环境科学  2015, Vol. 36 Issue (10): 3845-3851   PDF    
引用本文
纪小凤, 郑娜, 王洋, 刘强, 张静静. 有色冶金区土壤-玉米系统汞累积及健康风险[J]. 环境科学, 2015, 36(10): 3845-3851.
JI Xiao-feng, ZHENG Na, WANG Yang, LIU Qiang, ZHANG Jing-jing. Accumulation of Mercury in Soil-maize System of Non-ferrous Metals Smelting Area and Its Related Risk Assessment[J]. Environmental Science, 2015, 36(10): 3845-3851.
有色冶金区土壤-玉米系统汞累积及健康风险
纪小凤1,2, 郑娜1, 王洋1, 刘强1, 张静静1,2     
1. 中国科学院东北地理与农业生态研究所湿地生态与环境重点实验室, 长春 130102;
2. 中国科学院大学, 北京 100049
收稿日期: 2015-04-14; 修订日期: 2015-06-01.
基金项目： 国家自然科学基金项目(41171392);中国科学院重点部署项目(KZZD-EW-TZ-16-04-02);吉林省科技发展计划项目(20120402)
作者简介：纪小凤(1990~),女,硕士研究生,主要研究方向为重金属在环境中的迁移转化及健康风险,E-mail:jixiaofeng0623@gmail.com
通讯联系人:郑娜,E-mail:zhengnalzz@iga.ac.cn
摘要：有色冶金区土壤重金属污染, 尤其是汞污染一直受到广泛关注. 为了了解葫芦岛市稻池村玉米地汞在土壤-玉米农田系统中的迁移转化, 以葫芦岛市稻池村为研究对象, 对该区域玉米地土壤 Hg含量、分布特征、污染现状及玉米植株各器官 Hg含量进行分析. 玉米地土壤 Hg含量范围为 0.25~3.49 mg·kg-1, 平均值 1.78 mg·kg-1, 是辽宁省土壤环境背景值的 48倍. 在锌厂周围2~3 km范围内, 以锌厂为中心, 随着距离的增大土壤 Hg含量逐渐增加. 地累积指数法评价结果表明, 研究区玉米地土壤 Hg污染均在中等污染以上, 其中, 属于严重污染的土壤样品占总样品的 54.6%. 运用 Hakanson潜在生态危害指数法对玉米地土壤Hg潜在生态风险进行评价. 潜在生态风险为极强的占 72.7%. 运用目标危险系数法 (THQ)对暴露人体进行健康风险评价, 结果表明, 虽然土壤中富含汞, 但是由于汞较难在土壤-玉米系统中迁移, 因此籽粒中的汞富集并不高, 食用玉米对人群没有明显的健康风险, 但是儿童遭遇 Hg健康风险要远高于成人, 危险指数达到 0.056.
关键词： 汞     有色冶金区     土壤-玉米系统     生态风险评价     健康风险评价    
Accumulation of Mercury in Soil-maize System of Non-ferrous Metals Smelting Area and Its Related Risk Assessment
JI Xiao-feng1,2, ZHENG Na1, WANG Yang1, LIU Qiang1, ZHANG Jing-jing1,2     
1. Key Laboratory of Wetland Ecology and Environment, Northeast Institute of Geography and Agroecology, Chinese Academy of Sciences, Changchun 130102, China;
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
Abstract: Soil heavy metal pollution, especially the mercury pollution, has been widespread concern in non-ferrous metallurgical area.This study focused on the content, distribution and pollution status of Hg in maize soil of Huludao city.Meanwhile, Hg contents in the various organs of maize were analyzed.Hg concentration in soil ranged from 0.25 to 3.49mg·kg-1 with the average content of 1.78 mg·kg-1, which was 48 times as high as the background value of Liaoning soil.Around 2-3km range of zinc plant, the pattern of spatial distribution showed that the content of Hg was gradually increased with the increase of the distance to Huludao zinc plant.The result of geoaccumulation index reflected that Hg pollution is up to moderate pollution level on the whole.54.6% of the total sample were belonged to the serious pollution level.The potential ecological risk index of Hakanson was applied to assess the ecological risk of Hg.The target hazard quotient method (THQ) was used to assess the health risk for human, the results revealed that there was no significant health risk by consumption corn.Mercury is very difficult to transport in soil-maize system, and there is no obvious health risks to adults.But the risk coefficient of children, which is up to 0.056, is much higher than adults.
Key words: mercury     nonferrous area     soil-maize system     ecological risk assessment     health risk assessment    


汞在环境中具有极强的生物毒性,它一旦进入生物体很难被排出,当汞剂量达到临界水平时汞会对生物体产生致癌、 致畸、 致突变作用. 由于汞污染的复杂性及严重性远超过常规污染物,汞已被联合国环境规划署及世界卫生组织等重要机构列为优先控制污染物[1]. 联合国环境署(UNEP)正在组织就拟定一项具有全球法律约束力的汞公约进行谈判,以减少汞对人体健康和环境的风险[2]. 随着工业的迅猛发展,含有重金属的各种污染物通过不同途径进入土壤,从而导致土壤重金属污染,尤其是农田土壤重金属污染日趋严重,国内外学者都对农田重金属污染进行过相关研究[3, 4]. 植物根系从土壤、 水介质中吸收汞等重金属,然后通过食物链进入人体,并在生物系统中富集,对人类的生命健康构成威胁[5, 6].

葫芦岛市位于辽宁西部沿渤海湾地区,有色金属冶炼过程所产生的“三废”中的重金属通过不同途径对该地区造成不同程度污染. 本研究主要针对稻池村玉米地的汞污染，调研玉米土壤中汞的生态风险,以期为当地未来发展、 政策制定和环境管理提供基础数据.

1 材料与方法 1.1 研究区概况

本研究区地处辽宁省西南部(40° 56′ N,120° 38′ E),南临渤海辽东湾,因受大气环流影响,该区夏季盛行西南风,冬季盛行东北风. 地势自西北向东南逐渐降低,主要以丘陵、 低山及平原为主. 该区域属暖温带大陆性季风气候,四季分明,种植作物主要为高粱、 大豆及玉米. 葫芦岛市是典型的重工业城市,以船舶制造,石油炼制,有色金属冶炼为主. 亚洲最大锌冶炼厂——葫芦岛锌厂是我国特大型国有企业,位于葫芦岛市东南部,集有色金属冶炼及化工产品生产于一体,综合回收其他有价值的金属. 稻池村位于葫芦岛市龙港区北港街道,距离葫芦岛锌厂约2~4 km,辖区内共有大型煤厂多个,包括龙洞湾煤厂、 大树林煤厂等. 稻池村目前大概有3000多人口,近些年来,部分村民罹患肺癌、 食道癌、 乳腺癌等各种癌症去世,2010~2012年先后有23人死于癌症,因此稻池村成了远近闻名的癌症村.

1.2 样品采集

供试土壤及玉米植株样品均采自葫芦岛市稻池村玉米地(图 1),采用网格法标注采样点,利用GPS定位,同时对采样点周边及样品做详细记录. 共设置22个采样点,每个采样点采集3~5个土壤样品及3~5棵完整玉米植株样品. 另外,在葫芦岛北偏西0~45°及西偏北0~45°范围内各设置1个典型剖面采样点(图 1). 剖面均按每5 cm等距采样,剖面1采至30 cm,剖面2采至25 cm. 所采集到的土壤样品混合均匀装入密封袋. 植株样品于采样当天清洗干净,去除表面泥土,按根、 茎、 叶、 穗等6个器官进行分割,分别装入密封袋内.

图 1 研究区位置及采样点空间分布示意 Fig. 1 Studied area and sampling location map
1.3 样品前处理及分析

土壤样品带回实验室后,捡去石头、 枯枝落叶、 植物根系等杂物,自然风干,在室温下进行研磨,过100目筛,装入密封袋待测. 风干玉米植株各器官,用不锈钢粉碎机粉碎,过1.0 mm塑料筛,待测. 稻池村土壤基本理化性质见表 1.

土壤样品用HNO3-H2SO4-V2O5消化法(GB/T 17136-1997)进行消解处理,植物样品采用HNO3-H2SO4-V2O5消化法(GB/T 5009.17-2003)消解,采用F732-V智能型冷原子吸收测汞仪(上海华光)测定总汞. 分析过程中所用试剂均为优级纯,所用水均为超纯水.

表 1 土壤基本理化性质及Hg含量描述性统计 Table 1 Physical and chemical properties of soil and descriptive statistics of Hg content in maize soil of Huludao City
1.4 玉米地土壤Hg污染评价

地累积污染指数(geoaccumulation index,Igeo)又被称为Muller指数[7],于20世纪60年代晚期在欧洲发展起来,其为广泛用于研究沉积物及其他物质中重金属污染程度的定量性指标[8]. 表达式如下[9]：

式中,Igeo表示地累积污染指数； Cn表示所测样品浓度,本研究中Cn为葫芦岛市玉米地土壤Hg浓度； Bn表示研究区域土壤背景值； 1.5为修正系数,主要考虑到各地岩石岩性不同所引起土壤背景值之间存在差异. 地质累积污染指数具体分级详见文献[10].

1.5 Hg生态风险评价方法 1.5.1 玉米地土壤Hg潜在生态风险评价

本研究将采用Hakanson潜在生态危害指数法评价葫芦岛市玉米地土壤中Hg的潜在生态危险. 其公式如下.

(1)单项污染系数

(2)单因子潜在生态风险:

式中,C表层i为土壤重金属实测浓度； Cni为研究区域重金属自然土壤背景值； Tfi为单个污染物的毒性响应系数,Hakanson制定的标准化重金属毒性响应系数中Hg为40[11]. 重金属的潜在生态风险指数与分级关系参考文献[12].

1.5.2 玉米Hg健康风险评价

本研究采用目标危险系数法(target hazard quotient,THQ)评价稻池村居民通过食用玉米而造成的健康风险. 通过食用玉米而摄入的Hg含量可用US EPA MMSOILS 模型中食物摄入暴露评价方程计算:

式中,CDI为通过进食玉米Hg平均日摄取量[mg ·(kg ·d)-1],C为玉米中Hg含量(mg ·kg-1),I 为接触率,EF为暴露频率(d ·a-1),ED为暴露时间(a),BW为受体体重(kg),AT表示平均接触时间(a),I为接触率. EDadult=70 a[13]； EF=365 d ·a-1[14]； AT=ED×365； BWadult=70 kg,BWchild=16 kg[15].
式中,THQ表示健康风险指数,RfD为重金属暴露参考剂量[mg ·(kg ·d)-1],本研究RfD取2×10-4 mg ·(kg ·d)-1[16].若THQ值小于1,则说明暴露人群没有明显的健康风险,若THQ>1，表明Hg可引起人体的健康风险,THQ值越大表明Hg对人体健康风险越大.

1.6 实验数据处理

每批样品分析过程中均采用北京市环境监测中心的土壤环境标准参考样品[GBW 07405(GSS-5)]以及植物环境标准参考样品[GBW 07604(GSV-3)]进行检验,同时采用平行样和空白样进行质量控制. 实验过程中测得的标准物质中Hg含量在标准值10%~15%范围之内.

采用Excel 2010进行数据管理,图形采用Origin 8.0绘制,利用SPSS 16进行相关性分析,运用ArcGIS 9. 0完成采样点分布分析和克里格插值.

2 结果与讨论 2.1 研究区域玉米地土壤Hg含量概况

对葫芦岛市玉米地22个土壤点位样品重金属Hg进行测定分析. 葫芦岛市玉米地土壤Hg平均含量为1.78 mg ·kg-1,为辽宁省土壤环境背景值的48倍,并高于我国土壤环境质量三级标准. 重金属Hg的频度分布偏度较小,从变异系数来看,Hg变异系数为74.99%,小于1,属于中等强度变异,表明葫芦岛市玉米地Hg分布不均匀,具有明显的离散性. 稻池村玉米地土壤Hg地累积污染指数均大于2,说明玉米地土壤中均存在Hg污染累积情况. 地累积污染指数介于2~3之间(3级)的达到36.4%,偏重度污染(4级)及重度污染(5级)各占4.6%,属于严重污染(6级)的土壤样品占总样品的54.6%,即葫芦岛市半数以上玉米地存在严重Hg污染情况,地累积指数最大值可达到5.976. 这表明稻池村土壤Hg富集受人类活动影响明显.

葫芦岛市稻池村玉米地土壤Hg含量与其他地区比较结果见表 2. 葫芦岛市玉米地土壤重金属Hg含量明显要高于葫芦岛市冶金区复合污染下自然土壤,葫芦岛市玉米地土壤Hg含量要明显高于其他城市或区域土壤. 虽然大冶市也是我国重要的工业城市,但是它主要是以铜矿为主,Hg污染并不明显. 无锡市和上海市是南方经济较发达的城市,主要是以第三产业为支撑产业,土壤Hg污染并不突出. Gebeng是墨西哥有名的工业城市,当地土壤重金属污染较为明显,但是葫芦岛是以重工业为主,相比之下葫芦岛污染更为严重. West Bengal土壤中Hg含量低于其他城市(除了大冶市). 锌厂冶炼-氯碱工业每年都向大气、 水体、 土壤中输入大量污染物,污染物通过不同途径进入水体,且河流入海口处易发生潮汐现象,稻池村玉米地主要分布在茨山河、 连山河及五里河等水体周边,葫芦岛市河流在不同程度上污染加重,导致稻池村玉米地土壤Hg含量高于葫芦岛市自然土壤中Hg的含量.

表 2 其他地区土壤Hg含量 Table 2 Hg content of the soil in other areas
2.2 土壤Hg空间分布特征

采用ArcGIS 9.2中的Kriging插值法对葫芦岛市稻池村玉米地Hg(mg ·kg-1)的空间分布进行分析,见图 2. 葫芦岛市玉米地Hg空间分布形成了以葫芦岛锌厂周围为中心,向西北向延伸的辐射状,在一定的范围内,距离锌厂越远Hg含量越高,这与汞的理化性质有关. 在锌冶炼过程中Hg会随着粉尘一起排入大气,经过漂浮,在大气沉降作用下Hg进入土壤,导致靠近污染源的小范围区域的汞含量较低,在距离污染源2~3 km地区达到最大值. 另外氯碱生产在稻池村的西北方,经由五里河进入土壤并遗留的汞可能是稻池村玉米土壤汞的另一个来源. 稻池村玉米地土壤Hg呈现出的空间分布格局可能是在锌冶炼及氯碱生产复合污染下造成的结果. Hg的这种空间分布现象曾有过报道[23].

图 2 土壤Hg空间分布 Fig. 2 Distribution of Hg in soil

笔者人为地将采样区域分为两个部分,锌厂正北至正西北45°范围及正西北至正西45°范围. 通过计算发现,锌厂正西偏45°(西偏北0~45°)这片区域内Hg浓度要高于锌厂正北偏西45度(北偏西0~45°). 西偏北区域Hg平均值为2.08 mg ·kg-1,而北偏西区域内Hg平均值为1.62 mg ·kg-1. 这种空间分布格局也佐证了稻池村玉米地可能受到锌冶炼及氯碱生产复合污染这一可能. 五里河穿过西偏北0~45°这片区域,五里河曾受到严重汞污染,上游氯碱厂(原锦西化工总厂)曾向河里排放大量汞,虽然随着氯碱工艺的改进汞的排放量减少,但是以前向河里排出大量的Hg仍然存在河流沉积物中,污染水体及周边土壤.

2.3 土壤剖面汞污染

两个不同地点的Hg含量土壤剖面见图 3. 表层土壤汞含量最高,自表层向下土壤汞含量减少,在10 cm以下土壤汞含量锐减,表层土壤汞含量接近30 cm处汞含量的10倍. 这主要是由于来自大气沉降的汞大部分积累在土壤表层,在自然条件下,可溶性汞含量很低,不易向土壤底层迁移. 虽然汞能与有机质络合或与碳酸盐结合向下迁移,但这种移动相对较小,因此表层土壤汞含量远高于深处土壤汞含量. 另外,玉米地耕作土壤由于人类活动的影响,土壤可能被翻动过,土壤不能保持原生状态,因此汞在垂直剖面中分布并非一定是表层土壤高于下层,而有时是出现下层高于表层的现象[17].

图 3 土壤剖面Hg含量分布 Fig. 3 Distribution of Hg in soil profile
2.4 玉米植株各器官Hg含量及富集程度

玉米植株各器官Hg含量分布见图 4. 从中可知,根汞含量最高,平均值可达1.08 mg ·kg-1,玉米果粒中汞含量最低,为0.034mg ·kg-1,稍高于文献[24]某地区玉米粒中Hg含量,但远高于广西珊瑚钨锡矿耕作区[25]、 黑龙江典型黑土区[26]. 器官汞含量从高到低依次为根>茎>叶>苞叶>芯>果粒. 玉米籽粒中Hg含量最低可能与被苞叶包裹有关,其他来源Hg很少进入果粒中,苞叶Hg含量高于果粒. 玉米Hg富集系数是玉米各器官中Hg浓度与土壤中Hg浓度的比值. 通过计算表明，汞在玉米不同器官中的富集程度不同,根的富集系数最大,为60.9%,其次为茎,富集系数为9.57%,富集系数从大到小依次为根>茎>叶>苞叶>芯>穗,说明汞较易在玉米根部富集,少量汞向玉米果粒迁移,这与王宁[27]对黑河中游绿洲农田土壤-玉米系统中重金属研究得到的结果一致,玉米根中重金属富集系数要远高于玉米籽中对应重金属的富集系数. Fu等[28]及Carbonell等[29]研究结果也表明,土壤和玉米茎、 叶、 根等器官中Hg含量要高于玉米籽粒. 尽管外界土壤环境中汞的污染严重,但是由于一方面汞不易从根部迁移到果实,另一方面由于苞叶的缘故也阻挡了大气中汞进入果实.

图 4 玉米植株各器官Hg含量分布 Fig. 4 Distribution of Hg in different organs of maize plant
2.5 玉米各器官及土壤中汞相关性分析

从玉米各器官及土壤中汞含量之间相关系数可看出(表 3),在0.01置信水平上,叶、 茎、 根、 苞叶两两之间具有显著相关性,另外,根和芯之间相关水平也较好,但是要低于前者,在0.05置信水平上,茎和芯也具有显著性,茎叶等器官中的汞来源于根从土壤的吸收.

表 3 玉米植株各器官及土壤汞含量之间Pearson相关系数矩阵 1) Table 3 Pearson correlation coefficient matrix of mercury in soil and maize plant organs
2.6 葫芦岛市土壤-玉米系统Hg风险评价 2.6.1 土壤潜在生态风险评价

利用Hakanson潜在生态危害指数法对葫芦岛市稻池村玉米地重金属Hg进行分析计算发现,Hg单项污染系数达到48,潜在生态风险程度很高. 生态风险程度为很强的样品占27.3%,潜在生态风险系数值低于320,72.7%的样品Hg潜在生态风险系数高于320,其中最大值可达到3776,生态风险强度为极强. 这表明葫芦岛市玉米地重金属Hg生态风险水平非常高,土壤Hg污染非常严重.

2.6.2 玉米Hg健康风险评价

参照美国环境保护署暴露因子手册以及杨刚等[30]的研究,Iadult=0.15 kg ·d-1,Ichild=0.1 kg ·d-1. 通过运用目标危险系数法对暴露人群食物摄入这一暴露途径引起的Hg健康风险进行评价. 在食物摄入这一途径下儿童平均日摄取量要高于成人,成人和儿童Hg平均日摄取量(CDI)较参考剂量(RfD)低一个数量级. 无论是成人还是儿童THQ值都小于1,结果表明,食用当地玉米对暴露人群没有明显的健康风险. 就儿童来说,风险指数为0.056,高于成人风险指数(0.019),表明Hg通过本地玉米摄入对儿童造成的健康风险要高于成人. 这可能与儿童自身的身体素质及成人与儿童每天摄入量不同有关. 通过研究发现,葫芦岛市稻池村玉米地汞含量超出辽宁省土壤背景值48倍,玉米地土壤Hg污染普遍较严重,但是通过食用玉米却对暴露人群没有构成健康风险威胁. 汞可在土壤-植物系统中进行迁移转化,但是汞的生物毒性及累积能力并不是由其总量决定,形态分布及生物有效性才是其决定因素[31]. 本研究在重金属生物有效性方面存在诸多不足,日后将以其为方向,认真并深入地开展相关研究. 尽管单一重金属Hg对人群没有构成明显的健康风险,但在自然环境中通常是多种重金属复合污染,故只评价单一重金属Hg对人群健康产生的风险具有一定的局限性,并不能全面地反映在多种重金属复合污染情况下暴露人群所受的健康风险. 另外,在本文中接触率I参考的是杨刚等[30]的研究,他们的研究区域是西南地区,本文研究区域为东北地区,非同片区域人群饮食结构不同,故研究具有一定的偏差. 稻池村人群食用玉米所面临的重金属对人体健康产生的风险需要受到重视.

3 结论

(1) 葫芦岛市玉米地土壤Hg的含量范围为0.25~3.49 mg ·kg-1,均值为1.78 mg ·kg-1,远高于辽宁省土壤环境背景值,玉米地土壤均受到不同程度Hg污染,稻池村玉米地土壤受邻近锌厂冶炼活动影响，土壤汞含量显著升高.

(2) 在距锌厂2~3 km范围内,距离锌厂越远葫芦岛市玉米地土壤Hg含量越高. Hg向东北向及西南向延伸,这是由汞理化性质及当地盛行风共同决定的. 在纵向分布上，表层土壤汞含量最高，自表层向下土壤汞含量减少.

(3) 运用地累积指数法对玉米地土壤Hg污染情况进行分析. 结果表明,地累积指数均大于2,玉米地土壤中均存在Hg污染累积,54.6%的玉米地属于严重污染区域. 玉米植株根对Hg富集程度最高,玉米籽粒中含量最低.

(4) 稻池村居民通过摄食玉米汞进入人体,但对人体没有产生明显的健康风险,值得注意的是,Hg对儿童产生的健康风险要明显高于成人.

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