环境科学  2015, Vol. 36 Issue (8): 2972-2980   PDF    
引用本文
段海静, 蔡晓强, 阮心玲, 仝致琦, 马建华. 开封市公园地表灰尘重金属污染及健康风险[J]. 环境科学, 2015, 36(8): 2972-2980.
DUAN Hai-jing, CAI Xiao-qiang, RUAN Xin-ling, TONG Zhi-qi, MA Jian-hua. Assessment of Heavy Metal Pollution and Its Health Risk of Surface Dusts from Parks of Kaifeng,China[J]. Environmental Science, 2015, 36(8): 2972-2980.
开封市公园地表灰尘重金属污染及健康风险
段海静1, 蔡晓强2, 阮心玲1, 仝致琦1, 马建华1     
1. 河南大学资源与环境研究所,开封 475004;
2. 开封市环境监测站,开封 475000
收稿日期: 2015-01-27; 修订日期: 2015-03-25.
基金项目：国家自然科学基金项目(41171409,41430637,41201211); 河南省教育厅重点项目(13A170051); 河南大学研究生科研创新计划项目(Y1324001)
作者简介：段海静(1983~),女,博士研究生,讲师,主要研究方向为土壤环境污染与防治,E-mail:jingjingd1983@126.com
通讯联系人：马建华,E-mail:mjh@henu.edu.cn
摘要：在开封市龙亭公园(PL)、相国寺(PX)、铁塔公园(PT)、清明上河园(PQ)采集地表灰尘样品52个,用原子荧光(AFS)法测定灰尘Hg、As含量,用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)法测定Cr、Cu、Zn、Pb、Ni、Cd含量. 然后应用地积累指数(Igeo)和污染负荷指数(PLI)探讨灰尘重金属污染特征,应用美国环保署的健康风险模型开展针对成人的重金属健康风险评价. 结果表明,灰尘Hg、Cd、Pb、Zn、Cu含量明显高于中国潮土背景值和开封市周边灰尘背景值,其中Hg、Pb严重污染,Cu、Zn、Cd多为轻污染和偏中度污染,As、Cr、Ni污染程度较轻. 4个公园中PX灰尘为强度污染,PL为中度污染,PT和PQ为轻度污染. 各公园灰尘重金属的平均致癌风险指数(TCR) > 10-6,存在一定的人体可耐受的致癌风险,4个公园灰尘重金属平均TCR顺序为:PL > PQ > PX > PT. 各公园灰尘重金属平均非致癌风险总指数(HI) < 1,不存在非致癌健康风险.
关键词： 公园     地表灰尘     重金属     健康风险     开封市    
Assessment of Heavy Metal Pollution and Its Health Risk of Surface Dusts from Parks of Kaifeng,China
DUAN Hai-jing1, CAI Xiao-qiang2, RUAN Xin-ling1, TONG Zhi-qi1, MA Jian-hua1     
1. Institute of Natural Resources and Environment, Henan University, Kaifeng 475004, China;
2. Kaifeng Environmental Monitoring Station, Kaifeng 475000, China
Abstract: Fifty-two dust samples were collected from four parks [Longting Park (PL), Tieta Park (PT), Qingmingshanghe Park (PQ), Xiangguosi Park (PX)] located in Kaifeng City, China. Concentrations of Hg and As in dusts were measured by atomic fluorescence spectrometry (AFS), while Cr, Cu, Zn, Pb, Ni and Cd were analyzed by inductively coupled plasma mass-spectrometry (ICP-MS). The heavy metal pollution of dust was assessed using Geo-accumulation index (Igeo) and pollution load index (PLI). The health risk due to exposure to heavy metals in dust was assessed using the model recommended by USEPA. The non-carcinogen(HI) and carcinogen health risks (TCR) were also calculated to evaluate the potential risks to adults. The results showed that the average contents of Hg, Cu, Zn, Cd and Pb were much higher than those in control samples and the background values of fluvo-aquic soil in China. The samples were seriously polluted by Hg and Pb, besides, there was moderate pollution, slight pollution of Cu and Zn, and no pollution of As, Cr and Ni. The PLI from the 4 Parks indicated that there was serious heavy metals pollution of dust in PX, moderate pollution in PL, and slight pollution in PT and PQ. The average HI of heavy metals in the four Parks was lower than one. The average HI decreased in the order of PL > PX > PT > PQ, while the average TCR decreased in the order of PL > PQ > Px > PT. The contribution rate of HQAs to HI was about 43.51%, and that of CRAs to TCR was about 70.11%.
Key words: park     surface dust     heavy metal     health risk     Kaifeng City    

地表灰尘(灰尘)是附着、沉积于不透水下垫面(道路、桥面、街面、广场等)及地面附着物、建筑物的裸露面上，未被固化黏结，且易于被外力作用搬运的固体颗粒物[1, 2]，是环境污染物重要的“源”和“汇”之一. 强烈的人类活动会造成灰尘重金属的大量聚集，由于重金属具有难降解性，所以它们具有重要的环境指示意义和较严重的环境危害[3, 4, 5]. 由于灰尘粒径(介于1～1 000 μm)较小[6]，易通过手-口、呼吸及皮肤接触等途径进入人体，在人体内蓄积，对人类健康带来危害[7, 8, 9, 10]. 近年来，随着人们生活水平的提高，旅游景区及公园已经成为民众假日休闲的主要去处，其灰尘重金属的污染水平对人体健康的影响也日渐引起人们的关注[9, 10, 11, 12, 13, 14, 15, 16, 17]. 目前，我国关于公园灰尘重金属污染研究主要集中在北京[10]、上海[12, 13]、天津[14]、西安[15]、青岛[16]、福州[17]等发达或沿海城市，而对于拥有4 000多年历史的古都开封市公园灰尘重金属的污染状况却鲜见报道. 开封市地处豫东平原，作为国务院首批公布的24座历史文化名城之一，旅游资源极其丰富，仅市区旅游景点就达17处之多，历年来游客人数逐年攀升. 截止到2012年底，开封市游客人数达到4 416.2万人次，旅游收入180.5亿元，占全市GDP收入的14.9%，已成为开封市经济的支柱产业之一[18]. 本研究以开封市4个具有代表性的公园为例，开展灰尘重金属(Cu、Cr、Pb、Zn、Ni、Cd、Hg、As)污染和健康风险评价，旨在为开封市公园环境质量的改善提供依据. 1 材料与方法 1.1 样点布设与样品采集

笔者于2014年3月对开封市公园灰尘进行样品采集，采样前一周无降水，选择晴朗无风的天气进行采样. 根据公园的面积及景区内景点的分布，分别在开封市龙亭公园(PL)、铁塔公园(PT)、相国寺(PX)和清明上河园(PQ)采集灰尘样品52个，公园位置及详细信息见图 1和表 1. 由图 1可知，本研究的4个公园分居于开封老城区的4个不同方向，虽然开封市内公园有多处，但尤以PL、PT、PX和PQ的 知名度最高，每年游客量较多. 灰尘样点主要布设在景区道路和停车场. 在每个采样点上，首先用塑料毛刷和簸箕收集5个灰尘子样(每个子样重约100 g)，然后将其充分混合，挑拣出植物残体和砖块或石子，放入聚乙烯自封袋中保存.

图 1 采样公园分布示意 Fig. 1 Location of the sampling parks in Kaifeng City

表 1 开封市地表灰尘采样公园信息 Table 1 Surface dust sampling park information in Kaifeng City
1.2 样品处理

样品风干后用玛瑙研钵研磨全部通过100目(0.149 mm)尼龙筛. 灰尘As和Hg含量采用1 ∶3硝酸-盐酸混酸消解体系，AFS法(DB51/T 836-2008)测定，仪器是AFS-3100型双道原子荧光光度计(北京海光仪器公司). 灰尘Cu、Cr、Pb、Zn、Ni和Cd含量采用硝酸-氢氟酸-高氯酸消解体系，ICP-MS法测定，仪器是X Series 2型电感耦合等离子体质谱仪(美国Thermo scientific). 在分析过程中，灰尘中As、Hg用国家标准土壤样品(ESS-2，棕壤)，灰尘中Cu、Cr、Pb、Zn、Ni和Cd用(GSS-3，黄棕壤)进行回收实验，加标回收率在95.3%～104.3%之间，平行实验偏差都在10%以内. 1.3 灰尘重金属污染评价方法

分别采用地积累指数(geo-accumulation index，Igeo)和污染负荷指数(pollution load index，PLI)评价灰尘重金属污染状况. 地积累指数的计算公式[19]为：

式中，Cn为重金属的实测值，Bn为重金属n的地球化学背景值，1.5是为了消除沉积物地区差异可能引起背景值变动的转换系数. Igeo的污染分级标准[20,21]为：Igeo≤0，无污染；0＜Igeo≤1，轻污染；1＜Igeo≤2，偏中污染；2＜Igeo≤3，中污染；3＜Igeo≤4，偏重污染；4＜Igeo≤5，重污染；5＜Igeo，极重污染.

污染负荷指数法(PLI)的计算公式[22]为：

式中，CFi为灰尘重金属i污染因子，ci为灰尘重金属i的实测含量，cbi为重金属i的背景值，PLI为某样点多种重金属的污染负荷指数. 其污染分级标准为[23]：PLI≤1为无污染，1＜PLI≤2为轻度污染，2＜PLI≤3为中度污染，≥3为强度污染. 1.4 重金属健康风险评价方法 1.4.1 暴露剂量模型

环境介质中的重金属可通过手-口直接摄入、呼吸吸入、皮肤接触吸收这3种暴露途径进入人体，各种途径的暴露量按下列公式[24, 25]计算：

经手-口直接摄入：

经呼吸摄入：

经皮肤接触：

式中，CDI为重金属暴露量，mg ·(kg ·d)-1；c为灰尘重金属的浓度，mg ·kg-1；BW为人体平均体重，kg；SA为可能接触灰尘的皮肤面积，cm-2；IRo为摄入频率，mg ·d-1；IRi为吸入频率，m3 ·d-1；ED为暴露年限，a；EF为暴露频率，d ·a-1；CF为转换系数，kg ·mg-1；AT为平均作用时间(非致癌和致癌)，d；SL是皮肤黏着度，mg ·(cm2 ·d)-1；ABSd是皮肤吸收系数；PEF为灰尘排放因子，m3 ·mg-1.

参考我国场地环境评价导则(DB11/T 656-2009)以及国内外相关研究成果[24, 25, 26, 27, 28]，式(4)~(6)中的参数取值如下：IRo为100 mg ·d-1，IRi为20 m3 ·d-1，PEF为1.36×109 m3 ·mg-1，CF为110-6 kg ·mg-1，EF为250 d ·a-1，ED为10 a，BW为60 kg，SA为4 350 cm2，SL为0.2 mg ·(cm2 ·d)-1，ABSd为0.001.

在暴露量计算中，致癌和非致癌重金属的AT取值不同. 在计算非致癌重金属暴露量时,成人平均ED为10 a，故AT为 10×365 d. 在计算致癌重金属暴露量时，成人的平均ED为10 a，再将暴露量平均分配到整个生命期(70 a)，成人的致癌重金属暴露量AT取值为 70×365 d. 1.4.2 健康风险表征模型

本研究的8种重金属(Hg、As、Cr、Cu、Zn、Pb、Ni、Cd)都具有慢性非致癌健康风险，其中As、Cd、Ni、Cr、Pb具有致癌风险[7, 29]. 非致癌风险用风险商(HQ)和风险指数(HI)来表征，计算公式[24, 25, 26]为：

式中，CDIji为重金属i第j种暴露途径的暴露量，mg ·(kg ·d)-1；RfDi为重金属i的参考剂量，mg ·(kg ·d)-1，即单位时间单位体重摄取的不会引起人体不良反应的最大量；HQji是非致癌重金属i第j种暴露途径的单项风险指数(风险商)；HI为8种重金属通过3种暴露途径所致的非致癌健康风险指数. 当HI或HQ＜1时，表示重金属的健康风险可以忽略；当其＞1时，表示存在重金属的健康风险，其值越大，健康风险就越大.

致癌健康用风险指数(TCR)来表征，计算公式[24, 25, 26]如下：

式中，CRi为致癌重金属i通过3种暴露途径的单项风险指数；CDIij为致癌重金属i第j种暴露途径的暴露量，mg ·(kg ·d)-1；SF为污染物的致癌斜率因子，(kg ·d) ·mg-1；TCR为5种致癌重金属的健康风险指数. 当TCR＜10-6，无致癌风险；10-6＜TCR＜10-4，人体可耐受的致癌风险；TCR＞10-4，人体不可耐受的致癌风险[28].

参考国内外相关研究成果[24, 25, 26, 27, 28, 29] 及我国场地环境评价导则(DB11/T 656-2009)，不同重金属各种暴露途径的RfD和SF见表 2.

表 2 重金属不同暴露途径的RfD和SFTable 2 Reference dose (RfD) for non-carcinogen metals and slope factors (SF) for carcinogen metals
2 结果与分析 2.1 灰尘重金属的含量特征

从表 3可见，开封市四大公园灰尘Hg和Pb含量属于强变异，Cv分别为138.99%和153.89%，其他重金属均属于中等变异(15.69%～73.09%). 与开封周边地区灰尘重金属背景值[23, 30]相比，公园灰尘除As、Ni平均含量低于背景值外，Hg、Cr、Cu、Zn、Pb、Cd高于其背景值，分别是背景值的16.7、1.1、2.0、3.0、5.6和3.1倍. 与中国潮土背景值[31]相比，公园灰尘除As、Cr、Ni平均含量低于潮土背景值之外，Hg、Cu、Zn、Pb、Cd平均含量均高于其背景值，分别是其背景值的10.0、10.2、6.6、3.4和1.8倍. 表明公园灰尘大多数重金属出现不同程度的积累. 开封市各公园灰尘重金属含量存在一定差别(表 3). 灰尘Hg、Cr、Cu、Ni含量表现为PX>PL>PQ>PT，As含量表现为PQ>PL>PT>PX，Zn含量表现为PX>PT>PL>PQ，Pb含量表现为PL>PX>PT>PQ，Cd含量表现为PL=PX>PT>PQ. 相国寺灰尘除As和Pb之外，其他重金属含量均高于另外3个公园.

表 3 灰尘重金属含量统计Table 3 Statistics of heavy metal contents in dust samples

2.2 重金属的污染特征

选择开封市周边灰尘元素背景值作为Bn值，利用式(1)计算得到灰尘重金属的Igeo及其不同污染程度样点百分数(表 4). 由表 4可见，灰尘Hg和Pb的污染比较严重，所有样点均在轻污染以上，其中所有样点的Hg均在偏中污染以上，处于偏中污染、中污染和偏重污染的样点数分别为8、27和11，共占样点总数的88.46%；而Pb在各污染级别均有分布，其中以偏中污染所占比例较高，样点数为21，占样点总数的40.38%. 灰尘也存在一定程度的Cu、Zn和Cd污染. 灰尘Cu处于轻污染的样点数为33，占总样点数的63.46%；大部分样点的Zn和Cd处于轻污染和偏中污染，共占总样点数的88.46%；灰尘As，Cr和Ni污染程度较轻，几乎全部的样点均处于无污染. 不同重金属的平均Igeo的含量顺序为：Hg＞Pb＞Cd＞Zn＞Cu＞Cr＞Ni＞As. 由此可知，Hg是各公园灰尘最主要的污染因子，其次是Pb.

表 4 灰尘重金属的Igeo及其不同污染程度样点百分数 Table 4 Geo-accumulation indexes of heavy metals in dusts and the number of samples in different pollution categories

利用式(2)和(3)得到各个公园基于开封市周边灰尘背景值的PLI评价结果(图 2)，从图 2可知，各公园灰尘重金属平均PLI的大小顺序依次为：PX(3.05)＞PL(2.38)＞PT(1.89)=PQ(1.89). PX为强度污染，PL为中度污染，而PT和PQ则为轻度污染.

图 2 各公园灰尘重金属平均PLI与污染状况对比 Fig. 2 Average PLI and pollution levels of dust heavy metals in different parks
2.3 灰尘重金属健康风险评价 2.3.1 非致癌健康风险评价

按照式(4)～(8)分别计算得到开封市公园灰尘针对成人经3种暴露途径的各个重金属的非致癌健康风险单项指数(HQ)和风险总指数(HI)，结果见表 5. 从中可见，4个公园灰尘8种重金属的HQ和HI均小于1，不存在非致癌健康风险. 平均HQ从大到小依次为：As＞Pb＞Cr＞Cd＞Hg＞Cu＞Zn＞Ni. 灰尘As、Pb和Cr对HI的贡献率分别为43.51%、32.47%和19.09%. 从不同公园灰尘重金属平均HI(图 3)来看，PL(0.184)＞PX(0.167)＞PT(0.134)＞PQ(0.129)，但经方差分析发现，各公园的HI差别不显著(P＞0.05).

表 5 灰尘重金属成人非致癌健康风险指数和致癌健康风险指数统计 Table 5 Non-carcinogenic and carcinogenic risk indexes for adults with heavy metals in dusts

图 3 各公园灰尘重金属非致癌风险指数对比 Fig. 3 Average HI of dust heavy metals in different parks
2.3.2 致癌健康风险评价

按照式(9)和(10)分别计算得到各公园灰尘As、Cd、Cr、Ni、Pb的CR和TCR(表 5). 从表 5中可知，开封市公园灰尘各样点或其平均CRNi、CRPb和CRCr远小于10-6数量级，无致癌风险；而大多数样点或其平均CRAs和CRCd大于10-6数量级，存在一定的人体可耐受的致癌风险. 公园灰尘重金属的平均TCR＞10-6，存在人体可耐受的致癌风险，值得引起重视. 从不同公园灰尘重金属TCR(图 4)来看，平均TCR大小顺序为：PL(3.89×10-6)＞PQ(3.57×10-6)＞PX(3.32×10-6)＞PT(3.27×10-6)，但差别不显著(P＞0.05). CRAs对其TCR的贡献率变化在39.29%～89.38%之间，平均为70.11%，As是最主要的致癌风险因子.

图 4 各公园重金属平均致癌风险指数对比 Fig. 4 Average TCR of dust heavy metals in different parks
3 讨论 3.1 灰尘重金属来源分析

公园灰尘重金属的来源比较复杂，主要受到城市交通，工业发展和人类旅游活动的影响. 本研究中公园灰尘中Hg、Cu、Zn、Pb、Cd的平均含量显著高于中国潮土背景值和开封市周边灰尘背景值，表明其已受到人类活动的影响. 研究表明[23, 32, 33, 34, 35]，Hg是典型的城市人为源重金属，来源较为复杂，除了工业、交通来源外，燃煤也可能是其另一来源. 我国原煤中Hg的含量变化范围平均在0.1～5.5 mg ·kg-1[36]，煤中平均的Hg含量为0.22 mg ·kg-1[37]. 开封市是典型的燃煤城市，煤炭是其主要能源，截止2012年，开封市原煤消耗量达503×104 t[18]. 因此，煤炭燃烧造成的大气Hg沉降可能是灰尘Hg的重要来源. 先前的研究表明[10, 21, 24, 38, 39, 40, 41, 42, 43, 44, 45, 46, 47, 48, 49, 50]，交通源是Pb、Zn、Cd、Cu等多种重金属的重要来源. 比如橡胶轮胎磨损、润滑油的耗损、刹车皮的磨损及汽车金属部件的碰撞会产生Zn、Cd、Cu等[10, 43, 44, 45, 47]. 公园灰尘中Pb含量高的原因可能与含铅污染物的历史积累有关，含铅汽油通常含有四乙基铅或四甲基铅等抗爆剂，经燃烧，可转化为铅氧化物排入大气中，经过大气降尘进入土壤或形成地表灰尘，从而影响灰尘中Pb的含量[51,52]. 尽管交通污染排放的铅在无铅汽油使用后有所降低[53]，但其排放至土壤中的含铅污染物仍会滞留较长一段时间，而公园灰尘中污染物的来源包括周围绿地土壤颗粒的再悬浮，因此土壤中的污染物的历史积累会影响灰尘中Pb的含量，这一点在街道灰尘中也得到了证实[24, 42]. 开封市截止2012年底，民用汽车拥有量达到62×104辆，其中私人汽车拥有量为32.8×104辆，占有汽车总数的50%[18]. 加之，近年来，开封市游客接待量人数众多，至2012年底，开封市接待海内外游客达4 416.20万人次[18]，加之自驾游，团体游逐年攀升，外来机动车辆激增，所排放的交通源污染物也随之增加，这可能是公园灰尘中Cd、Pb、Zn、Cu含量污染较重的原因之一. 研究公园灰尘中As、Ni含量低于背景值，可能是土壤或灰尘中As、Ni含量主要受到城市周围土壤母质的影响，属于自然源重金属的原因[10, 23, 41, 49, 54, 55, 56]. 开封市公园灰尘Cr含量略高于其周边背景值，而低于中国潮土背景值，说明其富集水平不高，可能主要受成土母质影响，但人类城市活动也是其来源之一，属于混合源重金属，该结论与朱伟等[57]研究结果相似. 3.2 不同公园灰尘重金属污染差别分析

开封市不同公园灰尘重金属污染程度的差别可能与建园时间长短、公园性质、水域面积、绿地面积、所处地理位置及周边环境状况等多种因素有关. 相国寺灰尘重金属污染最为严重，除As和Pb之外，其他元素含量均高于另外3个公园，这可能与相国寺作为中国历史著名的佛教寺院，建园时间久远、寺内香客和游客众多，而香灰中含有大量的Cr、Cu、Zn、Hg、Ni、Cd等有关[58]；另外，该寺庙坐落于开封市中心，周边拥有开封市繁华的商业中心及运营时间较长的相国寺汽车站，周围道路车流量较大，交通拥堵造成大量的重金属进入灰尘中，交通废弃物较多也是其污染较重的原因之一[13, 16, 21, 24, 38, 39, 40, 41, 42, 43, 44, 45, 46, 47, 48, 49, 50]. 龙亭公园灰尘污染程度低于相国寺，其原因可能与其周围的水域面积有关，龙亭公园周围分布着杨家湖、潘家湖等湖泊，其水域面积达到47.3 hm2，占公园面积的54.62%，水域面积在4公园中最大，大面积的水域对周围空气起到了良好的净化作用；而清明上河园和铁塔公园灰尘重金属污染相对较轻可能与公园建园时间较短及地理位置偏僻有关，清明上河园自1998年才对外开放，距今仅17 a；铁塔公园坐落于开封市东北隅，客流量及车流量相对较少，故这两个公园的灰尘污染程度相对较低. 公园的绿地面积对地表灰尘质量也有影响，笔者使用Google Map截获4个公园的卫星影像图，通过使用Arcmap 10.2计算4个公园的绿地面积. 龙亭公园的绿地面积相对较大(12.2 hm2)，铁塔公园和清明上河园的次之，分别为10.7 hm2和10.3 hm2，相国寺的绿地面积最小(0.5 hm2)，公园高的绿地面积能有效降低公园土壤颗粒的再悬浮，减少污染物对地表灰尘的输入，这可能也是公园污染存在差异的又一原因. 此外，不同公园的客流量的多少也会影响其灰尘重金属污染状况. 据笔者从开封市旅游局获悉4个公园近3年的客流量看，相国寺单位面积的年游客量最高[2014年，34万人次 ·(hm2 ·a)-1]，铁塔公园单位面积的年游客量最少[2014年，0.81万人次 ·(hm2 ·a)-1]. 4 结论

(1)开封市公园灰尘Hg、As、Cr、Cu、Zn、Pb、Ni和Cd的平均含量分别为0.50、5.12、53.25、44.29、240.27、144.84、23.15和1.02 mg ·kg-1；灰尘中Hg、Cd、Pb、Zn、Cu属于人为源重金属，Cr属于混合源重金属，Ni和As属于自然源重金属.

(2)相国寺地表灰尘污染等级为强度污染，龙亭公园污染等级为中度污染，铁塔公园和清明上河园污染等级为轻度污染.

(3)4个公园灰尘8种重金属的HQ及HI均小于1，不存在非致癌健康风险，其平均HQ变化依次为：As＞Pb＞Cr＞Cd＞Hg＞Cu＞Zn＞Ni. 在非致癌总风险中，HQAs对HI的贡献约为43.51%，As是最主要的非致癌风险因子.

(4)在致癌风险评价中，四大公园灰尘重金属除Cr、Ni、Pb对成人的CR＜10-6之外，As、Cd对成人的CR及5种元素的TCR 在10-6～10-4之间，属于人体可耐受的致癌风险，但需要引起人们的重视. CRAs对其TCR的贡献率在70.11%左右，As是最主要的致癌风险因子.

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