环境科学  2015, Vol. 36 Issue (5): 1810-1817   PDF    
引用本文
张文超, 吕森林, 刘丁彧, 刘品威, 米持真一, 王效举, 王青躍. 宣威街道尘中重金属的分布特征及其健康风险评估[J]. 环境科学, 2015, 36(5): 1810-1817.
ZHANG Wen-chao, LÜ Sen-lin, LIU Ding-yu, LIU Pin-wei, Yonmochi Shinich, WANG Xiao-ju, WANG Qing-yue. Distribution Characteristics of Heavy Metals in the Street Dusts in Xuanwei and Their Health Risk Assessment[J]. Environmental Science, 2015, 36(5): 1810-1817.
宣威街道尘中重金属的分布特征及其健康风险评估
张文超1, 吕森林1 , 刘丁彧1, 刘品威1, 米持真一2, 王效举2, 王青躍3    
1. 上海大学环境与化学工程学院, 上海 200444;
2. 琦玉环境科学国际研究中心, 日本;
3. 琦玉大学理工学研究科, 日本
收稿日期: 2014-11-24; 修订日期: 2014-12-30.
基金项目： 国家自然科学基金项目(41273127, 21477073)
作者简介：张文超(1989~),男,硕士,主要研究方向为环境毒理学,E-mail:hdzhangwenchao@163.com
通讯联系人,吕森林,E-mail:senlinlv@shu.edu.cn
摘要：云南肺癌高发区(宣威)的环境污染与人群健康之间的关系一直是环境科学研究领域的热点之一. 本研究采集了宣威市电厂及其上风向地区和下风向地区的街道灰尘,利用 ICP-MS对样品中的重金属元素进行了分析; 利用富集因子法对样品中的重金属污染及来源进行探究; 并运用美国环境保护署 (US EPA)发布的人体暴露风险评价方法对样品中重金属元素的健康风险进行了评估. 结果表明,宣威街道尘土中 Al、V、Ni、Co、Zn和 Cd等金属元素的质量浓度明显呈"电厂 > 来宾 > 倘塘"的特征; V、Cd、Cr、Cu、Mn、Co、Ni、Pb、As和 Zn等 10种重金属的含量明显高于云南省土壤背景值,显示宣威市地表灰尘重金属污染较为严重; 宣威街道中 Cr、Cu、Zn、Pb、As和 Cd等重金属主要来源于电厂排放的燃煤颗粒物. 健康风险评估的结果表明,宣威街道灰尘中 10种重金属元素对儿童的非致癌风险大于成人,手-口摄入是灰尘重金属暴露的主要途径; 宣威街道尘土中 Cd、Cr、Ni、Co和 As等 5种致癌重金属存在潜在的致癌风险; Cr是威胁儿童健康的主要污染因子.
关键词： 街道灰尘     重金属     富集因子     健康风险评价     宣威    
Distribution Characteristics of Heavy Metals in the Street Dusts in Xuanwei and Their Health Risk Assessment
ZHANG Wen-chao1, LÜ Sen-lin1 , LIU Ding-yu1, LIU Pin-wei1, Yonmochi Shinich2, WANG Xiao-ju2, WANG Qing-yue3    
1. School of Environmental and Chemical Engineering, Shanghai University, Shanghai 200444, China;
2. Center for Environmental Science in Saitama, Saitama, Japan;
3. Graduate School of Science and Technology in Saitama University, Saitama, Japan
Abstract: Relationship between high lung cancer incidence in Xuanwei residents and environmental pollution has been a hot topic in the field of environmental sciences. Street dusts in Xuanwei power plant area as well as its upwind area (Banqiao town) and downwind area (Laibin town, Tangtang town) were collected. Chemical elements in the street dust samples were investigated using ICP-MS. Health risk assessment of heavy metals in the street dusts was carried out using the US EPA Health Risk Assessment Model. Our results showed that the mass level of Al, V, Ni, Co, Zn and Cd in street dusts followed the order of Xuanwei power plant > Laibin town > Tangtang town. The mean concentrations of V, Cd, Cr, Cu, Mn, Co, Ni, Pb, As and Zn were all higher than the background values in Yunnan soil, indicating that the street dusts of Xuanwei city have been heavily polluted by those metals. The health risk assessment results showed that the non-cancer hazard risks induced by the 10 heavy metals were higher to children compared to adults. The heavy metals in street dust were mainly ingested by human bodies through hand-mouth ingestion. The 5 carcinogenic metals, including Cd, Cr, Ni, Cr and As, had a potential risk of carcinogenicity in human after exposed to the dusts. Cr was the major toxic element to the local children's health.
Key words: street dust     heavy metal     enrichment factors     health risk assessment     Xuanwei    

城市街道灰尘主要是指经人工或自然搬运、 沉淀、 积聚于城市地表颗粒物的总称[1,2]. 街道灰尘是城市环境中重金属污染的主要载体之一，城市街道灰尘重金属污染源自多方面，如周围土壤、 道路铺筑物(如沥青、 混凝土)、 机动车(轮胎、 车体、 刹车磨损及尾气排放)、 化石燃料燃烧排放以及大气颗粒物沉降等[3, 4, 5, 6]. 由于在一定动力条件(如机动车碾压、 风力及人群活动等)下，地表灰尘颗粒物能够被再次扬起，进入环境大气，成为危害生态环境和人类健康的污染物[7, 8, 9, 10]. 近年来，有学者对重庆[1]、 南京[4]、 合肥[7]、 北京[11]、 上海[12,13]、 保定[14]、 乌鲁木齐[15]、 西安[16]、 沈阳[17]、 铜陵[18]和宝鸡[19,20]等国内城市街道灰尘重金属污染及其健康风险进行了相应的研究，但对肺癌发病率较高的宣威地区的地表尘的健康风险的研究还未见报道.

宣威市位于我国云南省东北部乌蒙山区，位于东经103°35′30″~104°40′50″、 北纬25°53′30″~26°44′50″之间，是世界上肺癌发病率较高的地区之一[21]. 通过现场调查，发现位于宣威肺癌高发区的宣威电厂排放出大量的污染物，这些污染物在风力的作用下能够传输到较远的区域，考虑到电厂燃煤排放的颗粒物的危害性，本研究选择位于宣威电厂上、 下风向区域的地表尘为对象，利用ICP-MS对宣威地表尘中的主要化学元素进行了检测； 利用富集因子法对宣威街道尘土中重金属的来源进行了探讨； 并运用US EPA人体暴露风险评价模型对宣威市街尘土重金属的健康风险进行了评估，该成果能够对该区环境污染治理措施的制定提供科学数据. 1 材料与方法 1.1 样品采集与分析测试

采样时间为2013年12月11~13日，采样点位于宣威电厂、 板桥镇 (位于宣威电厂的上风向)、 来宾镇和倘塘镇(下风向)，如图 1所示[22]. 街道尘样品用洁净塑料刷和塑料簸箕采集，每个采样点采集10个样品，每个样品重约1000 g； 样品带回实验室后，利用200目的尼龙网筛除去大的沙粒，树叶等杂质，过筛后的样品作为街道尘土的有效样品进行密封保存，用以分析重金属元素的含量.

图 1 采样点位置示意 Fig. 1 Sampling map for street dusts

使用ICP-MS对样品进行元素分析，步骤如下： 用分析天平称取0.1 g不同采样点的样品并放入消解罐中,用HNO3-HF-H2O2[其体积比为3 ∶1 ∶1,即加入3 mL浓HNO3(61%)、 1 mL HF(50%)和1 mL H2O2(30%)]将颗粒物溶解，样品在微波消解仪中消解40 min，然后冷却30 min，再将消解罐放入微波消解仪中对溶液进行彻底消解并富集，然后将消解溶液过滤后转移到10 mL容量瓶中，加入200 g ·L-1的In作为内标元素，最后用2%稀HNO3定容至10 mL. 每个样品的内标物回收率都介于90%~120%之间. 1.2 元素富集因子分析

富集因子(enrichment factors,EF)法用于研究样品中化学元素的富集程度，该方法已广泛应用于大气、 土壤、 地表尘、 降水、 湖泊沉积物等研究中[24, 25, 26, 27]. 其计算公式[23]如下：

EF=(Ci/Cr)样品/(Ci/Cr)背景

式中，EF为富集因子； Ci为元素i的含量，Cr为参比元素的含量； 背景值为地壳中相应元素的相对浓度.

根据富集因子的大小，可以将元素的富集(污染)程度分为5个级别[28],污染级别越高，受到人类活动的影响越大(见表 1).

表 1 富集因子的污染判断标准 Table 1 Judge criterion of contamination degree by enrichment factor
1.3 暴露模型与参数

本研究参考US EPA人体暴露风险评价方法[29, 30, 31]对宣威市主城区街道灰尘的重金属进行健康风险评估，主要内容包括污染物识别、 暴露途径确定、 暴露量计算和暴露风险评估.

所测得的元素中，V、 Cd、 Cr、 Cu、 Mn、 Co、 Ni、 Pb、 As和Zn等10种重金属具有慢性的非致癌风险，Cd、 Cr、 Ni、 Co和As则同时具有致癌风险. 根据街道灰尘在环境中的迁移循环方式，确定灰尘污染物从环境介质到人体的暴露途径有3种： 手-口摄入、 口鼻呼吸吸入和皮肤接触[32]. 不同暴露途径计算模型如公式(1)～(4)所示，污染物的暴露量ADD(average daily dose)以单位时间、 单位体重、 人体暴露的污染量[mg ·(kg ·d)-1]来表示.

呼吸吸入日平均暴露量ADDinh (average daily dose by breathing):

皮肤接触日平均暴露量ADDdermal (average daily dose by skin contacting):

手-口摄入日平均暴露量ADDing(average daily dose by intaking):

考虑到US EPA没有给出致癌重金属经手-口摄入和皮肤接触的致癌暴露量参考值，本研究仅计算Cd、 Cr、 Ni、 Co和As这5种致癌重金属经口鼻呼吸途径的暴露量. 其终生日平均暴露剂量LADDinh (Lifetime average daily dose by breathing)为：

上面诸式中其他参数的物理含义及取值如表 2所示，由于中国人与美国人体型等方面的差异，对公式中人群皮肤表面积(SA)的参数取值根据王喆等[33]的研究进行了修正，其中儿童的皮肤表面积为1150 cm2，成人的则为2145 cm2.

表 2 灰尘重金属日平均暴露量评价暴露参数取值 Table 2 Parameter values in average daily dose calculation models of heavy metals in dusts
1.4 健康风险的表征

对于非致癌重金属，釆用非致癌风险指数法 (hazard index)，即将暴露量与参考量(reference dose，RfD)进行比较. 首先计算第i种重金属第j种暴露途径的非致癌风险商(hazard quotient,HQ),即：

然后计算重金属非致癌总风险指数(hazard index,HI),即：

若HQ或HI<1，则认为风险较小或可以忽略； 当HQ或HI>1时，则认为存在非致癌风险. ADDij为第i种重金属第j种暴露途径的暴露量； RfDij为第i种重金属第j种暴露途径的参考量.

对于致癌重金属Cd、 Cr、 Ni、 As、 Co，其致癌效应采用风险(Risk)表示，即根据暴露水平的数据和特定化学物质的量-反应关系，估算个体终生暴露所产生的癌症概率. US EPA认为在10-6～10-4级别内的风险值都是可以接受的.

致癌重金属的致癌风险为：

总致癌风险为：

式中，LADDinh为经口鼻呼吸终生日平均暴露量[mg ·(kg ·d)-1]，SFi为斜率因子，即人体暴露于一定量重金属环境下产生致癌效应的概率. RiskT为5种重金属的致癌总风险； 几种重金属的参考量(RfDij)与斜率因子(SFi)见表 3.
表 3 US EPA提供的几种重金属的RfD和SF Table 3 RfD and SF of heavy metals provided by US EPA
2 结果与分析 2.1 宣威街道尘土中化学组分

各采样点灰尘样品中所测得的Li、 Be、 Na、 Mg、 Al、 K、 Ca、 V、 Cr、 Mn、 Fe、 Co、 Ni、 Cu、 Zn、 Ga、 As、 Se、 Rb、 Sr、 Ag、 Cd、 Cs、 Ba、 Tl、 Pb、 Bi、 Th、 U等29种元素的平均含量见表 4，从中可以看出，宣威街道尘中Al和Fe含量较高，Al元素的含量在不同区域的分布规律明显呈“电厂>来宾>倘塘”的特征(图 2)，V、 Ni、 Co、 Zn和Cd等重金属元素的含量也呈现出与Al元素变化的类似规律(图 3)； Fe元素在4个地区的含量则趋于稳定.

图 2 宣威街道尘中常量化学元素分布 Fig. 2 Distribution of crustal metals in street dusts in Xuanwei

图 3 宣威街道尘中重金属元素分布 Fig. 3 Distribution of heavy metals in street dusts in Xuanwei

表 4 各采样点金属元素的含量/mg ·kg-1 Table 4 Mass concentration of chemical elements at different sampling sites/mg ·kg-1
2.2 宣威街道尘和其他区域街道尘中重金属元素含量比较

表 5中列出了宣威和国内其他一些城市街道尘土中重金属的平均含量以及云南省土壤背景值. 不难看出，宣威街道灰尘中V、 Cr、 Mn、 Co、 Ni、 Cu、 Zn、 Cd、 Pb和As等10种重金属平均含量值均显著高于云南省土壤背景值，其中Cr、 Cu、 Cd和As等重金属的含量要高于国内其他地方(有色重金属工业基地铜陵市除外)的街道尘土重金属含量，表明宣威市地表灰尘重金属污染较为严重.

表 5 宣威及国内其他城市街道尘土重金属的平均含量/mg ·kg-1 Table 5 Mean concentrations of heavy metals in street dust in Xuanwei and several other cities/mg ·kg-1
2.3 宣威街道尘土中重金属的源解析

富集因子法中的参比元素应选择地壳中普遍大量存在的，人为污染源很小，化学稳定性好和挥发性较低的元素[23]. 本研究所采用的参比元素是Al，参比系统为地壳的元素丰度. 所计算的宣威街道尘土中重金属的富集因子见表 6. 可以看出，所研究的10种重金属中，V、 Mn、 Co和Ni的富集因子接近于2，属于轻微富集(污染)，表明这几种元素主要来源于地壳； Cr、 Cu、 Zn、 Pb、 As和Cd的富集因子要大于5，污染比较严重，说明这几种元素明显受到当地人类活动的影响，由于采样点周边没有重工业，且宣威当地机动车辆稀少，推测这几种重金属元素主要来源于宣威电厂排放的燃煤颗粒物.

表 6 宣威街道尘土重金属的富集因子 Table 6 Enrichment factors of heavy metals in street dust in Xuanwei
2.4 宣威街道尘土中重金属的健康风险评价

对于暴露量计算公式中重金属含量C的取值，目前国内外的研究没有统一的标准，US EPA推荐采用重金属含量数据的95%置信上限，即95% UCL[31]计算暴露量，但一些学者认为这样可能会过高估计风险水平[7,18,36]. 因此，本研究采用重金属的平均含量作为估算风险的指标. 由公式(1)～(4)计算出重金属的暴露量如表 7，从中可以得出各种重金属的暴露量均表现为手-口途径的暴露量＞皮肤接触暴露量＞呼吸吸入途径的暴露量，说明手-口途径摄入是宣威市街道灰尘暴露风险的最大途径. 在手-口暴露中，儿童的非致癌暴露量总和是成人的8.53倍； 呼吸暴露途径中，儿童的非致癌暴露量总和是成人的1.63倍； 皮肤接触暴露中，儿童的非致癌暴露量总和是成人的6.54倍. 因此儿童的非致癌健康风险要比成人大.

表 7 宣威市街道尘土重金属暴露量/mg ·(kg ·d)-1 Table 7 Exposure dose of heavy metals in street dust in Xuanwei/mg ·(kg ·d)-1

由公式(5)和(6)计算出各种重金属的非致癌风险商(HQ)和风险指数(HI)见表 8，可以看出，各种重金属经呼吸暴露和皮肤暴露的HQ均小于1，暴露风险不大； 但在经手-口暴露途径中，儿童的Cr的HQ大于1，表明该地区Cr对儿童的健康风险较高； 而且Pb、 V、 Mn、 As的HI都接近于1，对儿童存在一定的非致癌健康风险. 各种金属不同暴露途径的风险顺序均为手-口暴露>皮肤暴露>呼吸暴露； 不同人群的风险顺序为： 儿童>成人，说明宣威市街道灰尘的主要风险途径是经手-口暴露，危害的人群主要是儿童. 这与重庆[1]、 上海[8]、 乌鲁木齐[11]、 沈阳[13]和宝鸡[15]等城市研究结果相似.

表 8 宣威市街道尘土重金属的非致癌风险商(HQ)与非致癌风险指数(HI) Table 8 HQ and HI of heavy metals in street dust in Xuanwei

对于致癌风险，由公式(7)和(8)计算出各采样点Cd、 Cr、 Ni、 As、 Co致癌风险(Risk)如表 9，从中可以看出宣威街道灰尘重金属致癌总风险为5.53×10-6，其中Cr的致癌风险为5.43×10-6，介于US EPA推荐的可接受风险阈值范围10-6～10-4之间，存在潜在的致癌风险； Cd、 Ni、 Co、 As的致癌风险均小于10-6，致癌风险较低； 不同重金属元素的致癌风险依次为Cr>Co>As>Cd>Ni； 不同地方的致癌风险顺序为板桥>电厂>来宾>倘塘，这与Ni、 Cd等致癌重金属在4个采样点的含量呈现出了相似的空间变化趋势.

表 9 宣威街道尘土重金属致癌风险 Table 9 Carcinogenic risk of street dust heavy metals in Xuanwei
3 结论

(1)宣威街道尘土中V、 Cr、 Mn、 Co、 Ni、 Cu、 Zn、 Cd、 Pb和As等10重金属的平均含量均显著高于云南省土壤背景值，其中Cd、 Cr、 Cu、 Zn、 Pb和As等重金属的富集程度较高，Cr、 Cu、 Cd和As等重金属的含量要高于国内部分城市的街道尘土重金属含量，表明宣威市地表灰尘重金属污染已较为严重. 在空间分布上，部分金属元素的含量呈现出了顺风向上的“电厂>来宾>倘塘”的趋势. 宣威街道尘土中Cr、 Cu、 Zn、 Pb、 As和Cd等重金属主要来源于电厂排放的燃煤颗粒物.

(2)对于非致癌风险，宣威街道灰尘重金属的暴露量(ADD)和非致癌风险商(HQ)均为手-口暴露>皮肤暴露>呼吸暴露的顺序； 不同人群的风险顺序为儿童>成人； 而且，儿童对Cr手-口暴露的非致癌风险商为5.63，大于安全阈值1，因此该地区Cr对儿童的危害较大.

(3)宣威街道尘土中各种重金属的致癌总风险为5.53×10-6，其中Cr的致癌风险为5.43×10-6，介于US EPA推荐的可接受风险阈值范围10-6～10-4之间，存在潜在的致癌风险； Cd、 Ni、 Co、 As的致癌风险均小于10-6，致癌风险较低； 不同重金属元素的致癌风险依次为Cr>Co>As>Cd>Ni； 不同地方的致癌风险顺序为板桥>电厂>来宾>倘塘.

(4)Cr元素对宣威的儿童来说既具有致癌风险又具有非致癌风险，而儿童对重金属的暴露途径主要是手-口摄入. 建议当地政府及环境卫生部门查明重金属尤其是Cr元素的来源，同时要教育当地儿童养成良好的生活习惯.

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