环境科学  2015, Vol. 36 Issue (7): 2367-2373   PDF    
引用本文
高韵秋, 刘寿东, 胡凝, 王淑敏, 邓力琛, 于洲, 张圳, 李旭辉. 南京夏季城市冠层大气 CO2浓度时空分布规律的观测[J]. 环境科学, 2015, 36(7): 2367-2373.
GAO Yun-qiu, LIU Shou-dong, HU Ning, WANG Shu-min, DENG Li-chen, YU Zhou, ZHANG Zhen, LI Xu-hui. Direct Observation on the Temporal and Spatial Patterns of the CO2 Concentration in the Atmospheric of Nanjing Urban Canyon in Summer[J]. Environmental Science, 2015, 36(7): 2367-2373.
南京夏季城市冠层大气 CO2浓度时空分布规律的观测
高韵秋1,2, 刘寿东1,2, 胡凝1, 王淑敏1, 邓力琛1, 于洲1, 张圳1, 李旭辉1,2     
1. 南京信息工程大学大气环境中心, 南京 210044;
2. 南京信息工程大学大气环境与装备技术协同创新中心, 南京 210044
收稿日期: 2014-12-08; 修订日期: 2015-03-03.
基金项目： 教育部长江学者和创新团队发展计划项目(PCSIRT);江苏高校优势学科建设工程项目(PAPD)
作者简介：高韵秋(1990~),女,硕士研究生,主要研究方向为大气环境与温室气体,E-mail:gaoyunqiu1106@126.com
通讯联系人,E-mail:lsd@nuist.edu.cn
摘要：城市是CO2重要排放源,直接观测城市中大气CO2浓度对于研究人类活动对大气温室气体的贡献至关重要,而在城市中多个站点、多个高度上观测大气CO2浓度则有助于认识城市CO2浓度的时空变化规律,确定其影响机制. 本研究于2014年7月18日至7月25日在南京主城区东、西、南、北和中共5个方位 (100 m左右高度), 2014年8月3日至2014年8月9日在南京主城区中部站点的3个高度(30、65和110 m)观测CO2浓度. 结果表明:①南京主城区垂直方向上CO2浓度存在明显梯度,近地面30 m处CO2浓度受人为活动影响明显,平均值达427.3×10-6(±18.2×10-6)(摩尔分数,下同),高层65 m、110 m处CO2浓度混合均匀,平均值分别为411.8×10-6(±15.0×10-6)和410.9×10-6(±14.6×10-6). 大气层结越稳定,CO2浓度越高,垂直梯度越大. ②南京主城区CO2浓度的水平分布受风和大气稳定度的控制. 观测期间盛行东北风向,导致CO2浓度分布整体呈现西南高,东北低的格局,城市主城区上下风向CO2浓度差为7.8×10-6. 而且水平风速越大,越有助于将上风向的CO2传输至城市的下风向,CO2浓度差就越小. 大气层结越稳定,整体CO2浓度越高. ③南京主城区5个站点CO2浓度均有明显的日变化,日最高值出现在交通早高峰期间,谷值在17:00左右,在19:00左右有时会因交通晚高峰而出现次高值.
关键词： 南京市     主城区     CO2浓度     盛行风向     垂直分布    
Direct Observation on the Temporal and Spatial Patterns of the CO2 Concentration in the Atmospheric of Nanjing Urban Canyon in Summer
GAO Yun-qiu1,2, LIU Shou-dong1,2, HU Ning1, WANG Shu-min1, DENG Li-chen1, YU Zhou1, ZHANG Zhen1, LI Xu-hui1,2     
1. Yale-NUIST Center on Atmospheric Environment, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China;
2. Collaborative Innovation Center of Atmospheric Environment and Equipment Technology, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China
Abstract: Direct observation of urban atmospheric CO2 concentration is vital for the research in the contribution of anthropogenic activity to the atmospheric abundance since cities are important CO2 sources. The observations of the atmospheric CO2 concentration at multiple sites/heights can help us learn more about the temporal and spatial patterns and influencing mechanisms. In this study, the CO2 concentration was observed at 5 sites (east, west, south, north and middle) in the main city area of Nanjing from July 18 to 25, 2014, and the vertical profile of atmospheric CO2 concentration was measured in the middle site at 3 heights (30 m, 65 m and 110 m). The results indicated that: ①An obvious vertical CO2 gradient was found, with higher CO2 concentration [molar fraction of 427.3×10-6(±18.2×10-6)] in the lower layer due to the strong influences of anthropogenic emissions, and lower CO2 concentration in the upper layers [411.8×10-6 (±15.0×10-6)and 410.9×10-6 (±14.6×10-6)at 65 and 110 m respectively] for the well-mixed condition. The CO2 concentration was higher and the vertical gradient was larger when the atmosphere was stable. ②The spatial distribution pattern of CO2 concentration was dominated by wind and atmospheric stability. During the observation, the CO2 concentration in the southwest was higher than that in the northeast region with the CO2 concentration difference of 7.8×10-6, because the northwest wind was prevalent. And the CO2 concentration difference reduced with increasing wind speed since stronger wind diluted CO2 more efficiently. The more stable the atmosphere was, the higher the CO2 concentration was. ③An obvious diurnal variation of CO2 concentration was shown in the 5 sites. A peak value occurred during the morning rush hours, the valley value occurred around 17:00 (Local time) and another high value occurred around 19:00 because of evening rush hour sometimes.
Key words: Nanjing City     main urban zone     CO2 concentration     prevailing wind direction     vertical distribution    

长三角地区是温室气体CO2排放的高强度地区之一，碳排放高达全国总量的15%[1]. 南京是该地区第二大城市，也是重要的综合性工业生产基地，碳排放总量仅次于苏州位居江苏省第二位[2]. 城市是CO2重要排放源，直接观测城市中大气CO2浓度对于研究人类活动对大气温室气体的贡献至关重要.

由于城市下垫面的特殊性和复杂性，研究城市CO2排放规律需根据自身的特点因地制宜，目前主要的试验方法分为流动观测和定点观测. 流动观测是利用便携式气体分析仪，采用车载方式观测城市道路上的CO2浓度. 研究结果显示，道路上的CO2浓度和交通量关系密切，城市中心的CO2浓度高于城市周围，存在明显的“锅盖”现象[3-5]. 但是受观测高度的限制，观测值极易受地面排放源和非均匀建筑物的影响，空间代表性非常差. 定点观测是在固定观测点的某一高度或者不同高度观测CO2浓度. 研究结果显示，CO2通量基本表现为净源[6-10]. 但是以森林为主的城市下垫面[11,12]，夏季的CO2通量可为负. 因此，CO2浓度的分布与城市下垫面状况密不可分[13]. 对城市CO2垂直观测的最新研究表明，CO2垂直分布在300 m以下受地面影响强烈，在特定气象条件下可以呈现较大的垂直梯度[14]. 因此，某个高度或者某一种下垫面的观测结果难以代表城市CO2的分布特征.

基于上述定点观测和流动观测的局限性，在城市中多个站点、 多个高度上观测大气CO2浓度更加有助于全面具体地认识城市CO2浓度的时空变化规律. 因此，以南京主城区为研究区域，设立多个同步连续CO2浓度观测点. 在城市的东、 西、 南、 北和中这5个方位上，基于非色散红外技术和离轴积分腔输出光谱技术观测城市的CO2浓度，研究其时空变化特征. 同时结合气象资料，分析风向、 风速、 大气层结稳定度对城市CO2浓度分布的影响，以期为城市碳排放模型的建立提供基础数据，也为政府各类节能减排政策提供科学参考.

1 材料与方法 1.1 观测时间与地点

两次观测试验于2014年7月和8月进行，观测时间各7 d.

第一次观测于7月18日00:00至2014年7月25日17:00(北京时间，下同)进行. 在南京主城区东、 西、 南、 北和中这5个方位100 m左右高度上同步连续观测大气CO2浓度，用于研究城市冠层顶CO2水平分布的时空特征(如图 1). 其中，东部为维景国际大酒店(32°02′N，118°29.4′E，楼高120 m)，西部为天玺国际公寓楼(32°02′N，118°25.8′E，楼高103 m)，南部为海通大厦(31°57′N，118°27.6′E，楼高107 m)，北部为玉桥国际公寓(32°05′N，118°27.6′E，楼高102 m)，中心为城开大厦(32°02′N，118°28.2′E，楼高110 m). 采样点均设在楼顶，除观测人员外无其他人为活动.

图 1 观测点示意 Fig. 1 Image of the surroundings of the observation sites

第二次观测于8月3日00:00至2014年8月9日24:00进行. 在110 m(高层建筑的顶层)、 65 m(高层建筑物的中部)和30 m(高层建筑的低层)这3个高度上同步连续观测CO2浓度，获取城市CO2浓度的垂直分布，用于进一步分析上述测点的空间代表性. 其中110 m和65 m采样点位于城开大厦，30 m采样点位于新澳大厦(32°02′19.11″ N，118°47′5.01″ E).

地面气象资料和探空资料源于南京方山气象站.

1.2 天气背景

观测期间天气炎热，天气以晴好为主，日平均气温达28℃，盛行东北风.

第一次观测期间的位温廓线(Ⅰ)见图 2，可见除了7月18日存在较明显的稳定层结外，其他时间以近中性层结为主. 第二次观测期间的位温廓线(Ⅱ)见图 3，从中可以看出，8月3日至8月6日大气多以稳定层结和弱稳定层结为主，8月7日至8月9日期间大气以弱不稳定层结和中性层结为主.

2014年7月18日00:00至2014年7月25日17:00图 2 位温廓线(Ⅰ) Fig. 2 Vertical profiles of virtual potential temperature(Ⅰ)


2014年8月3日至2014年8月9日图 3 位温廓线(Ⅱ) Fig. 3 Vertical profiles of virtual potential temperature(Ⅱ)

1.3 观测仪器

观测仪器为3台基于离轴积分腔输出光谱技术的便携式CO2/CH4/H2O分析仪(型号915-0011,Los Gatos Research,Mountain View,CA,USA)，用于城市主城区中部站点的3个高度CO2浓度垂直梯度观测； 5台非色散红外CO2/H2O分析仪(型号LI-840A,LICOR,Inc. Lincoln,NE,USA)，用于5个方位的CO2浓度水平观测. 数据采集频率均为1 Hz. 观测仪器采样口均伸出楼外2 m. 采气管为内径1/4英寸的特氟龙管，末端连接过滤器(Swagelok，USA)和漏斗，防止颗粒污染物和雨水进入仪器影响观测效果和损坏仪器.

LI-840A型CO2/H2O气体分析仪(LI-COR Corporate，USA)是一款非色散红外(NDIR)气体分析仪. 它的准确度＜1%，总漂移＜0.4×10-6℃-1. 温度是决定分析仪测量精度的主要因素，为降低温度变化对观测结果的影响，配合自行设计的恒温系统. 此外，为了解决观测结果的漂移问题，对仪器每日进行1次零值校准和490×10-6的标准值校准. 首先利用99.999%的高纯氮气，由LI-840A读取数值，确定仪器的零点漂移值； 再利用490×10-6的国家2级标准气体(干空气中CO2，南京红健气体有限公司)，同样由LI-840A读取数值，确定仪器490×10-6标准值的漂移度； 假设仪器的漂移为线性漂移，结合如下公式进行线性插值校正：

式中，t表示观测时间，t1和t2表示标定时间，t1<t<t2. c′代表校正之后的CO2浓度，c代表LI-840A型气体分析仪的测量值，c′std、 Nstd和cstd分别代表CO2标准气体的实际浓度值、 LI-840A型气体分析仪读取的N2标准气体和CO2标准气体的浓度值. 通过温度控制和校准，仪器间CO2浓度观测值的艾伦方差24 h内不超过1×10-6，适用于城市大气CO2浓度观测[14].

便携式CO2/CH4/H2O分析仪是一款离轴积分光腔技术气体分析仪，仪器本身可以自行调节温压等参数，测量精度达0.1×10-6，试验期间无需另外标定. 但为了使两种仪器的结果具有可比性，在试验开始前使用国家一级标准气体(干空气中CO2，标准值490×10-6，南京红健气体有限公司)对915-0011型和LI-840A型气体分析仪进行标定.

1.4 浓度差计算方法

为了分析风向对CO2浓度空间分布的影响，根据风向建立直角坐标系. 令风向方向为x轴方向，沿着风向方向的左侧为y轴方向，对CO2浓度进行向量分解. 其中，cS cosθ、 cW sinθ、 cE sinθ、 cN cosθ为平行于风向的CO2分量，Δch_down (cS cosθ+cW sinθ)为下风向的CO2分量，Δch_up(cE sinθ+cN cosθ)为上风向的CO2分量； cS sinθ、 cW cosθ、 cE cosθ、 cN sinθ为垂直于风向的CO2分量. 因此，平行、 垂直于风向的CO2浓度差为：

式中，Δch和Δcv分别代表平行和垂直于风向的CO2浓度差，θ代表风向.

2 结果与分析 2.1 CO2浓度的垂直分布

图 4为2014年8月3日00:00至2014年8月9日24:00期间3个高度CO2浓度变化的时间序列. 从中可见，不同高度上的CO2浓度时间变化趋势一致，但是数值相差较大. 其中，低层大气靠近地面CO2排放源，因此受人为活动影响最大，表现为30 m高度上的CO2浓度最高，观测期间的平均值为427.3×10-6(±18.2×10-6)； 65 m和110 m高度上，距离地面排放源较远且大气湍流混合作用较强，因此CO2浓度下降、 垂直梯度减小，观测期间的摩尔分数平均值分别为411.8×10-6(±15.0×10-6)和410.9×10-6(±14.6×10-6).

2014年8月3日至2014年8月9日图 4 不同高度CO2浓度的时间序列 Fig. 4 Time series of CO2 concentration at different heights

此外，大气层结越稳定，CO2浓度会越高同时垂直梯度也越大. 以8月4日07:00为例，此时为稳定层结，65 m与100 m高度上的CO2浓度差为10.2×10-6. 相对地，8月3日10:30，此时为不稳定层结，65 m和100 m高度上的CO2浓度差为-0.7×10-6. 因此，当大气以弱稳定层结为主时(8月3日至8月6日)，城市冠层内的大气CO2浓度整体较高且垂直梯度较大. 30 m处CO2浓度为433.0×10-6(±18.2×10-6)，比65 m和110 m处浓度平均高17.1×10-6、 18.4×10-6. 8月7日至8月9日，大气以弱不稳定层结和中性层结为主时，CO2浓度整体较低且垂直梯度较小. 30 m高度上的CO2浓度平均值分别为413.1×10-6(±7.2×10-6)，比65 m和110 m处的CO2浓度仅高11.4×10-6和11.7×10-6.

2.2 CO2浓度的水平分布

2014年7月18日00:00至2014年7月25日17:00期间CO2总体平均浓度的水平分布如表 1所示. 可以看出，主城区大气CO2浓度的分布呈现西、 南高，东、 北低，中心介于这两者之间的特征. 其中，南面的CO2浓度最高，比中心CO2浓度高8.3×10-6； 其次是西面，比中心浓度高4.2×10-6； 然后是东面，比中心浓度低1.6×10-6； 北面最低，比中心浓度低2.3×10-6. 东与北之间、 西与南之间的CO2浓度差异较小，仅为0.7×10-6和4.1×10-6. 结合风向资料，观测期间盛行东北风，该风向出现频率分别43.6%. 正是由于风向原因，导致城市排放的CO2被平流输送到下风方向，形成西南高、 东北低的CO2浓度分布格局.

表 1 5个观测点CO2浓度的统计结果1) Table 1 CO2 concentration statistical results in the five observation sites
2.3 CO2与风向、风速的关系

为了进一步分析风向对CO2浓度空间分布的影响，将上风向的CO2分量(Δch_up)与下风向的CO2分量(Δch_down)进行相关分析. 结果显示，两者的相关系数高达0.9997(n=371，P<0.01)，但是Δch_down比Δch_up高7.85×10-6(±8.74×10-6). 这说明了风的水平输送造成了CO2空间分布的不均匀.

图 5是2014年7月18日00:00至2014年7月25日17:00期间平行、 垂直于风向的平均CO2浓度差和风速的关系. 首先，垂直于风向的CO2浓度差在零值附近摆动，平均值为-2.2×10-6(±9.5×10-6)，明显低于平行于风向的CO2浓度差7.8×10-6 (±8.7×10-6). 再一次证明了风向是影响城市CO2空间分布的决定性因素. 除此之外，平行、 垂直于风向的CO2浓度差与风速的相关系数分别为-0.5729(n=24，P<0.01)、 -0.6304(n=24，P<0.01). 说明CO2浓度差与风速存在一定的负相关关系，水平风速越大，空气的平流输送作用越强烈，更多的CO2被转移出城市，因此CO2浓度差越小.

红色实线代表平行于风向的CO2浓度差，蓝色实线代表垂直于风向的CO2浓度差，紫色柱状代表风速，2014年7月18日00:00至2014年7月25日17:00图 5 CO2浓度差和风速的关系 Fig. 5 Relationship between D-value of CO2 concentration and wind speed

2.4 CO2浓度的时间变化

图 6为2014年7月18日00:00至2014年7月25日17:00期间CO2平均浓度的时间序列. 从中可以看出，5个站点的CO2浓度的变化趋势基本一致. 首先，由于CO2源和汇的周期性变化，CO2浓度呈现明显的日变化特征. CO2浓度的峰值大多出现在07:00~09:00，该段时间正是上班早高峰，地面交通的碳排放量增加. 早高峰过后，随着植物光合作用的增强，CO2浓度逐渐降低，到17:00左右达到最低值，最低至396×10-6左右. 随着太阳落山，植物光合作用转为呼吸作用，CO2浓度再次逐渐升高.

2014年7月18日00:00至2014年7月25日17:00图 6 5个观测点CO2浓度的时间变化 Fig.6 Time series of CO2 concentration in the five observation sites

其次，大气稳定度对CO2浓度的变化也起着非常重要的作用. 大气层结越稳定，CO2浓度越高. 19:00左右正是南京主城区的下班晚高峰. 因此，在7月17~19日、 7月21日、 7月24~25日，该时段CO2浓度有一个明显次高峰. 但是，在7月20日、 7月22~23日的19:00，大气为不稳定层结，由于湍流混合作用强烈，这种现象并未出现. 也正是由于大气稳定度的影响，当大气以稳定层结为主时(7月18日)，城市冠层内的大气CO2浓度整体偏高； 当大气层结向近中性和中性过渡时(7月19~25日)，CO2浓度逐渐降低.

因此，决定城市大气CO2浓度变化的主要因素，除了CO2源与汇以外，主要是风和大气层结稳定度.

3 讨论

首先，CO2浓度的垂直分布与高度有关. 近地层大气的CO2浓度受地面CO2排放源的强烈影响. 高度越低，离排放源越近，CO2浓度值越高，空间代表性较差. 随着高度的增加，大气湍流混合作用增强，CO2浓度逐渐降低且垂直梯度减小，空间代表性会逐渐改善[15,16]. 此次观测结果显示，南京主城区30 m高度处CO2浓度明显高于65 m、 100 m高度CO2浓度，且65 m和110 m高度CO2浓度值非常接近，空间代表性有明显改善. 因此，选择110 m作为主要观测高度来分析南京市主城区冠层高度的CO2浓度分布特征基本可行. 需要指出的是，尽管南京市主城区多以24 m以内的高层建筑为主[17]，但由于城区100 m以上超高层建筑的不断增加(2011年数据)，需要选择更高的观测高度，提高CO2浓度观测的空间代表性.

其次，风和大气稳定度是造成CO2浓度时空变化的重要因素. 由于大气的平流输送运动，上风向的CO2浓度大多低于下风向[19]. 观测试验期间盛行东北风，因而主城区的CO2浓度分布整体呈现西南高，东北低的格局. 水平风速越大，CO2的平流输送项越大，就有更多的城市CO2被转移，导致城市CO2浓度差就越小. 因此，风在城市CO2收支中占有重要地位[20]. 且Li等[14]研究表明，大气层结稳定时，CO2浓度较高，反之浓度较低. 观测期间，在大气稳定度较低，大气混合较均匀的情况下，晚间CO2浓度的次高值现象便不存在，与上述结论一致.

最后，试验期间南京市CO2浓度变化有明显的日变化规律，主要体现在早晨的峰值和午后的谷值上，与其他研究结果基本一致[21-26]. 但是由于城市布局的差异，季节以及人类活动作息时间的不同，CO2浓度的峰值和谷值的出现时间以及CO2浓度值的不同. 观测期间南京城区CO2浓度峰值出现时间为07:00~09:00，在425×10-6~445×10-6左右，谷值出现在17:00在395×10-6左右，并伴有19:00左右的次高值现象. 2010年上海夏季城区CO2浓度峰值出现时间段为08:00~10:00，约415×10-6左右，谷值出现在15:00为405×10-6左右[27]； 2010年5~6月美国洛杉矶的CO2浓度峰值出现时间为05:00左右，在425×10-6左右，谷值出现在17:00为410×10-6左右[28]. 因此，一个城市的观测结果往往不能直接套用到另一个城市中.

4 结论

(1)南京主城区夏季CO2浓度的垂直分布与高度有关，近地面浓度较高，高层浓度较低，100 m高度处可以代表南京主城区冠层高度的大气CO2浓度水平.

(2)风和大气稳定度是影响南京主城区夏季CO2浓度分布的重要因素，下风向CO2浓度高于上风向，风速越大，上下风向浓度差越小； 稳定度越高，CO2浓度越高.

(3)南京主城区CO2浓度存在明显的日变化特征且伴有自身的城市特征.

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