2015, Vol. 36
2. 西北大学城市与环境学院, 西安 710127;
3. 西北大学丝绸之路研究院, 西安 710069;
4. 兰州大学西部环境教育部重点实验室, 兰州 730000
2. College of Urban and Environment, Northwest University, Xi'an 710127, China;
3. Institute of Silk Road Studies, Northwest University, Xi'an 710069, China;
4. Key Laboratory of Western China's Environmental Systems, Ministry of Education, Lanzhou University, Lanzhou 730000, China
城市街道尘埃是城市环境的重要污染源，同时也是污染物质在城市环境中传播的重要介质. 大气中悬浮粒子的沉降物和经过重新迁移的土壤，城市工业生产、 交通运输、 建筑施工、 日常生活等活动，这些自然和人为源都是街道尘埃的直接贡献者. 街道尘埃很难在一定位置堆积较长时间，很容易再次悬浮到大气气溶胶中，在降水冲刷作用下，对街道径流及城市土壤、 水环境等造成持续污染，因此，街道尘埃是环境污染研究中的重要对象. 当前的研究主要集中在街道尘埃地球化学元素(主要为重金属)种类、 含量、 污染程度和源解析[1～10]，与传统的化学分析手段相比较，简单、 经济、 快速、 对样品量需求少以及对样品无破坏性的环境磁学方法越来越多地应用在街道尘埃的研究中[11～14]. 由于街道尘埃中不同来源的磁性物质具有不同的磁学特性，而其磁学特性又与重金属等污染程度紧密相关，用来指示其污染状况[15～21]，这就为运用磁学手段进行街道尘埃的污染研究奠定了良好的基础.
宝鸡市位于关中平原西部，西安以西约180 km，东经106°18′～108°03′，北纬33°35′～35°06′，市区人口约140万，是陕西省的第二大城市，也是陕西省的一个重工业城市，现有冶金、 采矿、 机械加工、 化工、 电力、 纺织、 有色金属等35个工业门类. 同时，宝鸡也是西部的一个重要交通枢纽，是西去和南去的交通要塞. 近年来，宝鸡的工业(尤其是机械制造、 电子技术、 桥梁制造，有色金属加工、 冶金等)、 商业、 交通、 建筑以及城市发展速度非常迅速. 本文以宝鸡市街道降尘为研究对象，首次系统分析了宝鸡市街道尘埃中磁性物质的含量、 种类以及颗粒大小等特征，分析了宝鸡市街道尘埃磁学特征的空间分布规律，并对磁性污染物的来源作了深入的探讨与分析，揭示了不同区域的污染现状和污染程度，以期为改善和治理宝鸡市城市环境提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 样品收集与处理
为了解街道尘埃磁学特征空间变化规律，在宝鸡市区主干道(中山路，经二路、 东风路、 马营路、 公园路、 火炬路、 宝光路、 高新大道、 滨河路、 姜谭路、 清姜路、 红旗路、 陈仓大道等)均匀选择样品采集点，共收集样品67个(图 1). 街道尘埃收集选择一段(12 d)无雨日后收集样品，采样期间无雨(2013年8月15日)，街道尘埃干燥. 街道尘埃参照国外相关研究，在选定的采样点，将街道尘埃用刷子刷入塑料簸箕中(以避免金属污染)，然后装入塑料袋密封，并标注采样日期与采样点特征，带回实验室进一步自然晾干. 将采集的样品过1 mm的塑料筛，以剔除样品中碎屑、 砾石类物质、 植物根系和其它废料. 同时采集宝鸡市北坡黄土(S0)作为背景值与街道尘埃磁学数据进行对比，共采集样品5个.
 | 图 1 宝鸡市街道尘埃采样点示意 Fig. 1 Sampling sites of street dust in Baoji City |
低频(470 Hz)磁化率(χlf)与高频(4700 Hz)磁化率(χhf)用Bartington公司生产的MS2型磁化率仪测定，并计算频率磁化率χfd=(χlf－χhf)/χlf×100，凡本研究中提到的磁化率均指低频磁化率. 用LDA-3交变退磁仪和Minispin旋转磁力仪测量非磁滞剩磁(ARM)，使用最大交流场为100 mT，外加直流场为0.05 mT，计算出非磁滞磁化率(χARM). 用Molspin 脉冲磁化仪和旋转磁力仪测量样品的等温剩磁(IRM)和饱和等温剩磁(SIRM)，SIRM外加磁场强度为1000 mT，并定义软剩磁soft=(SIRM-IRM-20mT)/2和硬剩磁HIRM=(SIRM+IRM-300mT)/2，S-ratio=－IRM－300mT/SIRM. 磁滞参数包括饱和磁化强度(Ms)、 饱和剩余磁化强度(Mrs)、 矫顽力(Bc)、 剩磁矫顽力(Bcr)以及FORC图均用美国Princeton Measurements公司生产的MicroMag3900型变梯度磁力仪测量. 磁学的磁性颗粒进行扫描电子显微镜(SEM)观察. 以上实验分别在兰州大学西部环境与教育部重点实验室和中国科学院地质与地球物理研究所古地磁与年代学实验室测试完成.
2 结果与分析 2.1 磁学实验结果 2.1.1 磁性矿物浓度变化
磁化率作为环境磁学参数最常用的基本磁学参数之一，当样品中磁性颗粒的粒径变化不大时，其大小主要反映了样品中亚铁磁性(如磁铁矿)的含量[22]. 宝鸡市街道尘埃磁学参数变化(表 1)： χlf值总体偏高，平均值为495.53×10-8 m3 ·kg-1，变化范围在183.64~1330.54×10-8 m3 ·kg-1. 样品磁化率值均大于背景土壤值，平均值已超过背景值10倍之多，表明宝鸡街道尘埃磁性物质的浓度很大. SIRM和χARM等参数主要与磁性矿物含量和粒径大小有关，其中SIRM不受顺磁性和抗磁性物质的影响，主要由亚铁磁性和不完全反铁磁性矿物所贡献[23]； 而χARM则反映SSD和细粒级假单畴(PSD)亚铁磁性矿物含量[24,25]； SIRM和χARM的平均值分别为： 6174.21×10-5 Am2 ·kg-1和653.25×10-8 m3 ·kg-1，同样也都远高于背景值，表明磁性矿物的含量很高. HIRM可用来检测高矫顽力磁性矿物(如赤铁矿和针铁矿)的浓度，而S-ratio用来判断亚铁磁性矿物(如磁铁矿、 磁赤铁矿)和高矫顽力矿物的相对丰度，当S-ratio接近1时，亚铁磁性矿物占主导地位，赤铁矿(针铁矿)的浓度增加时，S-ratio则逐步降低[24,25]. 街道尘埃样品的HIRM变化范围为3.31~216.71×10-5 Am2 ·kg-1，平均值为78.23×10-5 Am2 ·kg-1. S-ratio值变化范围为0.77~0.99，平均值为0.96，大于土壤的值0.92，表明低矫顽力软磁性矿物主导. soft近似反映磁铁矿含量，尤其是多畴(MD)和超顺磁(SP)、 稳定单畴(SSD)边界范围的低矫顽力磁性颗粒含量，因此，soft基本不受不完全反铁磁性矿物的影响，soft同样可以用来指示低矫顽力亚铁磁性矿物的贡献[24,25]，变化范围为569.37~7409.48×10-5 Am2 ·kg-1，平均值为2081.02×10-5 Am2 ·kg-1，高于背景值10余倍. S-ratio、 soft和HIRM高值均表明磁性矿物的富集. 对宝鸡市街道尘埃重金属研究结果同样表明，街尘中重金属元素含量分别是世界、 中国、 陕西土壤元素背景值的12～20、 10～80、 16～60倍，反映受人类活动影响较大[26].
 | 表 1 宝鸡市街道尘埃样品的基本磁学参数 Table 1 Basic magnetic parameters of street dusts in Baoji City |
等温剩磁不受顺磁性和抗磁性物质的影响，主要由亚铁磁性矿物和不完整反铁磁性矿物所贡献[27]，等温剩磁获得曲线及其反向场退磁特征都是识别磁性矿物种类的重要参数[28]. 所有代表性样品在外加磁场强度100 mT之前，IRM值随着外加磁场的增强而不断增大，在100 mT外加磁场状态下可 达饱和值的60％左右，在300 mT均可达90％以上，在1000 mT时已基本达到饱和[图 2(a)]，表明软磁性的亚铁磁性矿物(磁铁矿、 磁赤铁矿)是样品剩磁的主要载体[27]. 代表性样品反向磁场退磁结果表明，Bcr(剩磁矫顽力)变化范围基本在30 mT附近[图 2(b)]，表明均以低矫顽力的磁性矿物为主.
 | 图 2 代表性样品的IRM曲线和Bcr曲线 Fig. 2 IRM and Bcr curves for the representative street dust samples |
磁滞现象是用来描述铁磁性与亚铁磁性物质在脉冲直流场中所获得的剩余磁化强度与外加磁场强度间的相互关系. 磁性矿物成分不同的物质，磁滞特征大不相同，因此，可以利用磁滞回线特征鉴别铁磁性矿物[24,25]. 磁滞回线闭合处的磁场强度可以指示主导磁滞行为的磁性矿物. 图 3显示，代表性样品的磁滞回线均表现出明显的细腰的变化特征，磁化强度均在200 mT之前快速增强，之后增强的速率减小，表明软磁性矿物是样品的主要载磁矿物. 代表性样品的Ms(饱和磁化强度)值分别为为1.115×10-4Am2 ·kg-1和5.28×10-5 Am2 ·kg-1，Mrs(饱和剩余磁化强度)值为8.15×10-5 Am2 ·kg-1和8.15×10-5 Am2 ·kg-1，Mrs/Ms的比值均为0.73，Bc(矫顽力)值分别为6.92 mT和7.18 mT，Bcr值分别为25.09 mT和26.80 mT，Bcr/Bc值分别为3.63和3.73(图 3)，进一步表明磁性矿物为粗颗粒的低矫顽力的亚铁磁性矿物[24].
 | 图 3 代表性样品的磁滞回线 Fig. 3 Hysteresis loops for the representative street dust samples |
FORC(First-Order Reversal Curve)图不但可以帮助区分磁性矿物的种类和磁畴状态，而且还可以确定磁性矿物矫顽力的分布以及磁性矿物颗粒之间磁相互作用的强弱[29～31]. 代表性样品FORC图等值线沿着纵轴具有大开口的特征，且其中心矫顽力小于10×10-3 T(图 4)，表明街道尘埃样品中磁性矿物主要为MD磁铁矿颗粒[32,33].
 | 图 4 代表性样品的FORC图 Fig. 4 FORC diagrams for the representative samples of street dusts |
扫描电子显微镜(scanning electron microscope，SEM)能够帮助更直观地了解物质的形态和结构特征. 宝鸡市街道尘埃代表性样品磁性颗粒的SEM实验结果观察表明，这些球粒状颗粒表面光滑完整，颗粒“直径”大小>10 μm(图 5)，明显为粗颗粒的磁铁矿，这是化石燃料高温燃烧过程形成的特有结构[34]，而且在50、 200和500 μm情况下(图 5)，出现越来越多球粒状颗粒的特征，同时也伴随有磁性颗粒物相对较小，形状不规则的磁铁矿，这可能是由于自然过程而产生.
 | (a)50 μm； (b)200 μm； (c)500 μm 图 5 代表性样品的扫描电子显微镜 Fig. 5 Scanning electron microscopic images for the representative samples of street dusts |
宝鸡市街道尘埃样的χlf和SIRM具有良好的相关性(r=0.87) [图 6(a)]，χlf和soft同样具有良好的相关性(r=0.88) [图 6(b)]，反而与HIRM相关性较差(r=0.094) [图 6(c)]，表明磁化率主要是由亚铁磁性矿物所控制，同时含有不完全反铁磁性矿物. 通过代表性样品的IRM曲线、 Loop曲线、 FORC图及S-ratio值等分析表明，样品中含有的磁性矿物主要为低矫顽力的软磁性矿物磁铁矿和磁赤铁矿，伴随有高矫顽力的不完全反铁磁性矿物赤铁矿.
 | 图 6 磁学参数相关性分析 Fig. 6 悦燥则则藻造葬贼蚤燥灶泽 燥枣 皂葬早灶藻贼蚤糟 责葬则葬皂藻贼藻则泽 |
χfd对SP颗粒非常灵敏，χfd通常只能反映SP/SD颗粒界限附近一有限区间内磁性颗粒对磁化率的贡献. 宝鸡市街道尘埃样品的χfd变化范围在0.04~3.96，平均值为1.24，表明样品中含有的细颗粒很少，而χARM 与χlf并没有显著的相关性(r=0.49)[图 6(d)]，也表明了SD颗粒含量较少. χARM/SIRM和χARM/χlf比值可以表征样品颗粒的相对大小. 与细颗粒(SD或者较细的PSD)磁铁矿相比，粗颗粒(较粗的PSD或MD)磁铁矿的χARM/SIRM比值相对较高. χARM/SIRM和χARM/χlf具有良好的相关性[图 6(e)]，表明样品中粗颗粒的物质为主. Dearing图(图 7)进一步表明，磁性矿物的磁畴主要为粗颗粒的MD+PSD(准单畴)，这与FORC图和SEM实验结果一致，表明宝鸡市街道尘埃样品磁性矿物的磁畴主要由粗颗粒的MD和PSD组成.
 | 图 7 街道尘埃的Dearing图 Fig. 7 Dearing diagrams of street dust |
城市道路尘埃磁性物质来源一般可以分为自然源和人为源，自然源的磁性物质主要来源于道路附近的土壤、 河道沉积物和岩体风化物中的磁性矿物； 而人为源通常指人为的输入，包括一系列静止源和运动源， 比如发电厂、 钢铁厂、 汽车(包括为其排放、 轮胎和刹车磨损与车体腐蚀等)、 道路表面摩擦以及剥蚀物、 居民生活燃料、 垃圾燃烧和建筑材料等. 这些不同来源的尘埃携带重金属和磁性物质，成为街道尘埃最主要的污染来源. 宝鸡市作为一个工业城市，市区分布着诸如钢管厂、 电厂、 烟厂、 机械厂等众多重工业企业. 因此将反映磁性矿物浓度(χlf和SIRM)、 低矫顽力软磁性矿物浓度(soft)和磁性矿物磁畴大小(χARM/SIRM)这4个主要的磁学参量投影到城市坐标图上，观察发现，磁学参量在不同区域表现出明显的空间变化特征，根据磁学参数在不同区域变化特征，将宝鸡市区街道尘埃磁学参数的空间变化划分为6个主要区域(图 8).
A区(创新路到高新八路区域)： 该区域街道尘埃的χlf的平均值为718.05×10-8 m3 ·kg-1，是平均值的将近20倍，同时也是所有区域中磁化率最高的. SIRM的平均值为7909.40×10-5 Am2 ·kg-1，为背景值的将近70倍之多. soft的平均值为3022.59×10-5 Am2 ·kg-1，为背景值的20倍，χARM/SIRM的平均值为0.096×10-3 mA-1，表明磁性矿物的颗粒偏粗. 综合χlf、 SIRM和soft和χARM/SIRM参数，创新路到高新八路这个区域的街道尘埃磁性矿物含量是最高的，因此被认为是污染程度最为严重的区域. 对于该区域来说污染源较多，一方面受到交通污染的影响，另外本区域分布着烟厂、 钢管厂、 钛厂等重工业企业，且相对集中，所以工业污染是本区域另外一个主要的污染源，同时本区域也是宝鸡市的一个商业圈和教育中心，也是近几年宝鸡市城市建设最为迅速的区域，所以车流量、 人流量和建筑活动等都相对较多，对环境造成的污染也不容忽视.
B区(东风路和马营路区域)： 该区域街道尘埃的χlf的平均值为704.82×10-8 m3 ·kg-1，SIRM的平均值为8821.51×10-5Am2 ·kg-1. soft的平均值为2639.21×10-5 Am2 ·kg-1，χARM/SIRM的平均值为0.092×10-3 mA-1，其中χlf、 soft和χARM/SIRM值略低于A区域，而SIRM值高于A区域，对该区域来说，主要污染源一方面来源于交通污染的影响，而且这一区域位于高速路延伸段，各种类型车辆很多； 另外本区域分布着烟厂、 石油机械厂等大型重工业企业，分布较为聚集，所以工业污染同样也本区域另外一个重要的污染源. 因此，由于污染源多而且污染严重，A和B区域的污染程度都较高.
C区(火炬路到医康区域)： χlf的平均值为498.90×10-8 m3 ·kg-1，SIRM的平均值为6465.50×10-5 Am2 ·kg-1，soft的平均值为2167.96×10-5 Am2 ·kg-1[图 8(c)]，χARM/SIRM的平均值为0.096×10-3mA-1，这一区域χlf、 soft和χARM/SIRM值明显小于A和B区域，主要污染源一方面受到交通污染的影响，另外与分布的工业相对较少有关，因此污染程度相对较轻.
D区(经二路与人民路区域)： χlf的平均值为329.45×10-8m3 ·kg-1，SIRM的平均值为4100.55×10-5Am2 ·kg-1，soft的平均值为1287.38×10-5Am2 ·kg-1，χARM/SIRM的平均值为0.105×10-3mA-1，这一区域χlf、 soft和χARM/SIRM值明显最小，经二路作为宝鸡市主要的商业圈，污染源主要为交通污染和人类活动，在该区域大型货车等是限行的，因此与A、 B、 C这3个有工业分布的区域相比较，城市街道颗粒物相对就要少很多.
E区(清姜路和姜谭路西部区域)： χlf的平均值为386.41×10-8 m3 ·kg-1，SIRM的平均值为4290.81×10-5 Am2 ·kg-1，soft的平均值为1889.57×10-5 Am2 ·kg-1，χARM/SIRM的平均值为0.108×10-3mA-1，该区域虽然也有工业分布，但是其对街道尘埃的贡献较小，这可能与热电厂从该区域迁出有很大关系，因此整体上磁性物质浓度不是很高.
 | 图 8 磁学参数空间分布 Fig. 8 Spatial distribution of magnetic parameters |
F区(陈仓区虢镇)： χlf的平均值为385.87×10-8 m3 ·kg-1，SIRM的平均值为4555.41×10-5 Am2 ·kg-1，soft的平均值为1601.67×10-5 Am2 ·kg-1，χARM/SIRM的平均值为0.17×10-3mA-1，由于陈仓区距离宝鸡市中心相对偏东，车流相对较少，工业分布相对分散，污染源相对单一，街道尘埃磁性物质浓度也相对较小.
研究表明，城市表土、 街道尘埃等颗粒物的磁学参数与重金属元素之间既有相同的来源，又具有良好的相关性，另外由于街道是城市磁性颗粒污染物最为集中的地区，其磁学参数的含量和浓度要高于居民区等区域的表土的数值，因此尝试用不同区域磁学参数来揭示宝鸡市主要交通干道污染程度依然具有较强的科学性和可信性. A和B区域，χlf、 SIRM和soft数值远大于平均值、 大于背景值，χARM/SIRM小于平均值，因此这两个区域被认为是污染相对较重的区域，称为重污染区域(表 2)，污染源主要为“工业和交通”； C区，χlf、 SIRM和soft数值略高于平均值，被认为是中度污染的区域(表 2)，污染源主要为“交通”； D、 E和F区域，χlf、 SIRM和soft数值低于平均值，3个区域的χARM/SIRM平均值又高于宝鸡市的平均值，因此这个区域被认为是轻度污染的区域(表 2)，污染源主要为“交通”. 当然，6个区域除主要的污染为人为源之外，还伴随着自然源的污染，但其相对污染程度较低. 而根据对宝鸡市不同街道重金属(Zn、 Cd、 Cu、 Pb、 Mn和Co)污染源的分析认为主要为工业和交通，部分的重金属(Ni和Cr)可能来自于土壤等自然源，As和Hg高值主要分布在东风路、 马营路，由于对高新大道采样较少没有重金属相关研究数据，而低值主要分布在清姜路、 姜谭路和中山路[35]，这与磁学参数揭示的空间分布特征具有极大的相似性和一致性，有力地支持了街道尘埃磁学参量对宝鸡市城市污染的研究结论.
| 表 2 宝鸡市不同区域街道尘埃主要磁学参数(χlf、 SIRM、 soft 和χARM/SIRM) 的平均值与全市平均值的比较和环境污染程度 Table 2 Comparison of average values for the main magnetic parameters (χlf,SIRM,soft and χARM/SIRM) among different districts and the whole city and its implications of environment pollution |
(1)本文以环境磁学方法为主，结合SEM等方法对宝鸡市街道尘埃的磁学性质进行了详细研究. 街道尘埃的磁性矿物浓度很高，磁性矿物主要由粗颗粒(MD和PSD)的软磁性亚铁磁性矿物所主导，如磁铁矿和磁赤铁矿，同时含有少量的赤铁矿等高矫顽力的硬磁性矿物. 其污染来源主要以工业和交通为主，但也伴随有自然的污染源.
(2)宝鸡市街道尘埃的磁学特征表现出一定的空间变化规律，根据其变化特征，将宝鸡市污染的空间分布划分为6个主要区域： A(创新路到高新八路)和B(东风路和马营路)区域，磁性物质浓度整体很高，揭示污染相对严重，称为重度污染区域，污染源主要为“工业+交通”； C区(火炬路到姜谭路东部)区域认为是中度污染的区域，污染源主要为“交通”； D(经二路与人民路)、 E(清姜路和姜谭路西部)和F(陈仓区虢镇)区域，磁性物质浓度相对较低，揭示出轻度污染，污染源主要为“交通”.
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