环境科学  2015, Vol. 36 Issue (7): 2327-2336   PDF    
引用本文
李莉, 蔡鋆琳, 周敏. 2013年12月中国中东部地区严重灰霾期间上海市颗粒物的输送途径及潜在源区贡献分析[J]. 环境科学, 2015, 36(7): 2327-2336.
LI Li, CAI Jun-lin, ZHOU Min. Potential Source Contribution Analysis of the Particulate Matters in Shanghai During the Heavy Haze Episode in Eastern and Middle China in December, 2013[J]. Environmental Science, 2015, 36(7): 2327-2336.
2013年12月中国中东部地区严重灰霾期间上海市颗粒物的输送途径及潜在源区贡献分析
李莉1,2 , 蔡鋆琳1,2,3, 周敏1,2    
1. 上海市环境科学研究院, 上海 200233;
2. 国家环境保护城市大气复合污染成因与防治重点实验室, 上海 200233;
3. 华东理工大学中德工学院, 上海 200237
收稿日期: 2014-12-10; 修订日期: 2015-03-17.
基金项目： 国家自然科学基金项目(41205122);国家科技支撑计划项目(2014BAC22B03);上海市科委科技攻关项目(14DZ1202905)
作者简介：李莉(1979~),女,博士,高级工程师,主要研究方向为大气污染来源与控制,E-mail:lili@saes.sh.cn
摘要：2013年12月初中国中东部地区发生了入冬以来最为严重的一次长时间、大范围的高浓度颗粒物污染过程,期间上海市PM10小时浓度最大值超过700μg ·m-3, PM2.5最大小时浓度超过600 μg ·m-3. 为研究此次严重灰霾污染期间影响上海的污染气团的主要传输途径,采用HYSPLIT后向轨迹结合聚类分析方法,探讨了本次污染事件中到达上海的主要气团轨迹,结合上海城区在线观测的PM10小时浓度资料,通过计算潜在源贡献因子PSCF和浓度权重轨迹CWT,分析了影响上海2013年12月PM10质量浓度的潜在源区,并探讨了不同源区对上海市PM10质量浓度贡献的差异. 结果表明,西北路径和北路径是污染事件中的主要输送通道,在到达上海的气团轨迹中,大陆气团和海洋气团分别占总轨迹的79.6%和20.4%,影响上海的潜在源区除长三角一带的江苏、浙江和安徽等人口密集,工业、重工业和交通污染严重的地区以外,山东、河北、河南等地对于上海城区颗粒物污染亦有一定贡献. 研究表明,区域大气污染联防联控乃至跨区域联动对于应对当前频发的重污染态势具有极为重要的意义.
关键词： 潜在源贡献因子法     权重分析法     输送途径     潜在源区     上海    
Potential Source Contribution Analysis of the Particulate Matters in Shanghai During the Heavy Haze Episode in Eastern and Middle China in December, 2013
LI Li1,2 , CAI Jun-lin1,2,3, ZHOU Min1,2    
1. Shanghai Academy of Environmental Sciences, Shanghai 200233, China;
2. State Environmental Protection Key Laboratory of the Cause and Prevention of Urban Air Pollution Complex, Shanghai 200233, China;
3. Sino-German College of Technology, East China University of Science and Technology, Shanghai 200237, China
Abstract: A heavy haze pollution episode occurred in early December, 2013 in middle and eastern China, which lasted for a long period, and covered a large area. During this episode, the hourly maximum concentrations of PM10 and PM2.5 in Shanghai exceeded 700 μg ·m-3 and 600 μg ·m-3, respectively. To obtain the major air mass transportation path, trajectories reaching urban Shanghai area were analyzed using HYSPLIT model and cluster analysis. Potential Source Contribution Function (PSCF) and Concentration-Weighted Trajectory (CWT) methods were applied to study the potential source regions and the individual contributions to PM10 in Shanghai in December, 2013. The results showed that the northwest and the north paths were the major air mass transport paths in December, among which 79.6% of the total trajectories came from mainland, while 20.4% reached Shanghai through the ocean. These were the main transportation paths causing high PM10 mass concentration in December in Shanghai. The potential regions affecting the heavy haze episode in early December in Shanghai were distributed in the Yangtze River Delta including Jiangsu, Zhejiang and Anhui. Besides, air mass from Shandong, Hebei and Henan also had certain impact. The results showed that regional and even super-regional pollution joint control was of significant importance to reduce the frequent heavy air pollution episodes.
Key words: potential source contribution function analysis     concentration-weighted trajectory     transportation path     potential source region     Shanghai    

随着我国东部地区城市化进程的加快，社会经济活动水平和能源消费总量快速上升，大气污染物排放高度集中，在冬季不利气象条件作用下，使得我国东部城市群呈现严重的灰霾污染态势[1, 2, 3]. 继2013年1月我国中东部地区出现一次连续强霾污染过程之后，2013年12月初，我国中东部地区再次出现了极为严重的灰霾事件，且持续时间和污染程度较前一次更强. 根据环境保护部发布的12月重点区域空气质量状况(http://datacenter.mep.gov.cn/)，京津冀和长三角地区重度污染和严重污染天数持续10 d之多. 天津、 山东、 江苏、 安徽、 浙江、 上海等地PM2.5日均浓度超过150μg ·m-3，部分地区达到300~500μg ·m-3，上海市PM10和PM2.5小时浓度分别高达700μg ·m-3和600μg ·m-3以上.

国内已有研究均表明[4, 5, 6, 7, 8, 9]，大气颗粒物的污染水平和时空分布与其输送途径密切相关. 因此，许多学者通过分析气团轨迹来定性或定量研究一个地区大气颗粒物的区域传输特征. 潜在源贡献因子法(potential source contribution function，PSCF)和权重分析法(concentration-weighted trajectory，CWT)便是用来分析气团输送轨迹的重要研究方法. 王爱平等[10]利用潜在源贡献因子法(PSCF)和权重分析法(CWT)研究了不同气团背景下黄山顶积聚模态颗粒物数浓度的潜在源区和不同潜在源区对颗粒物数浓度的贡献. 王茜[11]利用后向轨迹(HYSPLIT)模式和全球资料同化系统(global data assimilation system，GDAS)气象数据，计算了2010年12月至2011年11月期间抵达上海的气流后向轨迹，并结合聚类方法和上海SO2、 NO2和PM10数据，分析了各季节不同类型气流轨迹对污染物浓度的影响. 赵恒等[12]利用HYSPLIT轨迹模式和NCEP气象再分析资料，计算了2001年3月TRACE-P期间抵达香港地区的后向气流轨迹，并分析了香港地区的大气污染输送特征. 刘娜等[13]通过计算潜在源贡献因子和浓度权重轨迹，研究了影响兰州市春季PM10质量浓度的潜在源区以及不同源区对兰州市春季PM10质量浓度贡献的差异. Karaca等[14]利用PSCF方法计算了伊斯坦布尔、 土耳其地区PM10潜在长距离源贡献. 这些研究对于基于气流轨迹分析大气污染的传输通道，了解本地污染和区域传输特征具有重要意义. 然而针对冬季东部地区频发的重度污染事件，期间对上海市颗粒物浓度具有贡献的潜在影响区域研究仍然较少.

2013年12月我国中东部地区严重灰霾过程涉及到京津冀、 长三角、 珠三角等中国东部区域，为探讨长三角区域及跨区域输送对上海地区高浓度颗粒物的影响，本研究利用HYSPLIT轨迹模式[15]，结合聚类分析(cluster analysis，CA)、 潜在源贡献因子分析(PSCF)和浓度权重轨迹(CWT)分析方法，探讨了重度污染期间影响上海的主要气团轨迹，分析了上海市PM10的潜在源区和污染输送特征，以期为我国区域大气污染联防联控和跨区大气污染联防联控提供重要科学依据. 1 材料与方法 1.1 轨迹聚类分析

利用美国大气海洋局开发的HYSPLIT轨迹模式[16]，结合美国环境预报中心(National Centers for Environmental Prediction，NCEP)和国家大气研究中心(National Center for Atmospheric Research,NCAR)联合发布的全球再分析资料(Final Operational Global Analysis,FNL)，计算到达上海城区(31.15°N，121.43°E)的96 h后向轨迹，每天计算24个时次(00:00~23:00). 轨迹计算起始点高度为500 m. 该方法根据气团的移动速度和移动方向对大量轨迹进行聚类，获得不同轨迹类型来分析污染物的潜在源区.

1.2 潜在源贡献因子法

潜在源贡献因子(PSCF)算法，也称为滞留时间分析法，是一种根据气流轨迹分析辨别源区的方法[17]. 该方法利用HYSPLIT模型所计算的后向轨迹在空间中的停留时间，通过污染过程与所有轨迹在途经区域所停留时间的比值，来解析每个区域对受点地区的污染贡献. 该方法需要对污染因子设定阈值，当后向轨迹上的点所对应的要素值高于这个阈值时,则认为该轨迹点为污染轨迹. PSCF值是所选研究区域内经过网格(i,j)的污染轨迹上的点数(mij) 与经过该受点的所有轨迹上的点数(nij) 的比值[18]，即：

PSCF的值越大，表明该地区对于上海市PM10的质量浓度贡献也越大.

由于PSCF 是一种条件概率，当nij较小时，PSCF计算结果的不确定性较大. 为降低计算的不确定性，一些学者引入了权重函数Wij[19, 20, 21, 22, 23]，

当某一网格中的所有轨迹点数(nij)小于研究区域每个网格内平均轨迹端点数的3 倍时[21]，需要引入Wij来降低PSCF 的不确定性. 1.3 浓度权重轨迹分析法

潜在源贡献因子法(PSCF)反映的是某网格中污染轨迹所占的比例，无法区分相同PSCF值的网格对受点PM10质量浓度贡献的大小. 为此，本研究进一步采用浓度权重轨迹分析法(CWT)计算气流轨迹的污染权重浓度，用于反映不同轨迹的污染程度. 在浓度权重轨迹分析法中，每个网格都有一个权重浓度，通过计算经过该网格的轨迹对应的观测点的PM10质量浓度的平均值来实现，计算公式见式(3)：

式中，cij为网格(i,j)的平均污染权重浓度； l代表气流轨迹； cl是轨迹l经过网格(i，j)时对应的上海市PM10质量浓度； τijl是轨迹l在网格(i，j)停留的时间，计算过程中，使用落在网格内的轨迹端点数来代替停留时间，采用与PSCF分析法相同的权重函数W(nij).

本研究综合利用轨迹聚类分析法、 潜在源贡献因子法和浓度权重轨迹分析法，分析了2013年12月严重污染期间影响上海城区高浓度PM10的潜在源区. 观测资料利用上海市环境科学研究院基于大气污染在线观测站 记录的2013年12月可吸入颗粒物PM10的小时质量浓度资料进行分析，气象资料取自美国环境预报中心(NCEP)和美国国家大气研究中心(NCAR) 的全球再分析资料. 研究区域包含主要污染轨迹所覆盖的地理区域，范围为(110°~124°E，28°~43°N)，网格精度为0.5°×0.5°. 在PSCF分析中，选取PM10浓度150μg ·m-3(日均浓度二级标准限值)作为阈值，探讨了不同地区对于上海城区PM10浓度贡献的大小. 当nij小于3倍轨迹点数时，使用权重函数降低PSCF 的不确定性. 本研究参考Wang 等[18]的研究成果，使用式(4)所列权重函数：

2 结果与讨论 2.1 污染过程分析

自2013年11月28日起，我国华北、 华东地区主要受大陆高压控制，且天气系统稳定，移动速度缓慢，地面风速较小. 在此不利气象条件影响下，我国华北、 黄淮流域、 长三角地区自北向南多省市陆续出现严重空气污染. 自11月30日起，河南、 山东地区开始出现PM10、 PM2.5浓度上升现象，12月1日起，污染范围逐渐扩大至江苏和上海北部，12月2日污染范围进一步扩大至华北和华东大部分地区，包括河北、 山东、 安徽、 江苏、 上海等地； 12月3日以来，东部多数地区持续维持大范围和高浓度细颗粒物的污染形势. 期间，多个城市空气质量指数AQI(air quality index)超过200，最高达到400以上. 图 1 所示为韩国气象局记录的2013年12月污染期间(12月2~3日，12月7~8日)地面天气形势图(http,://web.kma.go.kr/chn/weather/images/analysischart.jsp).

地面观测资料清晰地记录了区域污染过程. 12月1日，长三角地区12个城市空气质量均出现重度污染. 12月2日，污染持续加重，盐城、 淮安、 泰州和南通4个城市空气严重污染，上海、 连云港、 常州等12个城市空气质量达到重度污染. 12月3~4日，地面风场转为东南风和东北风，大气扩散条件有所改善，但长三角地区持续维持大范围和较高浓度的污染形势，多个城市PM2.5小时最大浓度达到200~700μg ·m-3. 12月5日，西南地区的大雾和华北地区的霾有所减缓，华东地区高空受西风影响，地面受大陆高压控制. 12月6日，受高空气旋影响，相对湿度较大，低空温度有所降低，逆温层消散，气流形成回旋，污染气团积聚. 江苏、 上海、 浙江、 安徽等东部地区的颗粒物持续累积，大多数城市空气质量等级均为严重污染. 其中，嘉兴、 南通、 淮安、 上海等地均出现了PM2.5浓度超500μg ·m-3的情况，最高浓度为635μg ·m-3. 图 2所示为2013年12月污染期间PM2.5浓度空间分布(http://datacenter.mep.gov.cn).

图 1 2013年12月污染期间东亚地面天气形势 Fig. 1 Surface weather patterns over the eastern Asia during December,2013

图 2 2013年12月污染期间地面细颗粒物浓度空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of surface PM2.5 during the haze episode in December,2013

上海市地面观测资料显示，11月25~26日上海市出现一次浮尘污染. 12月1日08:00出现近地逆温，逆温层高度低至200 m以下，地面风速约2 m ·s-1，主导风向为偏西偏北风，PM2.5日均浓度为220.8μg ·m-3(http://www.semc.gov.cn/aqi/home/Index.aspx)，是国家二级标准(75μg ·m-3)的2.9倍. 12月2日早上，上海市仍然出现近地逆温，天气静稳，风速下降至1 m ·s-1，达到重度污染水平，PM2.5日均浓度为243.5μg ·m-3. 12月3日上海地区北部为低压控制，地面主导风向转为东南风，空气污染得到一定稀释，PM2.5日均浓度降至143.3μg ·m-3. 12月4日全市PM2.5日均浓度下降至123.8μg ·m-3. 12月5日上午，上海地区出现大雾，08:00在190~800 m高度上出现等温，地面风速极小，不利于污染物扩散，颗粒物和气态污染物浓度显著上升. 之后随着气温升高，相对湿度有所降低，但PM2.5浓度不减反增. 20:00上海地区再次出现接地逆温，夜间多出现静风，相对湿度一直处于较高水平，接近90%. 在此极端不利气象条件影响下，上海市颗粒物浓度不断攀升，PM2.5日均浓度为254.7μg ·m-3. 期间，PM2.5小时浓度持续累积上升，在12月6日凌晨02:00，超过500μg ·m-3，13:00冲高到602μg ·m-3，PM2.5在PM10中的比重上升至80%以上，细粒子污染非常严重. 12月7~8日上海市污染水平较之前有大幅度改善，但是从12月9日凌晨开始，受北方冷空气影响，上海地面主导风向由南风转为西北风，温度下降，风速增大，小时最高风速达到9 m ·s-1，颗粒物浓度迅速上升，PM10浓度从104μg ·m-3升高到478μg ·m-3，PM2.5达到300μg ·m-3，PM2.5/PM10从12月6日的80%下降到62.7%. 图 3所示为美国怀俄明州大学站点探空数据所记录的污染期间近地层逆温情况(http://weather.uwyo.edu/upperair/sounding.html)，从中可见，污染期间早08:00前后上海地区逆温层高度均在200 m以下，扩散条件较差.

图 3 2013年12月污染期间上海市近地层逆温情况 Fig. 3 Temperature inversion over Shanghai during the haze episode in December,2013

图 4所示为上海市环境科学研究院大气复合污染地面观测站所记录的整个污染过程，给出了主要颗粒态污染物PM10、 PM2.5、 黑碳(BC)； 气态污染物二氧化氮(NO2)、 一氧化氮(NO)、 一氧化碳(CO)、 二氧化硫(SO2)、 臭氧(O3)； 能见度(Vis)以及气象参数相对湿度(RH)、 温度(AT)和风速风向(WS、 WD)的小时变化. 从中可见，整个污染过程可以为4个阶段. Case Ⅰ：11月26日，浮尘污染. 期间PM2.5浓度小于150μg ·m-3，PM2.5在PM10中的比重约为30%，污染以粗颗粒为主,相对湿度为50%. Case Ⅱ：12月1~3日，灰霾污染. 期间PM2.5最大小时浓度为300μg ·m-3,PM2.5在PM10中的比重约为70%，高污染持续时间96h. Case Ⅲ：12月5~6日，雾霾污染,频繁大雾. 期间PM2.5最大小时浓度635.1μg ·m-3,PM2.5在PM10中的比重约为80%. Case Ⅳ：12月9日，过境污染,北方强冷空气到达后,对雾霾的清扫作用强烈.

图 4 2013年12月上海市严重污染过程中地面观测资料时间序列 Fig. 4 Time series of the observational data during the pollution episode in Shanghai in December,2013

2.2 后向轨迹分析

利用美国国家大气研究中心(National Oceanic and Atmospheric Administration，NOAA)的HYSPLIT模式，结合美国环境预报中心(NCEP)和NOAA联合发布的全球再分析资料(FNL)，对12月上海城区的后向轨迹进行聚类[24]，计算2013年12月全月到达上海城区的742条96 h后向轨迹，轨迹计算的起始点高度为500 m，这主要是因为500 m高度的风场既能减少地面摩擦对于气流轨迹的影响，又能较准确地反映近地层的气团输送特征[25]. 分析得到的聚类轨迹如图 5所示. 聚类分析结果表明，来自北部和西北部的长距离输送[26]轨迹(4、 5、 6类)占总轨迹的23.1%，其中以第5类为主，占12.1%； 第3类轨迹在抵达上海前会有一部分途径海洋，占总轨迹的20.4%； 第1类城市间输送[26]轨迹最短，来自上海的西北部地区，占总轨迹的19.0%； 第2类轨迹来自西北部，所占比例高达37.5%.

图 5 2013年12月上海城区500 m高度6种基本路径来源 Fig. 5 The 6 basic transport paths to Shanghai at 500 m height in December,2013

为探讨区域输送乃至跨区域传输对本次上海市严重污染的影响，本研究以上海市环境科学研究院(31.15°N，121.43°E)为受点，以2013年11~12月为模拟时段，以每日00:00(UTC)为后推起始时间，利用HYSPLIT模式模拟每次气流移动的96 h后向轨迹，模拟高度为500 m，将时间段分为11月26日、 12月1~3日、 12月5~6日、 12月9日这4个污染过程绘制气流轨迹，如图 6所示. 从中可见，期间上海城区的气流轨迹均来自西北方向，但途径地域有显著区别. 11月26日的轨迹来自于长距离输送的西北方向通道； 12月1~3日气团轨迹来自于西北方和北方通道； 12月5~6日的轨迹主要集中于长三角地区；12月9日的轨迹来自于西北方向和北方通道.

图 6 2013年12月4次污染事件中上海城区后向轨迹 Fig. 6 Backward trajectories of the transport paths to Shanghai during the 4 pollution events in December,2013
2.3 潜在源贡献因子分析

图 7给出了4次污染过程中潜在源贡献因子分析(WPSCF)的计算结果，网格颜色越深表示WPSCF的值越大，表征该网格区域对于上海颗粒物质量浓度的影响也越大. 从中可见，11月26日浮尘污染过程中，对上海市贡献较大的深色区域主要集中江苏、 安徽、 河南、 陕西等地区，这些潜在源区的气团沿着西北-东南气流轨迹通过长距离传输到达上海.

图 7 2013年12月4次污染过程中上海城区潜在源贡献因子分析

Fig. 7 PSCF analysis during the four pollution events in Shanghai in December,2013

12月1~3日期间，对上海市PM10质量浓度贡献较大的区域主要集中于江苏、 浙江、 安徽、 河南和河北地区，表明西北气流将我国内陆地区的污染经长距离输送到达下风向的上海区域.

12月5~6日严重雾霾期间，对上海市污染贡献较大的区域为长三角的安徽、 江苏和浙江北部地区，除此之外，山东北部、 河北、 天津等地也有一些气团轨迹经海上输送到上海.

12月9日，沙尘过境的WPSCF计算结果表明，我国北部、 西北部区域对上海市的污染均有一定程度的影响，但由于本次污染持续时间较短，污染贡献较大区域主要集中于长三角以北地区. 2.4 浓度权重轨迹分析

图 8所示为4次污染过程中上海城区PM10浓度权重轨迹分析(WCWT)的计算结果，给出了潜在源区对上海市PM10质量浓度相对贡献的大小. 从CaseⅠ~Ⅳ可见，本次污染过程中对上海市贡献较大的区域为长三角地区. Case Ⅱ污染过程中，对上海城区PM10贡献显著的区域由长三角地区向北部区域扩大至山东西部、 河北、 河南一带. 2013年12月5~6日Case Ⅲ污染过程分析可见，由于天气极为静稳，北部地区的污染贡献降低，对上海城区贡献较大的区域集中于长三角地区. Case Ⅳ过境污染过程的浓度权重轨迹CWT分布给出了潜在源区对上海市PM10质量浓度贡献的相对大小，对上海城区PM10贡献显著的区域由长三角地区向山东，河北东部，天津迁移，但总体浓度贡献下降.

图 8 2013年12月4次污染过程中上海城区浓度权重轨迹分析 Fig. 8 CWT analysis during the four pollution events in Shanghai in December,2013
3 结论

(1)对2013年12月上海城区的后向轨迹聚类分析发现，主要气团轨迹有6类，西北路径和北路径是污染事件中的主要输送通道，影响上海的大陆气团和海洋气团分别占总轨迹的79.6%和20.4%，是造成上海12月高浓度PM10污染的主要传输途径，冬季影响上海的潜在源区分布在江苏、 浙江、 安徽、 山东、 河南和河北.

(2)综合潜在贡献因子法(PSCF)和浓度权重轨迹分析(CWT)的结果可知，影响上海城区12月上旬高浓度PM10的主要潜在源区分布除长三角一带的江苏、 浙江和安徽等一些人口密集，工业、 重工业和交通污染严重的地区以外，山东、 河北、 河南等地对于上海城区颗粒物污染亦有一定贡献.

(3)研究结果表明，受气象条件影响，在不同污染过程中，对上海城区产生污染贡献的区域存在显著差别. 长三角区域大气污染联防联控，乃至跨区域大气污染联防联控对于应对当前频发的重污染态势具有极为重要的意义.

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