大气排放源清单是某一地理区域在某一时期内，基于污染源分类的由各种污染源排放到大气中的一种或几种污染物排放大小的列表^[1]. 排放清单的建立对于识别研究区域的大气污染排放来源及演变趋势，利用空气质量模型研究污染物形成机制以及制定大气污染控制管理措施具有重要作用，已成为大气污染控制与预防的关键科学手段之一^[2]. 由于船舶在航行时使用柴油引擎和残渣油^[3]，会产生大量的气体污染物，且活动范围广，对大气环境影响极大，因此，船舶排放清单的建立工作目前已受到广泛关注.

国外于20世纪90年代开始建立不同尺度和精度的船舶排放清单，定量评估其对区域空气质量的影响^{[4, 5, 6, 7, 8]}. 近年来，我国部分沿海港口城市，如香港^[9,10]、 上海^[11]、 青岛^[12]、 天津^[13]等，也相继进行了船舶清单研究. 针对广东省地区，叶斯琪等^[14]参考美国环保署的估算方法，开发了初步的全省船舶排放清单，但所使用的仍是客货运输量等间接统计数据，清单的不确定较大. 另一方面，随着船舶自动识别技术的发展，部分国内学者^[15,16]也开始应用AIS系统来改进相关研究结果. 但是，现有的船舶排放研究存在使用间接的活动数据，对时间和空间的分布特征研究不够深入和分辨率较低等问题，无法精确地反映基于城市尺度的船舶实际活动和排放特征.

深圳市位于珠江三角洲(以下简称“珠三角”)南部，珠江口东岸，毗邻香港. 作为我国第一个标志性经济特区，自改革开放以来，深圳市出口贸易和运输产业快速发展，成为我国对外贸易的重要港口城市. 以2012年为例，深圳市集装箱年吞吐量达2.28亿t，超过珠三角总量50%的比例，已连续十年位列全球港口第4位^[17]. 由此导致的船舶港口排放对深圳市空气质量有重要影响，然而，关于深圳市的详细船舶清单研究却鲜见报道.

因此，本研究以深圳市主要港区的重要船舶类型为研究对象，结合文献调研、 实地调查等手段，在收集大量AIS实时数据的同时，利用劳氏船级社数据库作为补充，获取直接的、 高精度的深圳市船舶特征信息和活动水平本地参数，选择合适的排放因子，建立深圳市2010年高时空分辨率船舶排放清单. 进一步根据收集的船舶活动轨迹和航道分布特点，应用GIS技术，系统研究该地区船舶排放源的时空分布特征，以期为空气质量模型和区域环境管理提供基础数据，为制定船舶大气污染控制措施和政策提供科学依据. 1 材料与方法 1.1 研究区域与对象

本研究以深圳市东西部的9个港口(福永、 妈湾、 赤湾、 蛇口、 东头角、 盐田、 下洞、 沙鱼涌、 大铲湾)及14个锚地(大屿山1号和2号锚地、 东角头锚地、 蛇口小型船舶锚地、 蛇口海上服务区、 妈湾南锚地、 妈湾液化船锚地、 大铲锚地、 孖州西危险品锚地、 大鹏湾海域1~5号锚地)作为研究对象，以港口群为中心约20~40 n mile的海域为研究范围，划定经纬度范围为东经113.6°~114.5°，北纬22.1°~22.9°(图 1). 船舶类型分为化学品运载船、 普通货船、 散装干货船、 全槽格式集装箱船、 气体运载船、 油轮、 拖轮、 客轮和渔船^[18,19]，涵盖SO₂、 NOx、 CO、 PM₁₀、 PM_2.5和VOCs等大气污染物，基准年为2010年.

图 1

Fig. 1

图 1 研究区域地理位置示意 Fig. 1 Geographical location of the study area

除渔船外，其他船舶排放估算方法参考美国环保署^[20]的基于引擎功率排放因子估算方法，公式如下：

由于缺乏本地船舶排放因子，本研究参考国内外相关研究^[18]，结合深圳市船舶发动机类型、 转速、 燃料类型和含硫率等关键因素进行选取. 具体考虑： 引擎特征是影响船舶排放的主要因素，本研究根据劳氏船舶档案调研获取的船舶引擎类型和转速信息，将船舶主引擎划分为低速柴油机和中速柴油机，辅助引擎则不作细分. 对于客船而言，由于缺乏可用信息，主引擎和辅助引擎均不作进一步划分. 根据前期调研结果，确定燃料类型主要为残渣油、 船用柴油和船用汽油3种，燃料含硫率与文献^[18]基于珠三角地区和香港地区调研的结果保持一致. 根据上述对应关系选取排放因子，如表 1所示.另外，当主引擎的引擎负荷系数低于0.2时，燃烧效率降低，采用经验系数对排放因子进行调整.

表 1(Table 1)

表 1 不同类型船舶排放因子 Table 1 Emission factors of marine vessels by categories/g ·(kW ·h)-1 引擎类型 燃料类型 含硫率/% SO2 NOx PM10 PM1)2.5 HC2) CO 主引擎 低速柴油机 残渣油 2.70 10.29 18.10 1.42 1.31 0.60 1.40 主引擎 低速柴油机 船用柴油 1.00 3.62 17.00 0.45 0.42 0.60 1.40 主引擎 低速柴油机 船用汽油 0.50 1.81 17.00 0.31 0.28 0.60 1.40 主引擎 中速柴油机 残渣油 2.70 11.24 14.00 1.43 1.32 0.50 1.10 主引擎 中速柴油机 船用柴油 1.00 3.97 13.20 0.47 0.43 0.50 1.10 主引擎 中速柴油机 船用汽油 0.50 1.98 13.20 0.31 0.29 0.50 1.10 主引擎3) 柴油机 船用汽油 0.50 2.08 13.20 0.31 0.29 0.47 1.10 辅助引擎 柴油机 残渣油 2.70 11.98 14.70 1.44 1.32 0.40 1.10 辅助引擎 柴油机 船用柴油 1.00 4.24 13.90 0.49 0.45 0.40 1.10 辅助引擎 柴油机 船用汽油 0.50 2.12 13.90 0.32 0.29 0.40 1.10 辅助引擎3) 柴油机 船用汽油 0.50 2.12 10.00 0.31 0.29 0.26 1.50 1)取PM2.5和PM10质量比为0.92进行估算PM2.5排放因子[19]； 2)取VOCs和HC质量比为1.053进行估算VOCs排放量[21]； 3)适用于客轮[9]

表 1 不同类型船舶排放因子 Table 1 Emission factors of marine vessels by categories/g ·(kW ·h)-1

由于渔船与其他类型船舶的活动特征差异明 显，因此，本研究采用基于燃油消耗量的排放因子法^[14]进行估算，公式如下：

根据深圳市各类渔船的功率分布，参考相关研究^[9,13,22]选取排放因子，如表 2所示.

表 2(Table 2)

表 2 渔船排放因子/kg ·t-1 Table 2 Emission factors of fishing vessels/kg ·t-1 区域 SO21) NOx CO PM10 PM2.52) HC3) 内河 30.0 46.3 8.8 2.4 2.2 4.6 沿海 30.0 60.1 7.0 2.4 2.2 3.2 平均 30.0 53.2 7.9 2.4 2.2 3.9 1) SO2排放因子采用物料衡算法估算得到，燃油含硫率取1.5%； 2)取PM2.5和PM10质量比为0.92进行估算PM2.5排放因子[19]； 3)取VOCs和HC质量比为1.053进行估算VOCs排放量[21]

表 2 渔船排放因子/kg ·t-1 Table 2 Emission factors of fishing vessels/kg ·t-1

由上述估算模型可知，本研究所需的船舶大气污染物排放清单活动水平数据和估算参数包括船舶抵港次数、 航行时间、 引擎负荷系数、 深圳市港口船舶的技术构成(如吨位，主、 辅助引擎功率与转速以及燃油状况)等.

本研究综合采用了多种方式得到上述参数： ①船舶抵港次数： 通过深圳市海事部门走访调研得到深圳市港口船舶抵港次数(2010年船舶总抵港次数约为14万艘次)； ②航行时间： 结合研究区域、 航行速度(行驶模式)和船舶轨迹估算各类型船舶不同行驶模式下的估算时间. 各船型在4种行驶模式下的平均活动时间如表 3所示； ③引擎负荷系数： 分为主引擎负荷系数和辅助引擎负荷系数，主引擎负荷系数由最大航行速度和实际航行速度决定，辅助引擎会因不同的船舶类型和操作模式而有所不同. 本研究参考国内外研究成果^[18]选取引擎负荷系数； ④船舶的技术构成： 本研究结合劳氏船级社数据库和AIS数据，追踪和统计进出深圳市各种船舶类型的技术参数，分析得到深圳市港口船舶的技术构成. 其中，辅助引擎功率利用香港地区研究^[18]中的“调整后辅助引擎功率/主引擎功率”比值，结合调研的实际情况来确定，如表 4所示.

表 3(Table 3)

表 3 深圳市船舶平均活动时间统计/h Table 3 Average activity time of marine vessels in the city of Shenzhen/h 船舶类型 普通速度行驶 慢速行驶 泊岸行驶 靠泊 化学品运载船 0.53 0.87 2.92 24.60 普通货船 0.08 2.13 4.29 22.49 散装干货船 0.80 3.07 1.87 29.34 全槽格式集装箱船 0.76 1.13 0.77 18.56 气体运载船 0.28 0.41 1.84 14.40 油轮 0.70 1.03 2.83 25.23 拖船 0.09 0.77 1.19 17.44 客轮 0.77 0.03 0.18 0.99

表 3 深圳市船舶平均活动时间统计/h Table 3 Average activity time of marine vessels in the city of Shenzhen/h

表 4(Table 4)

表 4 深圳市各类型船舶平均主引擎和辅助引擎功率 Table 4 Average power of main engines and auxiliary engines of marine vessels in the city of Shenzhen 船舶类型 主引擎功率/kW 辅助引擎功率/kW 化学品运载船 4171 880 普通货船 5019 959 散装干货船 10335 2294 全槽格式集装箱船 31896 7017 气体运载船 6156 1299 油轮 10229 2159 拖轮 2258 501 客轮 1740 484

表 4 深圳市各类型船舶平均主引擎和辅助引擎功率 Table 4 Average power of main engines and auxiliary engines of marine vessels in the city of Shenzhen

对于渔船大气污染物排放，深圳市不同类型渔船的发动机功率相关数据来自于文献^[23]，耗油系数和耗油率则参考徐皓等^[24]的相关实地调研数据. 1.3 时间分配

本研究以AIS数据为基础，通过统计各种船舶类型不同行驶模式下的活动时间，估算不同船舶类型-行驶模式下的平均时间变化系数. 在此基础上， 开展基于船舶类型和行驶模式的时间分配，得到深圳市船舶污染物的小时排放量. 船舶轨迹点数与小时变化系数的关系如公式(3)所示：

船舶排放源是移动排放源，其污染物排放空间分布主要受航行轨迹和行驶模式等因素影响. 本研究通过结合研究区域的船舶活动轨迹和行驶模式，建立了基于船舶类型-航行轨迹-行驶模式的深圳市船舶大气污染物排放空间分配方案. 在此基础上，应用GIS技术，开展深圳市船舶排放量空间分配工作，得到1 km×1 km高分辨率船舶排放清单. 1.5 不确定性分析

本研究采用自展模拟技术和专家判断方法定量分析排放因子和引擎负荷系数的不确定性，并且采用蒙特卡罗模拟技术模拟输入参数不确定性引起的船舶排放源清单不确定性，利用AuvToolPro不确定性分析工具^[1]定量分析深圳市不同污染物和不同船型的船舶排放清单不确定性范围(图 2).

图 2

Fig. 2

图 2 基于AuvToolPro工具建立船舶清单不确定性分析模型框架 Fig. 2 Uncertainty analysis model framework for Shenzhen marine sources emission inventory,established based on AuvToolPro tools

2010年深圳市船舶排放清单如表 5所示. 由表可知，SO₂和NOx是深圳市船舶排放的主要污染物. 其中， 全槽格式集装箱船是首要排放贡献船型，主要是因为深圳港区集装箱货运量较大，而且通常使用中低速柴油机和重质残渣油，导致了大量SO₂、 NOx、 VOCs和颗粒物的产生^[25]. 值得注意的是，渔船是第二大排放贡献船型. 造成渔船排放较大的原因有，大部分渔船属于中小型个体经营，使用的柴油含硫率在1.5%左右，加之发动机的使用年限一般较长^[24]，导致排放因子较大，此外，由于捕捞需求要频繁作业使得燃油消耗较大，致使渔船的排放贡献占了相当重要的地位.

表 5(Table 5)

表 5 2010年深圳市各类船舶排放源清单/t Table 5 Marine emissions inventory of Shenzhen City in 2010 /t 船舶类型 抵港次数 SO2 NOx CO PM10 PM2.5 VOCs 化学品运载船 5073 76.0 212.9 19.2 10.3 9.5 9.7 普通货船 42718 338.4 1069.4 107.6 49.8 45.7 61.6 散装干货船 4055 529.3 966.7 81.0 74.6 68.6 40.4 全槽格式集装箱船 42159 11055.8 17511.3 1529.8 1581.6 1454.8 764.9 气体运载船 4885 94.5 232.1 22.0 13.3 12.2 11.9 油轮 939 141.8 217.9 18.8 20.5 18.8 10.1 拖轮 10305 146.5 508.9 44.1 18.7 17.1 22.0 客轮 30355 103.2 493.5 74.0 14.9 14.3 13.9 渔船 — 1158.3 2054.1 305.8 91.9 83.4 151.7 合计 140489 13643.8 23266.8 2202.3 1875.7 1724.5 1086.3

表 5 2010年深圳市各类船舶排放源清单/t Table 5 Marine emissions inventory of Shenzhen City in 2010 /t

由图 3可知，对于不同污染物，各种船舶类型的排放分担率各不相同. 造成这种差异的主要原因是各种船型的活动水平、 技术特征和燃料性质共同决定的. 例如，对于SO₂和颗粒物，虽然散货干货船的抵港次数不及普通货船，但前者使用的引擎和燃料与集装箱船类似，会产生更多的SO₂、 PM₁₀和PM_2.5； 而NOx、 CO和VOCs与船舶活动频次和数量密度有关，因此普通货船分担更多污染物排放.

图 3

Fig. 3

图 3 深圳市各类型船舶主要污染物贡献率 Fig. 3 Emission contribution rates by marine vessel types in the city of Shenzhen

另一方面，本研究结果表明不同行驶模式的污染物排放差异较大，其中，普通速度行驶和靠泊两种模式下大气污染物排放最大，如图 4所示. 船舶在普通速度行驶时，主辅引擎的负载因子是最大的，并且研究区域内航道较为宽阔，船舶处于普通速度行驶的时间较长，因此排放比例较大. 在靠泊阶段，其引擎负载因子较小，但停泊时间较长，造成在这种模式下的污染物排放也较大. 然而，对于VOCs，泊岸行驶模式下污染物排放比例最高(约30.5%)，其主要原因是在泊岸行驶状态下，柴油机低速运转，混合气形成质量差，循环温度降低，燃烧不完全导致生成的VOCs有所增加.

图 4

Fig. 4

图 4 深圳市船舶不同行驶模式的污染物排放分担率 Fig. 4 Emission contribution rates by operation modes in the city of Shenzhen

本研究建立了深圳市船舶排放小时变化时间特征谱，如图 5所示. 深圳市船舶排放高峰期集中分布在白天的08：00~18：00时段，夜间时段持续降低，在凌晨03：00~04：00达到最低值2.0%. 具体变化是不同类型船舶排放的共同作用结果.

图 5

Fig. 5

图 5 深圳市各船舶类型污染物排放小时变化特征谱 Fig. 5 Hourly profile of marine emissions by categories in the city of Shenzhen

危险品运输船包括化学品运载船、 气体运载船和油轮，基于安全原因，该类型船舶大部分在白天进离港，夜间活动少. 拖轮作为协助大型船舶进出港的船型，其中一个重要作用对象就是危险品运载船. 因此两者在活动规律上有一定的相关性： 拖船的高峰处近似出现在危险品运载船的高峰处之后. 对于普通货船以及散装干货船，两者排放特征具有明显差异： 普通货船以小货船为主，活动灵活，日夜作业限制较少，因此排放的时间变化差异较小； 而散装干货船一般为远洋船舶，有固定的营运公司和航班，因此排放高峰期集中，夜间作业比例较小. 而深圳市集装箱船同样也一般是具有固定船期、 航线的大吨位船舶，其排放集中在白天主要工作时段. 客轮的排放时间特征与深圳蛇口码头(http： //www.szgky.com/)的航班信息相符，23：00~次日07：00时段没有客轮班次往返深圳，该时段的客轮排放量约为0. 与其他船型相比，渔船排放的时间变化较为平缓，主要是因为渔船的机动灵活性大，规律不强，而且捕捞作业不分昼夜. 2.2.2 空间分布特征

深圳市船舶排放的空间分布特征如图 6所示(以SO₂为例)，主要集中在西部港口群、 东部大鹏湾海域及主要水运航道，呈现面状及带状分布交错的空间分布特征.

图 6

Fig. 6

图 6 深圳市船舶SO2排放空间分配示意 Fig. 6 Spatial distribution of marine SO2 emission in the city of Shenzhen

不同船舶类型的污染物排放空间分布存在明显差异，如图 7所示. 集装箱船进入深圳有3条主要线路，分别是经大鹏湾进入盐田港区、 经香港龙鼓水道和铜鼓航道进入蛇口港. 对于危险品运载船的排放，受市政府规划的影响，西部高值区出现在妈湾液货船锚地附近以及大小铲岛港区，而在深圳东部，则是沙鱼涌港区下方的3号危险品锚地，此处主要是供进入东部港区的危险品运载船等待引航. 深圳市普通货船和散装干货船的污染物排放主要分布在西部港区，东部只有少量的大型散装干货船进出盐田港，排放强度较低. 深圳市与珠三角其他城市之间的散货运输量相对较少，大部分大宗散装干货船一般从香港的龙鼓水道进入蛇口港，再通过公共航道抵达其他港口. 深圳市的客流运输较为集中在蛇口客运码头，蛇口港现有投入运营的客运航线包括前往珠海九州港、 香港国际机场、 澳门氹仔码头以及港澳码头等的4条航线，每条航线每日至少有12个固定班次的客轮来往^[26]，因此在深圳蛇口港与上述城市 客运港口之间存在明显的条带状排放区域. 渔船则主要是在西部港口区进行近海捕捞，以及运送渔获至广州等其他城市. 与其他船型不同，深圳市的拖轮多为港作拖船，在港区范围内协助大型船舶如集装箱船、 油轮和散装干货船等进港和离港，因此拖轮的活动范围和污染物排放分布在东西港区的近岸区域. 2.3 不确定性分析

本研究综合采用定性和定量分析手段，评估2010年深圳市船舶排放清单的不确定性主要来源于以下4个方面.

图 7

Fig. 7

图 7 深圳市各船舶类型SO2排放空间分配示意 Fig. 7 Spatial distribution of marine SO2 emission by vessel types in the city of Shenzhen

(1) 抵港次数的推算. 深圳市港口及海事部门统计的船舶抵港次数并没有涵盖估算的所有船舶类型，本研究结合相关资料来推算各类型船舶抵港次数，因此可能存在较大的不确定性.

(2) 各类型船舶引擎功率的确定. 由于缺乏深圳市抵港船舶全面的技术统计资料，本研究通过劳氏船级社数据库的船舶档案获得，受到样本数据代表性、 数据样本容量等因素影响，也会给清单估算引入不确定性.

(3) 活动时间的统计. 由于搜集的船舶轨迹样本数量有限，且轨迹时长小于一年，因此时间分配系数可能具有较大的不确定性.

(4) 排放因子和引擎负荷系数的选取. 本研究参考国内外相关研究成果选取排放因子和引擎负荷系数，考虑到各地在船舶构成、 活动特征以及燃料类型等方面存在较大差异，会带来一定的不确定性.

进一步对清单结果进行定量不确定性分析，结果如表 6和表 7所示. 总体而言，SO₂、 NOx和CO这3种污染物的不确定性较低，而PM₁₀、 PM_2.5和VOCs的不确定性较高. 化学品运载船和气体运载船等船型由于可供参考的研究结果较少，存在相对较大的不确定性. 同时，需要指出的是，由于不能量化所有的影响因素，清单结果的不确定性大小极有可能被低估.

表 6(Table 6)

表 6 2010年深圳市船舶排放清单不确定性分析结果 Table 6 Uncertainty analysis results for marine emission estimation of Shenzhen City in 2010 污染物 估算量/t 平均值/t 95%置信区间平均值 不确定性范围/t 相对误差/% SO2 12485.4 16974.2 (13815,20459.4) (-18.6,20.5) NOx 21212.7 27579.6 (21954.5,35862.7) (-20.3,30.4) PM10 1783.8 2689.8 (1912.1,4006.9) (-31.9,43.3) PM2.5 1641.1 2465.7 (1678.4,3527.2) (-31.9,43.3) CO 1896.5 2588.8 (2004.6,3339) (-22.5,28.9) VOCs 934.5 1483.8 (1101.8,1898.9) (-31.8,46.1)

表 6 2010年深圳市船舶排放清单不确定性分析结果 Table 6 Uncertainty analysis results for marine emission estimation of Shenzhen City in 2010

表 7(Table 7)

表 7 PM2.5排放量分船舶类型不确定性分析结果 Table 7 Uncertainty analysis results for PM2.5 emission by marine vessel types of Shenzhen City in 2010 船舶类型 估算量/t 平均值/t 95%置信区间平均值 不确定性范围/t 相对误差/% 化学品运载船 9.5 21.6 (7.8,44.5) (-63.8,106.0) 普通货船 45.7 88.7 (38.7,173.3) (-56.3,95.4) 散装干货船 68.6 126.4 (65,212.5) (-48.5,68.1) 集装箱船 1454.8 2134.1 (931,4075.6) (-56.3,90.9) 气体运载船 12.2 16.8 (5.8,34.4) (-65.4,105.4) 油轮 18.8 29.5 (15.4,50.3) (-47.6,70.4) 客轮 14.3 14.3 (5.5,28.3) (-60.9,97.7) 拖轮 17.1 34.4 (16.1,70.3) (-52.9,104.6) 合计 1641.1 2465.7 (1678.4,3527.2) (-31.9,43.0)

表 7 PM2.5排放量分船舶类型不确定性分析结果 Table 7 Uncertainty analysis results for PM2.5 emission by marine vessel types of Shenzhen City in 2010

(1) 深圳市2010年船舶排放的SO₂、 NOx、 CO、 PM₁₀、 PM_2.5和VOCs总量分别为13.6×10³、 23.3×10³、 2.2×10³、 1.9×10³、 1.7×10³和1.1×10³ t.

(2) 全槽格式集装箱船是排放贡献率最大的船舶类型，超过69.5%的比例，其次是普通货船以及渔船，船舶排放主要与运转工况、 燃料含硫率、 活动频次等参数相关.

(3) 深圳市船舶排放在4种模式下的排放比例依次为： 靠泊>普通速度行驶>慢速行驶>泊岸行驶.

(4) 清单的不确定性主要来自于抵港次数、 引擎功率、 活动时间以及排放因子和引擎负荷系数等关键参数的搜集与选取，其中PM₁₀、 PM_2.5和VOCs这3种污染物的清单估算不确定性较高.

(5) 船舶排放的高峰期集中在白天时段，但不同船舶的具体峰值有所不同.

(6) 深圳市船舶排放主要集中在西部港口群、 东部大鹏湾海域及主要水运航道，呈现面状及带状分布交错的空间分布特征，不同船舶类型的污染物排放空间分布存在明显差异.

(7) 建议进一步开展深圳市船舶清单的校验研究，并利用空气质量模型分析船舶排放对于深圳市大气环境的影响与作用.