量有明显改善. 由此可见，2014年11月3日起实施的排放源控制措施对空气质量有一定的改善作用.

(2)APEC强化减排措施期间(11月3~12日)，按国家环境质量标准评估奥体中心数据得出，在此期间，PM_2.5空气质量均表现出优良，即出现APEC蓝天气. 与世界卫生组织(WHO)发布的24 h准则值(25 μg ·m^-3)相比，其中仅有5 d PM_2.5的24 h平均浓度小于WHO空气质量基准值; SO₂则均小于WHO给出的基准值，NO₂出现几次弱的污染过程; 即我国的空气质量标准与国际标准仍有一定的差别.

(3)在空气质量为优的天气情况下PM_2.5/PM₁₀为0.42，良好天气时PM_2.5/PM₁₀为0.68，轻度和中度污染时为0.81，重度污染时为0.83，严重污染时为0.95. 即在优的情况下PM_2.5/PM₁₀一般小于0.50，随着污染程度的加剧，比值逐渐增大.

(4)2014年与2013年同期相比，空气质量有明显的改善，强化减排措施的实施，对颗粒物的减少有一定的贡献，强化减排措施实施期间减少量是整个11月上半月的43%; SO₂、 CO较2013年减少效果最显著，但对NO₂相对不明显，即实施强化减排措施后对污染物减排的排序为SO₂>CO>PM>NO₂. 说明北京空气污染的来源及影响复杂，仍有待进一步加强研究.