随着我国经济及城市化进程的的发展，大气污染呈现复合型、 区域型特征^[1]; 一方面污染物来源更加复杂，另一方面区域性污染问题愈加突出^[2]. 环境背景是大气、 水、 土壤等环境领域的一个重要的概念^[3]，关于某一地区环境空气中污染物背景值的确立一般依靠设立的环境背景站获得相应的监测数据，然而连绵成片的城市群排放的污染物在一定气象条件下被远距离输送，必然导致背景区域污染物浓度的抬升^[4].

PM_2.5是大气中主要的污染物之一，它是空气动力学粒径小于或等于2.5 μm的颗粒物，也称为细颗粒物^[5]. 研究特定时期一定区域内PM_2.5背景浓度具有极大的理论和现实意义，国内外对不同地区PM_2.5浓度水平及影响因素做了大量研究，但对PM_2.5背景值研究较少且国内外并没有统一的、 公认的关于PM_2.5背景值的科学定义 ^{[6, 7, 8]}. 苏彬彬等^[9]将背景站点的监测数据的算术平均值作为背景浓度，并分析了武夷山站2011年3月~2012年2月PM₁₀、 PM_2.5为期1 a的监测数据，发现华东森林及高山区域现阶段PM₁₀和PM_2.5背景浓度分别为(23±16) μg ·m^-3和(18±12) μg ·m^-3且背景地区主要以细粒子为主; 张晓勇等^[10]认为城市大气颗粒物背景值不同于颗粒物本底值，本底值是指不受人类活动影响的自然条件下颗粒物的浓度值，而背景值是个相对值，其所在的环境条件有可能已经受到了环境污染; 蔡旭晖等^[11]认为背景浓度指研究区域内未受人类活动直接影响的浓度值，通常在远郊或清洁对照点设站观测，并利用2000年1、 4、 7、 10月北京市定陵站观测站的逐时监测资料，结合风场诊断和随机游走扩散的模拟方法分析了北京市PM₁₀背景浓度，该地区PM₁₀背景浓度估计值约为10~40μg ·m^-3; 李金香等^[12]提出大气环境背景值为未叠加城市局地污染时环境中大气污染物的浓度，利用2003年11月至2004年12月北京市北部和南部2个清洁站点的监测数据，计算了117个中尺度天气系统影响下北京市PM₁₀的背景值为58~67 μg ·m^-3; 马志强等^[13]认为PM_2.5背景值指的是在一定时段内能代表和反映数千平方公里及以上尺度的大气平均状况的浓度值，并通过气团识别方式，定量评估了不同风向下北京上甸子站PM_2.5背景值，结果显示偏北风过程中PM_2.5背景值介于10.3~13.5 μg ·m^-3; 偏南风过程中PM_2.5背景值介于60.2~92.6μg ·m^-3.

这些研究PM_2.5背景值方法多为数理统计、 物理识别、 化学识别的方法^[14]，如何合理地剔除本地污染源贡献，同时对区域浓度水平给予客观评价，反映出相对的背景浓度水平，是关键点同时也是难点所在. 随着空气质量数值模型的发展，观测数据及数值模拟技术相结合研究PM_2.5背景值成为可能^{[15, 16]}. 目前北京市PM_2.5多点位、 长时间序列的研究较少，对北京市的PM_2.5背景浓度研究较为缺乏，急需开展北京市PM_2.5背景值的估算研究; 自2013年北京市环境保护监测中心建立PM_2.5监测网络以来，已经积累了超过一个完整自然年的监测数据，本文采用观测数据及数值模拟技术相结合的方式，综合采用数理统计、 物理识别、 数值模拟的方法研究2013年北京市不同方位PM_2.5的背景值浓度，以期为管理部门提供多角度的决策支持信息.

北京位于东经115.7°~117.4°E，北纬39.4°~41.6°N，处于华北平原西北端，三面环山，平均海拔43.5m，山地一般海拔1 000~1 500 m，总面积16 410.54 km²，国土面积62%为山区，全市森林覆盖率为37.6%. 气候属温带大陆性季风气候，四季分明，夏季高温多雨，冬季寒冷干燥，近10年年降水量平均不足450 mm，年均降水的80%集中在夏季6、 7、 8这3个月^[17].

北京市的空气质量地面自动监测网络由35个站点组成，包括1个城市清洁对照点，23个城市环境评价点，6个区域背景传输点，5个交通污染监控点; 35个站点覆盖所有区县，包括区域背景、 郊区、 城镇、 交通干道、 居住区等不同的环境类型. 采用基于微量振荡天平法的Thermo 1405F系列仪器监测PM_2.5浓度. 仪器操作流程严格按照文献[18]进行. 为更好研究北京PM_2.5背景浓度，在北京市西北、 东北、 东、 东南、 南、 西南这6个不同方位选取了密云水库、 八达岭、 东高村、 琉璃河、 永乐店、 榆垡这6个站点(位置见图 1)的2013年逐时观测数据进行研究.

图 1

Fig. 1

图 1 监测站分布和分类 Fig. 1 Distribution and classification of observation sites

北京市地面自动站气象资料从中国气象科学共享服务网(http://cdc. cma. gov. cn/)获得，从28个地面气象站的监测数据中挑选出北京市不同方位的5个气象观测站点，分别为西北方位的延庆、 东北方位的密云、 东侧的金海湖、 城区东南方位的南郊观象台以及西南方位的房山(位置见图 1); 仪器为荷兰WAISALA公司的WXT520气象观测仪，对风、 温、 压、 湿等地面气象参数进行观测. 高空气象观测站点为南郊观象台，天气图为韩国天气实况图(http://web. kma. go. kr/eng/weather/images/analysischart. jsp)，遥感资料为MODIS遥感产品(http://lance-modis. eosdis. nasa. gov/imagery/).

本研究定义北京市PM_2.5背景值是指未叠加北京市局地的人为污染时，大气环境中PM_2.5的浓度水平; 既包括北京市自然环境背景，又包括大范围长距离输送的贡献，并以2013年为情景年进行研究. 对情景年内的5个地面观测站的风向进行筛选，筛选出5站点均为北向风(西北、 北西北、 北、 北东北)、 均为南向风(南西南、 南、 南东南、 东南)、 均为东向风(东南东、 东、 东北东、 东北)和均为西向风(西南、 西西南、 西、 西西北)的时段，各风向设为4个象限，同一象限下，风向角度持续3个时次以上，单小时风向跨越两个象限将予以剔除，主要是考虑这种稳定持续的风场已对本地污染起到了一定的清除作用，也不易形成重新积累，使测算结果能进一步接近背景真实情况; 在依据上述标准进行风向筛选后，结合每日08:00和20:00的探空数据资料及实况天气图做进一步的判别，中低空天气形势配置中尺度过程清楚，且850 hPa至低空风向较为一致，风向差≤60°，这样得到了整体风向较为统一的气象数据时间序列，中层和低空风场的一致性，可进一步保证对前期污染过程和局地积累的清除. 结合遥感、 实测天气图、 后向轨迹等资料或方法对特殊污染(沙尘过程、 烟花爆竹、 秸秆燃烧、 污染回流)时段的数据也进一步剔除.

在全年8 760个时段内，5个气象观测站点均为东、 南、 西、 北风时段分别为450、 381、 101、 262个. 从各风向的风速统计结果来看，除东风外，P30^[19](将数据从小到大排序，P30为第30%位置数值)风速已基本全部达到1.5 m ·s^-1以上(表 1). 除东风外，P50(将数据从小到大排列，P50为第50%位置数值)风速也基本全部达到2 m ·s^-1以上. 整体来看，北风风速最大，西风次之，南风略低于西风，东风时段风速最小，风速的这种分布主要与导致北京地面出现系统性风场的中尺度天气过程强度有关^[20]. 一般情况下，从西北方向南移动的大陆性高压系统多以深厚、 风力较大为特征，西风和北风属于这类风场，而南风和东风过程风力相对较弱. 情景年内东风类型较为复杂，大致分为两类，一类为常见的海上副高底部东风-东南风类型，近地面风力不大，但湿度较高，扩散能力一般，对污染物的清除效果还与上游污染水平有关; 另一类属于大陆高压系统中心位于我国河北省北部、 内蒙古东部或者辽宁吉林一带，地面位于高压底部，偏东北风显著，清除能力较强; 由于北部高压中心位置偏东情况较多，造成情景年内偏东风样本较多^{[21, 22]}.

表 1(Table 1)

表 1 不同站点各风向背景时段统计 Table 1 Statistics of the wind background time at different directions and sites 项目 小时数/h P30/m·s-1 P50/m·s-1 观象台 延庆 房山 密云 金海湖 观象台 延庆 房山 密云 金海湖 东风 450 1.4 0.9 0.9 1.1 1.2 1.9 1.2 1.2 1.5 1.8 南风 381 2.2 2.2 1.5 1.6 1.4 2.7 2.7 1.8 2.1 1.9 西风 101 2.8 2.2 1.4 1.9 1.8 3.5 3.3 1.9 2.3 2.5 北风 262 3.4 2.1 2.4 2.6 1.9 4.4 3.1 3.5 3.6 2.8

表 1 不同站点各风向背景时段统计 Table 1 Statistics of the wind background time at different directions and sites

通过上述条件筛选的背景时段在风速和天气系统识别方面具有一定的代表性，其对应时段的浓度监测结果可表征PM_2.5背景浓度的大致水平，将筛选出的各风向背景时段与PM_2.5监测站点逐时监测数据进行一一匹配，分析实测值统计特征、 背景值范围，进一步采用裁剪平均的计算方法排除较高和较低的监测极值带来的影响，初步估算北京市不同方位站点PM_2.5的背景值浓度.

综合空气质量模式CMAQ(4.7.1)^[23]采用双向嵌套技术，水平分辨率分别为12 km及4 km，水平模拟区域分别为华北地区及北京地区，垂直方向上设置20层粗网格，8层位于1 000 m以下. 采用SAPRC99化学机制模拟气态及气溶胶浓度，气溶胶粒径分布采用三模态表示，分别是爱根核模态、 积聚模态和粗模态. 模拟时间为2013年一完整年，提前7 d启动模式，作为模拟的初始化过程，以减少初始及边界条件的模拟误差. 采用ARW-WRF3.2^[24]模拟2013年一完整年气象场，WRF模式水平网格与CMAQ模式相对应; 垂直层次设为35层; 使用气象前处理模块MCIP将WRF的输出结果转化为CMAQ模型可识别的数据格式. 运用天然源数据处理模型MEGAN^[25]获得自然源，人为源排放清单则采用2010年清华大学MEIC^[26]排放清单，其中SO₂、 NO_x、 PM₁₀、 PM_2.5排放数据以2013年污染源普查数据替代，NH₃排放数据取自2010年日本国立环境研究所开发的亚洲地区REAS排放清单，整合、 处理后的天然源、 人为源排放清单共同输入到SMOKE中. SMOKE在物种分配时，将PM_2.5分为较为详细的5个物种，包括初始硝酸盐PNO₃(1%)、 初始硫酸盐PSO₄(9%)，初始有机物POA(30%)、 初始元素碳PEC(24%)和更细颗粒物PMFINE(36%)，在计算网格内采用统一的分配方案^[27].

为验证CMAQ的模拟效果，使用2013年1~12月榆垡、 密云水库、 永乐店、 琉璃河、 青龙山、 八达岭4 km网格分辨率的数值模拟结果与实测值逐日进行比对，图 2为密云水库、 琉璃河PM_2.5模拟值与观测值的散点图，可以看出2个站点PM_2.5的模拟值与观测值的时间序列变化较为一致，PM_2.5模拟值均在观测值的0.5~2倍的范围内，模拟结果低估，模拟误差的可能原因包括：①模型自身存在不足，模型使用的化学反应机制简化，不能全面描述所有的大气化学反应，而模式网格的4 km空间分辨率会将更小空间尺度的影响平滑掉; ②源清单的不确定性，PM_2.5排放来源排放十分复杂，且排放源清单中没有考虑海盐和扬尘，源排放估算的不确定会对模拟结果产生影响; ③气象场模拟的误差，气象要素的不确定性如边界层上层情况的不准确也起着一定作用^[28].

图 2

Fig. 2

图 2 2013年PM2.5模拟值与实测值的散点图 Fig. 2 Scatter diagram of measured and simulated data of PM2.5 in 2013 in Beijing

研究进一步统计了6个监测点位观测值与模拟值的标准平均偏差(NMB)、 标准平均误差(NME)、 平均相对偏差(MFB)、 平均相对误差(MFE)和相关系数R统计指标来评估模拟结果与实测值的吻合程度，结果见表 2. 经计算ρ(PM_2.5)模拟值与监测值的相关系数在0.69~0.80之间，NMB在-25%~-13%之间，NME在18%~31%之间，MFB在-40%~-21%之间，MFE在30%~42%之间. 刘宁^[29]对2009年珠三角1、 4、 8、 11月的臭氧和颗粒物及其化学组分进行模拟，各站点SO₂、 NO₂ 和PM₁₀的模拟结果均低于观测值，PM_2.5平均模拟值低于模拟结果约29.1%，偏差在-3.61%~-57.3%; Mebust等^[30]用CMAQ模拟了美国东部PM₁₀的日均浓度，验证结果显示PM₁₀的模拟值与监测值的NMB为-29.2%、 NME为50.8%; 王茜^[31]用CMAQ对上海市秋季PM_2.5污染过程模拟NMB在-45.9%~10%之间，NME在20%~65.5%之间; 本文验证结果与Boylan等^[32]设定的评价标准(MFB≤±60%和MFE≤75%)较一致，同时与EPA推荐的颗粒物评价标准^[33]一致，模拟值的偏差、 误差、 均方根误差和一致性指数大都落在参考标准的范围内，并与文献报道的评估结果相当，说明本次模拟结果可以接受.

表 2(Table 2)

表 2 2013年全年北京市不同站点PM2.5观测值与模拟值的统计参数 Table 2 Performance statistical parameters for PM2.5 at different sites in Beijing in 2013 项目 监测值/μg·m-3 模拟值/μg·m-3 R NMB/% NME/% MFB/% MFE/% 榆垡 112.10 94.14 0.71 -25 29 -40 42 密云水库 58.70 49.11 0.80 -16 20 -33 38 永乐店 115.01 86.37 0.70 -23 31 -36 39 琉璃河 121.80 105.06 0.69 -16 18 -32 34 东高村 84.40 74.63 0.76 -13 19 -29 30 八达岭 61.80 51.97 0.78 -17 24 -27 31

表 2 2013年全年北京市不同站点PM2.5观测值与模拟值的统计参数 Table 2 Performance statistical parameters for PM2.5 at different sites in Beijing in 2013

研究采用情景分析的方法模拟北京市PM_2.5的背景浓度，步骤如下：①利用CMAQ模拟一个完整年北京市及周边所有源都不关闭时的PM_2.5污染分布; ②利用CMAQ模拟一个完整年北京人为源关闭时的PM_2.5污染分布，其结果代表了北京市的背景浓度或天然源与周边源贡献相对分布; ③计算北京市所有网格第2步骤的模拟结果与第1步骤的模拟结果的比值，得出不同网格的周边源的贡献率; ④利用第3步骤计算的贡献率乘以不同监测点位的实测值，得到背景浓度绝对值及其空间分布. 这一方法在计算某一地区外来源贡献时应用较为广泛，但对模拟某一地区背景浓度应用较少^[34].

表 3为不同站点各风向下PM_2.5浓度统计特征量的分布，标准差、 峰度、 偏度分别是数据样本离散程度、 曲线陡峭程度、 偏离平均值程度统计量. 整体来看不同风向下各监测点位的浓度标准差由小至大顺序均为北风 < 西风 < 南风 < 东风，6个监测点位均为此顺序，反映了北风对PM_2.5浓度有着较强的清除效果; 而南风对PM_2.5浓度有着较强的累积效果; 东风作用下PM_2.5浓度则更多地受到来自上游地区的浓度水平、 较为潮湿的海上气团和降水等气象条件影响，浓度变化波动较大. 在偏度和峰度上，各点位各风向收集的样本分布总体呈现向低浓度区间的偏态分布，但密云水库、 八达岭和东高村PM_2.5浓度在南风背景时段、 榆垡在西风背景时段的样本分布都更加接近正态分布，一定程度上反映出这些地区在系统风影响下，背景浓度为多重因素的影响的综合结果^[35].

表 3(Table 3)

表 3 不同站点各风向PM2.5浓度分布特征量 Table 3 Distribution of statistical characteristics of PM2.5 at different directions and sites 站点 项目 东风 西风 南风 北风 标准差 104.42 55.08 60.24 46.18 榆垡 偏度 2.26 1.01 1.52 3.11 峰度 8.86 0.62 2.76 11.04 标准差 78.29 43.75 46.04 23.80 密云水库 偏度 2.42 1.59 0.70 3.56 峰度 9.87 2.30 0.15 14.41 标准差 74.88 41.69 51.14 28.82 八达岭 偏度 1.23 2.58 0.78 5.71 峰度 1.39 7.39 0.20 37.18 标准差 105.48 57.64 71.23 49.00 永乐店 偏度 1.59 2.13 2.19 3.01 峰度 4.36 5.40 8.84 9.37 标准差 115.29 67.91 71.08 58.71 琉璃河 偏度 1.90 1.92 1.78 2.63 峰度 5.67 4.34 4.34 7.36 标准差 87.76 57.12 61.51 45.64 东高村 偏度 2.13 1.27 0.85 3.40 峰度 7.70 1.22 -0.22 11.27 1)标准差单位μg ·m-3，偏度、 峰度无单位

表 3 不同站点各风向PM2.5浓度分布特征量 Table 3 Distribution of statistical characteristics of PM2.5 at different directions and sites

表 4为采用裁剪平均的计算方法排除较高和较低的监测极值后的统计结果，裁剪平均是样本数据排序后去掉最低和最高两个等比例部分之后剩下的样本平均，去掉极端值后剩下的结果更能接近稳定的值. 从中可知各类裁剪平均的计算结果普遍低于所有样本的平均值，这可能由于高浓度样本数值普遍较高，对均值的影响比较显著; 统计的中值整体也低于平均值. 结合表 4可知，各站各风向20%~50%裁剪平均的结果差异全部在10μg ·m^-3以内，区间比较窄，说明以80%(20%裁剪平均)的样本，已经可以代表背景值的整体水平，可以通过进一步计算获得背景浓度的参考值^[36].

表 4(Table 4)

表 4 不同站点PM2.5背景值概率分布特征统计 Table 4 Percentiles, trimmed means, probability maxima and ranged of PM2.5 background concentration/μg ·m-3 项目 类型 八达岭 密云水库 东高村 永乐店 榆垡 琉璃河 东风 56.8~66.8 40.7~50.0 72.8~80.3 102.0~111.5 102.3~110.4 108.7~116.1 20%~50%裁剪平均浓度区间 南风 74.9~79.6 67.2~70.0 77.1~85.6 76.1~84.5 78.2~83.7 84.3~91.7 西风 22.4~25.5 24.2~30.0 42.4~51.3 45.4~57.8 57.8~64.3 61.3~73.4 北风 9.4~11.0 6.5~8.6 10.2~14.6 15.6~22.3 18.1~25.9 19.9~27.9 20%~50%裁剪范围内平均 40.9~45.7 34.7~39.7 50.6~58.0 59.8~69.0 64.1~71.1 68.6~77.3 20%和50%裁剪平均值浓度差 4.8 5.0 7.4 9.2 7.0 8.7 20%裁剪范围内加权平均 55.0 45.5 65.1 78.6 79.3 85.2 100%样本平均 54.2 49.4 68.6 81.8 83.5 90.4 2013年实测值 61.8 58.7 84.4 115.8 112.1 121.8

表 4 不同站点PM2.5背景值概率分布特征统计 Table 4 Percentiles, trimmed means, probability maxima and ranged of PM2.5 background concentration/μg ·m-3

图 3为不同风向不同站点PM_2.5背景浓度箱式分布，结合表 4可知，各点位估算的情景年背景浓度北风时最低，其次为西风时段，南风时段和东风时段最高，不同风向下(北、 西、 南、 东)背景浓度平均值分别在6.5~27.9、 22.4~73.4、 67.2~91.7、 40.7~116.1μg ·m^-3之间，表现出北京东、 南方向PM_2.5背景浓度较高分布特点. 具体来看，密云水库和八达岭的东风时段背景值低于其南风时段估算结果，并且在东风背景时，各区域平均值差异比较显著，密云水库、 八达岭和东高村整体较低，榆垡、 永乐店和琉璃河整体水平较高，一定程度表征了东风背景下的区域影响对我市北部和南部地区存在空间上的差异. 西风时段榆垡和琉璃河浓度均值略高一些，八达岭最低，浓度跨度也最小; 与其他风向背景不同，西风时段内没有出现400μg ·m^-3以上的异常高值. 南风时，各地区之间背景值的最高值有一定差异，但位于南侧郊区的榆垡最高值低于八达岭、 永乐店、 琉璃河和青龙山等点位，由于榆垡最接近北京市最南端，也表明南风背景具有较弱的局部地区清洁能力. 北风时，琉璃河、 永乐店和榆垡的浓度范围略宽一些，但各站之间的平均值差异不大. 在估算各点位全年均值时，对其20%裁剪平均范围内样本算术平均和依据风向时次加权平均两种计算方法结果进行比较，加权结果略高于前者且计算方式相对更为合理^[37]. 加权结果可知，西北、 东北、 东、 东南、 南、 西南6个方向边界点位的背景浓度在45.5~85.2 μg ·m^-3之间，由低到高顺序依次为密云水库、 八达岭、 东高村、 榆垡、 永乐店和琉璃河与各站情景年的实测结果相比，背景值的估算结果偏低7~35 μg ·m^-3左右，约为11%~30%左右.

图 3

Fig. 3

图 3 不同风向不同站点PM2.5背景浓度箱式分布 Fig. 3 Background concentrations of PM2.5 at different directions and sites

在情景年内，东风的背景浓度水平高于南风和西风时段，这与往年其他污染物的分析结果^[38]有所差异，这可能与东风作用下引起的周边区域污染输送及回流有关^[39]; 程念亮等^[40]研究表明偏南风引起的周边高浓度污染物传输到北京上空后，污染物主要积聚在山前无法疏散，一段时间后风向突然间转为偏东风，引起高浓度污染物回流. 一般情况下，大气中颗粒物浓度主要受污染源(包括城市本地源和周边源)及天气形势和气象条件的影响，本研究仅反映了情景年内的一些特征，对于跨年度长时间序列背景值分布还需进一步研究. 本统计方法测算的PM_2.5浓度分布误差主要来自: ①风速风向误差，局地地形差异较大，山间河谷等地区风向转换快且风速偏大，监测站点附近气象观测站风速风向也很难代表PM_2.5监测点位风速风向; ②背景时段筛选带来的误差，背景时段的代表性直接关系着研究的准确性; ③统计方法误差，不同的统计方法结果也不尽相同.

采用模式情景分析方法，集成模型模拟相对值较为准确、 监测点位实测浓度较为准确的各自优点，能够大幅降低背景浓度分析的不确定性. 图 4为情景模拟的北京市及周边所有源都不关闭时、 北京人为源关闭时PM_2.5年均浓度的空间分布，表 5 为统计的不同站点PM_2.5背景浓度模拟值. 由图 4及表 5可知，模拟及实测的PM_2.5年均浓度均呈现出南北梯度分布的特征，而模拟的北京人为源关闭后PM_2.5年均浓度是所有源都不关闭时年均浓度的0.6~0.8倍. 经计算后模拟的北京市PM_2.5背景浓度空间分布与测算结果大体一致，呈现出南北梯度特征; 北部的密云、 怀柔、 昌平定陵以南地区，浓度均在30 μg ·m^-3左右，中心城区浓度水平在45 μg ·m^-3左右，而南部的丰台、 房山、 大兴、 亦庄、 通州等区县浓度升高到60 μg ·m^-3以上. 由于重点污染源主要集中在北京市周边的东部、 南部等地区，而北部上风向空气比较清洁^[41]，在特定气象条件下，受地形与风向的影响，周边输送的污染物从东南和西南方向向北京输送，抵达城市上空后污染物会受到燕山、 太行山的阻挡，无法扩散，滞留在城区的上空，使PM_2.5浓度聚积在边界层以下的平原上空，而北部、 及西部山区上空浓度较平原低50%左右^{[42, 43]}. 不同站点PM_2.5背景浓度的模拟结果与测算的背景浓度的误差主要来源于：①颗粒物排放源强不同，不同时间不同省市采取的减排措施不同，且各省市经济发展方式及能源结构也不同，污染物排放量差异较大; ②气象条件的不确定性，天气系统转换的特定季节，不同地区气象要素(风速、 小尺度环流、 逆温、 降水等)差异较大; ③地形影响，地形引起的山谷风、 海陆风等小尺度环流等对PM_2.5浓度造成很大影响^{[44, 45]}; ④二次化学反应的影响，模式中二次化学反应生成PM_2.5化学机制尚不完善.

图 4

Fig. 4

图 4 模拟与实测的北京市PM2.5浓度的空间分布 Fig. 4 Spatial distribution of simulated and observed PM2.5 concentration in Beijing

表 5(Table 5)

表 5 不同站点PM2.5背景浓度模拟值 Table 5 Simulated PM2.5 background concentration at different sites 项目 八达岭 密云水库 东高村 永乐店 榆垡 琉璃河 比值 0.71 0.67 0.69 0.72 0.74 0.73 实测背景值/μg·m-3 61.8 58.7 84.4 115.8 112.1 121.8 模拟背景值/μg·m-3 43.9 39.4 58.2 83.4 82.9 88.9

表 5 不同站点PM2.5背景浓度模拟值 Table 5 Simulated PM2.5 background concentration at different sites

图 4(b)为使用克里格插值法对35个监测站点PM_2.5年均浓度插值后的空间分布，总体来看北京市PM_2.5年均浓度呈现出南高北低的特征. 在北京，重点工业源主要集中在南部的大兴及东南部的通州等地，受局地排放源及污染输送影响，南部地区PM_2.5年均浓度高出全市平均浓度(89.5 μg ·m^-3)40%左右，北部的密云、 延庆等地年均浓度低于全市平均浓度约50%左右. 本研究插值后PM_2.5年均浓度空间分布的不确定性主要受插值方法误差及站点数量、 分布影响; 中心城区由于监测点较多，插值误差较小; 而监测点较少的门头沟、 怀柔等周边地区，数据离散程度较高，导致标准误差较大.

模拟的北京市PM_2.5年均背景浓度的空间分布与实测年均浓度空间分布相比，背景浓度整体低于实测浓度30%~40%左右. 马志强等^[13]定量评估了不同风向下北京上甸子站PM_2.5背景值，结果显示偏北风过程中背景值占年均值的比例在0.18~0.30之间，偏南风过程中背景值与年均值的比例在1.44~1.84之间. 可见偏北风对北京PM_2.5浓度具有较强的稀释作用，偏南风北京PM_2.5浓度具有较强的累积作用，表明周边区域源排放对北京市PM_2.5背景浓度空间分布有着十分重要的影响.2013年国家空气质量标准规定的年均浓度达标值为35 μg ·m^-3，以情景年的估算结果来看，即便是较为清洁的背景区域，其浓度与这一限值相比还有一定的距离. 背景浓度估算结果最低的密云水库子站年均浓度也高于40 μg ·m^-3，2013年9月国务院发布的《大气污染防治行动计划》要求到2017年，北京市细颗粒物年均浓度控制在60 μg ·m^-3左右，可见北京市PM_2.5的整体达标形势仍较为严峻.

本研究采用观测数据及数值模拟技术相结合的方式，综合分析2013年北京市不同方位PM_2.5的背景值浓度分布，由于受数理统计方法、 背景时段筛选导致的误差及受模式化学机制、 物理过程不完善、 所采用的源清单存在较大不确定性及气象场模拟误差影响，测算的北京市PM_2.5的背景浓度分布存在一定的不确定性. 今后将进一步采用多站点、 长时间序列的观测数据及降低数值模式的不确定性提高北京市PM_2.5的背景值浓度分布研究的准确性.

(1) 2013年北京市PM_2.5背景值测算结果显示西北、 东北、 东、 东南、 南、 西南这6个方向边界点位的背景浓度在40.3~85.3 μg ·m^-3之间，由低到高顺序依次为密云水库、 八达岭、 东高村、 榆垡、 永乐店和琉璃河.

(2) 6个监测站点PM_2.5北风时段背景值最低，西风时段次之，南风、 东风时段明显偏高，不同风向下背景浓度平均值分别在6.5~27.9、 22.4~73.4、 67.2~91.7、 40.7~116.1 μg ·m^-3之间，表现出北京东、 南方向PM_2.5背景浓度较高分布特点.

(3)模拟的2013年北京市PM_2.5背景浓度空间分布呈现出南高北低的特征，周边区域对北京市PM_2.5背景浓度空间分布影响显著.

(4)研究集成模型模拟相对值较为准确、 监测点位实测浓度较为准确的各自优点，大幅降低了背景浓度分析的不确定性; 今后将进一步采用多站点、 长时间序列的观测数据及降低数值模式的不确定性提高北京市PM_2.5的背景值浓度研究的准确性.