2015, Vol. 36
2. 国家环境保护城市大气复合污染成因与防治重点实验室, 上海 200233
2. State Environmental Protection Key Laboratory of the Cause and Prevention of Urban Air Pollution Complex, Shanghai 200233, China
近年来我国工业化和城市化快速推进，能源消耗和机动车保有量持续增加，与此同时空气污染问题日益突出，其中以细颗粒物和臭氧为代表的大气复合污染已成为制约城市和区域经济环境可持续发展的重大问题之一. 细颗粒物(PM2.5)对光有显著的散射和吸收作用，往往导致大气能见度降低[1, 2]； 同时通过直接和间接作用影响全球气候变化[3, 4]； PM2.5及其毒害组分还极易通过呼吸道进入人体在肺泡沉积，并进入血液循环严重危害人体健康[5, 6, 7, 8, 9]； 因此细颗粒物污染问题在国内外已引起广泛关注. 上海市作为我国经济最为发达的特大城市之一，近年来大气灰霾问题也日益突出. 2013年上海市PM2.5年均浓度为62 μg ·m-3，是国家二级标准的1.8倍，其中，2013年12月期间，上海市PM2.5小时浓度甚至高达640 μg ·m-3，导致了严重大气污染. 城市和区域尺度的细颗粒物污染已经成为当前我国城市、 区域乃至中东部地区最突出的大气环境问题.
国内外许多学者对颗粒物及其来源开展了大量研究，Kleeman等[10]利用一维拉格朗日模型及三维欧拉模型评估了Los Angeles及San Joaquin Valley地区各种源对PM10的贡献[11]. Zhang等[12]利用CMAQ模型研究了东亚地区的气溶胶污染状况及气态污染物如NH3排放对气溶胶生成的贡献[13, 14, 15]. 王丽涛等[16]、 安俊岭等[17]利用MM5-CMAQ、 WRF-CAMx等模拟研究了京津冀地区PM2.5污染特征及跨界输送通量； Cheng等[18]开发了一种观测与模型模拟结合的方法对机动车排放对北京地区PM2.5贡献进行了评估； 程念亮等[19]对2014 年10 月北京市4 次典型空气重污染过程的形成原因进行了分析，表明来自南方的外来污染物输送对北京PM2.5贡献率分别在42.36%~69.12%之间. Wu等[20]利用PSAT方法探讨了珠三角地区不同排放活动对细颗粒物浓度的影响； Feng等[21]利用CMAQ对珠三角城市群地区灰霾天气特征的数值模拟结果表明，PM10的空间分布与源排放密切相关，而海陆风的日变化对于PM10的重新分布和输送起到了极为显著的作用[22]. 李莉等[23]基于CMAQ模拟研究了长三角大气O3及PM10的浓度分布及输送状况[24, 25].
现有研究对于了解细颗粒物的污染过程及其来源奠定了重要的科学基础. 然而，对于严重污染过程中的细颗粒物污染来源，仍需要针对特定污染过程开展细致分析和深入探讨，目前针对上海市严重污染过程中的细颗粒物污染来源仍鲜有报道. 本研究选择2013年12月一次典型的严重污染事件，利用三维通用空气质量模型(comprehensive air quality model with extensions，CAMx)中耦合的颗粒物来源追踪技术(particulate matter source apportionment technology, PSAT)，研究了期间上海市细颗粒物组分及浓度变化情况，并探讨了苏南、 浙北、 上海、 外围共4个源区； 工业锅炉和窑炉、 工业过程、 燃煤电厂、 移动源、 扬尘、 挥发类源、 生活源、 农业源和天然源共9类大气污染源对本次污染事件的3次过程中PM2.5污染贡献情况，通过初步揭示上海市严重污染过程中细颗粒物的来源和传输规律，以期为开展大气污染区域联防联控提供理论支持.
1 材料与方法 1.1 模型系统简介本研究采用WRF-CAMx空气质量数值模型，选取2013年12月严重污染过程开展模拟研究. 其中，通用空气质量模型(CAMx)是一个内嵌了气态和颗粒态大气污染物“一个大气”框架的欧拉光化学扩散模型，可以模拟从城市、 区域到大洲等不同尺度的大气污染问题. 细颗粒物来源追踪技术(PSAT)是CAMx耦合的一个重要模块，主要基于物种示踪方法开展模拟[26]，即对各种污染源加入反应性示踪物跟踪污染源的反应过程，对一次、 二次颗粒物以及二次颗粒物气态前体物的污染源类别和排放源地区进行追踪. 关于该方法的详细描述可参考相关用户手册及已有研究报道[27].
本研究所采用的模型网格嵌套及关键参数设置在前期研究[27]中已详细阐述. 其中，模型区域设置见图 1所示，最内层模拟区域(D04)网格分辨率为3 km×3 km，包括长三角地区. 模拟时段选择2013年11月15日~12月10日，其中11月15~20日作为模型起转(spin-up)时间以降低初始场的影响. 研究中所涉污染源区域主要包括4个，分别为上海、 苏南、 浙北和长距离输送[见图 1(b)]； 污染源类别划分为9类，包括工业锅炉和窑炉、 工业过程、 燃煤电厂、 移动源、 扬尘、 挥发类源、 生活源、 农业源和天然源. 源解析受点选取上海市环境科学研究院(SAES)所在的上海城区，见图 1(b)，该站点细颗粒物污染状况基本代表了上海城区的污染状况.
 | 图 1 四层网格嵌套模拟区域及长三角模拟区域Fig. 1 One-way nested model domain and the inner YRD model domain |
本研究根据上海市环境科学研究院地基式大气复合污染综合观测站于2013年12月的在线观测数据开展模拟结果的验证. 模式性能统计验证采用的统计方法包括归一化平均偏差(NMB)、 标准平均误差(NME)、 平均分数偏差(MFB)和平均分数误差(MFE)[28].
2013年12月1~10日上海市PM2.5、 硫酸盐(SO42.52-)、 硝酸盐(NO32.5-)、 铵盐(NH42.5+)、 有机碳(OC2.5)、 元素碳(EC2.5)模拟值与地面观测值对比情况如图 2所示，相对应的模拟与观测值验证统计参数如表 1所示. 验证结果表明，PM2.5的NMB、 NME分别为-12%和39%； SO42.52-、 NO32.5-、 NH42.5+模拟结果的NMB分别为-16%、 -4%、 -9%； EC模拟浓度略微偏大，NMB、 NME分别为33%、 51%； OC模拟结果严重低估，其NMB为-32%，总体上对细颗粒物的观测浓度总体偏低. 模拟浓度在低浓度时段与实际观测更为吻合，模型对于12月5~6日极端的污染模拟存在显著低估，在12月2日、 12月9日相对轻度的污染趋势模拟更为接近，整个研究时段总体模拟趋势能体现出12月上旬这3次污染过程中PM2.5及其化学组分的变化情况.
 | 图 2 上海市PM2.5、 硫酸盐、 硝酸盐模拟值与观测值的对比 Fig. 2 Scatter diagram of the hourly predicted and observed PM2.5 concentrations and its chemical components |
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表 1 上海市PM2.5及其主要组分模拟值与观测值验证统计表Table 1 Statistical data of the predicted and observed PM2.5 and its chemical components |
地面观测资料显示，2013年12月1~10日严重污染期间，上海市出现3次显著的高污染过程，分别是12月1~2日(P1)，12月5~6日(P2)及12月9日(P3).
P1过程污染前期上海受地面高压控制，系统稳定，移动缓慢. 地面为静稳天气，风向为偏西风，风速极小，早晚逆温，污染物浓度易累积. 根据上海市环境科学研究院大气污染观测站的观测资料，期间PM2.5/PM10维持在70%左右，细粒子污染严重. 高浓度颗粒物和气态污染物对太阳辐射造成的散射和吸收作用，使得该污染过程能见度低于10.0 km的累积时间长达43 h. 本次污染过程中，PM2.5中以硝酸盐、 硫酸盐、 铵盐和有机碳为主，约占PM2.5的53%，代表了典型的冬季灰霾污染.
P2过程中相对湿度较高，12月5日上午上海出现大雾，多个时刻相对湿度接近90%. 期间上海风速很小，风向不定，天气静稳，加上高强度的排放，NO、 CO、 BC等一次污染物浓度一直维持在较高水平. 期间PM2.5中的硝酸盐、 硫酸盐和铵盐等二次无机离子的比重明显上升，高于清洁天和沙尘天，代表了一次罕见的受到高湿度影响的湿霾污染.
P3为长距离传输的过境污染，持续时间较短. 受北方冷空气影响，上海地面主导风向由南风转为西北风，温度下降，风速增大，小时最高风速达到9m ·s-1. 该过程中颗粒物浓度出现突然上升. PM2.5中以硝酸盐、 硫酸盐、 铵盐和有机碳为主，约占PM2.5的64%，代表了一种短时过境污染.
11月24~25日(CT)为清洁时段，期间观测数据显示，上海市PM2.5平均浓度为44 μg ·m-3，PM2.5/PM10比值为67.7%. 期间上海以东南风为主，平均风速为3.1 m ·s-1，空气质量良好.
为定量分析3次污染过程中的区域贡献和源类贡献，本研究利用CAMx模型中耦合的细颗粒物来源追踪技术(PSAT)，对比11月24~25日(CT)清洁时段，对这3次污染过程中PM2.5进行来源解析，探究细颗粒物组分变化以及4类源地区和9类污染源对高污染的贡献分担率.
2.2 上海市污染过程中PM2.5组分及其来源解析 2.2.1 PM2.5化学组分解析图 3是上海城区PM2.5主要组分小时浓度时间序列及各组分均值模拟情况，从中可见，NO32.5-、 SO42.52-浓度高值分布与高浓度PM2.5污染十分吻合，P1、 P2、 P3时段均符合这一趋势； 而在较为清洁时段，其它粒子占比一般较高，EC2.5、 OC2.5和NH42.5+则在全时段有稳定的浓度分布. 从组分均值模拟结果来看，其它粒子占比为38.6%，NO32.5-占比21.6%，SO42.52-占比为12.4%，NH42.5+和OC2.5比例接近，分别是10.9%、 11.4%，EC2.5占比为5.3%.
 | 图 3 上海城区PM2.5主要组分变化时间序列及各组分模拟均值Fig. 3 Time series of the region contributions and average contributions to PM2.5 in urban Shanghai |
图 4是上海城区PM2.5主要组分不同时段占比均值. 从中可知，PM2.5中占比最大的其他粒子在P2时段所占比例最低，然而污染最为严重. NO32.5-在P1、 P2时段比例基本持平，占比达到近25%，高于P3，也要远大于CT时段比例. 结合图 3序列图来看，污染严重时段NO32.5-浓度较高，其它粒子则在相对清洁时段更低，CT时段则正好相反. P1、 P2属于典型的NO32.5-主导的高浓度PM2.5污染. 由于NO32.5-不易远距离输送，多是由于本地贡献增加所致，因此，P1、 P2本地排放源对污染贡献较P3更大. SO42.52-则在P3占比较高，高于CT时段，SO42.52-具有易远距离传送的特点，指示P3污染外源性更为显著. OC2.5占比变化与SO42.52-正好相反，OC2.5和NH42.5+在3个时段分布基本不变.
 | 图 4 上海城区PM2.5主要组分不同时段占比均模拟值Fig. 4 Major composition of PM2.5 during different time period in urban Shanghai |
通过上面对3个污染时段PM2.5组分变化分析可以发现，NO32.5-占比与污染严重程度呈现正相关的关系，与CT时段对比，占比增加最为明显，因此重点解析NO32.5-本地来源对于防控高浓度PM2.5污染具有十分重要的意义. 上海本地主要大气污染源对上海城区P1、 P2、 P3时段NO32.5-组分贡献均值如图 5所示. 从中可见，工业锅炉和窑炉、 移动源在3次污染中贡献都尤为显著，总计约在70%左右. 燃煤电厂在污染最为严重的P2时段，对NO32.5-贡献占比超过了23%，在不利的扩散条件影响下，电厂高架点源贡献占比要明显大于P1、 P3.
 | 图 5 上海本地主要大气污染源对上海城区不同污染时段PM2.5硝酸盐组分贡献模拟均值Fig. 5 Major local source of nitrate during different time period in urban Shanghai |
上海本地主要大气污染源对上海城区不同污染时段PM2.5中SO42.52-组分贡献均值如图 6所示，P1和P3时段各排放源贡献比例较为接近，工业源对SO42.52-贡献尤为显著，移动源(包括船舶)在3次污染过程中有近15%的稳定贡献. 污染最为严重的P2时段工业锅炉贡献占比增加明显达到了32.2%，成为最大贡献源，工业过程贡献下降为30.0%，燃煤电厂是第3大贡献源，贡献占比约为15.0%. 工业锅炉和电厂一般属于高架源，12月5日的大雾天气及静小风条件是造成两者在P2中贡献比例明显增加的主要原因，也可以说明本地污染的不断积累是造成此次极高浓度PM2.5污染的重要原因之一.
 | 图 6 上海本地主要大气污染源对上海城区不同污染时段PM2.5硫酸盐组分贡献模拟均值Fig. 6 Major local source of sulfate during different time period in urban Shanghai |
图 7是不同污染时段上海本地主要大气污染源对城区PM2.5中NH42.5+贡献均值分布情况，挥发类源是NH42.5+最大的来源，3个时段贡献占比为65.5%~72.8%. 本研究挥发类源主要包括了餐饮油烟、 建筑涂料、 油气挥发、 民用氨排放等挥发排放过程，加强对这些排放过程中的氨排放控制是有效削减NH42.5+浓度的重要途径. 其次，农业源对NH42.5+贡献占比也较为突出，P3时段对NH42.5+贡献超过了23%，主要来自于畜禽养殖和化肥施用等过程的排放贡献. 移动源对3个污染时段铵盐也有8.3%~9.2%的贡献，是细颗粒物中NH42.5+的第三大排放源.
 | 图 7 上海本地主要大气污染源对上海城区不同污染时段PM2.5铵盐组分贡献模拟均值Fig. 7 Major local source of ammonium salt during different time period in urban Shanghai |
上海本地主要大气污染源对城区不同污染时段PM2.5中EC2.5组分贡献均值如图 8所示，总体来看，移动源是细颗粒物中元素碳最主要的排放来源，P2污染时段贡献占比近74%，移动源排放主要包括机动车、 船舶等尾气排放. 工业过程和扬尘是元素碳另外两个重要来源，不同时段贡献占比分别约为9.1%~11.7%和8.3%~14.0%.
 | 图 8 上海本地主要大气污染源对上海城区不同污染时段PM2.5元素碳组分贡献模拟均值Fig. 8 Major local source of elemental carbon during different time period in urban Shanghai |
图 9给出的是上海本地主要大气污染源对城区不同污染时段PM2.5中有机碳组分贡献均值分布情况，与其他几类组分不同，有机碳组分来源相对分散，9类本地主要排放源均有一定比例的贡献. 贡献占比最大的三类排放源分别是挥发类源、 移动源和扬尘源，三者占比总和接近80%，而工业类排放源对有机碳组分贡献约为14.8%~17.3%.
 | 图 9 上海本地主要大气污染源对上海城区不同污染时段PM2.5有机碳组分贡献模拟均值Fig. 9 Major local source of organic carbon during different time period in urban Shanghai |
上海城区PM2.5小时浓度区域贡献时间序列及其贡献均值如图 10所示. PM2.5模拟浓度与实际观测相比，12月4日模拟浓度偏高，12月6日的高污染峰值则偏低，清单的不确定性是影响模拟结果的主因，重度污染过程中生成机理的不清以及模式机制的不足也是导致严重污染模拟偏低的重要因素. 然而，模拟结果总体变化趋势与实际观测基本吻合，基本能反映模拟时段PM2.5变化趋势.
 | 图 10 上海城区PM2.5小时浓度区域贡献时间序列及其贡献模拟均值Fig. 10 Time series of the region contributions and average contributions to PM2.5 in urban Shanghai |
从时间序列图来看，12月1日凌晨开始，各源区域有比较稳定的PM2.5贡献，其中上海本地贡献为主导，中午外围贡献增加明显，夜间上海本地、 外围和江苏贡献开始增加，在逆温和静稳天气下，12月2日上午PM2.5保持了持续高值. P2时段污染开始于12月5日凌晨上海本地排放及外围细颗粒物输入不断积累. 由于12月5日上午上海出现大雾，地面风速又极小，至中午开始PM2.5浓度不断攀升，至12月6日凌晨达到峰值，期间上海本地PM2.5排放成为主要污染来源，在不利的天气条件下，高污染一直持续至12月7日凌晨. P3时段污染则外源性明显，江浙及其他周边地区对上海PM2.5输入要明显高于本地源排放. 从均值图来看，上海本地是研究时段内最主要的PM2.5贡献源，特别在P2时段贡献显著，总体占比超过50%. 其次，外围(除江苏、 浙江以外的其它上海周边区域)对上海细颗粒物贡献均值为33.3%，在P1、 P2、 P3时段均有贡献，但P3时段贡献比率超过了上海本地. 受冬季上海主导风向影响，江苏对上海的PM2.5输入要明显高于浙江，在P1和P2时段贡献也较为显著，加剧了上海细颗粒物污染.
图 11是上海城区不同时段PM2.5小时浓度区域贡献均值对比图，P1时段上海本地贡献约为15.0%~62.4%，平均占比为35.3%±14.7%，高于CT时段本地贡献. 同时外围贡献约40%，低于清洁时段外围贡献，而江苏贡献也接近20%，可见这是一次本地排放为主并受外来输送影响的区域高浓度PM2.5污染. P2是最严重的一次污染过程，外围贡献相比于P1基本持平并略低于清洁时段，江苏贡献则下降明显，而上海本地贡献则明显增加，平均占比达到44.8%，高于P1和CT并远大于P3，因此，12月5日6日的极高浓度的PM2.5污染，上海本地排放是最主要的贡献源. P3与P1、 P2相比，外围区域平均贡献接近60%，明显高于清洁时段和P1、 P2，江苏贡献与P2基本持平，浙江则有明显增加，上海本地贡献明显低于其他任意时段，与P2形成鲜明对比，可见这是一次外围输送主导的细颗粒物污染.
 | 图 11 上海城区不同时段PM2.5小时浓度区域贡献模拟均值对比Fig. 11 Region contributions of PM2.5 during different time period in urban Shanghai |
 | 图 12 模拟区域内主要大气污染源对上海城区PM2.5小时浓度贡献时间序列及其贡献模拟均值Fig. 12 Time series of the region source contribution and average contributions to PM2.5 in urban Shanghai |
模拟区域内主要大气污染源对上海城区不同时段PM2.5浓度贡献均值对比如图 13所示. P1时段扬尘源贡献要明显高于P2、 P3和CT，表明本地贡献在P1中影响较大. 工业过程源排放在P2时段排放占比要明显低于另外两个时段，仅是清洁时段贡献的一半左右，而工业锅炉、 移动源和挥发类源贡献占比均有所增加. 在P3时段工业过程则成为最大贡献源，农业源贡献也出现高值. 电厂点源在各个时段则一直有稳定的输出占比，天然源和生活源贡献较小. CT时段工业面源是最主要的排放源，贡献占比超过30%，这一比例要比污染时段高很多.
 | 图 13 模拟区域内主要大气污染源对上海城区不同时段PM2.5浓度贡献模拟均值对比Fig. 13 Region source contributions of PM2.5 during different time period in urban Shanghai |
模拟区域内主要大气污染源对上海城区PM2.5浓度贡献时间序列及其贡献均值如图 14所示. P1时段开始阶段本地源排放PM2.5浓度大约稳定在50μg ·m-3，12月1日傍晚至12月2日早晨排放浓度连续保持高值，12月2日傍晚排放源贡献达到峰值接近200μg ·m-3. 在12月4日夜间移动源、 挥发类源和扬尘源贡献突出，上海本地PM2.5排放浓度已经累积超过150μg ·m-3，12月5日早上挥发类源贡献开始增大，在大雾天气影响下，细颗粒物浓度污染达到最大值，仅本地排放PM2.5浓度已超过200μg ·m-3. 从贡献均值图来看，上海本地扬尘源和挥发类源是贡献最大的两类源，占比分别是31.0%和19.7%. 移动源贡献均值是17%，已超过工业面源11.5%的占比.
 | 图 14 上海本地主要大气污染源对上海城区PM2.5浓度贡献时间序列及其贡献模拟均值Fig. 14 Time series of the local source contribution and average contributions to PM2.5 in urban Shanghai |
从图 15的上海本地主要大气污染源对上海城区不同时段PM2.5浓度贡献均值对比情况来看，P1段扬尘面源贡献尤为突出，比例接近40%，明显高于其他时段的贡献，只有工业锅炉贡献占比低于CT. P2时段扬尘源、 挥发类源、 工业源依旧是主要的贡献源，而电厂点源贡献比例明显增大则很可能是由12月5日大雾及静小风天气等不利的扩散条件导致的. 由于P3是外围传送主导造成的污染，上海本地各污染排放源并没有出现较为明显的占比变化. 在清洁时段，扬尘源、 工业面源、 挥发类源和移动源是最主要的PM2.5排放源.
 | 图 15 上海本地主要大气污染源对上海城区不同污染时段PM2.5浓度贡献模拟均值对比Fig. 15 Local source contributions of PM2.5 during different time period in urban Shanghai |
(1)研究表明，2013年12月上旬东部地区严重污染事件中，上海市发生高压低湿静稳下的灰霾、 高压高湿静稳下的湿霾，以及大风低温导致的过境污染3次污染过程. 模拟结果表明，3次过程中硝酸盐在PM2.5中的占比显著上升，分别为23.7%、 23.9%、 19.4%(清洁时段15.5%)，硫酸盐占比分别是9.0%、 13.7%、 14.5%，表明上海市在严重污染期间硝酸盐贡献突出.
(2)在3次细颗粒物污染过程中，硝酸盐与污染严重程度呈现正相关关系，本地排放源中工业锅炉、 移动源和电厂是硝酸盐贡献最大的三类排放源； 硫酸盐本地主要排放源比例的变化则反映出本地积累对加重污染有显著影响，总体来看工业锅炉、 工业面源和移动源是硫酸盐最主要的排放源； 本地挥发类源和移动源分别主导了铵盐和元素碳的排放； 有机碳来源相对分散，贡献占比较为突出的排放源分别是挥发类源、 移动源和扬尘源等.
(3)上海市3次高浓度PM2.5污染中，上海本地贡献依次是35.3%、 44.8%、 22.7%，外围分别是42.0%、 41.1%、 59.8%，江苏贡献20.5%、 10.8%、 10.4%，浙江贡献则较低. 模拟区域内扬尘面源、 工业面源、 挥发类源、 工业锅炉及移动源是最主要的细颗粒贡献源，平均贡献占比分别是25.1%、 14.9%、 15.8%、 13.7%和15.9%.
(4)上海本地主要大气污染源在3次污染过程中，贡献依旧最为突出，最高贡献甚至超过了200μg ·m-3. 本地排放源中，扬尘源是最大的排放源，贡献占比依次是39.4%、 25.8%、 29.3%，其次是包括NH3、 VOCs等在内的挥发类源，分别贡献17.4%、 19.6%、 20.4%，第三大类是工业锅炉，分别贡献11.7%、 16.5%、 15.3%，移动源贡献也较为突出，占比是15.3%、 16.4%、 12.8%. 从本地污染控制来看，削减扬尘、 挥发源、 工业源及机动车、 船舶等移动源将有利于改善严重污染态势.
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