环境科学  2015, Vol. 36 Issue (8): 2918-2925   PDF    
排水管道沉淀物氮释放特性的研究
陈红1,2, 卓琼芳2, 许振成2, 王劲松1 , 虢清伟2     
1. 南华大学市政工程系,衡阳 421001;
2. 环境保护部华南环境科学研究所,广州 510655
摘要:利用室内模拟的方法探讨了排水管道沉淀物在水土比、pH值、温度以及扰动这4个环境因子影响下的氮素转化规律. 4个影响因子下的实验结果表明,沉淀物中氮素主要以氨氮的形式向上覆水中释放,各组上覆水中氨氮呈先升高后降低的两阶段变化趋势,在第4~6 d达到释放峰值,随后质量浓度逐渐下降,而总硝态氮的变化趋势与氨氮相反. 4个影响因子中pH对氨氮释放的影响最大,其次为搅动、水土比,温度的影响最小,其中不同初始pH条件下氨氮的最大释放量从大到小排序为pH 6.3>pH 8.0>pH 9.6,释放量最大值分别为54.0、30.9、26.7 mg·L-1. 实验中水土比越大,氨氮的释放量越大,在相同的速率下对上覆水搅动时间越长,氨氮的释放量越大. 温度的升高促进了上覆水中的氨氮向硝态氮的转化,加快了上覆水中总氮质量浓度的下降.
关键词     释放     沉淀物     排水管道     浓度差    
Nitrogen Release Performance of Sediments in Drainage Pipeline
CHEN Hong1,2, ZHUO Qiong-fang2, XU Zhen-cheng2, WANG Jin-song1 , GUO Qing-wei2     
1. Department of Municipal Engineering,University of South China,Hengyang 421001,China;
2. South China Institute of Environmental Sciences,Ministry of Environmental Protection,Guangzhou 510655,China
Abstract: The effects of soil and water ratio, pH, temperature and rotation on the nitrogen transformation of sediment in drainage pipeline were investigated in this study. The experimental results for the four impact factors indicated that ammonia nitrogen was the main existing form for nitrogen release from the sediment to the overlying water, the concentration of ammonia nitrogen was uptrend, reaching the maximum in four to six days, and it went down till to the end of experiments. While the variation trend of nitrate nitrogen concentration was opposite to that of ammonia nitrogen. The factor of pH influenced most in the release of ammonia nitrogen among the four factors, then was the disturbance, and the temperature had a minimal impact. The release of ammonia nitrogen followed the descending order of pH 6.3>pH 8.0>pH 9.6, and the maximum concentrations were 54.0, 30.9 and 26.7 mg·L-1 respectively. The higher soil and water ratio and the longer agitation time under the same agitation speed were, the higher ammonia nitrogen concentration was obtained. An increase in temperature promoted the conversion of ammonia nitrogen to the nitrate nitrogen, and speeded up the decrease of total nitrogen in the overlying water.
Key words: nitrogen     release     sediment     drainage pipeline     concentration difference    

氮超标是黑臭河道存在的普遍问题[1]. 对水体中氮污染物贡献大的不仅有排入水体的污废水,同时还有随污废水或暴雨径流直接排向水体的排水管道沉淀物、养殖场粪污等固态污染物. 进入河流的固态污染物部分沉积到河底成为底泥,另一部分与河水充分混合,随河水流动迁移. 底泥中的氮素在泥水系统中发生一系列的物理化学和生物反应,如颗粒吸附、沉淀、生物的同化吸收、氨化、硝化、反硝化以及厌氧氨氧化反应等[2, 3, 4, 5]. 底泥间隙水中高浓度的氨氮可直接释放进入上覆水,其中大量有机氮也可在一定的条件下分解为氨氮进入上覆水,使上覆水中氨氮浓度升高,所以岸边固态污染物是引起水体氮超标不可忽视的重要因素[6]. 目前,国内外对河流底泥在不同环境条件下的氮释放特性已做了大量的研究[7, 8, 9, 10]. 对排水管道沉淀物的氮污染特性以及对水体的氮污染贡献也有较多的报道[11],但研究入河排水管道沉淀物在河流水动力条件下的氮释放特性还鲜见报道.

丁山河发源于惠阳最高峰白云嶂,流经惠阳区新圩镇的红田、约场、红卫、南坑等村,在坪地镇内汇入龙岗河,最终注入饮用水源地东江的二级支流淡水河,全长河段约13 km,在该区境内约长10 km. 根据广东地表水水环境功能区划,丁山河属于Ⅲ类水. 丁山河作为工业区下游河道,承载着上游工业区排水、流域生活污水及面源污水,这些污废水大部分都是混合着岸边固态污染物一起排入水体中,尤其是在暴雨时沿岸的各类固态污染物被冲入河流,固态污染物随着河水迁移转化,使得暴雨过后下游河道水质恶化,其中氨氮严重超标,水环境压力日趋严峻[12]. 本文以丁山河沿岸排水管道沉淀物为研究对象,考察温度、pH值、水土比、搅动条件对氮素释放的影响,探讨不同形态氮之间的转化规律,拓展对排水管道沉淀物氮释放过程的认识,以期为此类排水管沉淀物氮污染风险防治提供基础数据[13]. 1 材料与方法 1.1 实验材料

2014年8月8日,降雨后采集丁山河横坪公路段雨水和生活污水合流制排水管中的沉淀物,该合流制排水管中的污水和沉淀物直接排向丁山河,沉淀物采集点位距离排水管口约2 m. 将获得的沉淀物样品装入桶中密封,避光运送回实验室. 在实验室将一部分沉淀物样品中进行离心分离,收集间隙水,测定间隙水中总氮、氨氮、硝酸盐氮和亚硝酸盐氮的质量浓度,结果见表 1. 另取一部分烘干,除去杂物磨碎过筛,用于测定沉淀物的初始理化性质,结果见表 2. 其余大部分沉淀物去除碎石杂物,均化处理后用于沉淀物的氮释放实验.

表 1 排水管沉淀物间隙水初始理化性质 Table 1 Initial physicochemical properties of sediment interstitial water

表 2 排水管沉淀物初始理化性质 Table 2 Initial physicochemical properties of sediment in drain-pipeline

在丁山河横坪公路段采集丁山河河水作为实验用水,采集的河水运回实验室在4℃下保存,水样的初始理化性质见表 3.

表 3 丁山河河水的初始理化性质 Table 3 Initial physicochemical properties of Dingshan river water
1.2 实验方法

实验选择的环境因子为温度、pH、扰动以及水土比,实验设计如下.

温度控制:模拟丁山河四季的温度状态,设置15、25、35℃这3个温度,25℃组置于一个利用空调控制温度实验室中,15℃组和35℃组分别置于两个恒温培养箱中. 其他条件:不调节上覆水pH、水土比为4 ∶1、不扰动.

pH值调节:研究pH的变化对沉淀物氮素释放的影响. 用NaOH和HCl溶液调节两组上覆水的初始pH值,一组偏酸性,另一组偏碱性. 调节后这两组上覆水的实际初始pH分别为6.3、9.6. 未调pH组上覆水的初始pH为8.0. 其他条件:温度为25℃、水土比为4 ∶1、不扰动.

扰动条件设置:为了模拟水体的扰动,获得不同的沉淀物悬浮程度,设置两个扰动组,经过预实验选择了适合的搅拌时间和次数,分别搅动1 min ·次-1(搅1组)和3 min ·次-1(搅2组),每间隔6 h搅动一次,每天搅动3 次,另设一个静置组进行对照. 其他条件:温度为25℃、不调节上覆水pH、水土比为4 ∶1.

水土比设置:设3组改变上覆水体积和沉淀物质量的比值,分别为2 ∶1、4 ∶1、8 ∶1,其他条件:温度为25℃,不调节上覆水pH,不扰动.

每组实验采用2 个2.5 L的棕色广口瓶作为平行实验装置. 在实验室中将采回的沉淀物上层多余的水分倒掉,然后进行均化处理,向温度组、pH组、扰动组以及对照组的广口瓶中加入500 g沉淀物,再向瓶中加入2 L原河水或已调pH值的水样. 水土比为2 ∶1组加入1.0 kg沉淀物,原河水样2 L,水土比为8 ∶1组加入沉淀物250 g,原河水样2 L. 将每组装好样品的广口瓶按实验设计放入实验室和恒温箱中,装置静置2 d后开始进行取样实验.

实验开始前6 d每天取一次样,第6 d后间隔2~3 d取一次样. 取样时用注射器取各组广口瓶中上覆水约50 mL,然后补充50 mL丁山河河水. 补充河水后对两个搅拌组进行搅拌. 当天取出的水样以及储备水样先测定DO、pH、温度和总氮,然后经0.45 μm滤膜过滤,测定其中氨氮、亚硝酸盐氮和硝酸盐氮的质量浓度. 实验结束后取出各组装置中的沉淀物,干燥过筛后测定其中总氮的含量.

实验中上覆水pH的测定采用台式pH计测定(型号PHS-3C),溶解氧的测定采用台式溶解氧仪(型号JPSJ-605)测定. 水质总氮采用碱性过硫酸钾分光光度法(HJ 636-2012),水质氨氮的测定采用纳氏试剂分光光度法(HJ 535-2009),水质硝酸盐氮的测定采用紫外分光光度法(HJ 346-2007),水质亚硝酸盐氮的测定采用可见光分光光度法(HJ 636-2012).

沉淀物含水率的测定采用国家标准GB 7172-87,沉淀物有机质测定采用重铬酸钾-硫酸溶液氧化法(NY/T 1121.6-2006). 沉淀物总氮采用凯氏蒸馏法,沉淀物中氨氮采用氯化钾溶液提取分光光度法,沉淀物中间隙水用离心机在4000 r ·min-1下离心10 min获得,然后过0.45 μm滤膜,其中各类氮素的测定与上覆水相同.

实验得出不同条件下不同类型氮素随时间的变化曲线,其中的数值均是由平行实验得出,由于总硝态氮为硝酸盐氮和亚硝酸盐氮之和,所以在不同条件下总硝态氮随时间的变化曲线上没有做出误差棒. 2 结果与分析 2.1 不同水土比条件下各类氮素随时间的变化规律

图 1(a)为不同水土比条件下总氮质量浓度随时间的变化曲线,3个水土比组总氮都是经历了快速升高再缓慢下降的变化过程. 实验第6 d,3个水土比组中总氮的释放量达到最大值,大小顺序为水土比为2 ∶1>4 ∶1>8 ∶1,分别为37.10、30.90、23.00 mg ·L-1. 实验结束时水土比8 ∶1和4 ∶1组中的总氮均已低于初始值10.20 mg ·L-1,分别为7.31 mg ·L-1、3.92 mg ·L-1,而水土比2 ∶1中总氮仍高于初始值为17.77 mg ·L-1.

图 1 不同水土比下各类氮素随时间的变化曲线 Fig. 1 Nitrogen releasing curves at different soil and water ratios

图 1(b)为不同水土比条件下氨氮质量浓度随时间的变化曲线,实验期间氨氮的变化规律和总氮一致. 水土比2 ∶1、4 ∶1、8 ∶1组氨氮的最大释放量分别为36.10、28.20、21.90 mg ·L-1,略小于总氮的质量浓度. 实验16 d时,水土比8 ∶1和4 ∶1组中的氨氮已基本等同于初始值,分别为6.10 mg ·L-1和9.30 mg ·L-1,之后这两组氨氮的质量浓度差值慢慢缩小,最后稳定在相同的水平. 整个实验期间水土比2 ∶1组中的氨氮质量浓度与其他两组相差较大. 最后3组中的氨氮的质量浓度都下降至一个非常低的水平,分别为1.36、0.74、0.40 mg ·L-1.

图 1(c)为不同水土比条件下总硝态氮(硝酸盐氮+亚硝酸盐氮)质量浓度随时间的变化曲线,实验前期上覆水中总硝态氮的质量浓度呈缓慢下降的趋势. 实验第6 d后,随着氨氮浓度的下降,各组中总硝态氮的质量浓度开始上升,其中水土比8 ∶1和4 ∶1组的变化规律相同,均在实验第22 d后再次进入一个下降的阶段,最后总硝态氮质量浓度分别为7.20 mg ·L-1和3.50 mg ·L-1,均高于上覆水总硝态氮的初始值2.20 mg ·L-1. 而水土比2 ∶1组在第6 d后一直处于上升阶段,至实验结束时,总硝态氮上升至一个较高的水平为17.20 mg ·L-1. 2.2 不同pH条件下各类氮素随时间的变化规律

图 2(a)为不同pH条件下总氮质量浓度随时间的变化曲线. 初始pH为6.3的实验组即弱酸性条件下,总氮的释放能力最强,总氮在实验开始后急剧上升,第5 d达最大值54.00 mg ·L-1,远高于其他两组,且整个实验期间总氮一直处于较高的水平. 初始pH为8.0的实验组在第5 d释放量最大为30.90 mg ·L-1,而初始pH为9.6的实验组总氮的释放能力最小,在实验第3 d达最大值26.70 mg ·L-1.

图 2 不同pH下各类氮素随时间的变化曲线 Fig. 2 Nitrogen releasing curves at different pH

图 2(b)为不同pH条件下氨氮质量浓度随时间的变化曲线. 同样pH为6.3的实验组中氨氮的质量浓度与其他两组相差较大,释放的最大值为53.40 mg ·L-1,另两组分别为27.50 mg ·L-1、17.90 mg ·L-1. 在氨氮的下降阶段,初始pH为8.0和9.6的实验组之间的浓度差慢慢缩小,实验结束时,两组氨氮质量浓度稳定在一个极低的水平,分别为0.74 mg ·L-1、0.52 mg ·L-1,而pH为6.3的实验组中氨氮的质量浓度为19.00 mg ·L-1,远高于初始值.

图 2(c)为不同pH条件下总硝态氮随时间的变化曲线. 对应于氨氮质量浓度的变化,整个实验期间初始pH为8.0和9.6的实验组中总硝态氮的质量浓度浓度相差较小. 初始pH为6.3的实验组中总硝态氮变化的转折点所对应的时间点相对于其他两组有所推迟,该组中总硝态氮缓慢下降至第11 d后才开始回升,而在第28 d后再次进入下降阶段. 实验结束时,各组中总硝态氮的质量浓度都处于一个较高的水平,分别为7.20、7.90和9.60 mg ·L-1. 2.3 不同搅拌条件下各类氮素随时间的变化规律

图 3(a)为不同搅动条件下总氮质量浓度随时间的变化曲线. 从中可以看出,搅拌3 min ·次-1的实验组中总氮在第4 d释放量达最大,为36.6 mg ·L-1. 在总氮释放阶段,搅拌1 min ·次-1的实验组与静置组的总氮质量浓度较为接近,分别在第5 d和第6 d释放达到最大值,为29.9 mg ·L-1和28.2 mg ·L-1. 实验结束时,静置组的总氮略低于初始值为7.3 mg ·L-1,两搅拌组的总氮质量浓度均高于初始值.

图 3 不同扰动条件下各类氮素随时间的变化曲线 Fig. 3 Nitrogen releasing curves at different disturbances

图 3(b)为不同搅动条件下氨氮质量浓度随时间的变化曲线,氨氮释放量最大值略低于总氮释放量的最大值,分别为35.1、29.2、28.2 mg ·L-1. 静置组在实验第6 d后开始快速的下降,较搅拌组幅度大,实验结束时,静置组中氨氮的质量浓度稳定在0.74 mg ·L-1. 两个搅拌组中氨氮的质量浓度略高于初始值,分别为11.5mg ·L-1、10.40 mg ·L-1.

图 3(c)为不同搅动条件下总硝态氮质量浓度随时间的变化曲线. 实验第6 d,静置组中的总硝态氮的变化幅度较其他两组都大,随着氨氮的快速下降而急速地升高,到第22 d达到最大值为14.50 mg ·L-1,之后再次进入下降阶段. 两个搅拌组中总硝态氮的变化相同且较缓,实验开始总硝态氮质量浓度小幅下降后开始缓慢地回升,最后上升至与静置组相同的水平值,分别为7.50 mg ·L-1、6.90 mg ·L-1. 2.4 不同温度条件下各类氮素随时间的变化规律

图 4(a)为实验温度15、25和35℃条件下总氮质量浓度随时间的变化曲线. 实验开始的5 d内,3个温度下总氮的浓度差较小,释放量的最大值都在30.00 mg ·L-1左右,之后的30 d内各组总氮一直处于下降阶段. 随着实验的进行,3组间总氮的质量浓度差异增大,其中高温组中总氮下降速度最快. 实验结束时,25℃实验组和35℃实验组总氮分别为7.30 mg ·L-1和6.40 mg ·L-1,而15℃实验组总氮质量浓度为17.80 mg ·L-1,远高于初始质量浓度.

图 4 不同温度条件下各类氮素随时间的变化曲线 Fig. 4 Nitrogen releasing curves at different temperatures

图 4(b)为实验温度15、25和35℃条件下氨氮质量浓度随时间的变化曲线. 同样氨氮的释放受温度影响较小,而在氨氮的下降阶段,不同温度对氨氮的影响区别较大,35℃实验组中氨氮下降的速度最快,在持续下降了5 d后,该组中氨氮的质量浓度恢复到初始值水平. 第22 d后,25℃实验组和35℃实验组曲线呈重合状态,氨氮质量浓度趋于稳定,15℃实验组中氨氮变化相对较慢,但实验结束时3组氨氮质量浓度都较低,分别为1.85、0.74和0.23 mg ·L-1.

图 4(c)为实验温度15、25和35℃条件下总硝态氮质量浓度随时间的变化曲线,35℃实验组中总硝态氮在实验开始的4 d内先小幅下降,之后4 d内呈直线上升,从最低点0.80 mg ·L-1升至最高点17.50 mg ·L-1. 25℃实验组中总硝态氮变化较35℃实验组慢一些,在第22 d总硝态氮升高到最大值为14.50 mg ·L-1,15℃实验组中总硝态氮质量浓度自实验开始略微下降后一直升高,实验结束时仍处于非常高的水平为16.60 mg ·L-1. 而其他两组经历一个再次下降的阶段,最后质量浓度为7.20 mg ·L-1和5.30 mg ·L-1. 3 讨论

总体来说,温度、pH值、水土比、搅动这4个影响因子对排水管道沉淀物中总氮、氨氮和总硝态氮迁移转化的影响都遵循相似的规律,总氮和氨氮都是先升高后下降的变化趋势,而总硝态氮与氨氮相反,基本是下降 升高 再下降的变化趋势,只是各影响因子对各类氮素变化的影响程度不同. 在氨氮的释放阶段,氨氮质量浓度与总氮相差较小,沉淀物中总氮的释放规律可近似地看作氨氮的释放规律[14]. 由表 1可以看出沉淀物间隙水中的氨氮质量浓度非常高且沉淀物含水率较大,所以沉淀物与水混合后各组上覆水中总氮和氨氮均在实验的第2 d就急速的升高主要是由于上覆水和沉淀物间隙水之间的氮素浓度差,这与大多数文献中展示的底泥氮释放曲线图一致[15]. 同样总氮的下降也以氨氮的下降为主,随着硝化反应的进行,上覆水中一部分的氨氮先转化为亚硝酸盐氮,进而转化为硝酸盐氮[16]. 然而尽管总硝态氮有所升高,总氮还是逐渐在下降,这说明上覆水中有一部分氮素损失了,由于水中NH4+和NH3各占一定的比例,而有研究表明pH越大,温度越高,NH3所占的比例越大,pH在6~8范围内,pH每增加一个单位,NH3所占其总量的质量分数增加10 倍,pH由8到9又增加5~10 倍[17]. 因此氨氮以NH3的形式挥发而离开泥水系统是上覆水中总氮减少的一个重要原因. 而对于氮素以气态的形式脱离泥水系统,还有一个可能就是通过反硝化反应生成N2或N2O而逸出水面[18]. 但也有可能是一部分氨氮被沉淀物颗粒吸附或经沉淀物中微生物同化吸收重新进入到沉淀物中,相关研究表明在做底泥氮释放特性研究时总氮和氨氮会出现上覆水中的氮素向底泥沉积的现象[19]. 另外从实验结果来看,不同条件下各组上覆水中总氮和氨氮的释放均在实验前4~6 d达到最大值,尽管是不同的水土比条件下所加的沉淀物量不同,或者是搅动不同的时间条件下,总氮和氨氮的释放也同样遵循这个规律.

对比4个环境因子条件下氨氮最大释放量,pH对氨氮的释放影响最大,一般来说pH影响氮释放主要通过两个方面,一是通过影响沉淀物中微生物活动,二是通过改变泥水系统电化学特性[20]. 沙茜等[21]研究结果表明,pH为7较pH为5和9的条件下总氮的释放能力强. 原因可能是在中性条件下,沉淀物中微生物活性最强,一般微生物的最适宜pH为6.5~7.5[22]. 而在本实验的氮释放阶段,初始pH 6.3实验组上覆水pH的变化范围为6.2~7.1,处于最适宜的pH范围,这利于氨化细菌将沉淀物中的有机氮分解转化为NH4+进入间隙水而增加NH4+的释放. 未调pH的实验组中上覆水pH变化范围为7.5~8.1,比pH 6.3实验组稍大,然而氨氮的释放量远低于pH 6.3实验组,可见微生物活性强度是影响氨氮释放的一个重要原因. 然而对于氮的生物转化需要一定的时间,pH 6.3实验组在实验前5 d内氨氮快速的升高,另一个原因可能是该组加入了HCl调节pH,上覆水中H+较多,而H+易与沉淀物中的NH4+发生竞争吸附而使NH4+的释放增加[23]. 初始pH为9.6的实验组中氨氮释放量最小,一方面较高的pH使上覆水中OH-含量增大,而OH-易与NH4+结合生成NH3而逸出水面,从而使该组上覆水中NH4+的质量浓度较小. 另一方面结合实验前后沉淀物的总氮的变化情况(图 5)可以看出,实验结束时初始pH为9.6的实验组中沉淀物的总氮含量最大,说明整个实验期间该组沉淀物中氮素减少量最小,这可能是该组在碱性条件下微生物的活性有所抑制,氨化细菌分解有机氮的活动受到一定程度的抑制[24].

图 5 实验前后各组沉淀物中总氮含量的变化 Fig. 5 Variation of total nitrogen of sediment before and after the experiment

水动力作用对水体氨氮的变化有显著影响,实验中两个搅拌组与静置组中氨氮的释放有明显的差别. 相同的转速,搅动时间较长的实验组中氨氮的释放量较大,上覆水的搅动使装置中的沉淀物悬浮进入水体,间隙水和吸附在悬浮颗粒中的氨氮也随着沉淀物的悬浮进入上覆水[25]. 同时从各组上覆水中的溶解氧随时间的变化规律(图 6)可以看出,两个搅拌组中的溶解氧被快速地消耗,这可能是由于搅拌加快了沉淀物中的耗氧物质进入到上覆水而导致的[26]. 然而在实验的第6 d后两个搅拌组的溶解氧开始回升,实验结束时,搅拌组的溶解氧回升到和静置组一样的水平,这主要是由于实验前期上覆水的复氧速率小于耗氧速率,而在氨氮的下降阶段上覆水的复氧速率大于耗氧速率的原因. 相对于两个搅拌组,静置组在整个实验期间溶解氧的波动较小,溶解氧范围为3.2~4.6 mg ·L-1,这使得在实验第6 d后静置组的氨氮下降的速率比搅拌组大,主要是较高的溶解氧促进了上覆水中的硝化作用,同时使得总硝态氮升高的速率比搅拌组大. 在自然条件下,特别是一场暴雨过后,泥水的剧烈混合促进了泥中氮素的释放,同时还会加速河水中溶解氧的消耗,形成厌氧环境而促进氨氮的释放,体系中溶解氧的水平直接或间接地影响着硝化和反硝化反应的进行[27]. 本实验中每组实验装置都没有控制溶解氧,直接敞口放置在实验室内,装置中上覆水的溶解氧一方面被泥水系统中的生物化学反应消耗,一方面大气复氧对溶解氧进行补充,所以水动力作用下溶解氧水平是影响泥水系统中氮素释放的一个重要原因[28].

图 6 各实验组上覆水中溶解氧随时间的变化曲线 Fig. 6 Variation of dissolved oxygen concentration in overlying water of experimental groups

温度通过影响微生物的活性进而影响氮转化的速率[29]. 大部分研究中高温对氨氮的释放量有明显的促进作用,原因是高温增大了微生物的活性,促进有机氮氨化分解为氨氮,另外温度的升高在加快微生物活性的同时也加快了上覆水中溶解氧的消耗(图 6),形成的厌氧环境导致反硝化作用增强,利于泥水界面氨氮的扩散,增大了氨氮的释放[30]. 然而,本实验中不同温度下氨氮的最大释放量相差不大,可能是由于在本实验中上述两个因素对氨氮释放的促进程度较小,在氨氮释放阶段起主要作用的仍是泥水间的氨氮浓度差. 在氨氮的下降阶段,35℃条件下氨氮下降的速率最快,同时总硝态氮上升的速率也是最快,可见高温促进了上覆水中硝化反应的进行. 另外由于温度越高,水中NH3所占的比例越大,温度的升高加快了上覆水中NH3的逸出,使得35℃条件下总氮的质量浓度急速下降. 可见氮素的变化是多个迁移转化过程的综合反映,只是各个物理生物化学反应的程度不同[31].

4 结论

(1)4个不同环境因子下沉淀物中总氮和氨氮遵循先升高再下降的变化规律,而总硝态氮与氨氮相反基本遵循下降 升高 再下降的变化规律. 总氮的释放以氨氮释放为主,氨氮释放主要动力是泥水间的氮素浓度差. 水土比越大,所加入的沉淀物量越大,氨氮的释放量越大.

(2)弱酸性条件下氨氮的释放量最大,一方面是由于较多的H+与沉淀物中的NH4+-N发生竞争吸附使得NH4+-N的释放增加; 另一方面可能是该pH条件下微生物的活性相对较强,加快了氨氮的释放.

(3)水动力作用对水体氨氮的变化有显著影响,上覆水的搅动会使泥水剧烈混合,搅动的时间越长,氮素释放量越大. 搅动组上覆水中的溶解氧被快速地消耗,形成厌氧环境促进反硝化反应的进行,从而促进了沉淀物中NH4+-N释放.

(4)实验前期不同温度条件下上覆水中氨氮的质量浓度处于相同的水平,这可能是由于实验中升高温度对氨氮释放的促进程度相对于泥水间氮素浓度梯度对其的促进程度较小的原因. 在氨氮的下降阶段,由于高温加快了硝化反应速率使35℃条件下氨氮下降速率以及总硝态氮升高速率都是最快. 而上覆水中NH3的挥发是实验中高温条件下水中总氮快速下降的一个重要原因.

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