秸秆露天焚烧是生物质燃烧的一种重要形式^[1]，排放大量气态和颗粒态污染物，对大气环境、 气候变化以及生态系统有重要影响^[2,3]. 随着农村经济水平的不断提高以及能源结构的改变，作物秸秆逐渐失去作为能源原料和牲畜饲料的作用^[4]，出于抢农时、 保持土壤肥效等需要，农民往往就地焚烧^[5]. 秸秆的大量焚烧不仅浪费宝贵的生物资源，而且引起严重的环境污染，已成为公众密切关注的社会、 环境问题. 近年来，秸秆露天焚烧导致的区域大气污染事件屡见不鲜^{[6, 7, 8]}，例如，Chen等^[6]通过加密观测研究了成都地区秸秆露天焚烧导致的一次重污染天气的特征及形成机制； 朱彬等^[7]综合利用地面空气污染监测资料、 卫星遥感火点资料、 气象观测和NCAR/NCEP再分析资料及气流后向轨迹模拟，分析了秸秆焚烧所导致的南京及周边地区一次严重空气污染过程.

四川省是一个农业大省，耕地面积约占全国的5%^[9]，秸秆资源丰富，其焚烧污染问题不容忽视. 曹国良等^[10]建立的2003年全国各省市秸秆露天焚烧排放清单中，四川省排放量约占全国的5.4%. 张强等^[11]估算的2001年颗粒物排放清单中，四川省生物质开放燃烧(包括秸秆露天焚烧、 草原火灾、 森林火灾)的PM_2.5排放量约占全省PM_2.5总量的5%. 排放源清单是环境空气质量管理的重要基础数据^[12]，而时空分布信息对空气质量模型模拟尤为重要^[13,14]，其准确性将直接影响到模型的准确性^[15]. 四川省在清单的研究上起步较晚，基于地级市编制秸秆焚烧排放清单鲜有研究案例. 虽然可从一些文献中获得全省秸秆焚烧的排放情况^{[16, 17, 18]}，然而仅能获知污染物总量，缺少详细的排放信息，且时空分辨率较低，给秸秆焚烧导致的区域灰霾模拟及空气质量管理带来一定的困难.

基于此，本研究利用四川省各市的农作物产量建立了2012年秸秆焚烧大气污染物排放清单，利用GIS工具，结合土地利用面积以及卫星遥感监测的火点数据，对排放进行时空分配，以期为本地区空气质量模拟提供更为准确的基础数据，并为推进秸秆焚烧导致的灰霾污染研究提供参考.

1 材料与方法 1.1 研究区域与对象

本研究以2012年为基准年，以四川省21个地市(州)为研究区域，利用Lambert 投影，以95.827°~110.353°E和25.190°~34.980°N为模型域，应用GIS建立了9 km×9 km的网格，模型域内共包含16820个网格. 研究的大气污染物包括SO₂、 NO_x、 NH₃、 CH₄、 NNMVOC、 CO、 PM_2.5、 EC以及OC. 1.2 清单估算方法

秸秆露天焚烧污染物排放量估算采用基于秸秆焚烧量的排放因子法. 基本计算公式为：

由于缺少废弃秸秆的露天焚烧量统计信息，本研究参考文献^[19]，采用公式(2)进行估算：

根据四川省统计年鉴分类口径，同时结合本地种植概况，确定主要作物种类包括： 水稻、 小麦、 玉米、 大豆、 其他豆类、 棉花、 甘蔗、 花生、 油菜、 薯类、 黄红麻、 高粱、 烟叶等几类.

作物产量数据来自四川省统计年鉴^[20]以及各市(州)统计年鉴； 谷草比又称秸秆系数，定义为秸秆产量与作物产量的比值^[21]； 谷草干燥比为秸秆中干物质所占比例； 露天焚烧比例不确定性较大，国内研究者大多采用专家判断或问卷抽样调查等方式获得数据； 秸秆燃烧效率与燃烧方式以及作物种类有关，目前有关研究报道较少. 本研究通过大量文献资料的搜集和整理，在类比相关数据的基础上，最终选取的估算参数见表 1.

表 1(Table 1)

表 1 秸秆露天焚烧量计算参数 Table 1 Parameters used in the calculation of crop residues burning amounts 农作物 谷草比 谷草干燥比 燃烧效率 水稻 0.9[22] 0.89[23] 0.93[25] 小麦 1.1[22] 0.89[23] 0.92[25] 玉米 1.2[22] 0.87[23] 0.92[25] 大豆 1.6[22] 0.91[23] 0.68[26] 其他豆类 2.0[22] 0.9[23] 0.68[26] 棉花 9.2[22] 0.832) 0.8043) 甘蔗 0.31)[22] — 0.68[26] 花生 0.8[22] 0.94[23] 0.82[26] 油菜 1.5[22] 0.83[24] 0.8043) 薯类 0.5[22] 0.45[24] 0.68[26] 黄红麻 1.9[22] 0.83[24] 0.8043) 烟叶 1.6[22] 0.83[24] 0.8043) 高粱 1.6[22] 0.89[23] 0.8043) 1) 甘蔗的谷草比为基于干物质的数值； 2)棉花的谷草干燥比根据其特性，取与黄红麻、 油菜相同数值； 3) 燃烧效率取其他作物的平均值

表 1 秸秆露天焚烧量计算参数 Table 1 Parameters used in the calculation of crop residues burning amounts

秸秆露天焚烧量由各地所处气候带、 农村生活水平、 植被覆盖现状和各农作物产量等因素决定^[27]. 各地秸秆露天焚烧的比例，与农民的收入水平、 秸秆利用成本相关性较高^[28]. 有关四川秸秆露天焚烧比例的报道主要有： 张楚莹等^[16]的10.7%； Cao等^[17]的10%~20%； 田贺忠等^[29]的20%. 随着经济的发展，秸秆作为家用燃料的比例可能呈下降趋势，而田间焚烧比例将有所增加，从区域内历年MODIS火点数据变化也可看出这一事实，如图 1所示，上半年、 下半年两个焚烧季的火点均呈增长趋势. 然而秸秆焚烧受综合利用以及政府监管等多方面因素的影响，该比例的不确定性较大. 综合上述，本研究确定四川省的焚烧比例为20%. 同时，参考文献^[28]，以农村居民人均纯收入作为权重分配参数，获得各市的焚烧比例，如表 2所示. 其中，成都市作为省会城市，其秸秆监管力度较大，综合利用情况相对较好，焚烧比例调整为10%. 由于当前可获数据的限制，在估算秸秆焚烧排放时，所有作物均采用同一焚烧比例.

表 2(Table 2)

表 2 四川省各市秸秆露天焚烧比例 Table 2 City burning ratio of crop residues in Sichuan province 城市 焚烧比例/% 城市 焚烧比例/% 城市 焚烧比例/% 成都 10.0 遂宁 20.2 达州 19.0 自贡 21.5 内江 20.5 雅安 19.4 攀枝花 23.6 乐山 20.9 巴中 14.6 泸州 20.2 南充 18.2 资阳 20.8 德阳 24.2 眉山 22.3 阿坝 15.6 绵阳 22.2 宜宾 21.0 甘孜 12.5 广元 15.3 广安 20.2 凉山 17.3

表 2 四川省各市秸秆露天焚烧比例 Table 2 City burning ratio of crop residues in Sichuan province

图 1

Fig. 1

图 1 四川省2001~2012年MODIS火点 Fig. 1 Fire counts in Sichuan province from the year of 2001 to 2012

排放因子是影响污染物排放定量表征的关键参数^[30]. 国内有关秸秆露天焚烧的排放测试相对较少，近年来，随着对大气污染认识的逐步深入，排放源的测试工作也逐渐受到学者们的关注^[31,32]. 通过搜集现有的排放测试成果，取平均值作为本研究的排放因子，针对无排放系数的作物类型，则采用其他秸秆的平均值. 具体如表 3所示.

表 3(Table 3)

表 3 秸秆露天焚烧排放因子 /g ·kg-1 Table 3 Emission factors of crop residues field burning/g ·kg-1 秸秆类型 SO2 NOx NH3 CH4 NMVOC CO PM2.5 EC OC 排放因子来源 水稻秸秆 0.147 3.52 72.4 0.52 1.96 [17] 1.81 64.2 [33] 1.42 27.7 3.03 0.11 0.75 [31] 44.12 [34] 3.83 6.05 53.2 12.1 [32] 0.147 2.65 0.53 3.9 6.05 52.32 7.57 0.32 1.36 本研究 小麦秸秆 0.049 2.59 65.5 0.52 3.83 [17] 0.85 3.3 0.37 3.4 7.5 60 7.6 0.49 2.7 [35] 1.12 141.2 [33] 1.19 20.6 2.39 0.12 0.97 [31] 22.19 [34] 0.45 1.34 0.37 3.4 7.50 61.90 5.00 0.38 2.50 本研究 玉米秸秆 0.026 3.36 70.2 0.78 2.21 [17] 0.44 4.3 0.68 4.4 10 53 11.7 0.35 3.9 [35] 1.28 114.7 [33] 43.25 [34] 0.23 2.98 0.68 4.4 10 70.29 11.70 0.57 3.06 本研究 棉花秸秆 0.002 2.68 111.8 0.82 1.83 [17] 24.88 [34] 0.002 2.68 0.53 3.9 8.64 68.34 5.76 0.82 1.83 本研究 油菜秸秆 1.12 34.3 3.32 0.23 1.08 [31] 32.61 [34] 0.25 1.12 0.53 3.9 8.64 33.46 3.32 0.23 1.08 本研究 大豆秸秆 1.08 32.3 1.84 0.13 1.05 [31] 29.41 [34] 0.25 1.08 0.53 3.9 8.64 30.86 1.84 0.13 1.05 本研究 甘蔗秸秆 2.01 11.02 40.08 4.12 [32] 0.25 2.01 0.53 3.9 11.02 40.08 4.12 0.41 2.03 本研究 其他秸秆 0.25 2.11 0.53 3.9 8.64 55.13 5.76 0.41 2.03 本研究

表 3 秸秆露天焚烧排放因子 /g ·kg-1 Table 3 Emission factors of crop residues field burning/g ·kg-1

秸秆焚烧涉及范围广、 分散性高，通过传统的监测手段难以识别其时空分布特征，而卫星遥感数 据具有时效性强、 分辨率高、 覆盖范围广等特点，多被应用于时空分配研究上^{[27, 36, 37]}. 然而，火点监测受气象、 监测时段等因素的影响，多云天气时的效果并不理想. 尤其对全年日照相对较少的四川盆地而言，可监测到的火点数偏少，影响分配结果. 此外，由于秸秆焚烧多发生在耕地上，也有学者^[14]以耕地面积作为权重参数进行网格化分配，该方法虽可覆盖秸秆焚烧的发生区域，却无法具体到某一点位，空间分辨率相对较低.

综合上述，本研究分别采用基于MODIS卫星火点以及基于土地利用的方法对四川省秸秆露天焚烧进行网格化分配，在具体应用于空气质量模型模拟时，可将两种分配结果结合起来. 根据作物的生长特点，水稻秸秆露天焚烧以水田的火点数量作为代用权重，而其他作物秸秆则以旱地的火点数量为权重. 所采用的MODIS卫星火点来自于美国国家航空航天局(National Aeronautics and Space Administration,NASA)下属Fire Information for Resource Management System(FIRM)提供的亚洲地区1 km分辨率数据，火点文件的属性包括9个字段，依次为经度、 纬度、 中红外波段亮度温度、 扫描方向、 沿轨方向像元大小、 获取日期、 获取时间、 卫星信号、 可信度. 具体分配步骤如图 2所示.

图 2

Fig. 2

图 2 基于GIS的秸秆露天焚烧排放空间分配流程 Fig. 2 GIS-based spatial distribution flow of crop residues burning emissions

以基于MODIS火点分配为例，首先将各市土地利用合并得到全省土地利用矢量图，结合土地利用类型代码挑选出矢量图的农田(水田、 旱地)类型部分，并利用GIS提取、 筛选出农田区域内的火点，根据公式(3)获得各网格的空间权重.

根据2012年四川省作物秸秆焚烧量，结合表 3所列出的排放因子，得到各市(州)秸秆露天焚烧SO₂、 NO_x、 NH₃、 CH₄、 NMVOC、 CO、 PM_2.5、 EC及OC的排放量，见表 4. 污染物排放量较高的地区主要集中在绵阳、 南充、 德阳、 资阳、 达州、 宜宾等城市，这些地区耕地面积大，作物秸秆资源量大，且农村人均收入相对较高，这些地区有着较高的秸秆焚烧比例，从而使得各污染物的排放量也较高. 此外，攀枝花、 阿坝、 甘孜、 雅安等地作物秸秆资源量较小，污染物排放量相对其他城市较低.

表 4(Table 4)

表 4 四川省2012年秸秆露天焚烧排放清单 /t ·a-1 Table 4 Emission inventory of crop residues field burning for Sichuan province in 2012/t ·a-1 城市 SO2 NOx NH3 CH4 NMVOC CO PM2.5 EC OC 成都 48 481 111 834 1551 11445 1487 73 370 自贡 49 519 117 861 1620 12126 1621 79 404 攀枝花 9 110 25 175 349 2393 337 17 84 泸州 66 774 169 1242 2312 17405 2341 115 567 德阳 106 908 213 1610 3107 23133 2906 151 794 绵阳 123 1030 248 1849 3698 26604 3393 179 952 广元 54 452 108 800 1634 11762 1520 81 435 遂宁 73 592 145 1077 2225 15815 1956 111 580 内江 61 596 139 1010 2006 14570 1969 99 523 乐山 34 455 101 723 1349 9890 1435 67 325 南充 123 968 236 1772 3587 25674 3183 172 930 眉山 41 551 122 883 1614 11903 1708 79 377 宜宾 77 901 201 1460 2771 20399 2777 137 682 广安 66 723 163 1195 2255 16775 2299 111 562 达州 84 1019 237 1675 3300 22831 3285 160 795 雅安 14 171 39 276 545 3820 569 27 136 巴中 35 452 103 718 1421 10114 1519 72 363 资阳 98 884 211 1535 3142 22419 3009 156 832 阿坝 4 40 10 69 156 997 147 8 42 甘孜 2 19 5 33 73 465 70 4 19 凉山 44 539 123 860 1748 12131 1745 87 443 总量 1210 12185 2827 20659 40463 292671 39277 1984 10215

表 4 四川省2012年秸秆露天焚烧排放清单 /t ·a-1 Table 4 Emission inventory of crop residues field burning for Sichuan province in 2012/t ·a-1

图 3展示了各作物秸秆焚烧的排放贡献. 从中可知，水稻、 小麦、 玉米、 油菜是四大主要的贡献作物秸秆，对污染物的排放贡献分别为27%~42%、 8%~30%、 25%~38%以及4%~9%. 对不同污染物而言，秸秆的贡献情况略有差异. 其中，小麦对SO₂的贡献相对较高，玉米对EC及OC的排放贡献较高，主要是因为所取的排放系数相比其他类型秸秆高的缘故. 事实上，受耕作制度、 秸秆特性等因素的影响，不同类型作物秸秆，其焚烧比例有一定差异. 相关研究表明，成都平原地区小麦、 油菜秸秆多被用作燃料或在地头焚烧，还田量很少，而水稻秸秆则有部分还田，露天焚烧比例相对前两种小春作物低^[38]. 这一事实在苪雯奕等^[39]针对江苏省的秸秆利用调查研究成果中也有所体现. 然而，由于相关数据的限制，本研究暂时无法区分各作物秸秆的焚烧比例，而本文所估算的小麦、 油菜秸秆焚烧排放极有可能是低估了.

图 3

Fig. 3

图 3 不同作物秸秆类型对污染物的贡献 Fig. 3 Contribution of different crop residues to pollutant emissions

秸秆露天焚烧与农作生产有关，具有较强的季节性，然而受人为活动和自然因素的影响，其时间变化特征较难把握. 综合目前国内外研究成果，本研究以MODIS卫星火点监测数据为代用时间特征参数，判断秸秆露天焚烧的月变化特征. 通过GIS软件处理、 提取，结合四川省土地利用数据，得到2006~2012年农田区域内每个月的平均火点数量. 考虑不同作物的生长特征，同时结合四川省的实际情况，将小麦、 油菜两种小春作物焚烧排放分布在上半年，其他豆类及薯类分布在全年，剩余的其他作物则主要分布在下半年. 本研究以PM_2.5为例分析秸秆焚烧污染物排放的时间变化，具体如图 4所示.

图 4

Fig. 4

图 4 2006~2012年平均火点及PM2.5排放月际变化 Fig. 4 Monthly average fire counts from 2006 to 2012 and PM2.5 emissions

由图 4可以看出，火点数主要集中在5~8月，5月为全年的最高峰. 与火点变化类似，秸秆焚烧排放也主要集中在5~8月，下半年的秸秆焚烧排放高于上半年，主要由于大多数作物多在下半年收获的缘故. 上半年于5月出现高峰，主要原因在于5月是油菜、 小麦等初夏小春作物的收获季节，进入中旬后，大多数地区开始大量焚烧秸秆. 下半年于8月出现峰值，该时段主要属于水稻等大春作物的焚烧期. 2.3 空间分布特征

以2012年四川省秸秆露天焚烧排放清单为基础，以PM_2.5为例，应用1.3节所述的两种方法进行空间分配，结果见图 5及图 6.

图 5

Fig. 5

图 5 基于土地利用类型面积分配的空间分布 Fig. 5 Spatial distribution of emissions based on land-use data

图 6

Fig. 6

图 6 基于火点分配的空间分布 Fig. 6 Spatial distribution of emissions based on MODIS fire counts

图 5为根据土地利用面积所得的秸秆焚烧空间分布特征. 从图 5(a)可以看出，水稻秸秆焚烧PM_2.5排放量高的地区分布在成都、 德阳以及川南地区的宜宾、 内江、 泸州3个城市的交界区域，在资阳、 广安、 达州等地也有高值网格的分布. 从图 5(b)可以看出，其他秸秆露天焚烧污染物主要分布在成都、 绵阳、 德阳、 资阳地带，此外在广元、 南充、 遂宁等城市也有高值分布. 对总秸秆露天焚烧分布而言，高值地区仍主要分布在成都平原，川南地区以及川北地区等地，川西地区的污染排放分布相对较少.

图 6展示的是基于MODIS火点的空间分配结果. 其中，水稻秸秆露天焚烧在成都、 德阳、 绵阳南部形成片状的高值区，除甘孜、 阿坝以外，在其他城市均有高值点分布. 对其他秸秆焚烧而言，除了成都平原的高值区以外，川南地区的高值点相对减少，在川北、 攀西等地区域均有高值网格点分布. 总秸秆露天焚烧更为接近于其他作物秸秆的空间分布趋势，高值区域仍集中在成都平原，相应的川北、 川南以及攀西地区也有所分布. 对阿坝、 甘孜而言，农作物秸秆主要是青稞秸、 玉米秸秆、 油菜秸秆等. 与其他地区相比，川西地区的秸秆资源量较少，再加上农村人均收入相对低，秸秆多被用作牲畜饲料、 农家肥还田或家用燃料，田间焚烧相对较少，相应所监测到的耕地上的火点也较少.

将两种分配结果对比，可以看出基于火点分配相比基于耕地面积分配具有更为显著的点源特征，且高值网格的分布更为分散. 此外，部分耕地面积分配的高值区域在火点分配结果中并没有体现，主要因为秸秆田间焚烧受农户家庭兼业程度、 种植面积、 农户收入等多方面因素的影响，耕地面积大的地区并不意味着更多的田间焚烧. 因此，单纯地将污染物分配到耕地面积大的地区可能与实际情况有一定差异. 而MODIS火点监测本身的局限，仅仅利用MODIS火点进行分配也无法覆盖所有的焚烧区域. 综合上述，在应用到空气质量模拟时，应结合两种方法的结果，为模型提供更为合理的基础数据. 3 清单可靠性分析

将本研究所开发的排放清单与其他学者的类似清单进行比较，如表 5所示. 总体而言，本研究的结果与张楚莹等^[16]的结果较为类似，CH₄以及NMVOC的排放量相对差异稍大. 与其他学者的估算结果相比，大部分污染物具有一定的可比性. CO、 EC、 OC的估算值远低于Cao等^[17]的结果. 可以推断，本研究所建立的秸秆露天焚烧排放清单在排放基数上基本合理，与其他学者的结果差异主要源于研究年份的不同，以及活动水平和排放系数的差异.

表 5(Table 5)

表 5 与其他学者结果对比 ×103/t Table 5 Comparison with other studies×103/t 基准年 SO2 NOx NH3 CH4 NMVOC CO PM2.5 EC OC 文献 2006 1.9 11.1 2.6 11.6 26.9 225 67 1.5 14.8 [16] 2000 0.5 17.7 8.6 10.5 370.1 4.8 14.8 [17] 2007 1.6 12.0 24.1 31.3 488.8 4.8 [29] 2000 2.4 22.9 7.7 16.1 93.6 548.4 23.3 4.1 19.7 [1] 2004 7.2 516.9 [33] 2012 1.2 12.2 2.8 20.7 40.5 292.7 39.3 2.0 10.2 本研究

表 5 与其他学者结果对比 ×103/t Table 5 Comparison with other studies×103/t

本研究建立的排放清单多采用国内学者的实测排放系数值，然而排放源测试受样本、 测试条件等因素影响，不同学者的研究成果也有一定差异，进而影响清单结果. 此外，秸秆种类不同，排放特征也有所不同，而由于研究数据的缺少，部分作物秸秆的排放系数只能采用其他作物的平均值，亦导致本次估算的不确定性. 秸秆露天焚烧量的确定是清单建立过程中另一个重要的不确定性来源. 作物产量、 谷草比的选取、 露天焚烧比例的确定以及燃烧效率的选取均会带来不确定性. 不同类型作物秸秆产量不同、 收获时期不同，其焚烧比例也应有所差别，然而当前大多研究均采用同一焚烧比例，给清单结果带来一定影响. 未来可通过问卷调查、 统计分析等方法研究本地区秸秆焚烧情况，确定分区域，分秸秆类型的焚烧比例，提高结果的可靠性.

4 结论

(1)采用基于焚烧量的排放因子法建立了2012年四川省秸秆露天焚烧大气污染物排放清单，排放的SO₂、 NO_x、 NH₃、 CH₄、 NMVOC、 CO、 PM_2.5、 EC以及OC分别为1210、 12185、 2827、 20659、 40463、 292671、 39277、 1984以及10215 t.

(2)水稻、 小麦、 玉米、 油菜是四大主要焚烧作物秸秆，四类秸秆对污染物的总贡献率约为88%~94%.

(3)受农作收获的影响，秸秆焚烧具有显著的季节变化，呈现双峰变化，排放主要集中在5~8月.

(4)分别采用基于火点和基于土地利用两种方法进行清单的空间分配. 污染物的高值地区主要分布在成都平原、 川北地区以及川南地区等地； 广大的川西地区排放量分布较少.

(5)与其他学者的估算结果相比，本研究所建立的清单在排放基数上基本合理，清单不确定性主要来自排放因子以及秸秆焚烧量的确定.