厌氧折流板反应器(ABR) 以其良好的污泥截留性能、 独特的水力流态和明显的生物相分离等优点引起人们的广泛关注^[1]. 目前，尽管对好氧颗粒污泥的研究日趋成熟，但相关的研究和应用多是在具有较大高径比、 运行模式特殊的柱形SBR中展开^[2]，而对于连续性污染源，利用SBR处理需要加设缓冲池或者调节池，且时间上的推流运行不利于形成稳态的反应过程^{[3, 4]}. Juang等^[5]指出稳定的连续流式反应器具有比间歇式运行更适合污泥颗粒化条件. 然而，现有连续流反应器内培养颗粒污泥的研究报道中，不仅反应器的结构较为复杂，而且运行操作要求较高，如Tsuneda等^[6]所采用的AUFB系统其高径比达64 ∶1，且需设置泥水分离装置及外接沉淀池等.

当前，在连续流的条件下以厌氧出水为进水基质，成功培养好氧颗粒污泥的研究鲜见报道^[7]. 为此，本研究将ABR工艺进行改进，使其成为厌氧与好氧组合一体化工艺，实现耦合运行，对连续流条件下其好氧颗粒污泥形成机制进行了研究.

1.1 试验装置与进水水质

本研究采用自行设计的ABR耦合CSTR一体化工艺(如图 1)，由竖向导流板分为6个格式，前4个格式均相同，为厌氧区，下、 上流室水平宽度之比为1 ∶6，折流板底角为45°，总有效容积为6.4 L. 第五、 六隔室分别为好氧(曝气)区和沉淀区，有效容积分别为1.45 L和0.9 L. 研究过程中，控制曝气量为60 L ·h^-1(表面气体上升流速为2.6 mm ·s^-1，DO＞1.0 mg ·L^-1). 反应器置于水浴缸中，运行温度控制在30℃±1℃. 进水为混合污水(生活污水 ∶人工配水为1 ∶1)，以乙酸钠作为碳源，氯化铵为氮源，磷酸二氢钾为磷源，各组分及微量元素含量见表 1.

图 1

Fig. 1

图 1 试验装置及工艺流程示意 Fig. 1 Experimental apparatus and process scheme chart

表 1(Table 1)

表 1 混合污水的组成 Table 1 Components of mixed sewage 组分 含量/mg·L-1 组分 含量/mg·L-1 组分 含量/mg·L-1 CaCl2 44.8 CoCl2·6H2O 0.12 COD 800~1 250 MgSO4 49 ZnSO4·7H2O 0.12 NH+4-N 50~100 FeCl3·6H2O 1.5 NaMoO4·2H2O 0.06 TP 3~6 H3BO3 0.15 CuSO4·5H2O 0.03 MnCl2·4H2O 0.12 KI 0.03

表 1 混合污水的组成 Table 1 Components of mixed sewage

试验中厌氧区接种污泥取自苏州新区某污水处理厂厌氧污泥，接种后污泥浓度(MLSS)为6 g ·L^-1. 采用混合污水经过30 d的启动运行，出水水质稳定.

好氧区接种污泥取自苏州新区某污水处理厂氧化沟内活性污泥，接种污泥浓度为4 500 mg ·L^-1.

研究中，各常规分析指标均按国家标准方法测定^[8]. 其中，pH值采用雷磁PHSJ-4A型pH计测定； DO采用便携式DO测定仪测定； 颗粒形态及微生物相采用OLYMPUS CX41型显微镜检测； 颗粒污泥沉降速率采用清水静沉测速法测定. 颗粒污泥粒径分布采用筛分法测定.

研究过程中，采用选择法以逐步缩短HRT和提高有机负荷的方式进行筛选性研究^[9]，为污泥颗粒化创造条件，并考察颗粒形成过程中各个阶段内系统对污染物的去除效能，分析好氧颗粒污泥形成机制. 表 2所列为试验运行控制参数.

表 2(Table 2)

表 2 ABR-CSTR一体化工艺运行参数 Table 2 Detailed operational parameters in ABR-CSTR coupled reactor 阶段 运行时间 /d 沉淀时间 /h 厌氧区出水COD浓度 /mg·L-1 好氧区COD容积负荷 /kg·(m3·d)-1 Ⅰ 1~17 2.0 200 1.5 Ⅱ 18~42 1.5 150 1.5 Ⅲ 43~66 1.0 135 2.0 Ⅳ 67~110 0.75 100 2.0

表 2 ABR-CSTR一体化工艺运行参数 Table 2 Detailed operational parameters in ABR-CSTR coupled reactor

通过缩短沉淀时间(即缩短沉淀区HRT)，致使沉降性能较差的分散污泥不断被洗出. 以好氧区内污泥形态变化为依据，将整个培养过程分为阶段Ⅰ(整体启动)、 阶段Ⅱ(颗粒初显)、 阶段Ⅲ(颗粒生长)以及阶段Ⅳ(颗粒成熟). 对污泥进行镜检分析表明，系统运行17 d后，污泥的形态发生明显变化，由原来的絮状污泥逐步向结构较为松散、 肉眼可见表面较多丝状体的微小聚集体转变，此后至第110 d逐步相互黏合成长为结构较为密实，边缘更加清晰的淡黄色好氧颗粒污泥，成功实现了污泥颗粒化.

本工艺好氧区进水即为厌氧区出水. 厌氧区、 好氧区进出水水质及去除率如图 2所示.

图 2

Fig. 2

图 2 COD的去除情况 Fig. 2 COD removal profile

第Ⅰ(整体启动)阶段沉淀池HRT为2.0 h，厌氧区COD容积负荷在2.1 kg ·(m³ ·d)^-1左右，厌氧污泥经过17 d的驯化，出水COD稳定在200 mg ·L^-1左右，去除率维持在80%以上，充分说明ABR中接种的厌氧颗粒污泥具有良好COD去除能力. 由于处于启动初期，好氧区的COD去除率较低，仅为55%左右，出水COD浓度为85 mg ·L^-1左右； 第Ⅱ阶段沉淀池HRT为1.5 h，由图 2可知，厌氧区对COD的去除率逐渐升高，出水COD在150 mg ·L^-1左右. 厌氧区各个隔室内上向流速由0.087 m ·h^-1提高至0.115 m ·h^-1，增进了厌氧污泥与进水基质的充分接触，因而强化了对底物的去除能力. 系统中的好氧活性污泥经过启动期的适应，已有少量颗粒污泥出现，但此时系统中仍以絮状污泥为主，絮状污泥的传质阻力较低因而有利于对营养物质的吸收降解，COD去除率略有升高，稳定在60%左右，沉淀池出水COD逐渐降低至60 mg ·L^-1左右； 第Ⅲ阶段进一步缩短沉淀池HRT至1.0 h，对应厌氧区HRT缩短至7.11 h，逐渐调整进水COD浓度至1 050 mg ·L^-1，厌氧区COD去除率经历短暂波动后又恢复至先前较高水平，出水COD浓度在135 mg ·L^-1左右. 当沉淀时间缩短至1.0 h时[此时沉淀池的表面负荷达到1.4 m³ ·(m² ·h)^-1]，大量的絮状污泥被淘洗出系统，好氧区内生物量在短期内大量减少，但同时，反应器内的颗粒污泥不断生长，生物量增加，对底物的去除率提高并维持在60%以上； 第Ⅳ阶段沉降时间为0.75 h、 好氧区COD容积负荷为2.0 kg ·(m³ ·d)^-1，经过一个月的运行，好氧段的COD去除率稳定在70%以上，出水浓度稳定在40 mg ·L^-1以下，而整个系统的COD 总去除率达90%以上. 可见，实现污泥颗粒化之后，系统COD的去除率越来越稳定，表明污泥颗粒化反应器具有较好的处理效能.

本研究中，将好氧区进水C/N控制为2左右，考察低C/N比条件下好氧颗粒污泥形成过程及处理效能. 进出水氨氮浓度及去除效率如图 3所示.

图 3

Fig. 3

图 3 NH+4-N的去除情况 Fig. 3 NH+4-N removal profile

整个运行期间，厌氧区对氨氮几乎没有去除作用，且氨氮浓度有所升高，而在好氧区NH⁺₄-N被大量去除(图 3). 第Ⅰ阶段，氨氮去除率就达到60%以上并最终稳定在65%左右. 第Ⅱ、 Ⅲ阶段由于絮状污泥被洗脱，氨氮去除率有所波动，但总体呈上升趋势. 进入第Ⅳ阶段，因颗粒污泥的形成并通过增强曝气，系统对NH⁺₄-N的整体去除率稳定在80%以上，表明颗粒污泥的形成强化了NH⁺₄-N去除效果.

单一的ABR即使是在稳定运行阶段对磷的去除效果也普遍不佳^[10]. 本研究中除磷的任务是交由后续好氧区完成. 进出水TP浓度及去除效率见图 4.

图 4

Fig. 4

图 4 TP的去除情况 Fig. 4 TP removal profile

Ⅰ、 Ⅱ阶段系统对TP的去除率不高，大约在40%左右，主要是依靠吸附了磷酸盐的絮状污泥被洗脱出反应器而达到去除TP的效果. Ⅲ阶段，随着颗粒初显并不断生长，去除率不断提高，这可能是由于颗粒污泥本身存在着独特的厌氧-缺氧-好氧结构，使得好氧区的聚磷菌能够在适宜的条件下释磷吸磷^[11]，该阶段去除率稳定在50%左右，较前两阶段有所提高. Ⅳ阶段初始，由于进水浓度的降低以及好氧区曝气量的不足及不均，结合趋于成熟的颗粒污泥的结构特征而强化了除磷功能，TP的去除率稳步提升，一度高达70%. 随后增加曝气量，导致厌氧环境的减少，释磷量减少，影响了除磷效果； 此外，逐渐增加的氮损能够证实好氧区存在着一定程度的反硝化作用，导致反硝化菌与释磷菌竞争碳源的局面^{[12, 13]}，因而可能进一步导致TP去除率的波动.

通过对进出水氮的物料衡算发现，系统中一直存在N损失，但并不具有明显规律，系统运行4个阶段氮损失率的平均值分别为31%、 36%、 42%和45%. 值得注意的是，随着沉淀时间的缩短，污泥颗粒化程度越高，与此同时氮损失率也逐渐增加，说明本工艺能够实现一定的脱氮作用. 这可能是由于：①系统中DO不足导致反硝化的发生. 部分污泥滞留在沉淀区，无法自主回流至好氧区故而产生缺氧环境以进行反硝化. 系统运行后期，由于好氧颗粒污泥的形成并增大，在其内部形成了厌氧-缺氧-好氧结构，为反硝化提供了有利环境； ②出水中伴随少量游离氨的吹脱.

本研究中沉淀池HRT逐步从2.0 h降为0.75 h，反应器中污泥形态发生了明显变化，即由Ⅰ阶段的灰褐色絮状污泥[图 5(a)]逐渐转变为Ⅱ阶段时肉眼可见的微小聚集体，此时的聚集体边缘较为毛糙、 表面存在较多丝状体[图 5(b)]； Ⅲ阶段好氧区内大量絮状污泥被洗脱出反应器，淡黄色污泥聚集体数量大幅上升，具有了规则、 光滑的颗粒边缘，粒径主要分布在0.58~1.25 mm的范围内[图 5(c)]； 进入Ⅳ阶段，颗粒尺寸进一步增大，结构更加密实，边缘更加清晰，呈现较为规则的圆形或椭圆形[图 5(d)]. 图 6为第108 d时好氧区内颗粒污泥的粒径分布，粒径在小于0.58 mm、 0.58~0.8 mm、 0.8~1.25 mm、 1.25~1.6 mm、 1.6~2.5 mm及大于2.5 mm范围的颗粒污泥所占总污泥质量的百分比分别为4.2%、 21.67%、 38.28%、 20.37%、 13.12%及2.36%，即反应器中粒径大于0.58 mm的污泥成绝对优势(占95%以上)，表明好氧区内已成功实现污泥的颗粒化.

图 5

Fig. 5

图 5 好氧区内污泥形态变化 Fig. 5 Evolution of morphological observation of granular sludge in aerobic zone

图 6

Fig. 6

图 6 第108 d时好氧区内颗粒污泥的粒径分布 Fig. 6 Particle size distribution of aerobic granular sludge on day 108

研究过程中，好氧区中污泥的SVI和MLSS的变化情况如图 7所示. Ⅰ阶段，接种的絮状活性污泥沉降性能良好(SVI为45 mL ·g^-1)，随后SVI不断上升，Ⅰ阶段末达到250 mL ·g^-1，而此时在镜检中也发现了大量的丝状菌，说明在连续流式运行下，即使采用不易产生丝状菌的乙酸钠为碳源，但其基质浓度梯度几乎为零的特征也很容易产生丝状菌膨胀的情况^[14]. 随着选择压的不断增强，SVI逐渐降低，最终稳定在45 mL ·g^-1以下. 另一方面，MLSS则经历了先下降再上升的过程，随着沉淀时间的不断缩短，沉降性能差的、 细小的絮体污泥被不断地淘洗出反应器，沉降性能较好的污泥则被截留在反应器内，MLSS由Ⅰ阶段时的4 500 mg ·L^-1降至Ⅱ阶段末的1 500 mg ·L^-1，此时颗粒污泥已初步形成. 本研究中进水的COD容积负荷由1.5 kg ·(m³ ·d)^-1逐渐提高至2.0 kg ·(m³ ·d)^-1，随着污泥的不断洗脱，好氧区中的污泥负荷由0.33 kg ·d^-1提高至1.33 kg ·d^-1，促进了颗粒污泥的形成. 与絮状活性污泥相比，颗粒污泥具有较高的传质阻力，而较高的COD容积负荷则有助于颗粒污泥克服其传质阻力，但也容易引发丝状菌污泥膨胀，因而此时控制好氧区在较高的水力剪切力下运行，使丝状菌易于被冲刷出系统. 颗粒污泥形成之后，污泥浓度不断升高，构成的晶核不断吸附菌群，使颗粒越来越大，并在水力剪切力的作用下，颗粒变得越来越密实，其污泥浓度由1 500 mg ·L^-1上升至6 000 mg ·L^-1. 此时(第110 d)颗粒污泥呈现出非常好的沉降性能，其平均沉降速率为20.8 m ·h^-1.

图 7

Fig. 7

图 7 好氧区SVI及MLSS变化情况 Fig. 7 Time courses of SVI and MLSS

在本研究中，因沉淀时间缩短而不断提高的选择压以及维持较高的有机负荷是颗粒污泥形成的主要驱动力. ①选择压：沉淀时间由初期的2.0 h降低到0.75 h，沉淀池的表面负荷也相应地由0.7 m³ ·(m² ·h)^-1提高至1.88 m³ ·(m² ·h)^-1，大量沉降性能差絮状污泥被洗脱出系统； 另外，研究表明HRT的缩短，可以促进微生物胞外聚合物(EPS)的产生，EPS对于颗粒污泥的形成和稳定维持也有重要作用^[15]，其中蛋白质的分泌对促进颗粒的初期形成影响比较大，而多糖可为微生物的聚集提供黏附剂，维持颗粒结构的稳定^[16]. ②有机负荷：好氧区的有机负荷也从1.5 kg ·(m³ ·d)^-1提高至2.0 kg ·(m³ ·d)^-1，Liu等^[17]认为，有机负荷对颗粒污泥的形成具有重要作用，当COD容积负荷低于1.0 kg ·(m³ ·d)^-1时，鲜见好氧颗粒污泥的形成^{[18, 19]}.

此外，水力剪切力是好氧颗粒形成的一个重要影响因素^[20]，由曝气速度即表面气流上升速度决定，并与其呈正相关关系，能改变颗粒的形状和结构. 本研究中，在好氧颗粒污泥培养前期，由于反应器高度的限制，表面气流上升速度为2.6 mm ·s^-1，低于Liu等^[17]认为的好氧颗粒污泥可以形成的最低表面气体流速； 在后期，调整曝气量，此时表面气速增加到4.3 mm ·s^-1，提高了水力剪切力. 而较高的水力剪切力更有利于形成颗粒污泥^[21]，因而促进了颗粒污泥的进一步成熟.

本试验连续稳定运行4个月，形成的颗粒污泥不但没有解体，反而形状更加规则，结构更加密实，分析原因可能是由于本研究中不断提高的N负荷，使得颗粒污泥中硝化细菌比例不断提高，促进了颗粒污泥结构的稳定维持^{[22, 23]}. 这与de Kreuk等^[24]和Liu等^[25]认为通过在好氧颗粒内富集硝化菌等生长缓慢型微生物可以提高好氧颗粒污泥的稳定性相一致，亦为本研究的目的和意义所在.

(1)ABR-CSTR一体化工艺沉淀池HRT逐渐由2.0 h缩短至0.75 h，保持好氧区C/N为2，COD容积负荷逐步由1.5 kg ·(m³ ·d)^-1提高至2.0 kg ·(m³ ·d)^-1，系统运行110 d后，在好氧区成功获得成熟的淡黄色颗粒污泥，颗粒结构致密、 沉降性能良好(平均沉降速率为20.8 m ·h^-1)，粒径大于0.58 mm的污泥约占总数的95%.

(2)在好氧区沉淀时间为0.75 h、 COD 容积负荷为2.0 kg ·(m³ ·d)^-1的条件下，ABR-CSTR一体化工艺具有较为明显的脱氮除磷效果，COD、 NH⁺₄-N、 TP 和TN的去除率分别为90%、 80%、 65%和45%.

(3)因沉淀时间缩短而不断提高的选择压以及维持较高的有机负荷是好氧颗粒污泥形成的主要驱动力. 此外，水力剪切力是其形成的一个重要影响因素，不断提高的N负荷是其维持稳定运行的原因.