环境科学  2015, Vol. 36 Issue (10): 3582-3589   PDF    
引用本文
陈一娜, 赵普生, 何迪, 董璠, 赵秀娟, 张小玲. 北京地区大气消光特征及参数化研究[J]. 环境科学, 2015, 36(10): 3582-3589.
CHEN Yi-na, ZHAO Pu-sheng, HE Di, DONG Fan, ZHAO Xiu-juan, ZHANG Xiao-ling. Characteristics and Parameterization for Atmospheric Extinction Coefficient in Beijing[J]. Environmental Science, 2015, 36(10): 3582-3589.
北京地区大气消光特征及参数化研究
陈一娜1,2, 赵普生1,3 , 何迪1,3, 董璠1,3, 赵秀娟1,3, 张小玲1,3    
1. 中国气象局北京城市气象研究所, 北京 100089;
2. 南开大学环境科学与工程学院, 天津 300071;
3. 京津冀环境气象预报预警中心, 北京 100089
收稿日期: 2015-01-26; 修订日期: 2015-06-22.
基金项目： 北京市自然科学基金项目(8131003);北京市科技新星计划项目(Z131109000413002,xx2013002);北京市科技计划项目(Z131100006113013);国家自然科学基金项目(41205121)
作者简介：陈一娜(1991~),女,硕士研究生,主要研究方向气溶胶理化特征,E-mail:lenkachen@yeah.net
通讯联系人,赵普生,E-mail:pszhao@ium.cn
摘要：为了研究大气消光系数的特征及规律,从2013~2014年在北京地区对大气能见度、气溶胶质量浓度、气溶胶散射系数、黑碳质量浓度、反应性气体以及气象要素开展了系统加强观测,并对已发表的气溶胶光散射吸湿增长因子[f(RH)]拟合方案进行了对比,系统分析了大气消光特征和影响大气消光能力的关键因子,最终建立了大气消光系数参数化模型,探讨不同季节、不同污染条件下参数化方案的特征. 结果表明,气溶胶散射作用占环境总消光作用的94%以上,在夏秋季,相对湿度可以使气溶胶的散射能力提升70%~80%. 包含气溶胶质量浓度和相对湿度两个因子的参数化模型,可以较好地体现出气溶胶和相对湿度对大气消光系数的影响机制,以及消光能力的季节差异.
关键词： 消光系数     散射系数     气溶胶     参数化    
Characteristics and Parameterization for Atmospheric Extinction Coefficient in Beijing
CHEN Yi-na1,2, ZHAO Pu-sheng1,3 , HE Di1,3, DONG Fan1,3, ZHAO Xiu-juan1,3, ZHANG Xiao-ling1,3    
1. Institute of Urban Meteorology, China Meteorological Administration, Beijing 100089, China;
2. College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300071, China;
3. Environmental Meteorology Forecast Center of Beijing-Tianjin-Hebei, China Meteorological Administration, Beijing 100089, China
Abstract: In order to study the characteristics of atmospheric extinction coefficient in Beijing, systematic measurements had been carried out for atmospheric visibility, PM2.5 concentration, scattering coefficient, black carbon, reactive gases, and meteorological parameters from 2013 to 2014.Based on these data, we compared some published fitting schemes of aerosol light scattering enhancement factor [f(RH)], and discussed the characteristics and the key influence factors for atmospheric extinction coefficient.Then a set of parameterization models of atmospheric extinction coefficient for different seasons and different polluted levels had been established.The results showed that aerosol scattering accounted for more than 94% of total light extinction.In the summer and autumn, the aerosol hygroscopic growth caused by high relative humidity had increased the aerosol scattering coefficient by 70 to 80 percent.The parameterization models could reflect the influencing mechanism of aerosol and relative humidity upon ambient light extinction, and describe the seasonal variations of aerosol light extinction ability.
Key words: extinction coefficient     scattering coefficient     aerosol     parameterization    


近年来，北京地区大气污染严重，雾霾等大气低能见度事件频繁发生，引发了公众对低能见度事件的广泛关注[1, 2, 3]. 能见度的衰减是由大气气体和大气气溶胶共同作用所导致的，大气消光系数代表了光线在大气中传播单位距离时的相对衰减率，大气消光系数可以表示为：

式中，σsp、 σap、 σsg和σag分别为气溶胶散射系数、 气溶胶吸收系数，气体散射系数和气体吸收系数. 当对比感阈为0.05时，大气能见度V(m)与总消光系数之间σext(m-1)有如下关系:V=3/σext[4]. 根据2006年美国的IMPROVE报告中指出硫酸盐、 硝酸盐和有机气溶胶等的散射作用在多个IMPROVE站点中占到总消光的90%以上[5]，国内的部分研究中气溶胶的散射系数占消光系数的比例也超过80%[6, 7, 8, 9, 10, 11].

为了系统地评估和预测气溶胶的消光作用，并开展预警预报业务应用，且考虑到消光系数的物理意义明确，方便体现出不同因素的综合影响，所以很多研究中尝试建立气溶胶理化特征与消光系数之间的参数化模型. 目前，国内外对于气溶胶消光系数的参数化方案主要有两种方法.

第一种方法是建立消光系数和气溶胶各主要化学组分质量浓度间的统计关系，此类研究中规模最大的是美国的IMPROVE计划，通过此计划，建立了PM2.5各化学组分质量浓度与气溶胶消光水平的定量关系[5, 12]. 国内目前针对二者的关系也开展了相关研究[13, 14, 15]. 具体研究结果表明，PM2.5中某种消光化学组分单位质量浓度的散射系数(干散射效率)在不同地区有较大差异[12, 16, 17, 18, 19]，利用IMPROVE关系式计算得到的散射系数可能大大偏离实际观测数据[20]. 可见单纯利用PM2.5中各化学组分质量浓度与气溶胶散射系数之间建立的关系式，在适用性和准确性上都存在一定问题，因为环境气溶胶的实际物理化学特征较难满足该关系适用的各种假设条件[21]，同样质量浓度的某一化学组分在不同条件下具有不同的粒径分布和光学特征. 此外，该关系式的具体应用过程中，需要提供气溶胶中各主要化学组分的质量浓度，在准确性和时效性上都存在不小难度.

第二种方法是建立消光系数与气溶胶粒径分布之间的关系. 随着监测技术手段的发展，逐渐采用粒度谱仪获得较高时间分辨率和较多等级的气溶胶粒径分布特征. 研究表明，利用粒度谱仪得到的粒径分布结合Mie散射理论计算的散射系数和观测的散射系数能够较好地符合[11]. Chen 等[22]利用在杨村观测得到的粒度谱、 不同模态气溶胶的吸湿增长因子、 环境消光系数等，结合Mie散射理论，确定影响气溶胶消光能力的主要因素，进而建立了消光系数与气溶胶体积浓度、 相对湿度和粗气溶胶体积比的定量关系模型，并得到了很好的验证效果.

建立气溶胶理化特征与消光系数定量关系时，都要考虑气溶胶吸湿增长对散射的影响，一种是通过H-TDMA或者分级化学组分观测，计算得到不同粒径气溶胶的吸湿增长参量κ值[22, 23, 24, 25, 26]，进而计算其吸湿增长情况； 另一种是通过人工增湿浊度计观测，或者其他观测结果推算得到环境气溶胶或者某种化学组分的光散射吸湿增长因子[f(RH)][27, 28, 29, 30, 31, 32]. 由于f(RH)的物理意义明确，可以直接反映湿度对气溶胶散射的影响，所以在建立消光系数参数化方案时应用较多.

目前北京及周边地区开展的气溶胶吸湿性观测和相关参数化研究中，数据覆盖时间较短，时间代表性和业务应用性较差. 本研究在北京开展系统观测，利用监测资料，评估已发表f(RH)的应用效果，确定f(RH)的表现形式，进一步建立消光系数参数化方案.

1 材料与方法

1.1 观测点介绍

采样点设置在北京市气象局宝联观测站，站点位于北京市海淀区内西三环和西四环之间的宝联体育公园内，海拔75.0 m，39°56′N，116°17′E. 采样点周围没有大型的污染源，以居民区为主，视野开阔，监测数据可代表典型北京城区大气污染水平. 2004年开始气溶胶质量浓度，气溶胶干散射系数、 吸收系数、 反应性气体，及基本气象要素的观测. 从2013年7月至2014年10月，对本研究中用到的能见度(总消光系数)、 PM2.5质量浓度，气溶胶干散射系数，气溶胶吸收系数和NO2浓度等进行加强系统观测.

1.2 观测仪器及数据处理

利用前向散射式能见度仪(Belfort 6000)同步得到大气消光系数和能见度数据，定期清洁传感器和镜头，及进行数据标定； 采用β射线颗粒物监测仪(BAM-1020)观测得到的PM2.5的质量浓度，每月进行设备维护并更换过滤纸带； 利用积分式浊度仪(M9003)观测得到气溶胶干散射系数，每周进行仪器标定； 利用黑碳测量仪(AE-31)观测得到黑碳气溶胶的质量浓度，以经验公式转化得到气溶胶吸收系数，定期检查光源的稳定性，标定抽气流量，以及控制滤膜载荷量来保证测量质量； 利用氮氧化物分析仪(EC9841)观测得到NO2浓度. 将观测得到的所有数据，对异常值进行筛选和剔除，最后统一处理为小时均值，并剔除降水、 扬沙、 浮尘、 吹雪等其他影响大气能见度因素出现的时次.

2 结果与讨论 2.1 气溶胶光散射吸湿增长曲线对比

气溶胶的消光能力主要由气溶胶的化学组成、 粒子大小、 混合状态等共同决定的，而气溶吸湿增长，会改变其尺度分布和复折射指数，对气溶胶的光学特性有着重要的影响. 气溶胶粒子的吸湿特性通常用光散射性吸湿增长因子[f(RH)]来表示：

式中，σsp(dry)和σsp(RH)分别是干燥状态和环境湿度下的粒子散射系数. 目前，对于获得f(RH)主要有3种方法： 观测法、 直接计算法和间接计算法. 观测法是利用双浊度计或者H-TDMA测量吸湿前后气溶胶的散射系数、 粒径分布等信息，得到f(RH)； 直接计算法是观测得到干气溶胶的数谱，以及主要消光化学组分的粒径分布信息，评估不同相对湿度下不同粒径的吸湿增长能力，通过Mie散射理论推算出不同相对湿度下气溶胶的σext(RH)，进而得到f(RH)； 间接计算法是利用能见度仪测定环境总消光系数σext(RH)，气溶胶吸收系数σap，气体散射系数σsg和气体吸收系数σag，利用消光系数公式(3)，计算得到σsp(RH)，与观测得到的干气溶胶散射系数σsp比较，最终可以获得f(RH). 很多研究已经表明f(RH)，可以通过参数化表达为相对湿度(RH)的函数形式，不同地区，不同气溶胶类型所得到的f(RH)差距较大，即使同一地区的气溶胶在不同污染条件下f(RH)也有所不同. 本研究对在北京及周边区域研究得到的几个f(RH)拟合研究方案进行对比，如表 1和图 1所示. Chen等[27]和颜鹏等[30]利用双浊度计观测得到相对湿度90%以下的f(RH). 在相对湿度90%以下，颜鹏等的f(RH)曲线拟合结果比Chen等的结果偏低，利用f(RH)拟合公式延伸得到的相对湿度大于90%的f(RH)曲线急剧升高，数据失真. 而Chen等的曲线在相对湿度90%以上也处于合理范围，表明利用表 1中第3种f(RH)拟合方案能够得到更好的拟合效果. 而Liu等[28, 29]的参数化结果与颜鹏等、 Chen等结果差别较大.

表 1 已发表的北京及周边地区f(RH)主要拟合方案Table 1 Published fitting schemes for f(RH) in Beijing and surrounding areas

图 1 北京及周边地区相关研究中光散射吸湿性增长因子f(RH)对比Fig. 1 Comparison of f(RH) from related studies in Beijing and surrounding areas
2.2 大气消光系数特征分析

由于本研究未开展f(RH)观测，结合上面北京及周边地区已发表的f(RH)曲线的评估分析，决定将Chen等[27]观测得到f(RH)拟合公式应用到本研究中. Chen等的观测时间为2009年10月至2010年1月，主要为秋冬季，所以本研究将Chen等的拟合公式应用到本研究秋冬季的数据中进行评估分析.

将本研究观测资料中2013年10月至2014年1月期间(与Chen等f(RH)观测相同月份)的气溶胶干散射系数、 相对湿度、 气溶胶吸收系数、 NO2观测资料代入公式(3)计算大气总消光系数：

式中，σext-c(RH)(Mm-1)为计算得到的总消光系数； σsp(dry) (Mm-1)为观测得到的干气溶胶散射系数； σap (Mm-1)为气溶胶吸收系数，由测量得到的880 nm波长处黑碳质量浓度MBC(μg ·m-3)和经验公式σap=8.28×MBC+2.23计算得到[33]； σag (Mm-1)为气体吸收系数，由NO2 (10-9 m3 ·m-3)和经验公式σag=0.33×VNO2计算得到； σsg (Mm-1)为气体散射系数，采用经验值15 Mm-1[29]. 计算中包括相对湿度≤99%的所有有效观测数据. 其中f(RH)拟合公式为：

将利用公式(3)加和计算出的环境总消光系数σext-c(RH)，与能见度仪测量得到的总消光系数σext(RH)进行对比，图 2为对比结果. 可以看到，利用观测资料和已有f(RH)曲线计算得到的消光系数与观测值之间有较好的符合程度.

图 2 σext-c(RH)和σext (RH)对比Fig. 2 Comparison of σext-c(RH) and σext (RH)

表 2为2013年9月至2014年8月，秋季(9~11月)、 冬季(12月~次年2月)、 春季(3~5月)和夏季(6~8月)及不同污染条件下，观测得到的气体吸收系数σag，气溶胶吸收系数σap，干气溶胶散射系数σsp(dry)，以及利用f(RH)计算得到的环境气溶胶散射系数σsp(RH)的平均值(仅秋冬季). 从结果中可以得出，环境总消光中，气溶胶散射作用超过90%，在不同季节中，不同消光类型有很大的差距. 秋季较高相对湿度造成的气溶胶吸湿增长，可以使气溶胶的消光系数提高80%； 在不同污染条件下，随着气溶胶质量浓度的升高，气溶胶消光作用明显加强. 大气中气体的消光作用比较弱，对环境总消光贡献小.

表 2 不同条件下各消光类型的消光系数平均值Table 2 Average light extinction coefficients under different conditions

近年来，在北京以及附近区域也进行了一些气溶胶光学特性的观测研究，表 3中给出部分观测结 果. 结合本研究的观测结果综合分析发现，城区 气溶胶的散射和吸收系数明显高于上甸子，城区气溶胶散射吸收系数都有逐年增大的趋势，说明北京城区的气溶胶散射能力增强； 城区气溶胶吸收系数近几年降低明显，说明黑碳气溶胶的排放量较前几年有所减少，可能和控制燃煤、 提高油品、 汽车限行等环保政策的执行有关； 此外，夏秋两季的气溶胶散射作用比其他两季更强.

表 3 北京及周边地区气溶胶光学特性观测研究对比 Table 3 Comparison of aerosol optical properties in Beijing and surrounding areas
2.3 消光系数参数化方案 2.3.1 概念模型及结果

对于环境总消光作用，气溶胶的散射作用贡献最大，且考虑到真实大气中气溶胶的吸湿增长对消光所造成的影响，f(RH)被选为参数化的因子之一. 此外，气溶胶质量浓度测量比较普遍，为了便于业务应用，PM2.5质量浓度作为另一个参数化因子. 本研究基于这两种因素的影响，同时考虑f(RH)的拟合效果，给出一种消光系数参数化方案的概念模型，如公式(5)所示：

式中，σext、 M和RH分别代表的是消光系数(Mm-1)、 PM2.5质量浓度(μg ·m-3)和相对湿度(%).

利用2013年7月至2014年10月，共5 797组有效小时数据，依据上面的概念模型，进行回归分析得到结果如表 4所示. 图 3为参数化方案计算得到的σext-c与实测的σext的对比图. 回归系数b大致等于1.0，表明在不考虑相对湿度影响下，σext与溶胶质量浓度间的线性关系，这也意味着利用气溶胶质量浓度作为气溶胶消光参数化的因子是合理的.

表 4 不同条件下消光参数化方案的回归结果Table 4 Regression results of light extinction parameterization under different conditions

图 3 参数化方案计算消光系数σext-c与实测消光系数σext对比Fig. 3 Comparison of σext-c and σext
2.3.2 不同季节及污染状况下参数化方案

城市气溶胶成分复杂多变，不同季节的气溶胶化学组分、 形态大小以及理化特性都呈现一定的差异性. 为了探索能见度与气溶胶消光能力之间关系的季节性变化，本研究将观测期的数据以月份划分为:春季(3~5月)、 夏季(6~8月)、 秋季(9~11月)以及冬季(12月~次年2月)共4个子数据集，并对其进行回归分析，得到回归方程. 此外为了评估不同污染状态下消光系数和PM2.5及相对湿度的关系，分不同污染程度对参数化方案进行回归，为避免在低气溶胶浓度下测量设备的不稳定性，故选用PM2.5浓度大于20 μg ·m-3以上的数据. 表 4分别为不同季节及不同污染状况下的回归结果. 图 4~5为不同季节及不同污染状况下，消光系数利用参数化方案计算值和观测值的对比.

图 4 不同季节气溶胶消光参数化方案结果对比Fig. 4 Comparisons of light extinction coefficients from parameterization schemes in different seasons

图 5 不同污染条件下气溶胶消光参数化方案结果对比Fig. 5 Comparisons of light extinction coefficients from parameterization schemes under different polluted conditions

通过分析图 4~5发现各季节回归结果都能达到较好效果，利用拟合公式计算的消光系数和实测消光系数有较高的R2，表明利用此概念模型拟合得到的公式能够较好反映大气中消光的具体特点，回归系数的不同也反映了不同季节气溶胶物理化学特征的差异. 相比之下，按照污染程度进行参数化回归得到的结果就差一些，计算消光系数和实测系数散点图较为分散，R2较低，主要原因是某一个污染范围内，气溶胶源自于不同季节，其消光能力以及湿度影响也会有较大差异，此外一个污染程度范围对PM2.5浓度以及相对湿度的覆盖范围也有限.

3 结论

(1)不同f(RH)拟合方案结果存在较大差异，其中RH的幂指数形式对f(RH) 的拟合结果较为理想.

(2)在环境总消光中，气溶胶的散射作用贡献最大，且随着气溶胶质量浓度的增加，其作用更加显著. 气溶胶的吸湿增长特性对气溶胶散射作用影响极大，在夏秋湿度高的季节，可使散射能力增加80%以上.

(3)利用相对湿度和气溶胶质量浓度建立了消光系数参数化方案，利用方案计算得到的消光系数与实测结果符合程度较好，且可以体现不同季节中气溶胶的物化特性.

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