环境科学  2015, Vol. 36 Issue (9): 3119-3127   PDF    
引用本文
徐建辉, 江洪. 长江三角洲PM2.5质量浓度遥感估算与时空分布特征[J]. 环境科学, 2015, 36(9): 3119-3127.
XU Jian-hui, JIANG Hong. Estimation of PM2.5 Concentration over the Yangtze Delta Using Remote Sensing: Analysis of Spatial and Temporal Variations[J]. Environmental Science, 2015, 36(9): 3119-3127.
长江三角洲PM2.5质量浓度遥感估算与时空分布特征
徐建辉1,2, 江洪1     
1. 南京大学国际地球系统科学研究所, 南京 210093;
2. 滁州学院地理信息与旅游学院, 滁州 239000
收稿日期: 2015-02-26; 修订日期: 2015-04-15.
基金项目: 国家自然科学基金项目 (61190114,41171324);高等学校博士学科点专项科研基金项目(20110091110028);科技部国家科技基础条件平台项目(2005DKA32300)
作者简介: 徐建辉(1976~),男,博士,讲师,主要研究方向为大气环境遥感,E-mail:jianhuixu2003@126.com
通讯联系人,江洪,E-mail:jianghong_china@hotmail.com
摘要: 卫星遥感反演气溶胶光学厚度(AOT)已被广泛地应用于地面PM2.5遥感监测. 为遥感监测长江三角洲地区PM2.5,利用2013年的MODIS/Terra AOT产品,考虑研究区36个空气质量监测站点的风速、温度、湿度和边界层高度等气象条件,构建了基于MODIS AOD产品估算PM2.5的模型. 利用17个空气质量监测站点数据对模型进行散点拟合验证,结果表明模型估算精度较高,春夏秋冬4个季节PM2.5质量浓度的模型估算值与地面监测值的相关系数R2值分别为0.45、0.50、0.58和0.52. 利用模型估算的长时间序列PM2.5时空分布数据进行时空变化特征分析,结果表明:1 2000~2013年研究区PM2.5质量浓度呈增长趋势,月均增长量为0.047μg ·m-3,最大值出现在2月,为(66.2±19.3)μg ·m-3,最小值出现在8月,为(22.6±5.9)μg ·m-3. 2研究区PM2.5质量浓度空间分布差异显著,南部低,北部高,高值主要出现在由上海、杭州和南京构成的三角形区域的城市群中,而低值主要出现在南部远离城市的森林区域. 结果表明基于MODIS/Terra AOT产品和地面观测气象数据估算PM2.5的多元线性回归模型能较好地应用于区域PM2.5监测.
关键词: PM2.5     MODIS AOT     遥感     估算     时空分布     长江三角洲    
Estimation of PM2.5 Concentration over the Yangtze Delta Using Remote Sensing: Analysis of Spatial and Temporal Variations
XU Jian-hui1,2, JIANG Hong1     
1. International Institute of Earth System Science, Nanjing University, Nanjing 210093, China;
2. School of Geographic Information and Tourism, Chuzhou University, Chuzhou 239000, China
Abstract: Satellite remote sensing retrieved aerosol optical thickness is widely used to monitor surface PM2.5 concentration. In order to monitor PM2.5 by remote sensing in the Yangtze delta, estimate model of PM2.5 concentration was constructed based on MODIS AOT, PM2.5 concentration data of the 36 ground air quality observation sites and meteorological data in 2013. Afterwards, the model estimated PM2.5 was validated by PM2.5 concentration data from the 17 ground air quality observation sites, and the results showed that the model estimation was higher. The correlation coefficient value of R2 between model estimation of PM2.5 concentration and the value of the ground monitoring of spring, summer, autumn and winter were 0.45, 0.50, 0.58 and 0.52, respectively. The variation characteristics of temporal and spatial was analyzed based on the long time PM2.5 data together with model estimated, and an increase trend of PM2.5 concentration was observed from 2000 to 2013, with the maximum concentration of PM2.5(66.2μg ·m-3±19.3 μg ·m-3) in February and minimum in December (22.6μg ·m-3±5.9 μg ·m-3). In addition, it was found that the distribution of PM2.5 concentration was of obvious features, displaying high value in south and low in north. Mass concentration of PM2.5 was peaked in the zone of urban agglomeration which was grouped to a delta-shaped region by Shanghai, Hangzhou and Nanjing, while the low value areas were in the forest away from city. The result suggested that MODIS AOT and meteorological data can be used to monitor regional PM2.5 by the established multi-linear regression model.
Key words: PM2.5     MODIS AOT     remote sensing     evaluation     spatial and temporal variation     Yangtze Delta    
s

大气气溶胶因为其全球气候效应和环境效应近年来已成为科学家们广泛关注的一个重要研究领域[1, 2, 3, 4]. 大气气溶胶中的PM2.5(particle matter,PM)和PM10，特别是PM2.5，因会对人类健康[5, 6, 7]和大气能见度产生严重的负面影响，已受到各国政府及有关研究部门的高度重视[8]. 20世纪80年代以来，中国经济规模的快速发展，城市扩张和人口集聚，对能源的需求量越来越大，使得人为污染问题更为突出，从而导致中国部分地区，尤其是东部经济较为发达地区的空气污染问题日益严重[9,10]. 目前，长江三角洲地区已成为雾霾的高发区域.

已有的研究表明，气溶胶光学厚度(aerosol optical thickness,AOT)与近地面颗粒物质量浓度有很强的相关性，在对气溶胶标高垂直订正及PM2.5湿度订正后，两者相关性得到明显的提高[9, 11, 12, 13, 14]. 而且有学者研究发现云盖比例、 混合层高度、 风速、 地表温度和相对湿度等气象要素对气溶胶光学厚度和PM2.5两者的相关性有着较大的影响,并建立了估算模型对PM2.5进行了预测[15, 16, 17]. 本研究基于MODIS/Terra AOT产品、 地面观测的PM2.5和气象数据，分季节构建了估算PM2.5的多元线性回归模型，并利用模型估算的PM2.5时空分布数据分析了长江三角洲地区PM2.5的时空分布特征，以期为区域大气PM2.5污染监测与治理提供科学依据.

1 材料与方法 1.1 研究区概况

长江三角洲是长江和钱塘江在入海处冲积形成的三角洲，位于中国东部沿海开放城市带和沿江长江产业密集城市带的结合部，北起通扬运河，南抵杭州湾，西至镇江，东到东海，其中心地理经纬度分别为120.5°E和30.5°N. 长江三角洲是世界经济增长最迅速、 城市化进程最快的地区之一，是中国最大的经济核心区之一，区域内共有1个直辖市：上海，3个副省级城市：南京、 杭州、 宁波，11个地级城市，即江苏省的苏州、 无锡、 常州、 镇江、 南通、 扬州、 泰州和浙江省的湖州、 嘉兴、 绍兴、 舟山和台州，共计16个城市，土地面积约为99700 km2，人口为10763.31万(2010人口普查数据). 地理位置如图 1所示.

1.2 资料 1.2.1 地基监测空气质量数据

空气质量数据来源于中国环境监测总站. 获取了2013年1月18日至2014年1月18日长江三角 洲区域53个空气质量监测站点的每日分时的空气质量数据.

图 1 长江三角洲地理位置及空气质量监测站空间分布 Fig. 1 Location of the Yangtze River Delta and Spatial distribution of air quality monitoring stations

1.2.2 地基监测气溶胶光学厚度数据

本研究在长江三角洲地区共布设了6台法国CIMEL电子公司生产的自动跟踪扫描的太阳光度计，组成了长江三角洲区域地基遥感气溶胶观测网络，开始进行长时间连续气溶胶光学特性观测，仪器设置每3 min记录一次数据. 研究中采用CE-318地面观测的较高精度的气溶胶数据来验证卫星遥感反演气溶胶数据的精度，论证利用MODIS AOT产品在本研究区进行PM2.5质量浓度估算的适用性. 长江三角洲布置的6台CE-318监测仪器的详细站点信息见表 1.

表 1 长江三角洲6台太阳光度计(CE-318)观测站点信息 Table 1 Monitoring site information of six sets of sun photometer(CE-318) in the Yangtze River Delta

1.2.3 MODIS AOT产品

美国NASA(National Aeronautics and Space Administration)的MODIS具有多光谱、 宽覆盖和时间分辨率高等特点，搭载在TERRA和AQUA两颗卫星上，广泛用于大气气溶胶监测. 目前，NASA每日发布基于MODIS数据的陆地气溶胶光学厚度产品，该产品的空间分辨率为10 km，波长为0.55 μm，采用暗像元法反演. 本研究选取在长江三角洲区域每日上午过境1次的Terra卫星上的MODIS AOT结果. 由于卫星的AOT结果受云影响很大，使数据存在大量无效值，因此对AOT数据进行删选，尽量挑选晴天、 少云数据. 研究中获取了2000年1月1日至2014年1月18日的MODIS AOT产品数据.

1.2.4 气象资料

气象资料来源于中国气象数据共享服务网(China Meteorological Data Sharing Service System,CMDSSS). 本次研究获取的是该平台中覆盖长江三角洲区域的中国地面气候资料日值数据集和全球地面天气资料定时值数据集，时间尺度为2000年1月1日至2014年1月18日. 研究中需对站点数据进行空间插值处理. 为提高气象数据空间插值处理的精度，采用气象数据插值处理中常用的方法(薄盘样条函数)进行空间插值处理[18]，格网大小为10 km.

1.3 方法 1.3.1 近地面气溶胶消光系数计算

太阳的直射辐射经过大气消弱到达地面的能量E可以表示为：

式中，Es为大气层顶的太阳辐照度； m为大气质量，近似有为太阳天顶角； τ为大气总光学厚度，是分子光学厚度τm和气溶胶光学厚度τa之和. 其中τm通常仅与辐射波长、 海拔和气压有关. 从τ中去除τm的贡献，就得到气溶胶光学厚度τa(AOT). 根据平行平面大气假设，垂直方向的整层AOT是各高度处气溶胶消光系数的积分，即：

式中，ka(λ,z)即高度为z处的气溶胶消光系数. 假设ka(λ,z)垂直方向的变化为负指数形式，有：

式中,ka,0(λ)为地面处的消光系数； HA为气溶胶标高，是表征气溶胶垂直分布状况的关键参数. 基于式(2)和式(3)可得：

式(4)表明,由AOT和HA可计算出近地面的气溶胶消光系数，AOT通过遥感数据反演可以得到，HA可以用大气混合层高度或大气边界层高度来近似代替，大气混合层高度或大气边界层高度可以由地面的激光雷达测得，也可以根据地面气象数据利用大气计算方法计算得到[19]，还可以通过采用大气气候模式模拟获取. 由此可知，近地面气溶胶消光系数可由气溶胶光学厚度与大气标高求得：

本研究中由于没有获得长江三角洲地区地面雷达同步观测的气溶胶标高数据，拟采用大气混合层高度数据来替代[20,21]. 在有地面同步监测气象数据的前提下，大气混合层高度拟采用罗氏法计算获取.

1.3.2 近地面气溶胶消光系数湿度订正

在一定的高度和颗粒物粒谱分布下，颗粒物质量浓度与大气气溶胶消光系数存在正相关关系[22,23]，但由于水汽等对气溶胶粒子的复折射指数和消光截面等物理、 光学性质具有较大影响[24,25]，需要对“湿”气溶胶消光系数进行适当的订正，使得订正后的“干”消光系数与颗粒物质量浓度具有更高的相关性. 将相对湿度对气溶胶消光系数的影响设为相对湿度因子f(RH)，其值等于同等条件下“湿”气溶胶消光系数与“干”气溶胶消光系数之比. 本研究中的吸湿增长因子采用White等[26]的经验公式：

基于式(6)，近地面气溶胶“干”消光系数ka,0,dry(λ)可表示为：

1.3.3 统计模型

一些研究学者认为，气溶胶消光系数与颗粒物质量浓度除受气溶胶标高和水汽的影响外，还受到其他气象要素的影响，例如温度、 压力、 风速和湿度等[15, 16, 17]. 本次研究认为颗粒物质量浓度可以看作是近地面气溶胶“干”消光系数和气象要素的函数，可以用公式(8)表示：

式中，ka,dry(0,λ)是近地面气溶胶“干”消光系数，t是大气温度，p是大气压力，w是风速. 本研究采用多元线性方程来表达他们间的关系.

式中，a0、 a 1、 a 2、 a 3、 a 4是多元线性回归的系数. 长江三角洲地区不同季节气溶胶的来源差异较大. 冬季受大陆季风的影响，气流远程传输过来大量的沙尘粒子. 而夏季受东南风的影响，从海洋传输过来大量的海盐粒子. 不同来源的气溶胶的物理、 化学和光学性质都不同，因而气溶胶垂直订正和湿度订正的效果，以及与其他气象要素的关系也存在差异. 综合以上因素，研究分季节进行了模型的建立.

2 结果与分析 2.1 MODIS AOT产品验证

尽管卫星遥感有很多优点，由于复杂的气溶胶特性，存在着很大的不确定性，需要地面观测数据进行研究区适用性验证. 本研究利用布置在杭州、 建德、 临安、 宁波、 千岛湖和天目山这6个地基观测站点的太阳光度计(CE-318)获取的较高精度的AOT对Terra-MODIS AOT产品(MOD04)进行比较验证. 线性回归分析结果(见图 2和表 2)显示，6个站点的MODIS AOT产品与地基监测的AOT相关性系数R＞0.67，显著性水平P＜0.01，二者相关性显著，除宁波站之外，其他站点的R值较高且RMSE较低. 这表明利用卫星遥感反演的MODIS AOT产品在长江三角洲进行气溶胶光学特性研究和大气颗粒物质量浓度的估算具有适用性. 除杭州站点外，MODIS气溶胶产品在本研究区的AOT普遍低估，这与其他学者在其它区域的研究结果有些不同，其他学者的研究显示了在气溶胶较小时，MODIS气溶胶产品高估了AOT，反之亦然[27, 28, 29].

图 2 CE-318 AOT与MODIS AOT线性回归分析 Fig. 2 Line regress analysis between CE-318 AOT and MODIS AOT

表 2 CE-318 AOT与Terra-MODIS AOT线性回归分析 Table 2 Correlationship between CE-318 AOT and Terra-MODIS AOT

2.2 PM2.5质量浓度估算模型及验证

在长江三角洲地区，本次研究共获取了53个空气质量监测站点2013年1月18日至2014年1月18日分时的空气质量浓度数据. 从站点的代表性和空间分布的均匀性出发，在53个站点数据中筛选了36个站点(见图 1中红色点)进行估算模型的建立，剩余的17个站点(见图 1中绿色点)数据进行模型精度的检验. 数据的匹配是保证模型精度的关键. 研究中AOT数据采用的是MOD04产品，其每日的过境时间是上午10:30，为了与其匹配，PM2.5质量浓度采用每日10:00~12:00时的均值，温度、 风速、 压力和湿度采用日均值，大气混合层高度采用每日12:00时的计算值. 模型建立过程中，首先对气溶胶光学厚度进行垂直订正和湿度订正，得到大气近地面“干”消光系数，再综合考虑温度、 风速、 压力等气象因子，建立分季节估算PM2.5质量浓度的多元线性回归模型.

分季节所构建的估算PM2.5质量浓度多元线性回归模型如表 3所示. 结果显示，在P＜0.01的显著性水平下，PM2.5质量浓度分季节估算模型的R2值分别为0.48、 0.62、 0.61、 0.52.

表 3 估算PM2.5质量浓度的多元线性回归模型系数值 Table 3 Coefficient value of multiple linear regression model of PM2.5 concentrations

本研究利用预留的17个地面监测站观测的PM2.5质量浓度数据对已构建的分季节估算PM2.5质量浓度多元线性回归模型进行比较验证. 图 3是模型估算的PM2.5质量浓度与地面观测的PM2.5质量浓度线性回归分析. 结果显示，模型估算的PM2.5 质量浓度和地面观测值有较好的一致性，估算精度较高. 模型估算PM2.5质量浓度与地面观测质量浓度在P＜0.01的显著性水平下，春、 夏、 秋、 冬这4个季节的R2值分别是0.45、 0.50、 0.58和0.52. 结果表明，分季节构建的估算PM2.5质量浓度的多元线性回归模型在长江三角洲地区具有较好的适用性.

图 3 质量浓度与地面观测PM2.5质量浓度的线性回归分析 Fig. 3 Linear regression analysis between PM2.5 mass concentrations by estimated and PM2.5 mass concentrations by ground observation
2.3 长江三角洲PM2.5质量浓度时空分布特征 2.3.1 长江三角洲PM2.5质量浓度时间变化特征

图 4是2000~2013年长江三角洲地区PM2.5质量浓度月平均值的时间变化. 研究中利用正弦函数对研究区2000~2013年PM2.5的质量浓度月平均值进行曲线拟合，发现其具有很好的周期性(见图 4中蓝色曲线)，并以12个月为周期进行变化. 对研究区2000~2013年PM2.5的质量浓度月平均值进行线性趋势拟合，发现月增长趋势明显(见图 4中红色直线)，其月均增长量为0.047μg ·m-3.

图 4 2000年3月~2013年12月长江三角洲地区PM2.5质量浓度月平均值的时间变化 Fig. 4 Temporal variation of monthly mean PM2.5 mass concentration over the Yangtze River Delta from March 2000 to December 2013

表 4为2000~2013年多年月平均PM2.5质量浓度统计结果. 标准差根据多年月平均数据中的每个像元计算得出，它可以用来表示颗粒物的空间分布差异. 最大PM2.5质量浓度月平均值出现在2月，为(66.2±19.3)μg ·m-3. 2月的标准差最大，说明2月的空间差异最大，也就是说，城市和郊区的差值在2月达到最大，而且在空间分布上，整个区域的PM2.5质量浓度普遍大于其他月份. 最小PM2.5质量浓度月平均值出现在8月，为(22.6±5.9)μg ·m-3. 8月的标准差最小，说明8月的空间差异最小，也就是说，城市和郊区的差值在8月达到最小，而且在空间分布上，整个区域的PM2.5质量浓度普遍小于其他月份.

表 4 多年月平均PM2.5质量浓度的统计结果 /μg ·m-3 Table 4 Statistics of multi-year monthly mean PM2.5mass concentration/μg ·m-3 /μg ·m-3

图 5为2000~2013年长江三角洲地区PM2.5质量浓度多年季节平均值变化.

图 5 2000~2013年长江三角洲地区PM2.5质量浓度多年季节平均值变化 Fig. 5 Seasonal variation of multi-year seasonal mean PM2.5 mass concentration over the Yangtze River Delta from 2000 to 2013

图 5显示，2000~2013年长江三角洲地区PM2.5质量浓度多年季节(春季：3、 4、 5月； 夏季：6、 7、 8月； 秋季：9、 10、 11月； 冬季：12、 1、 2月)平均值大小依次为冬季＞春季＞秋季＞夏季. PM2.5质量浓度多年季节平均值春季略大于秋季，差异并不明显. 主要原因是长江三角洲地区春季盛行东亚季风，以偏西北风为主，季风从北方远距离传输带来的主要是较大粒径的沙尘型气溶胶粒子，而粒径较小的PM2.5主要是局地排放产生，春季和秋季局地大气污染物排放差异并不明显.

2.3.2 长江三角洲PM2.5质量浓度空间分布特征

图 6为2000~2013年长江三角洲地区PM2.5质量浓度年平均值空间分布. 从中可见，2000~2013年，长江三角洲地区PM2.5质量浓度呈较明显的年增长趋势，北部重点城市(上海、 南京和杭州)增速最明显. 区域PM2.5质量浓度空间分布差异显著，南部低，北部高，高值主要出现在由上海、 杭州和南京构成的三角形区域的城市群中，而低值主要出现在北部远离城市的森林区域. 主要原因是长江三角洲地区南部森林覆盖较好，人类活动较少，大气颗粒物的排放较少，而且较好的植被覆盖可以减少地面气溶胶粒子进入大气，并且可以吸附空气中的颗粒物. 而北部为城市区域，人为活动比较强烈，工业、 机动车尾气、 人类生活排放以及交通和建筑扬尘导致北 部城市群大气颗粒物浓度较高. 2000~2013年，

图 6 2000~2013年长江三角洲地区PM2.5质量浓度年均值空间分布 Fig. 6 Spatial distribution of multi-year monthly mean PM2.5 mass concentration over the Yangtze River Delta from 2000 to 2013

表 5 2000~2013年长江三角洲地区年均降水量数据统计 /mm ·a-1 Table 5 Data statistical of average annual precipitation over the Yangtze River Delta from 2000 to 2013/mm ·a-1

PM2.5质量浓度的年均最大值出现在2011年，2010年的PM2.5质量浓度对比2009年有明显的下降，主要原因是2011年年降水量明显减少，而2010年年降水量明显增多，其他PM2.5质量浓度较高的年份(如2004、 2007和2008年)，降水量与其他年份相比明显要少(见表 5). 降水对大气的颗粒物有很强的冲刷作用，能大量减少大气中颗粒物的含量[30].

3 结论

(1)利用地基监测的AOT数据对MODIS AOT产品进行了检验，结果表明利用卫星遥感反演的MODIS AOT产品在长江三角洲进行气溶胶光学特性研究和大气颗粒物质量浓度的估算具有适用性.

(2)基于卫星遥感数据建立了分季节估算PM2.5质量浓度的精度较高，这表明能够利用卫星遥感监测区域PM2.5.

(3)人类活动影响区域PM2.5质量浓度的变化及其空间分布. 从长时间尺度来看，长江三角洲地区PM2.5质量浓度呈增长趋势，月均增长量为0.047μg ·m-3； 研究区PM2.5空间分布差异显著，高值主要出现在北部城市群，低值主要出现在南部森林覆盖区域.

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