2015,Vol. 36
2. 清华大学环境学院,北京 100084;
3. 嘉兴市环境保护监测站,嘉兴 314000;
4. 上海师范大学生命与环境科学学院,上海 200234
,LIU Rui1
,ZHENG Wei1,SONG Xiao-yan1,YU Wei-juan3,YE Zhao-xia3,CHEN Lü-jun1,2,ZHANG Yong-ming4
2. School of Environment,Tsinghua University,Beijing 100084,China;
3. Jiaxing Environmental Protection Monitoring Station,Jiaxing 314000,China;
4. College of Life and Environmental Science,Shanghai Normal University,Shanghai 200234,China
规模化养猪过程中为预防疾病、 促进生长往往使用大量的抗生素. 虽然与浓度高达成百上千 mg ·L-1的化学需氧量(COD)、 氨氮等常规污染物相比，养猪沼液中的抗生素含量只有 μg ·L-1水平[1, 2]，但是抗生素的生物危害性大[2,3]. 出于生态安全的考虑，有必要研究养猪沼液生物处理过程中抗生素的去除特性.
养猪沼液通常使用普通活性污泥法(conventional activated sludge,CAS)、 序批式反应器、 缺氧-好氧组合技术或者厌氧-缺氧-好氧组合技术处理[4,5]. 近年来为了提高容积负荷、 加强硝化效果、 克服污泥膨胀并彻底解决病原菌污染等问题，膜生物反应器(membrane bioreactor,MBR)技术逐渐得到应用. CAS对抗生素的去除效果有限，而相比之下MBR对抗生素有更好的去除效果[6]. 例如，Sahar等[7]研究发现膜生物反应器(MBR)对甲氧苄啶、 磺胺二甲嘧啶、 罗红霉素、 红霉素和克拉霉素的去除率分别高达99%、 70%、 68%、 61%和86%，比CAS的去除率提高了15%~42%. Radjenovic等[8]报道MBR对氧氟沙星、 磺胺甲 唑和红霉素的去除率分别为60.5%、 67.5%和94.0%，而相应的CAS去除率仅为23.8%、 55.6%和23.8%.
本试验采用间歇曝气式膜生物反应器(intermittent aeration membrane bioreactor,IAMBR)处理养猪沼液，通过一个运行周期内缺氧、 好氧环境的多次交替，在反应器内造成亚硝酸氮的积累，从而实现短程分步硝化和反硝化. 与传统的AO工艺相比，短程分步硝化和反硝化可以节约25%的曝气能耗和40%的有机碳源，且节约大量碱度消耗[9, 10, 11]. 因此，IAMBR对于养猪沼液等碳氮比低、 氨氮浓度高的废水，比传统的AO工艺更有适用性[12]. 本研究在高效去除COD和总氮的缺氧-好氧交替运行模式下[12]，考察了不同的水力停留时间(HRT)、 污泥龄(SRT)和进水COD/TN条件下水相和污泥相中11种兽用抗生素的含量变化，探讨了上述3个因素对水中抗生素去除效率和污泥中吸附量的影响. 研究结果旨在为综合把握MBR去除抗生素的机制，科学确定既能高效去除常规水质污染物、 又能有效去除微量抗生素污染的最佳工艺条件提供理论依据.
1 材料与方法 1.1 原水水质嘉兴市某大型养猪场废水经过厌氧发酵后生成的养猪沼液，用聚合氯化铝和聚丙烯酰胺混凝沉淀后冷藏储存，作为试验进水. 试验期间共采集了两批水样，第一批水样供运行1~80 d使用，常规水质如下: COD为(1 210±391) mg ·L-1，氨氮为(1 022±268) mg ·L-1，总氮为(1 529±175) mg ·L-1，pH为7.8~8.1，碱度(以CaCO3计)为4 200~6 000 mg ·L-1. 第二批水样供运行81~193 d使用，常规水质如下: COD为(1 060±278) mg ·L-1，氨氮为(977±312) mg ·L-1，总氮为(1 336±292) mg ·L-1，pH为7.8~8.3，碱度(以CaCO3计)为5 600~6 500 mg ·L-1.
1.2 试验装置和条件试验用IAMBR为不锈钢圆柱体结构，Φ 25 cm× 40 cm，有效容积15 L. 内置1片聚偏氟乙烯(PVDF)平板膜(日本三菱丽阳株式会社，有效膜面积0.1 m2，膜孔径 0.1 μm). 采用可编程逻辑控制器控制间歇进出水、 间歇曝气. 每天2个运行周期，每个运行周期为12 h，具体运行模式为: 进水10 min 无曝气55 min 曝气90 min 进水4 min 无曝气45 min 曝气100 min 进水4 min 无曝气50 min 曝气95 min 进水2 min 无曝气55 min 曝气40 min 曝气、 膜过滤出水120 min. 上述缺氧-好氧交替运行条件是针对COD和总氮的高效去除而设计的[12]，未针对抗生素的去除进行优化探讨. 不过有报道指出，缺氧与好氧交替的条件，由于提供交替的氧化还原条件，可能会比单纯的好氧处理取得更高的抗生素去除率[13].
进出水输送采用蠕动泵(BT100-2J精密蠕动泵，保定兰格恒流泵有限公司)； 曝气阶段维持溶解氧浓度为0.5~2.0 mg ·L-1； 不曝气阶段增加叶轮搅拌(JJ-1精密增力搅拌器，上海华科实验器材有限公司)，转速2 000 r ·min-1. 使用加热棒保持水温为29~32℃.
接种污泥取自嘉兴市联合污水厂，接种后MLSS为6 300 mg ·L-1. 共运行193 d，分为3个工况，运行条件如表 1所示. 工况1(1~62 d)，HRT=7 d，SRT=62 d，进水使用养猪沼液原水，因此进水COD/TN较低，仅为0.7. 此时，COD、 氨氮和总氮的容积负荷均较低，分别为0.15、 0.13和0.21 kg ·(m3 ·d)-1. 工况2(63~93 d)，HRT=5 d，SRT=93 d，在进水中外加乙酸钠，使进水COD/TN提高至2.1，以此来解决工况1中因碳源不足而导致的污泥浓度不增加、 污泥解体的问题. 此时，COD的容积负荷升高到工况1的4倍左右，为0.63 kg ·(m3 ·d)-1，而氨氮和总氮的容积负荷分别为0.11 kg ·(m3 ·d)-1、 0.28 kg ·(m3 ·d)-1. 工况3(94~193 d)，HRT为3 d，SRT为30~40 d，在进水中继续添加乙酸钠使COD/TN为2.1. 此时，COD的容积负荷、 氨氮和总氮的容积负荷有不同幅度的增长，分别为1.07、 0.19和0.44 kg ·(m3 ·d)-1. 分别在第34、 54、 62、 70、 93、 176、 184 d取样测试废水和污泥中的抗生素浓度.
 | 表 1 试验条件 Table 1 Operational conditions |
根据前期研究结果[2]，选取了11种兽用抗生素作为研究对象，分别为四环素(TC)、 金霉素(CTC)、 土霉素(OTC)、 强力霉素(DC)、 磺胺甲 唑(SMX)、 磺胺二甲嘧啶(SMD)、 环丙沙星(CIP)、 诺氟沙星(NOR)、 恩诺沙星(ENR)、 泰乐菌素(TYL)、 罗红霉素(RTM). 所有抗生素标准品均购自德国Dr. Ehrenstorfer GmbH公司.
废水和污泥中各抗生素浓度的测试方法参考文献[14, 15]，使用固相萃取-高效液相色谱串联质谱法(SPE-HPLC-MS/MS). 取20 mL废水稀释10倍，加入0.2 g EDTA钠，使用10%的盐酸调节pH为4.0. 水样中抗生素使用Oasis HLB柱(6 cc/200 mg，美国Waters科技公司)富集浓缩，流速为2~3 mL ·min-1. 上完水样，HLB柱真空干燥10 min，随后用5 mL甲醇缓慢洗脱. 取0.2 g冻干的污泥样品，添加4种替代标浓度均为1 mg ·L-1的替代标混合液 (thiabendazole-d4、 sulfamethoxazole-d4、 ciprofloxacin-d8、 erythromycin-13 C-d3,加拿大Toronto Research Chemicals公司) 200 μL. 添加5 mL提取缓冲液(甲醇、 0.1 M的EDTA钠溶液、 柠檬酸盐缓冲液(pH=4)体积比分别为3 ∶1 ∶2)，通过辅助超声提取法[涡旋混合1 min，超声15 min，离心5 min(3 500 r ·min-1)]收集上清液，重复3次. 合并的上清液稀释至200 mL，加入0.2 g EDTA钠及使用10%的盐酸调节pH为4.0. 提取液使用SAX-HLB串联柱体系先去除腐殖质等杂质，再富集抗生素，流速为2~3 mL ·min-1. 上完水样，拆除SAX柱(3 mL/200 mg，美国Thermo Fisher Scienticfic公司). HLB柱真空干燥10 min后，用5 mL甲醇缓慢洗脱. 废水和污泥的固相萃取洗脱液均氮吹至0.1 mL左右，添加内标物Simatone(美国Accustandard公司)后，添加甲醇定容. 最终样品均保存于2 mL棕色小瓶，通过HPLC-MS/MS(Waters e2695型液相色谱仪、 Waters TQ Detector 型串联三重四级杆质谱仪)进行定性和定量分析，色谱和质谱的分析条件参照文献[15].
1.4 常规水质指标分析方法常规水质指标COD、 氨氮、 总氮、 碱度的分析参照文献中的标准方法[16]. MLSS依据重量法测定. pH采用便携式pH计(HM-30P，日本DKK-TOC公司)； 温度和DO值采用便携式DO仪(DO-31P，日本DKK-TOC公司). 甲醇、 乙腈为色谱纯，EDTA钠、 柠檬酸、 柠檬酸钠均为分析纯，乙酸钠为化学纯，试验用水为Milli-Q水.
2 结果与讨论 2.1 IAMBR中污泥浓度变化及其对常规污染物的去除情况工况1和工况2，由于污泥有机负荷很低，因此即使污泥龄很长，但是反应器中的污泥浓度仍然不增长，污泥浓度波动于5.8~8.0 g ·L-1之间. 工况3在提高有机负荷后，污泥浓度增长较快，排泥使SRT缩短至30~40 d，MLSS维持在(7.6±2.1)g ·L-1.
3种工况下IAMBR对COD的去除效率及容积负荷如图 1所示. 工况1的COD去除率低且不稳定，为(61.0±20.3)%，工况2的COD去除率稳定在(88.4±1.4)%，工况3的COD去除率进一步上升至(91.7±1.5)%. 氨氮和总氮的去除率在工况1也比较低，分别为(79.6±16.4)%和(28.0±20.0)%； 工况2时上升至(87.7±9.8)%和(86.5±8.6)%； 工况3时则下降至(57.9±26.2)%和(61.4±21.0)%. 工况2条件下实现了对COD、 氨氮和总氮这3种常规水质指标的同步高效去除.
 | 图 1 IAMBR中COD的容积负荷及去除率 Fig. 1 Volumetric loads and removal rates of COD in IAMBR |
3种工况下废水中抗生素的浓度变化如图 2所示. 其中工况1取样测试3次，工况2和工况3分别取样测试两次. 80 d前使用第一批次采集的原水，因此34、 54、 62、 70 d检测得到的抗生素总浓度均较高且差异不大，为42.9~46.5 μg ·L-1； 80~184 d使用第二批次采集的原水，抗生素总浓度较低且差别不大，为21.3~29.1 μg ·L-1. 所有抗生素中，四环素类含量最高，占抗生素总量的34%~75%. 工况1和工况2进水以DC和TC为主，占四环素类总含量的89%~94%； 而工况3进水则以OTC和CTC为主，占四环素类总含量的61%~62%. 进水中磺胺类抗生素的含量仅次于四环素，以SMD为主，占抗生素总量的17%~33%. 喹诺酮类抗生素含量排第三，ENR、 CIP、 NOR的含量接近，单个抗生素浓度在1.0~4.3 μg ·L-1之间. 大环内酯类抗生素含量最少，TYL检出浓度很低，而RTM在全程测试中均未检出.
 | 图 2 进水、 出水和上清液中抗生素的浓度 Fig. 2 Variations of antibiotic concentrations in the influent,effluent and supernatant |
工况1~3上清液中抗生素的总浓度分别为5.9~7.1、 8.9~10.9 和12.0~18.9 μg ·L-1； 膜过滤出水的抗生素总浓度比上清液略低但数值接近，分别在5.1~9. 0、 4.9~9.3 和10.6~20.5 μg ·L-1之间. 膜截留作用对抗生素去除的贡献很小.
3种工况下抗生素的容积负荷变化不大，在6.3~7.8 mg ·(m3 ·d)-1之间. 工况1和工况2下抗生素的去除率较高，分别为(85.2±4.0)%和(79.1±0.7)%； 工况3抗生素的去除率很低，只有(28.4±24.6)%. 总体来说，无论是抗生素总量还是四环素类或磺胺类抗生素，工况1和工况2下水相中的去除效率都较高. 喹诺酮类和大环内酯类抗生素由于原水含量较低，因此去除率相对较低且波动较大.
2.2.2 影响抗生素去除的因素比较工况2与工况3，工况3具有较短的HRT和较高的COD容积负荷. 此时工况2~3下的COD去除率虽然很高，但是工况3抗生素去除率较工况2时明显下降. 这意味着HRT可能通过改变有机物的容积负荷来影响抗生素的去除效果. 已有研究发现，较高的有机负荷会降低微量有机物的去除效率. McAdam等[17]研究发现采用活性污泥法处理烷基酚类微量污染物时，较高的有机物负荷条件不利于烷基酚类物质的去除. Carranza-Diaz等[18]研究发现人工湿地处理城市污水时，较高的有机物负荷条件会降低双氯芬酸、 布洛芬、 萘普生、 双酚A等11种微量有机污染物的去除率. 在生物处理体系内，污泥吸附和生物降解都是抗生素及常规有机物去除的主要途径[19, 20]. 包括抗生素在内的有机物一般都表现为先污泥吸附后生物降解的去除过程[21]. 有机物负荷较高时，抗生素及与其他有机物可能存在竞争吸附、 竞争生物降解行为，进而对抗生素的去除过程产生不利影响. Conkle等[22]研究发现废水中的3种喹诺酮类抗生素(环丙沙星、 氧氟沙星和诺氟沙星)在人工湿地处理中存在着吸附竞争行为. Khanal等[19]发现雌激素吸附到活性炭上时，与其他有机物(TOC)发生了竞争吸附行为.
比较工况1和工况2，发现进水碳氮比对COD的去除影响很大，在极低碳氮比的工况1下，由于污泥有机负荷过低，微生物活性下降，COD去除率仅为(61.0±20.3)%，远远低于提高碳氮比后工况2的(88.4±1.4)%. 但是，进水碳氮比的变化未对本研究的抗生素去除产生明显影响. 无论极低碳氮比的工况1，还是提高碳氮比后的工况2，抗生素都能保持在79.1%以上的较高去除率.
上述针对抗生素去除影响因素的探讨是依据实际废水的连续生物处理试验，通过投加乙酸钠来提高进水COD浓度和进水碳氮比，同时缩短HRT来提高有机物负荷获得的，在此过程中进水COD浓度、 进水碳氮比、 进水COD负荷以及其它污染物的负荷同时发生了变化. 今后的研究中，有必要采取单因素变量方法，对各因素的影响进一步加以确认.
2.2.3 单类抗生素去除率与初始浓度的关系IAMBR在进水抗生素浓度较高时显示了较高的去除率. 把废水中各类抗生素的去除率与其进水浓度的关系进行回归，如图 3所示，发现进水浓度大于5 μg ·L-1时，单类抗生素的去除率稳定且绝大多数高于80%； 而进水浓度低于5.0 μg ·L-1时，抗生素去除率波动很大. 此结果与文献报道一致，McAdam等[17]研究发现采用活性污泥法处理烷基酚类微量污染物，高浓度条件较低浓度时的去除率更高.
 | 图 3 抗生素的去除率与初始浓度的关系 Fig. 3 Dependence of the antibiotic removal rates on the initial concentrations |
废水中抗生素容易发生相转移，从而吸附积累到污泥中. 在检测水中抗生素浓度变化的同时，测试了3种运行工况下污泥中兽用抗生素的浓度，如图 4所示. 工况1~2污泥龄较长，污泥中抗生素浓度持续增加，第34 d为5.0 mg ·kg-1，至第62 d时持续增加至13.8 mg ·kg-1； 第65 d由于液位控制失灵，发生污泥流失，70 d时污泥中抗生素浓度比62 d略微减少； 此后至第93 d又有少量增加. 工况3污泥中抗生素含量大幅减少，第176 d抗生素浓度降低至10.4 mg ·kg-1. 在污泥吸附的抗生素中，主要以四环素类为主，占抗生素总吸附量的90.9%~97.3%. 污泥中四环素在工况1~2时以DC为主； 工况3时则以OTC为主. Zhou等[23]在研究中指出，污水处理厂进水中四环素、 强力霉素等抗生素的浓度在ng ·L-1~ μg ·L-1水平，检出污泥中积累的抗生素总浓度为5.8 mg ·kg-1，与本试验水平相当.
 | 图 4 污泥中抗生素的积累浓度 Fig. 4 Concentrations of antibiotics in sludge |
排泥情况似乎是影响污泥中抗生素积累的主要因素. 工况1中SRT很长，不排泥，抗生素总量、 特别是四环素类和喹诺酮类抗生素在污泥中发生了显著积累； 工况2出现漏泥情况后，以及工况3增加排泥量后，污泥中抗生素浓度都有所降低. Li等[24]的研究也表明，污泥中抗生素浓度随着SRT增加而逐渐增加.
污泥中积累的抗生素含量和组成受进水影响大. 工况1，进水以DC、 TC、 SMD为主，污泥吸附也以DC、 TC为主，且呈现逐渐积累趋势. 工况2，进水以DC、 TC、 SMD、 CTC为主，污泥吸附也以DC、 TC、 CTC为主. 工况3，进水以SMD、 CTC、 OTC为主，污泥吸附也以CTC、 OTC为主. 其中，四环素类是相对容易吸附的抗生素，故进水浓度高而污泥吸附量也高. 磺胺类(SMD)是相对容易生物降解的抗生素，故进水浓度高，但出水浓度和污泥吸附量都很低. Wu等[25]在抗生素的吸附与降解试验中发现，四环素、 强力霉素的吸附能力最强，磺胺嘧啶、 磺胺甲 唑的吸附最弱，并且发现磺胺甲 唑未在污泥中积累. Xia等[26]研究同样指出四环素类抗生素在活性污泥中主要通过污泥吸附途径去除，磺胺类主要通过生物降解而非污泥吸附的途径去除.
3 结论HRT较短时，虽然COD能保持较高的去除率，但是抗生素去除率有可能显著下降. 通过优化污染物负荷和SRT，有可能实现IAMBR对抗生素和COD的同步高效去除. SRT较长时四环素和喹诺酮类抗生素容易在污泥中积累，积累浓度和成分受SRT、 进水浓度和组成影响. 磺胺类抗生素容易生物降解，吸附力差，很少在污泥中随着SRT的延长而积累.
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