2015, Vol. 36
中国目前是世界上化肥氮的最大消费者.以2013年为例，中国化肥氮的消耗达到23.94Mt，占世界消费的23%[1,2].与此同时，我国的氮肥利用率却较低，传统氮肥利用率约为35%[3].化学氮肥施入土壤后，基本归宿主要有3个方面即作物吸收，土壤固定和以各种形式损失. 其损失途径主要有以氨挥发或硝化反硝化形成气态氮(N2O、 NO和N2等)的形式进入大气环境和以硝酸盐等形态淋洗或径流损失进入水体环境[4,5]. 朱兆良[3]在总结国内研究结果的基础上，对我国农田中化肥氮的去向进行了初步估计：作物吸收35%、 氨挥发11%、 表观硝化-反硝化34%(其中N2O排放率为1.0%)、 淋洗损失2%、 径流损失5%以及未知部分13%.由于积累的数据不多以及方法论上存在的一些问题，这一估计具有较大的不确定性.
N2O是重要的温室气体之一，Xing等[6]曾报道中国N2O排放急剧增加的主要原因是化肥氮投入的增多，它对N2O排放的贡献占73.9%. 土壤中的氨挥发进入大气后经过一系列的转化会影响当地、 局域甚至全球的N循环[7,8]. 据Zheng等[8]估算，伴随着化肥氮投入的增加，亚洲农田氨挥发量从1961年的1.7 Tg ·a-1增加到2000年的8.2 Tg ·a-1，到2030年，可能会增加到12.2 Tg ·a-1.82%的氨挥发将很快又沉降返还到陆地生态系统，其余12%则经对流沉降到海洋生态系统. 氮肥施用的增加导致以硝酸盐形态淋洗或径流损失的增加，并引起河流和湖泊水质的富营养化甚至污染地下水及饮用水，威胁人类的健康. Li等[9]的研究表明在我国华北平原小麦-玉米轮作系统上分别施用氮素水平为200、 400和800 kg ·(hm2 ·a)-1的尿素其NO3--N流失量分别为6、 58和149 kg ·(hm2 ·a)-1，分别占施入氮的3%、 14.5%和18.6%. 目前对氮肥施用所导致的农田N2O排放，氨挥发已进行了大量观测试验和机制研究[10,11]，关于淋洗和径流氮损失的原位研究报道相对较少[12]，且研究多集中在单一途径氮素损失，对4种途径氮素损失的同步原位研究鲜见报道. 已有的报道多采用模拟试验[13]或计算机模型来模拟研究农田氮素各种途径损失[14,15]. 本研究以农业面源污染风险极高的长江中下游产粮区为对象，通过大田原位试验，探讨了常规施肥条件下夏玉米季农田不同途径氮素损失特征，分析了农田氮流失，氨挥发及氧化亚氮排放的影响因素,以期为正确估算我国化肥氮素损失，提高氮素管理水平和减少农业面源污染提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 试验区概况
大田观测试验于2014 年玉米生长季实施.试验区设在南京市郊江宁区横溪镇(118.72°E，31.66°W). 耕层土壤为壤质黏土，土壤容重为1.23g ·cm-3，pH(H2O) 为6.1，有机质为18.36 g ·kg-1，全氮为2.11 g ·kg-1. 2014年玉米生长季(6～9月) 内平均温度为25.1℃，降水总量为724.3 mm，分别比常年同期低1.1℃和多200 mm左右.
1.2 试验设计试验处理设对照(不施肥)和常规施肥管理.供试玉米品种为苏玉1号，于6月9日播种，9月21日收获. 玉米播种间距为50 cm×40 cm. 农田管理按常规方式操作，全生育期氮肥用量为300kg ·hm-2，一半作基肥，一半作追肥，采用均匀撒施方式. 硫酸钾型复合肥(N ∶P2O5 ∶K2O=15 ∶15 ∶15)作为基肥，于6月14日施入； 尿素为追肥，于8月1日施入. 小区面积25 m2，重复3 次，随机区组排列. 小区之间筑有80 cm宽，30 cm高的田埂，并覆以塑料薄膜以防止肥水串流.
1.3 样品采集测定方法N2O的测定采用静态暗箱-气相色谱法[16]. N2O 样品的采集使用不锈钢静态封闭箱，横截面积为50 cm×50 cm，箱体高度随作物高度而增加. 玉米播种后，在各采样点预先放置并固定一个不锈钢底座作为水封. 采样时，将采样箱罩在该底座上，箱内装有微型风扇以保持气体均匀混合. 每周采样2次，每次采集时间为上午的08:30~12:00之间. 各采样点每次采样3个，每个间隔10 min，样品量为150 mL，现场注入300 mL的气袋中保存. 样品N2O浓度用改装后的Agilent 4890D气相色谱仪检测[16]. 所用载气为99.999%高纯氩甲烷(Ar2 ∶CH4=95 ∶5)，检测器为电子捕获检测器(ECD)，检测温度为330℃. 通过对每组3个样品的N2O混合比与相对应的采样间隔时间(0、 10、 20 min)进行直线回归，可求得该采样点的N2O排放速率. 继而根据大气压力、 气温、 普适气体常数、 采样箱的有效高度、 N2O分子量等，求得单位面积的排放量. N2O季节排放总量计算参照文献[17]的计算方法.
土壤氨挥发的测定采用通气法[18]. 气体捕获装置用PVC塑料管制成，内径15 cm，高12 cm. 采样时将PVC管插入土壤中2 cm，分别将两块海绵(厚度为2 cm、 直径为16 cm，已均匀浸润15 mL的磷酸甘油(5%磷酸+ 4%丙三醇)溶液)置于PVC塑料管中，下层的海绵距地面5 cm，上层的海绵与管顶部相平，两海绵之间距离约为1 cm.下层海绵用来吸收土壤挥发的氨，上层海绵吸收空气中的氨，并防止其被下层海绵吸收. 土壤挥发氨的捕获于施肥后当天开始，在各小区随机放置氨挥发捕获装置，一般放置6～8 h后取样.取样时，将通气装置下层海绵取出，迅速装入塑料袋中密封，随后更换PVC管放置位置. 施肥后第1周每2天取样1次，以后每周取样2次，直至监测不到氨挥发时为止，约30 d左右. 雨天停止采样. 将捕获装置中下层的海绵分别装入500 mL的塑料瓶中，加300 mL 1.0mol ·L-1的氯化钾溶液，使海绵完全浸于其中，振荡1 h后，浸取液中的铵态氮用流动注射分析仪(型号：SEAL XY-2 SAMPLER，产地：澳大利亚)测定.根据所测得的氨氮量和捕获装置的横截面积及每次连续捕获的时间计算土壤的氨挥发速率[18].
渗漏水的采集采样直管型渗漏计法[19]，渗漏计由PVC材料制成，管内径10 cm，长90 cm，底部封闭，管口套有盖子，并在距底部25 cm处从下而上15 cm内均匀打3排孔径为5 mm的渗水小孔，其外用塑料纱网紧贴管壁将渗水小孔包住，以阻隔淤泥进入管中.将渗漏计埋入土壤70 cm，小孔在地下30 cm以下，即保证所有小孔均在犁底层以下，收集通过犁底层的水样.渗漏水每周采集2次，直至处理与对照硝态氮和铵态氮浓度无显著差异为止.采样时用泵将水样全部抽出，记录体积数，同时取50 mL样品带回实验室.水样经过滤后，同前用流动注射分析仪测定硝态氮和铵态氮. 氮素渗漏量采用的估算方法为: 因每一PVC管直径为10 cm，埋入土壤中时第一排孔距土壤表面为30 cm，故将其抽象地认为每一PVC管所收集的渗漏水量及氮素量是一个直径为20 cm (30/2+ 10/2)，长轴为30 cm的半椭球体土壤所贡献的渗漏量(不考虑各个半球体相互间的侧渗)，根据半椭球体体积计算公式(V=4/3×π×ab2,式中，a为长轴,b为短轴)计算出半椭球体体积为0.006 28 m3,面积为1 hm2的30 cm厚土层中约含477 707个半椭球体，进而估算稻田氮素渗漏量[19].
试验区地势平坦，在各小区出口一侧，有地面导水槽与地表径流收集池相连. 地表径流水一般雨后从地表径流收集池采样[12].水样采集后同前用流动注射分析仪测定硝态氮和铵态氮浓度，结合径流量进而计算地表径流氮素总流失量[12].
每次样品采集的同时,采用MP-406Ⅲ型土壤水分温度测定仪(南通中天精密仪器有限公司)测定土壤水分和5 cm深度的土壤温度. 根据土壤容重将所测土壤水分(体积比)换算成土壤充水孔隙度(WFPS: Water Filled Pore Space). 降雨量采用无线翻斗式自记雨量计(型号：TFA36010，产地：德国)进行自动观测.
1.4 数据处理为估算施用的氮肥对大气，水体的贡献和影响，试验结果采用施氮处理区与对照区的差值来反映(算数平均值±标准误差). 试验数据采用SPSS 19.0软件统计分析. 2 结果 2.1 不同途径氮素损失的季节动态变化
在玉米生长季期间，氮肥施加导致较高的N2O排放量，其排放高峰期一般出现在氮肥施用后的15~20 d[图 1(a)]，最大峰值出现在基肥复合肥施用后的第19 d.由图 1中还可以看出，等氮量的基肥复合肥导致的N2O排放通量较追肥尿素要高. 而NH3挥发一般在氮肥施用后1~3 d内出现峰值，随后持续下降. 追肥尿素的NH3挥发明显高于基肥复合肥.该生长季内土壤温度变化不大，变化范围为18.8~30.6℃，平均24.5℃. 由于降雨频繁，土壤水分WFPS变化范围为59.1%~71.6%，平均68.6%[图 1(b)]. 相关分析表明，玉米季施加氮肥导致的N2O排放或NH3挥发与土壤温度和土壤水分未达显著相关(P＞0.05). 单独将对照或施氮处理的N2O排放和NH3挥发速率与土壤温度和土壤水分进行相关分析可知仅对照的N2O排放通量与土壤水分在0.1水平上显著相关(P=0.077)，表明本玉米生长季因高温高湿水分和温度不是N2O排放和NH3挥发的主要限制因子.
 | 图中箭头表示基肥和追肥施用日期，下同图 1 玉米生长季氮肥施用导致的N2O排放和NH3挥发速率季节动态变化和土壤温度及土壤水分(WFPS)的变化 Fig. 1 Seasonal variations in N2O emissions and NH3 volatilization caused by the application of nitrogen fertilizers and soil temperature and WFPS during the maize growing season |
由图 2中可以看出，基肥(复合肥)导致的渗漏液的NO3--N浓度一直处于较高的水平，而NH4+-N浓度一直处于较低的水平. 施用追肥尿素后，渗漏液的NH4+-N浓度一直处于较高的水平，而NO3--N浓度前期一直处于较低的水平，直至施肥后的第14 d出现峰值. 追肥20 d后，不试肥区与施肥区已无显著差异，反映在图 2中渗漏液的NO3--N和NH4+-N浓度几乎为零.
 | 图 2 施氮肥导致渗漏液的NO3--N和NH4+-N浓度的动态变化 Fig. 2 Variations of NO3--N and NH4+-N concentration in leachate caused by the application of nitrogen fertilizers |
从6月14日到8月30日共有37次降雨，其中日降水量＜5 mm为无效降水量，无径流产生(图 3). 本研究仅收集了基肥施用后的20 d内的4次径流水和追肥施用后的30 d内的6次径流水.从图 3中可以看出，与渗漏液有相似规律，也是基肥导致的地表径流水的NO3--N浓度处于较高的水平，而NH4+-N浓度处于较低的水平，基肥施用20 d后不试肥区与施肥区已无显著差异，反映在图 3中7月5日的地表径流水的NO3--N和NH4+-N浓度几乎为零. 施用追肥尿素后，地表径流水的NH4+-N浓度很快处于高水平，然后呈逐渐下降趋势. 而NO3--N浓度一直处于较低的水平，未出现明显峰值. 追肥30 d后，不试肥区与施肥区已无显著差异，反映在图 3中最后一次收集的地表径流水的NO3--N和NH4+-N浓度接近为零.
 | 图 3 施氮肥导致玉米季(6月14日至8月30日)地表径流水的NO3--N和NH4+-N浓度的动态变化及同时期降雨的变化 Fig. 3 Variations of NO3--N and NH4+-N concentration in runoff caused by the application of nitrogen fertilizers and daily rainfall during the experimental period (June 14-August 30) |
鉴于基肥和追肥氮肥品种不同，我们将追肥施用时间作为前后分界线，分阶段统计不同途径的氮素损失量，结果见表 1.同时计算各阶段肥料氮损失率，即不同时期不同途径氮素损失量占施入氮量的百分比. 因土壤N2O是由土壤硝化反硝化过程产生，基肥中的部分氮素可能在追肥后依旧作为N2O的氮源，在此假定8月1~30日N2O排放主要是尿素导致的，同时9月1日后N2O排放很少，仅占整个生长季的5%左右，故此处分阶段计算N2O排放系数，误差不大.从表 1中可以看出，不同时期不同途径氮素损失量不同.追肥后即8月1~30日这一阶段各途径氮素总损失值是基肥的1.23倍. 基肥导致的氮素损失途径以NO3--N渗漏为主，占复合肥氮素损失的44%左右，其它途径如N2O排放，氨挥发和硝酸盐地表径流损失相当，基本各占复合肥氮素损失的17%左右，NH4+-N渗漏和地表径流损失最低，仅占2.5%左右.而尿素导致的氮素损失途径以 氨挥发为主，占总损失量一半左右； 渗漏和地表径 流NH4+-N损失也较高，占尿素氮损失的36%； N2O排放损失较小，占尿素氮损失的7%左右. NO3--N地表径流损失最低，仅占1%左右，这说明因雨水过多，尿素氮转化为NH4+-N，还来不及转化为NO3--N就以铵氮形式被淋洗或径流损失了.
 | 表 1 玉米生长季不同时期施氮肥导致的N2O排放,NH3挥发及渗漏和地表径流液的无机氮的累积量1) Table 1 Nitrogen losses through N2O emission, NH3 volatilization, leaching and surface runoff caused by the application of nitrogen fertilizers in the different stage |
尽管氮肥施用导致的玉米整个生长季N2O直接排放系数仅为3.3%，是4个途径氮损失率最低的，但其它途径的氮素损失进入环境亦能转变为N2O. 根据IPCC(2006)对化学氮肥施用引起的农田N2O直接排放和间接排放的划分，本研究借鉴IPCC推荐的氮的渗漏和径流N2O间接排放因子为0.75%和大气中的NH3转化成N2O的系数为1.0%[27]，进一步计算氮肥施用后的氨挥发和无机氮流失转化为N2O-N的量为0.67 kg ·hm-2，则本研究中的氮肥施用后的N2O总排放系数为3.5%.
3 讨论无论哪种途径的氮素损失，皆受多种因素的影响，如氮肥品种，施氮量，土壤理化性质，气象条件，水肥管理等，这也是各地测定结果时空变异较大的原因.但是每种途径的氮素损失在特定的地区均有其主要的驱动因子.本研究中的土壤温度(变化范围为18.8~30.6℃，平均24.5℃)和WFPS(变化范围为59.1%~71.6%，平均68.6%)，基本上在产N2O的微生物活动最佳范围之内[20,21]，土壤温度和水分不是N2O排放的限制因子，N2O排放主要受氮源的影响[10]，反映在基肥和追肥后N2O的排放有显著差异. 另外N2O排放一般与施氮量呈指数非线性回归关系[15]. 土壤温湿度适宜也导致N2O排放系数较高，为3.3%，远高于相同施肥方式且等氮量施用条件下的我国北方地区玉米季的N2O排放系数0.44%[22]和1.15%[23]，也高于同地区雨量偏少季的0.67%[17]. 同理，NH3挥发一般受土壤温度，土壤水分，土壤氮素和土壤pH等因子的影响[11, 24, 25]. 低土壤温度和高土壤水分不利于土壤NH3挥发，而高土壤NH4+-N和碱性土壤有利于NH3挥发的增多[26]. NH3挥发一般与施氮量呈线性正相关[15]. 在本研究中NH3挥发与土壤温度和WFPS均未达显著相关，也主要受氮肥品种的影响，反映在追肥施用后的NH3挥发显著高于基肥施用. 不同氮肥其氮素形态和释放速率不同，从而导致氮素损失不同. 本研究中的NH3挥发量占施入氮的10.2%，与IPCC的推荐值10%[27]相当，但远低于华北平原相同施肥方式且等氮量施用条件下的NH3挥发损失率23.7%~33.1%[28]和用微气象学法(梯度扩散法)测定华北平原低施氮量条件下的大面积农田土壤氨挥发的试验结果24.5%~37.0%[29]及用模型估算的全国NH3挥发损失率24%[15]； 同时又高于等施氮量条件下东北黑土玉米季NH3挥发损失率4.49%[30].
通过渗漏和地表径流途径的氮素损失主要与施N量，降雨及灌溉有关[12, 31, 32]. 张玉铭等[31]在栾城的两年试验表明，玉米N渗漏量与渗漏水的体积有关，而渗漏水的体积与降水和灌溉有关，多雨季节N渗漏损失率高达17.6%~48.9%. 地表径流NO3--N和NH4+-N浓度变化是降雨与径流扰动和搬运地表土壤氮素的结果[33]. 本研究中，无论是渗漏水还是地表径流水中的NO3--N和NH4+-N浓度均受施肥品种的影响，反映在基肥施用和追肥施用后的氮素形态有明显区别，但等氮量施用条件下2种肥料的无机氮的损失率比较接近. 以往大部分研究认为渗漏和地表径流中的氮素形态以NO3--N为主[12,31]，但本研究发现尿素追肥后渗漏液和地表径流水中的氮素以NH4+-N为主，这与王鹏等的报道一致[34]. 可能与强降雨有关，尿素中的氮水解为NH4+-N还未转化为NO3--N，就被淋洗和流失了. 本研究中的无机氮渗漏损失率为11.2%，高于黄淮海平原地区的5.7%~9.4%[35]，低于Wang等的研究14%[15]. 无机氮地表径流的损失率5.1%则与朱兆良的全国估计值相当[3].
我国从20世纪80年代起到现在，农业面源氮污染输出负荷总体上是呈增加的趋势[36],大量氮素损失进入环境后引起一系列环境问题如森林退化、 土壤和淡水酸化、 水体富营养化、 地下水硝态氮污染、 物种组成变化和生物多样性减少等[15, 37, 38]，应该引起政府部门对氮素管理的重视. 在农业生产实际中，无法改变气象条件和土壤本身的理化性质，如何减少农业生产中的氮素损失，主要靠农业管理措施的调整. 以本研究为例，长江中下游地区夏季高温多湿，作物的生育期也是基本固定的，唯一能减少氮素损失的途径是测土配方施肥和选择合适的氮肥品种. 了解不同氮肥品种氮素释放特性及作物需肥规律，实现根层养分供应与高产作物需求在数量上匹配、 时间上同步，提高氮肥利用率是减少氮素损失的关键. 本研究表明长江中下游地区基肥施用以氮素渗漏损失为主，而追肥氮素损失以氨挥发和渗漏为主，可以考虑选择多种肥料组合，如追肥不用尿素，改用其它NH3挥发较少的肥料品种，如缓控释肥料[14,39]等. 至于如何优化组合各氮肥品种及适宜的施氮量，在维持作物高产的同时减少各途径氮素损失，保护环境，尚需进一步系统地研究. 4 结论
在相同的气候条件和土壤环境下，氮肥施用导致的不同途径氮素损失不同. 在玉米季常规施肥条件下，基肥施用以氮素渗漏损失为主，而追肥氮素损失以氨挥发和渗漏为主. 渗漏液和地表径流水中氮素形态和不同途径氮素损失率主要受氮肥品种影响.
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