2015, Vol. 36
2. 全球变化研究协同中心, 北京 100875;
3. 中国气象科学研究院, 北京 100081;
4. 北京空间机电研究院, 北京 100094
2. Joint Center for Global Change Studies, Beijing 100875, China;
3. Chinese Academy of Meteorological Sciences, Beijing 100081, China;
4. Beijing Space Electromechanical Research Institute, Beijing 100094, China
二氧化碳(CO2)是最重要的温室气体，对全球总辐射强迫的贡献为63.5%. 自1750年以来，因化石燃料燃烧、森林砍伐及土地利用的变化等导致大气CO2浓度增加了38%，相当于所排放的总CO2量的约55%，其余部分经大气圈-陆地生物圈、大气圈-海洋的相互作用被消除[1]. 目前国际相关领域的研究学者对碳源和汇趋势、强度及其区域分布的研究结果差异显著，不确定性较大[2-4]. 而对大气CO2浓度观测资料源汇或本底信息提取的欠准确将会引起大气CO2源汇定量估算以及大气CO2长期变化趋势的较大不确定性. 目前，中国已成为世界上最大的CO2排放国，加之我国人口众多、经济发展迅速，中国温室气体排放和碳收支问题受到广泛关注[5,6]. 基于大气CO2浓度长期连续观测资料所提取的源汇信息，可实时反映区域源汇的动态变化，结合大气反演模型可更准确估算区域尺度上碳源汇大小[7,8]，还可反映更大空间尺度的年际变化趋势及年际间波动气候因子的影响[9-13]，将对全面理解与预测未来全球变化、温室效应尺度及其对社会经济的影响意义重大.
目前，国际上关于对高分辨率温室气体观测数据的本底值筛分及源汇信息提取已有很多探讨，并发展了一系列方法[9, 14, 15, 16, 17, 18, 19, 20]. 通常，本底值为假设大气均匀混合状态的值，是大气环境中可能的最低值，因此任何源的因素只会增大本底值，不会有不规则变动的情况发生. 通常利用气象条件因子研究空气团的输送和来源以判断其是否收到区域源汇的影响进行筛选； 此外，数学统计方法也常常被用于噪音(源或汇)信息提取和本底值的筛分中，一般基于实际观测值进行平滑拟合，然后确定某些观测值与该平滑曲线的残差来进行区分和诊断其是否是受到了区域或局地影响. 该方法的优势在于不受观测站点的限制.
我国自20世纪80年代以来，也开展了大气CO2浓度的长期、定点观测研究，取得了长足进展[21-25]. 在城市区域，也已开展了一系列大气CO2观测研究[26-32]，但上述研究多为非连续的短期资料，未见有关大气CO2源汇信息或本底值筛分等方面的报道. 我国青海瓦里关自20世纪90年代起开始对大气CO2浓度的长期在线观测研究[33-38]，已取得了到目前为止中国内陆唯一观测时间最长的大气CO2浓度资料，其时间分辨率为1 min,并利用地面风资料(风速和风向)进行了大气CO2浓度的本底值筛分研究[36]. 随着经济发展，瓦里关受到周边排放源和吸收汇的影响可能发生变化，以往本底值筛分方法也许已不再适用和有效，需要研究建立新的更科学合理的方法. 最近作者已将局部近似回归本底值估计法[20]应用到大气CH4和CO时间序列的本底值筛分[39,40]以及大气氟氯烃类气体在线观测资料的筛分研究中[41,42]. 本研究将首先对同期地面风和同期CO浓度观测资料是否可作为有效的筛选因子进行诊断研究，然后再采用多种统计拟合平滑方法(局部近似回归法、傅里叶变换法和平均移动平滑法)对大气CO2浓度进行源汇信息提取和本底值筛分，并比较、评估和研究各种筛选方法对区域源汇及多年季节变化的影响，提出一种最优的适用于大气CO2浓度源汇信息提取方法，对区域及全球碳源汇及大气CO2浓度长期变化趋势的定量估计至关重要.
1 资料及站点信息本研究所使用的资料包括青海瓦里关大气CO2浓度在线观测资料、同期大气CO浓度在线观测资料以及同期地面风资料(80 m 水平风向)，其时间分辨率均为h. 关于这些资料的采集、处理、观测仪器介绍等参阅文献[34]. 瓦里关全球本底站(东经100°55′，北纬36°17′，海拔高度3816 m)是全球大气观测站网27个全球本底站之一[43]，也是目前欧亚大陆腹地唯一的大陆型全球本底站，观测资料可反映出欧亚大陆重要的源汇信息[37, 38]. 瓦里关山及周围地区自然环境以高原草甸和沙洲居多，全区以牧业为主. 冬季主导风向为西南，夏季为东北、东南风[36].
2 研究方法本研究首先选取了将同期地面风(水平风向)资料和同期CO资料作为区分大气CO2本底浓度和非本底浓度的因子，对其是否可作为筛分依据和标准进行了分析和探讨. 此外，利用3种数学平滑拟合方法对资料进行了平滑拟合和筛分. 数学统计方法虽有其局限性，可能会忽略数据本身代表的物理意义，但是它往往是一种更有效的数据处理手段. 本文将比较几种数学统计拟合法对筛分结果的影响并探讨其适用性. 应用数学统计方法的前提一般假设大气均匀混合时，本底值是大气环境中可能的最低值，且其短期波动很小(即CO2浓度无明显抬升或降低)，因此任何源或汇的因素只会增大或降低本底值，不会有不规则变动的情况发生. 在此基础上，对在一段较短时间内对观测值进行估计，考虑其长期或短期的微小变化，进行统计学的平滑、拟合和回归.
采用的3种统计拟合平滑方法如下.
(1)局部近似回归法(robust estimation of background signal,REBS)：该方法借助R数值统计软件中的IDP-Misc程序包，将其应用到大气痕量气体的本底值筛分研究中，该方法已与国际观测网络AGAGE和美国NOAA所采用的方法进行了对比[20]，证实可用于长期观测的CO及其他痕量气体(如氟利昂类气体)浓度数据的本底值筛分. 该方法的主旨是对在一段较短时间内对观测值进行估计，并且考虑其浓度长期或短期的微小变化(日变化和季节变化)，逐步逼近回归拟合，因此长期趋势、季节变动、循环变动等与时间序列关系密切的变量对时点值不会产生影响[44]. 其原理是将观测的实际浓度值定义为Y(t)，Y(t)=g(t)+m(t)+E，式中，g(t)是本底值浓度，m(t)是t时刻的局部污染气团所产生的影响. 测量误差E独立且符合期望为0，方差为σ2的高斯分布. 该方法需严格选定邻域宽度(即以多长时间的数据为一次拟合)，本研究拟使用3个月的观测数据进行试验. 有关该方法的详细介绍可参考文献[20].
(2)傅立叶变换法(Fourier transform algorithm，FTA)：该方法是建立在已经知道大气CO2季节周期波动的基础上的一种平滑方法，有学者利用该方法对大气CO2本底浓度进行傅立叶拟合分析，建立本底长期变化数学模型，实现对缺测资料的内插、外延[45]，本研究根据瓦里关实测资料及长期趋势，拟采用以下方程进行拟合：F(t)=a0+a1t+a2t2+a3sin(2πt)+a4cos(2πt)+a5sin(4πt)+a6cos(4πt)+a7sin(6πt)+a8cos(6πt)+a9sin(8πt)+a10cos(8πt)，式中，t是以小数年表示的观测时间； a0~a10为拟合系数； 公式二次多项式“a0+a1t+a2t2”为变化趋势； 三角函数部分则表示周期性的变化(季节变化).拟合之后将获得拟合曲线，然后将观测值与拟合值差值大于或小于1倍σ值的实测值筛选为非本底值，落在1倍σ值以内的实测值判别为本底值.
(3)平均移动过滤法 (moving average filtering,MAF)：该方法为人们新发展了一种用于分析时间序列数据的方法，可对数据的短期波动进行平滑，反映出长期趋势或周期. 该方法也需严格选定邻域宽度，研究拟选择2周或者1个月的数据进行试验，得到更能反映真实变化的平滑曲线. 在进行平滑拟合前，先对连续2 h观测到的CO2差值进行诊断，如果其差值大于0.3×10-6，那么认为受到局地源汇的影响从而被筛选为非本底值. 但是，因实际观测到的大气CO2浓度的抬升或降低往往伴随着天气过程，可持续几小时到几天，一些受到区域污染气团影响的值仅采用判断连续2 h观测值差值是否大于0.3×10-6并不能识别出是否为真正的本底值. 因此为了不影响平滑结果，该方法在进行移动平均平滑法之前，首先把统计为高值或低值的约30%的数据点暂时不进行移动平滑拟合. 然后以2周时间(336 h)的数据点作为一个平滑窗口，采用移动平均拟合法进行拟合. 将该窗口的第一个小时的值与拟合的值比较，若其差值大于或小于2倍的该以2周为窗口拟合曲线的标准偏差(σ)，则将其标记为污染值或受到吸收汇影响的值，若其在2倍的σ值之内，则将其筛选为本底值. 接着，再将该拟合过程移动到第2 h为起点的下一个2周的窗口. 同时，那些开始未参与平滑拟合的30%的数据点如果在每个2周窗口内与拟合线的残差在2倍σ值之内的将被重新识别为本底值.
3 结果与讨论 3.1 同期地面风资料作为筛选因子局地环流和各种尺度的天气过程会引起瓦里关近地层CO2浓度的短期变化，使观测资料不可避免地包含有某些局地(local)或区域(regional)特征. 通过利用同期地面风资料与大气CO2浓度关系的分析，可以获得站点周边局地源汇对大气CO2浓度的影响，然后从大气CO2时间序列提取出这些受到局地源汇影响的信息. 本研究通过同期地面风与大气CO2的关系探讨地面风是否可作为本底值筛选的有效因子. 如果大气CO2浓度高值或低值可以很好地与来自某一固定来向的地面风相对应，即二者呈现较好的相关性，那么往往可通过判断风向对大气CO2浓度资料进行本底值或源汇信息的筛选和提取. 如图 1 所示，以2005年大气CO2冬季和夏季观测资料为例，冬季，大气CO2浓度高值与西北偏北或东北偏北的风向(0~60°和315°~360°)有较好的对应关系，因此当地面风来向在此区间时，可考虑将CO2浓度诊断为非本底浓度.而夏季，并未发现地面风与大气CO2浓度有明显的相关关系. 那么，在进行大气CO2浓度本底值筛选时，地面风作为筛选因子并不适用在夏季使用，冬季则可以进一步尝试与试验.
 | 图 1 2005年冬季和夏季大气CO2浓度与同期地面风向的时间序列
Fig. 1 Ambient CO2 and synchronal surface horizontal wind direction in winter (top) and summer (bottom) of 2005
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因此，对冬季大气CO2浓度采用地面风因子进行了筛选，将西北偏北或东北偏北的风向(0~60°和315°~360°)作为非本地浓度的风向，把对应的大气CO2浓度值进行了标记，见图 2. 虽然部分高值确实被作为非本底值标记出，但是有部分明显的非本底抬升浓度值却不能被筛选出来，可见，即使是冬季，采用地面风作为过滤因子也有一定的局限. 而夏季大气CO2由于受到陆地生态系统吸收汇的影响，地面风作为筛选或过滤因子将并不十分有效.
 | 图 2 将同期地面风向作为CO2本底值筛选因子的结果
Fig. 2 Selected result derived by using synchronal surface horizontal winds as a CO2 background filter
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大气CO2和CO浓度的时空变化与其源汇、大气输送及其自身的化学作用密切相关，大气中CO2和CO的高值或低值往往具有典型的污染源背景场及其抑制大气污染物扩散的边界层动力、热力结构特征,因此大气边界层风场、温度场等要素的变化将在不同空间尺度上制约着大气CO2和CO的时空变化. 其相关性可描述不同季节不同排放源和吸收汇因素及其气象条件差异的影响效应.
前期研究发现[46](图 3)，夏季，大气中CO2 和CO相关性很差，说明二者夏季源汇强弱及相互作用的机制完全不同. 由于夏季温度高，光合作用强，陆地生态系统植物对CO2的吸收作用及海洋的交换通量增强，而夏季大气 ·OH浓度最高，·OH作为CO的汇(CO与 ·OH发生光化学反应)，会降低大气中的CO，但是却生成更多的CO2； 另外，夏季瓦里关主要受到来自人口密集、工业发达的东南部地区(如西宁市，兰州及其他城市区)气团的影响，CO2 和CO来源较为复杂. 而冬季，大气中CO2 和CO呈显著正相关关系(R>0.90，P<0.01)，主要为化石燃料或生物质的燃烧或寒冷季节北方取暖时CO2和CO的排放. 因冬季瓦里关太阳辐射降低，光化学作用减弱，植物对大气CO2的吸收作用减弱，在排放源相对稳定的条件下，CO2和CO浓度主要随着气象条件的周期性变化而发生“同位相”或同步变化的规律. 可依据此判断冬季大气CO2浓度是否也受到排放源的影响(可能的筛选因子).
 | (a)2005年12月1日至2006年2月28以及(b)2005年6月1日至8月31日图 3 大气CO2和CO浓度时间序列[46]
Fig. 3 Time series of ambient CO2 and CO
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图 4为利用MAF、FTA和REBS这3种统计拟合平滑方法所得到的大气CO2筛分结果. 总体上，3种方法都可有效筛分出大气CO2本底浓度、受到排放源影响的抬升浓度以及受到吸收汇影响的吸收浓度，其大体季节变化趋势和轮廓比较类似. 在短期内(比如一个月)，非本底的大气CO2浓度波动大，达到了约10×10-6； 本底的大气CO2浓度波动小(<1×10-6)，反映了瓦里关大气CO2浓度受到区域源汇的较大影响. 但是，由图 4可以看出，采用FTA和REBS法所获得的结果有明显失真(本底值与非本底值似乎被强迫切分)，原因在于这两种方法在筛选时，采用固定不变的一个σ作为过滤标准. 而MAF法因以每2周为一个拟合窗口，采用不断变化和调节的过滤标准(即σ值)，避免了在局部将抬升浓度或吸收浓度百分比过高或者过低估计. 另外，FTA和REBS法导致在夏季有更多的值被诊断为非本底浓度，从而导致季节变化幅度减弱(具体将在3.5节讨论). 因大气CO2的微小波动都可能影响其长期年际增长趋势，导致利用数值模式估算CO2源汇通量极大的不确定性[47]，因此在采用统计学方法进行大气CO2筛分的时候需十分谨慎.
 | 图 4 利用MAF、FTA和REBS法获得的大气CO2筛分结果
Fig. 4 Selected results of ambient CO2 based on MAF, FTA and REBS methods
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图 5是利用3种统计拟合平滑方法获得的不同季节大气CO2本底浓度、抬升浓度和吸收浓度百分比.对于本底浓度来说，REBS法筛分的不同季节大气CO2抬升浓度百分比的结果与MAF法接近，分别为71%和72%，与前期研究结果较为一致[36]. FTA法所获得的本底浓度偏低，平均<50%.对于抬升浓度，FTA法所获得的百分比明显大于MAF和REBS法，尤其是夏季和冬季，FTA法所获得的CO2抬升浓度被筛选出的百分比分别达到了51%和44%； 而MAF法与REBS法的结果较为接近. 前期研究表明[20, 41]，REBS方法适用于在大气中长寿命的源汇并不复杂的痕量气体的筛分，比如CO和只有人为排放源的氟氯烃类长寿命气体. 因此，REBS法在进行大气CO2源汇及本底信息提取时也只对受到人类活动排放源影响的抬升浓度能够较好地进行筛分. 但该方法导致夏季吸收浓度的百分比偏高，其百分比达到了近40%,即过多的数据点被识别为受到陆地生态系统吸收汇影响. 综上所述，3种方法中MAF法可实现从大气CO2浓度资料中提取源汇及本底信息.
 | 图 5 利用MAF、FTA和REBS法获得的不同季节大气CO2本底浓度、抬升浓度和吸收浓度百分比
Fig. 5 Percentages of background, elevated and uptake CO2 concentrations in different seasons derived based on MAF, FTA and REBS methods
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图 6为基于3种筛分方法(MAF、REBS和FTA)估算的因区域源汇导致的不同季节大气CO2的抬升量和降低量. 因某个瞬时观测到的大气CO2抬升或降低量并不能真正反映某一段时期(例如某个季节)因源汇引起的总排放量或吸收量，比如在某一时刻大气CO2浓度被抬升很高，但是这种抬升在这个季节出现的频次并不多，其排放量并不大，因此，本研究计算了权重的CO2抬升量和吸收量，用以更好地表征和反映大气CO2的真实排放和吸收. 即采用某月瞬时大气CO2平均抬升量或降低量(月平均污染浓度与月平均本底浓度之差)与当月抬升值或降低值出现的频次百分比(即污染浓度或吸收浓度数据占总数据量的百分比)的乘积计算得到当月权重的大气CO2抬升量或降低量. 春季的抬升量或降低量为3、4和5月抬升量或降低量之和； 夏季为6、7和8月之和； 秋季为9、10和11月之和； 冬季为12、1和2月之和. 由图 6可见，由3种方法得到的因区域排放源导致的大气CO2抬升量均在夏季最低(约0.7×10-6~1.2×10-6)； 其他季节CO2的抬升量约为1.5×10-6~2×10-6. 可以看出，夏季，REBS方法获得的CO2抬升量比MAF和FTA法低，其他季节则略显偏高. 但总体上，3种方法对于大气CO2的抬升量的结果无显著差异. 对于由4种方法得到的因区域吸收汇导致的大气CO2降低量来说，FTA法在春夏秋冬这4个季节均明显高估了大气CO2的降低量； 采用该方法估计的夏季大气CO2降低量达到了近5×10-6，而冬季也超过了1.5×10-6. 而实际上研究表明，由于冬季植物不再生长，太阳辐射减弱，北半球陆地生态系统的大气CO2的吸收汇几乎消失[48]，可见，采用该方法获得的表征大气CO2吸收汇的信息与实际不符. REBS法也高估了夏季因吸收汇导致的CO2降低量. 3种方法中MAF法所得到的大气CO2降低量与实际较为符合，其估计的因区域吸收汇导致的夏季大气CO2降低量约为2.0×10-6，能够比较真实地反映瓦里关地区陆地生态系统吸收汇的强度.
 | 图 6 基于MAF、REBS和FTA法估算的因区域源汇导致的不同季节大气CO2的抬升量和降低量
Fig. 6 Elevations and decreases of ambient CO2 due to local or regional emissions or sinks in different seasons based on MAF, FTA and REBS methods
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大气CO2的微小波动都可能影响其长期季节变化及年际增长趋势，导致利用数值模式估算CO2源汇通量极大的不确定性[47]. 此外，大气CO2的微小波动往往与气候变化信号(比如厄尔尼诺和拉尼娜现象)紧密关联[49-51]. 因此，本研究评估了几种不同源汇信息提取方法对大气CO2多年平均季节变化的影响. 图 7为基于3种方法(MAF、REBS和FTA)获得的1995~2008年大气CO2多年平均季节变化以及与文献[9]报道的方法比较. 图 8为基于MAF、REBS和FTA以及文献[9]的方法获得的1995~2008年逐年大气CO2季振幅. 由图 7可见，采用MAF和FTA法得到的多年大气CO2平均季节变化与文献[9]的方法所得到的结果很接近. 而REBS法则使夏季大气CO2的低值幅度比其他几种方法均偏正. 从逐年季振幅的比较(图 8)可以看出，REBS法得到的季振幅均偏小(~9.1×10-6)，平均低了约1.2×10-6. 而对于全球碳循环研究，要求极高的大气CO2观测精度(0.1×10-6)才能准确研究由于人为活动或自然因素引起的对全球碳源汇的扰动[52]. 比如南北半球大气CO2浓度产生的0.5×10-6梯度差异就可表明由人类排放(如化石燃料燃烧)的CO2量为2 Pg ·a-1[53]. 可见，若将大气CO2季振幅低估1.2×10-6，将会对模式采用观测资料估算全球碳源汇引起很大的误差. 因此，REBS法应用于大气CO2浓度源汇信息提取并不合适. 由MAF法得到的逐年季振幅与文献[9]的方法最接近. 采用该方法获得的1995~2008年大气CO2多年平均季振幅约为10.3×10-6,与前期研究[36]及瓶采样观测结果[25]较为一致. 可见，采用MAF法可较好地估计逐年大气CO2的真实季节变化轮廓.
 | 图 7 基于3种筛分方法(MAF、REBS和FTA)获得的1995~2008年大气CO2多年平均季节变化以及与文献[9]的方法的比较
Fig. 7 Seasonal cycles of ambient CO2 during 1995-2008 derived based on MAF, FTA and REBS methods as well as obtained by the method reported in the literature[9]
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 | 图 8 基于MAF、REBS和FTA法以及文献[9]的方法获得的1995~2008年大气CO2逐年季振幅
Fig. 8 Seasonal amplitude of ambient CO2 during 1995-2008 based on MAF, FTA and REBS methods as well as obtained by the method reported in the literature[9]
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(1)以瓦里关大气CO2浓度观测资料为例，探讨了同期地面风和同期CO浓度观测资料作为源汇信息提取或本底值筛选因子的有效性，结果表明，冬季，可考虑采用地面风和同期CO浓度进行大气CO2的源汇或本底信息提取，但在夏季则不是很有效.
(2)本研究发展了一种新的大气CO2源汇及本底信息提取方法——平均移动过滤法 (MAF)，通过与局部近似回归法(REBS)和傅里叶变换法(FTA)比较，表明新方法可实现大气CO2源汇及本底信息的有效准确提取.
(3)FTA、REBS和MAF法对于因排放源导致的大气CO2的抬升量的结果无显著差异.而因区域吸收汇导致的大气CO2降低量差异显著，表明MAF法能够比较真实地反映区域吸收汇的强度. 由REBS法得到的1995~2008年大气CO2逐年季振幅均比其他方法偏小，平均低了约1.2×10-6.
致谢： 感谢瓦里关全球大气本底站提供了本研究涉及的有关观测资料.
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