2. 中国科学院大气物理研究所大气边界层物理和大气化学国家重点实验室, 北京 100029;
3. 中国科学院遥感与数字地球研究所数字地球重点实验室, 北京 100094
2. State Key Laboratory of Atmospheric Boundary Layer Physics and Atmospheric Chemistry, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China;
3. Key Laboratory of Digital Earth, Institute of Remote Sensing and Digital Earth, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100094, China
混合层为湍流特征不连续界面以下湍流较为充分发展的大气层[1],湍流特征不连续界面的高度就是混合层高度(MLH). 大气混合层高度(MLH)是影响大气扩散的主要因子之一,其对大气质量评估和污染物的存储量及分布起着重要作用.
自80年代以来,很多研究者利用经验参数化方法(比如Nozaki方法[2]、 干绝热法[3]、 Richardson数法)或模式模拟混合层高度的变化特性. Gareía等[4]利用HYSPIT模型计算出来的大气MLH模型来验证实验数据的可靠性; 黄柏良[5]分析了长沙市MLH及其对应地面常规气象参数的关系,用多元线性回归的方法得出简单可靠的大气MLH预测数学模型. 虽然通过气象参数廓线可以加算MLH,但是探空数据获取困难,大部分站点都是一天两次的观测数据,无法获取一天24 h混合层变化特征. 有研究者仅通过近地面气象参数虽然可以获取每天的混合层高度,但由于计算误差大,部分研究者开始使用地面遥测仪器(主要使用无线探空仪、 多普勒气象雷达、 风谱雷达、 激光雷达)测量混合层内气象和化学物质的垂直分布[6, 7, 8].
Bossioli等[9]分析了从声雷达和云高仪得到的混合层高度与不同的大气边界层参数化模拟方案的关系,研究表明对于模式中的大气边界层方案,都可以从低空急流的高度推断混合层高度,而且与观测到的结果一致. Stefan等[10]已经验证声雷达可以探测出高山河谷深处形成的一些的持续逆温. 在遥感探测仪器中,激光雷达探测边界层的可行性已被大量实验验证了,激光雷达也开始应用于城市边界层探测[11,12]. Sicard等[13]用常规的后向散射激光雷达在巴塞罗那(西班牙)进行了观测研究,结果表明沿海地形的影响和巴塞罗那的气候决定了边界层动力学的复杂性和激光雷达的高非均质性. 云高仪是近年来产生的专门用来研究云层信息的激光雷达,使用云高仪的气溶胶后向散射廓线图来推断MLH是一种较为理想的方法. Emeis等[14]用云高仪和声雷达两种不同的遥感探测仪器在不同季节和不同站点进行了观测,对比发现云高仪对混合层观测有较高的可靠性. 云高仪是近年来产生的专门用来研究云层信息的激光雷达,上述学者研究表明使用云高仪的气溶胶后向散射廓线图来推断MLH是一种较为理想的方法.
由于探空数据每天仅有两次观测,为获取每天24 h连续混合层变化特征、 分析大气污染物与混合层高度变化的关系,针对一年中污染最为严重的冬季2月,利用云高仪数据分析了京津冀地区4个站点(北京、 天津、 石家庄和秦皇岛)MLH变化特性. 本研究结合气象数据和细颗粒物观测数据,分析了4个站点混合层高度变化的原因,计算了不同站点大气污染物存储量,说明了MLH与细颗粒物浓度的关系.
1 材料与方法 1.1 站点设置
京津冀区域夏季盛行偏南风,冬季盛行西北风,京津冀东南部区域为华北平原,西部为太行山山脉,北部为燕山山脉. 为了研究京津冀地区的污染,围绕北京分别在北京的东部、 东南部和西南部区域设置3个站点,分别是秦皇岛、 天津和石家庄. 4个站点最大限度地覆盖了京津冀的平原区域. 其中,北京为太行山和燕山交界的山前站点,具体地址为北京市北土城西路中国科学院大气物理所铁塔分部,天津为东南沿海站点,具体地址为天津市气象局铁塔院,秦皇岛为东部沿海站点,具体地址为秦皇岛市中国环境管理干部学院,石家庄为西南部太行山山前站点,具体地址为石家庄市河北经济学院,具体的站点分布见图 1.
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本实验采用Vaisala增强型单镜头云高仪CL31和CL51仪器,这两种仪器采用了脉冲二极管激光LIDAR(激光探测和测距)技术来测定大气颗粒物的后向散射廓线和云高,CL31和CL51的主要观测参量见表 1和表 2.
由于颗粒物寿命较长,有几天甚至几十天,因此大气混合层内颗粒物浓度分布相对气态污染物更为均一,而混合层内与自由大气的颗粒物浓度则差别很大. 通过分析大气颗粒物的后向散射廓线,后向散射变化产生突变的位置即为大气混合层层顶. 本研究利用梯度法[15,16]来确定混合层高度,也就是选择气溶胶后向散射系数廓线图中负梯度值(-dβ/dx)最大的地方为混合层顶,但容易受到数据自身噪声和气溶胶层结构的干扰,因此,需要选择时间或空间的一段连续区域进行平均,对平均后的廓线图进行垂直平滑处理并采用了改善的梯度法[17]来应对恶劣天气(如下雨、 云和霾天),即使如此,梯度法仍然存在一定缺陷,特别是在中性大气层结状况下,混合层高度的反算不准确. 根据气象探空廓线来判断大气层结状况,本文剔除了中性大气层结状况下错误数据. 1.4 气象及细颗粒物浓度数据
为了研究气象参数对大气MLH的影响,本文分析了2014年2月温度、 湿度、 风速和日照时数4个气象参量与MLH的关系,气象数据来自于中国气象科学数据共享服务网(http://cdc.cma.gov.cn/).
为了探讨细颗粒浓度与MLH的关系,本文选择与云高仪同时布设的4个站点的细颗粒物数据与MLH进行了比对分析.,4个站点细颗粒物质量浓度数据隶属于中国科学院战略性先导科技专项(XDB05020000,XDA05100100)项目的数据. 细颗粒物PM2.5使用环境颗粒物监测仪测量(美国热电公司TEOM Series 1400a)[18]. 采样口距地面高度为17 m,污染物采样频率为 5 min,可存储5000000条记录. 2 结果与分析 2.1 站点一致性
为了获取京津冀区域MLH变化的特征,在京津冀的平原区域以最大跨度布设了4个站点,如图 1,秦皇岛在最东边,石家庄在最西边,与北京和天津构成了一个近似菱形的平原区域. 通过分析2014年2月4个站点日均值的时间变化序列可以看出,4个站点MLH的日均值均在100~1900 m之间. MLH最高和最低分别出现在2月5日和2月1日的天津站,最高值和最低值分别为1802 m和143 m. 4个站点大部分日均值在400~1200 m之间,占总样本数的61.04%(图 2).
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由于4个站点地理位置上跨度较大,为了比较4个站点MLH变化的一致性,对4个站点混合层高度的日均值进行了相关性分析(表 3). 从表 3中可以看出,两个山前站点北京和石家庄相关系数较高,达到0.57; 两个海滨站点天津和秦皇岛相关系数也较高,达到0.54; 另外,由于北京和天津地理位置较近,也存在中度相关,相关系数为0.53. 由此可以看出,虽然由于地理原因,个别站点之间存在中度相关,但4个站点之间的相关性均不高,这就说明4个站点混合层变化均有典型局地特征,能较好地涵盖京津冀平原区域MLH的整体变化.
为了了解4个站点MLH变化特征,对MLH出现的频率进行了统计. 从图 3中可以看出,北京MLH主要分布在200~800 m,其中MLH为600~800 m时的出现次数最多,高于2.4 km处也有混合层分布; 天津MLH分布频率最高出现在400~600 m; 石家庄MLH主要集中在200~600 m,在400~600 m MLH个数占总数的35.67%,为最高,在其它高度层的分布则较少; 秦皇岛MLH主要分布在400~1200 m,在400~600 m MLH的个数最多,总体上MLH在这段高度内的分布相对均匀.
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为了分析4个站点混合层高度的空间差异,计算了4个站点MLH月均值. 从表 4中可以看出,秦皇岛MLH最高,达到865 m,石家庄最低,仅为568 m,天津和北京MLH稍低于秦皇岛,分别为834 m和818 m. 从各个站点的日均值标准偏差来看,天津2月混合层高度变化起伏最大,达到334 m,北京次之,变化起伏为319 m,石家庄MLH变化起伏最小,只有207 m; 秦皇岛变化起伏也在300 m以下,为268 m. 由此看来,秦皇岛、 北京和天津MLH都介于800 m和900 m之间,只有石家庄与其它3个站MLH值差别很大,与北京、 天津和秦皇岛分别低了30%、 32%和34%,并且MLH变化起伏也最小,说明了石家庄的混合层较稳定并且对流扩散能力较弱.
为了研究京津冀区域的MLH的24 h变化特征,本文计算了4个站的MLH小时均值,图 4显示了北京、 天津、 石家庄和秦皇岛观测到的MLH 24 h变化规律. 4个站MLH均呈现单峰型日变化特征. MLH在夜晚或清晨最低,随着太阳辐射的增强,MLH从10:00开始逐渐升高,在午后达到最高值. 午后随着辐射的减弱,MLH逐渐下降,至夜间20:00左右MLH下降到相对稳定状态. 由此可看出,4个站在日照较少的20:00到第二天09:00之间MLH变化较小,09:00后,MLH随辐射的增强和减弱经历先升高后下降的过程. 北京、 天津、 石家庄和秦皇岛这4个站点最低值分别为538、 636、 349和707 m; 最高值分别为1254、 1145、 864和1136 m,相对应4个站点的日较差分别为715、 509、 514和429 m. 天津和秦皇岛因海洋热力的影响,夜间MLH下降幅度较小,日较差较小,日较差均低于600 m; 北京则由于城市面积大,路面和建筑硬化程度高,辐射升温和降温都较强,从而导致日较差最高,超过了600 m. 不容忽视的是,石家庄MLH日较差不足500 m,且全天MLH均低于其他3个站,再一次说明了石家庄地区对流扩散能力较弱.
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综合现有文献发现,现有测试大气MLH的方法均是先通过使用适当设备得出气象参数廓线图(绝大部分是温度、 湿度或风速等值),然后分析这些气象参数在垂直方向的高度变化规律,最后用一定的客观方法间接估算出大气MLH[19, 20, 21, 22],因此大气MLH与常规地面气象参数存在一定的相关性. 国外大量研究文献也表明,白天的大气MLH主要受热浮升力影响,而晚上的大气MLH主要受机械力影响[23]. 白天太阳辐射增强、 温度升高,大气热浮升力增大,有利于大气MLH的发展和上升,同时相对湿度减小能增大热浮升力,也有利于MLH的增大. 根据辐射平衡,白天热浮升力与感热和潜热通量直接相关[24]. 晚上辐射通量为负值,大气MLH主要受机械力影响,机械力引起的动量通量与摩擦风速直接相关. 由于感热、 潜热通量和摩擦风速的数据难以获取,而温度、 湿度和日照时数在一定程度上与感热和潜热通量相关,风速与摩擦风速相关性较强,因此采用与感热、 潜热通量和摩擦风速有关的气象参量(温度、 湿度、 风速和日照时数)对混合层变化特征进行解释.
为了确定影响大气MLH的主要气象参数,将4个站点的气象数据进行比较. 从表 5中可以看出,北京、 天津、 石家庄和秦皇岛这4个站点日照时数月平均值分别为3.85、 4.11、 0.91和5.59 h,风速月平均值分别为1.98、 2.46、 0.96和1.72 m ·s-1,温度平均值分别为-0.42、 0、 0.5和-2.78℃,湿度月平均值分别是54.79%、 62.32%、 63.89%和63.54%.将MLH与气象参数进行比较分析发现,4个站MLH月平均值明显受日照时数和风速的影响,每个站日照时数能一定程度上地反映各地的太阳辐射情况,受日照时间越长,太阳辐射导致热浮升力越大,MLH则也升得越高,秦皇岛受日照时间最长,MLH最高,天津次之,石家庄日照时数最短,MLH也最低. 再加上夜晚时间受风速影响,石家庄受到太阳辐射和风速的限制,MLH平均值很低,而因为风速较大的原因,天津和北京MLH平均值稍低于秦皇岛.
而MLH 24 h变化规律明显受到日照时长及强度的影响,虽然日落在晚上六七点左右,但是日落后太阳辐射量并没有立即停止,而是逐渐减少,因此MLH没有在日落后就进入稳定状态,而是日落后几个小时才进入稳定状态,进入稳定状态后一直基本保持不变,直至第二天早上10:00左右开始新一轮循环. 综上所述,辐射和风速是4个站点MLH差异的主要因素. 3.2 混合层高度对大气细颗粒物浓度的影响 3.2.1 大气细颗粒物浓度与混合层高度的关系
为了研究细颗粒污染物浓度随MLH的变化,本文对不同MLH的PM2.5质量浓度变化进行了分析. 图 3能够粗略地反映细颗粒污染物浓度随MLH升高而下降的趋势:当石家庄MLH低于600 m,污染物浓度会从121.54μg ·m-3骤然升高到197.33μg ·m-3; 北京MLH低于1000 m,污染物浓度会从85.14μg ·m-3骤然升高到147.37μg ·m-3; 而秦皇岛和天津两个靠海的城市污染物浓度变化趋势不明显.
为了进一步研究细颗粒污染物浓度随MLH的变化,本文将4个站MLH日均值数据和PM2.5质量浓度的日均值数据进行曲线拟合. 从图 5中可以看出,4个站MLH与细颗粒物质量浓度大致呈指数型分布. 北京和石家庄两个山前站点MLH和细颗粒物浓度之间的相关系数分别为-0.81和-0.75,且两个站的相关系数都通过了0.01的显著性检验,说明北京和石家庄地区的细颗粒物浓度和混合层高度高度负相关,细颗粒物浓度随MLH升高而下降,且MLH越高,下降的速率越小. 秦皇岛和天津MLH与细颗粒物浓度之间的相关系数则相对较低,仅为-0.57和-0.48,且两个站的相关系数都通过了0.05的显著性检验,说明这两个站点MLH与细颗粒物质量浓度呈中度负相关. 产生这一现象的主要原因是,秦皇岛和天津属于海滨城市,由于受下午到晚间海风的影响,在热力强制的作用下,接近地面的空气层将逐渐发展为混合层,形成热内混合层. 由于热内混合层内湍流旺盛,烟云极易在混合层内扩展,形成熏烟型,因此MLH与细颗粒物浓度的相关性降低. 根据国家发布的PM2.5空气质量标准(GB 3095-2012),PM2.5的日均浓度大于75μg ·m-3,该地区大气细颗粒物质量浓度超过国家标准. 如果以日均值75μg ·m-3为依据,在北京、 天津、 石家庄和秦皇岛地区,当MLH低于783、 813、 739和788m时,PM2.5的浓度将大于75μg ·m-3,将这4个站的MLH称为各自站点的MLH阈值. 而北京、 天津、 石家庄和秦皇岛观测期间MLH分别有50%、 43%、 80%和36%的时间低于各自站的MLH阈值,也说明了观测期间北京、 天津、 石家庄和秦皇岛这4个地区可能分别有50%、 43%、 80%和36%的时间是属于PM2.5二级或以上污染时段.
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为了分析污染物变化的原因,He等[25]得出结论均为MLH与排放源影响了污染物浓度的变化. 为了排除MLH对颗粒物浓度的影响,假设混合层内垂直方向上PM质量浓度均一不变,将质量浓度乘以MLH代表大气细颗粒物的污染负荷(PM2.5×MLH),从而剥离MLH变化对质量浓度的影响[26](表 6和图 6). 从表 6可以看出,北京、 天津、 石家庄和秦皇岛这4个站点PM2.5质量浓度月平均值分别是 132.26、 80.01、 172.31和102.32 μg ·m-3; 混合层内细颗粒物污染负荷(PM2.5×MLH)分别是85.74、 55.28、 75.26和76.70 mg ·m-2.也就是说,虽然石家庄近地面颗粒物浓度最高,但是混合层内细颗粒物的污染负荷(PM2.5×MLH)并不是最高,仅为75.3 mg ·m-2; 北京混合层内细颗粒物污染负荷(PM2.5×MLH)最高,达到85.7mg ·m-2; 天津的细颗粒物污染负荷(PM2.5×MLH)最低,仅为55.3 mg ·m-2.由此来看,石家庄不利的垂直扩散条件是导致其近地层细颗粒物浓度较高的主要原因.
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为了获取不同排放源的贡献,对细颗粒物污染负荷(PM2.5×MLH)的日变化进行了分析(图 6). 从图 6中可以看出,天津的污染负荷(PM2.5×MLH)曲线整体较低,在经历了夜晚时间下降过程后,污染负荷(PM2.5×MLH)开始升高,在白天08:00~20:00的时间段,除了17:00~18:00时间有个低谷,其它时候的污染负荷(PM2.5×MLH)维持在55.6 mg ·m-2以上,说明天津晚上时间排放不多,白天则有两个时间段的高峰期. 结合PM2.5 24 h质量浓度变化曲线,可以看到在09:00~10:00 (PM2.5 94.84μg ·m-3)和21:00 (PM2.5 92.06 μg ·m-3)有两个小高峰,09:00~10:00和21:00这两个时间点正是上班和下班的高峰期,说明天津本地受机动排放源的影响较高. 石家庄虽然PM2.5质量浓度最高,但是大气垂直方向上的污染负荷(PM2.5×MLH)并不高,石家庄24 h污染负荷(PM2.5×MLH)变化显示,在夜晚到清晨的时间段污染负荷(PM2.5×MLH)不高,在从上午到傍晚的时间段,污染负荷(PM2.5×MLH)曲线先在14:00经历了一个高峰期,后在20:00经历了另一个小高峰期. 结合PM2.5 24 h的质量浓度变化曲线可以看出,石家庄中午达到最高峰(215.01 μg ·m-3),在21:00左右有一个小高峰(171.70 μg ·m-3),说明石家庄可能受固定排放源的影响较高且排放的污染物二次生成量也高. 北京的污染负荷(PM2.5×MLH)在04:00~12:00时间段经历了先下降后上升的过程,而其它时间段包括夜晚时间污染负荷(PM2.5×MLH)大致维持在81.8 mg ·m-2. 结合PM2.5 24 h质量浓度变化曲线看出,北京数据24 h变化大致很平稳,没有剧烈变化,说明晚上的高污染负荷(PM2.5×MLH)可能是因为柴油车夜间进入北京地区,而白天15:00~19:00的高污染负荷(PM2.5×MLH)可能是因为这段时间南风将污染物输送到北京,下午的风向的变化可以佐证(图 6). 由此来看,虽然石家庄本地污染负荷(PM2.5×MLH)不高,但漂浮在混合层以上的颗粒物随着南风输送到北京,对北京地区下午细颗粒物的浓度有相当贡献. 秦皇岛的PM2.5污染负荷(PM2.5×MLH)表明秦皇岛的污染情况也相当严重,从清晨到中午污染负荷(PM2.5×MLH)不高,到了下午污染负荷(PM2.5×MLH)开始升高,在17:00~18:00经历了一个低谷期后一直维持在88.3 mg ·m-2以上,说明了秦皇岛下午的高污染负荷(PM2.5×MLH)是因为海风热力强制作用,将近地面的空气层发展为混合层,从而造成污染物的熏烟型污染.
结合PM2.5数据发现,4个站点中,虽然石家庄近地面细颗粒物浓度最高,但是混合层内的污染负荷(PM2.5×MLH)并不是最高,高架源对源区PM2.5贡献不显著,但其对下风向区域的输送极为显著. 北京白天受华北平原南部区域输送显著影响,夜晚受进出北京的柴油车影响,从而造成北京污染物负荷(PM2.5×MLH)最高. 秦皇岛下午到傍晚时间刮海风,极易造成熏烟型污染,从而导致秦皇岛污染负荷(PM2.5×MLH)升高. 天津的污染负荷(PM2.5×MLH)曲线在09:00~10:00和21:00有两个小高峰,说明天津受本地机动排放源的影响较高.
4 结论
(1)2014年 2月,秦皇岛MLH平均值最高,达到865 m±268 m; 石家庄最低,仅为568 m±207 m; 北京和天津介于这两个城市之间,分别为818 m±319 m和834 m±334 m. 石家庄大气MLH比北京、 天津和秦皇岛分别低了30%、 32%和34%; 4个站点MLH的变化均有典型局地特征,并无显著性相关,4个站点观测能较好地涵盖京津冀的平原区域MLH的整体变化.
(2)京津冀MLH的变化除了受辐射和温度的显著影响外,与大气细颗粒物浓度呈高度负相关. 秦皇岛和天津MLH分别低于788 m和813 m时,细颗粒物浓度将超过75 μg ·m-3; 北京和石家庄细颗粒物浓度超过75 μg ·m-3时对应的MLH分别为783 m和739 m.本观测期,MLH在800 m以下时,北京、 天津、 石家庄和秦皇岛分别有50%、 43%、 80%和36%的时间是属于PM2.5二级或是以上污染时段.
(3)观测研究时段,石家庄近地面细颗粒物浓度最高,但其混合层内的污染负荷(PM2.5×MLH)并不是最高,高架源对源区PM2.5贡献不显著,但其对下风向区域输送极为显著; 北京白天受华北平原南部区域输送显著影响,夜晚受进出北京的柴油车影响,造成北京颗粒物污染负荷(PM2.5×MLH)最高; 秦皇岛下午到傍晚时间刮海风,极易造成熏烟型污染,从而导致秦皇岛污染负荷(PM2.5×MLH)升高; 天津的污染负荷(PM2.5×MLH)曲线在09:00~10:00和21:00有两个小高峰,说明了天津受本地机动排放源的影响较高.
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