2015, Vol. 36
2. 江苏省地理信息资源开发与利用协同创新中心, 南京 210023;
3. 石家庄学院资源与环境科学学院, 石家庄 050035
2. Jiangsu Center for Collaborative Innovation in Geographical Information Resource Development and Application, Nanjing 210023, China;
3. Department of Resource and Environment, Shijiazhuang College, Shijiazhuang 050035, China
近年来，大气气溶胶造成的大气污染事件频发，给人类社会的生产生活造成了极大影响[1,2]. 然而大气污染过程的成因复杂且变化多端，仅仅依靠单一的手段很难做到对污染过程的全面、 客观、 科学分析. 激光雷达以其探测距离远、 时空分辨率高、 使用方便高效等优势在大气污染监测中发挥着重要作用[3]. 激光雷达能够有效探测大气气溶胶垂直结构及其演变过程，对分析污染物的来源、 分布以及生消机制具有重要作用[4, 5, 6, 7, 8]. 目前普遍将激光雷达结合气象观测数据、 卫星遥感资料以及数值模拟结果等数据进行综合观测分析.
利用激光雷达结合多源资料进行大气污染监测已经得到广泛的应用. 李成才等[9]用MODIS在可见光通道气溶胶光学厚度的卫星遥感数据和523 nm波长的微脉冲激光雷达对气溶胶消光系数垂直分布进行了观测，分析了珠三角地区在2003年6月的一次气溶胶污染过程. 黄艇等[10]利用激光雷达结合实测PM10质量浓度和地面及探空资料对2006年4月大连地区的一次沙尘过程的时空分布特征进行了精确分析； 马井会等[11]结合激光雷达、 地面气象数据和气溶胶观测资料以及卫星遥感资料分析了2010年3月上海地区一次浮尘天气，进而得出外源性输入和垂直风场分布是本次污染的主要原因； 王苑等[12]利用地面和星载(CALIPSO)激光雷达联合分析了2009年10月上海地区一次浮尘过程的气溶胶光学特性； 焦艳等[13]利用激光雷达等多种地面观测资料，研究2011 年4 月上海的一次典型污染过程，分析污染物的来源、 生消机制以及气溶胶垂直分布的演变过程. Miffre等[14]利用激光雷达观测法国里昂地区颗粒物的垂直分布，并将结果与实测值PM10做了比较，此外还结合空气质量轨迹模型进行了污染源评价. Wu等[15]利用激光雷达、 地表环境监测数据以及WRF模式模拟结果研究了南京仙林地区一次逆温引起的大气污染事件.
南京作为长三角核心城市之一，经济结构复杂，人为污染排放源种类多且数量大，大气污染形势严峻. 本文利用南京仙林地区的南京师范大学大气遥感试验站Mie激光雷达系统观测数据结合南京市环境监测站仙林站点环境监测数据、 气象数据以及Navy Aerosol Analysis and Prediction System(NAAPS)、 HYSPLIT模式模拟结果对2014年5月26日至6月1日南京地区一次复杂的污染过程进行研究，分析了污染物的来源及生消机制以及气溶胶的垂直分布及变化规律. 1 材料与方法 1.1 激光雷达数据及处理
利用安置在南京师范大学仙林校区学正楼(118.913°E,32.103°N)5楼的532 nm的Mie激光雷达系统进行气溶胶垂直观测. 该系统连续观测采集了2014年5月26日09：00至5月31日13：00的大气回波信号. 由于本研究采用非同轴发射的激光雷达系统致使观测存在约120 m盲区，因此激光雷达在120 m以下高度的反演结果本文并未分析. 将所得的雷达回波信号经过背景信号扣除、 几何因子订正、 信号滤波等处理后采用Fernald法反演气溶胶消光系数廓线[16,17]. 1.2 其他数据获取
近地表污染物数据包含PM10、 PM2.5质量浓度数据，以及实测温度、 风速、 相对湿度、 气压等数据来自南京市环境监测中心站提供的仙林站点数据. 该站点与雷达系统部署在同一地点，且都选用整点观测的小时数据进行分析，确保了数据的高度匹配.
地面天气图由香港天文台提供. 南京市地面探空资料由安徽省气象数据共享平台获得. NAAPS模式和HYSPLIT模型模拟结果分别由网站(http： //www.nrlmry.navy.mil； http： //www.arl.noaa.gov/HYSPLIT.php)在线获取.
2 结果与讨论 2.1 污染过程分析
根据环境保护部2012年颁布的《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)[18]，PM2.5日均质量浓度的二级标准为75 μg · m-3. 本次污染期自2014年5月26日至6月1日，PM2.5日均质量浓度分别为92.8、 125.7、 117.3、 155.5、 199.9、 106.4以及48.8 μg ·m-3. 6月1日10：00之前空气污染较为严重，随后PM2.5降至较低水平，整个污染过程结束. 因此虽然6月1日PM2.5日均值并不高，本文也将其纳入到整个污染过程进行分析.
整个污染过程中颗粒物质量浓度变化情况如图 1所示. PM2.5质量浓度反映的是空气中细颗粒物的质量浓度变化情况，PM10-PM2.5可以认为代表着大粒径颗粒物的浓度变化. 从整体趋势来看，大粒径颗粒物分别在5月26日和5月28日出现过两次增加.
 | 图 1 2014年5月26日至6月1日颗粒物质量浓度随时间变化情况
Fig. 1 Time variation of particulate matter mass concentration from 26th May to 1st June,2014
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根据黄鹂鸣等[19]的研究结果，南京地区空气中细颗粒物(PM2.5)在PM10 中的比重大于粗颗粒物,约占68%，可见在常规情况下空气中的PM2.5浓度应该略大于PM10-PM2.5. 由此，本研究将整个污染过程分为4个阶段. 第一阶段为从污染开始至5月27日18：00，空气中污染物以大粒径颗粒物为主，PM2.5在PM10中的比重均值为0.4，最低值为0.295，出现在5月26日12：00. 第二阶段从5月27日18：00至28日05：00，在此阶段内PM2.5浓度急剧上升，最高值达到189μg ·m-3(5月27日22：00)，随后又急剧下降至107μg ·m-3. 第三阶段从5月28日05：00至29日04：00，在此阶段PM10-PM2.5的值又出现明显上升，虽然PM2.5浓度也在同步上升，但前者的幅度明显大于后者. 第四阶段为5月29日04：00直至污染过程结束，在此阶段空气中大粒径颗粒物浓度在震荡中明显降低，但PM2.5浓度依旧保持较高水平. 值得注意的是，PM2.5质量浓度在每天凌晨都会出现一次明显的暴增. 尤其在5月30日凌晨，细颗粒浓度最高达到385μg ·m-3. 2.2 污染原因分析
NAAPS模式可以预报和模拟沙尘、 烟尘和硫酸盐气溶胶的全球分布. 本研究主要使用其东亚地区的沙尘模拟结果. 由图 2中NAAPS的模拟结果可以看出，在5月26~31日，中国东部地区经历了一次沙尘污染天气，本次污染最早发源于内蒙古西部地区，随后扩散至中国东部沿海地区.
 | 图 2 NAAPS模式模拟的东亚地区地表沙尘浓度分布
Fig. 2 Simulation result of dust surface concentration distribution in East Asia using NAAPS
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利用HYSPLIT模型对仙林地区污染来源进行轨迹分析，如图 3(a)，时间为北京时间5月27日00：00，100 m和1500 m高度的72 h后向轨迹分析. 结合NAAPS模拟结果可以认定： 本次污染的第一阶段主要为西北方向输入性沙尘所致. 由于沙尘气溶胶粒径比较大，PM10质量浓度上升速度明显高于PM2.5,因此在污染的第一阶段PM2.5在PM10中的比重明显低于常规值.
为分析第二阶段空气中PM2.5质量浓度出现急剧上升的原因，如图 3(b)，对5月28日00：00，100 m和1500 m两个高度进行72 h后向轨迹分析. 从中可见，此段时间内空气中的气溶胶虽然也是起源于北方，但是不同高度的进入路径有一定区别. 1500 m高度的污染物由北方直接进入南京，对应下文分析此时第二波沙尘已经开始侵入. 由于此时沙尘还处在较高的位置，因此地表的环境监测站并未监测到. 100 m高度的污染物经过安徽省从南京的西南方向进入南京，根据环保部每日的遥感监测数据，自5月23~27日安徽省共发现秸秆燃烧着火点18处. 此外，5月27日晚南京南部高淳桠溪地区也被发现有大面积秸秆焚烧出现，仙林地区很可能受到影响. 吴万宁等[20]经过分析发现秸秆焚烧造成的污染具有暴发性并且污染重，持续时间短. 张红等[21]研究了郑州市一次秸秆焚烧引起的严重雾霾天气，发现秸秆焚烧会导致空气中微小粒子数量增加，进而增大空气污染的概率. 污染第二阶段细颗粒物浓度猛增而大粒径颗粒物浓度略有下降的污染特征与前二者的研究相符. 因此综合分析第二阶段PM2.5的异常升高的主要原因为秸秆焚烧.
 | 图 3 后向轨迹分析
Fig. 3 HYSPLIT back trajectory analysis
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由于秸秆焚烧造成的污染持续时间短，因此5月28日细颗粒物浓度下降而5月27日夜间开始侵入的沙尘也逐渐沉降至近地表，污染进入第三阶段，主要污染物转变为大粒径沙尘颗粒物.
根据NAAPS模拟以及监测站实测结果，5月29日起空气中沙尘的含量已开始逐渐缓慢降低，但PM2.5由于有本地污染源的持续供给，浓度仍一直居高不下，因此第四阶段的污染主要是本地排放的污染物与沙尘叠加.
 | 图 4 东亚地区地面天气
Fig. 4 Surface weather maps over East Asia
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图 4为2014年5月26日至6月1日隔天上午08：00的东亚地区地面天气图. 由中可见，自5月26日起至5月30日，南京一直处于多个天气系统的对峙交界处，气压梯度小，地表风速低，有利于污染物的积累. 6月1日时苏皖地区已处于低压天气系统控制范围. 低压的出现使得天气形势更加稳定，会造成污染物的进一步积累，加重污染程度. 本次西北沙尘在5月28日上午第二次侵入后，直至5月31日才基本消散，正是由于稳定的气压系统减缓了污染物扩散速度. 但另一方面，由于低压天气时，气流从四面八方流入低压中心，中心气流被迫上升而凝云致雨，所以气旋过境时，云量增多，可能会出现阴雨天气，这对污染的消除反而具有积极作用. 2.3.2 地表气象要素分析
图 5为环境监测站观测的温度、 风速、 相对湿度、 气压以及降水资料. 从中可见，温度和相对湿度都呈现明显的日变化. 每日的气温在凌晨到达谷点，午后到达峰点. 相对湿度变化则与温度变化情况相反，二者呈现明显的负相关关系. 此二者在6月1日变化异常，这主要是出现了强降雨，使温度降低，湿度陡然升高.
 | 图 5 2014年5月26日至6月1日监测站风速、 温度、 气压、 湿度、 降雨量随时间变化情况
Fig. 5 Time variation of wind speed,temperature,air pressure,relative humidity and precipitation from 26th May to 1st June,2014
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本次污染期间，气压变化情况总体稳定，在6月1日出现明显下降，对应上文南京进入低压系统. 风速一直处于较低水平且变化不大，这主要是由于稳定的天气形势导致，对污染物的消散极其不利. 6月1日10：00出现了一次强降雨天气，随后PM2.5和PM10均降低到了较低水平，整个污染过程结束. PM2.5质量浓度由雨前的102 μg ·m-3降至11 μg ·m-3，下降了近90%，可见降雨对细颗粒物污染的消散起到了决定作用. 但是由于在降雨来临之前大粒径颗粒物浓度已经降至较低水平，因此降雨对其影响并不大. 2.4 激光雷达探测结果分析 2.4.1 消光系数垂直廓线
图 6为激光雷达观测的大气污染期间不同时间点的消光系数垂直廓线图. 由上文分析可知，5月26日南京经历了一次沙尘天气，图 6(a)很好地反映了本次沙尘天气过程中气溶胶垂直结构的变化情况. 5月26日09：00，3 km以下的消光系数均在0.17 km-1左右，到了15：00和20：00消光系数大值区域出现了明显下移同时消光系数数值也出现明显增长，说明沙尘气溶胶是由高层向低层扩散，这与马井会等[11]的研究结论一致. 同样的情况在5月27日夜间至28日上午也有发生.
 | 图 6 2014年5月26~31日消光系数(532 nm)垂直廓线
Fig. 6 Vertical profiles of extinction coefficient (532 nm) on 26th to 31st May,2014
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如图 6(b)和6(c)，27日20：00的消光系数廓线在2.3~3.3 km高度存在明显高值区，到了5月28日上午09：00高值区域出现明显下降，这属于沙尘天气时的消光廓线变化特征，说明5月27日夜间至5月28日凌晨确实出现了沙尘输入. 这也印证了前文中大粒径颗粒物含量分别在5月26日和28日出现增加的分析.
5月29~31日，消光系数主要集中在2 km以下且变化情况复杂，这主要是由于沙尘天气终止但由于大气形势稳定污染物扩散困难，两次沙尘输入加上本地产生的污染物相互叠加. 2.4.2 消光系数垂直结构时间序列
图 7是根据激光雷达观测结果反演的消光系数垂直结构随高度和时间变化. 从中可以看出5月26和5月28日两次明显的沙尘天气过程. 这两次沙尘期间，整个边界层以下消光系数分布均匀且强度变化不大，都在0.2~0.4 km-1之间.
 | 图 7 2014年5月26日~6月1日激光雷达反演的消光系数及边界层高度随高度和时间变化
Fig. 7 Altitude and time variation of LiDAR inversed extinction coefficient and PBL from 26th May to 1st June,2014
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5月27日夜间至5月28日凌晨在近地表500 m以下范围出现了消光系数大值区域，由前文分析认为是秸秆焚烧导致PM2.5浓度陡升. 由污染物出现的高度较低可以判断污染源应该出现在南京附近，因为如果是长距离的烟尘输送，那么在到达南京时污染物出现的高度应该更高. 结合污染出现的时间点分析，高淳地区的秸秆焚烧应该是主要污染源.
5月28日午后随着地表温度的上升，湍流作用使得消光系数大值区域出现抬升，到了夜间20：00之后开始下降. 同样的状况在5月29日也有发生. 由于污染物在夜间出现沉降，因此地表PM2.5质量浓度在5月30日、 31日以及6月1日凌晨均出现峰值，5月30日凌晨污染最为严重，随后逐次递减.
此外5月28日23：00、 29日11：00以及30日07：00分别在1.4、 0.5、 1 km处出现了消光系数明显的大值区域，消光系数均大于0.7 km-1，可见有大量污染物聚集. 由临近时间点南京气象观测站的探空数据(图 8)可以看出，污染物聚集的高度附近存在明显的逆温层，这导致大气湍流减弱，层结稳定，污染物聚集.
 | 图 8 南京站高空探测温度层结曲线
Fig. 8 Temperature stratification curve of upper air sounding of Nanjing station
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大气边界层(PBL)是指对流层直接受地面影响的部分,其厚度随着空间和时间而变化，幅度从几百米到几公里不等. 本研究根据雷达反演结果采用斜率法[22]直接计算大气边界层高度，斜率法的优点是方便简洁，对于稳定大气条件下的边界层计算快捷，不足之处是如果大气环境复杂计算的结果波动会很大，所以利用Savitzky-Golay方法[23]对计算结果进行平滑滤波，滤波窗口选择11.
图 7中白线为经过平滑滤波得到的边界层高度变化图. PBL是反映空间扩散条件的重要指标之一，其高度越低，越不利于近地层空气垂直混合，大气污染物扩散也越差[24]. 根据姜杰等[25]的研究，南京地区春季大气边界层平均高度应该在1.8 km左右，而本次污染期间大气边界层平均高度仅为1.24 km，明显偏低. 此外，除了两次沙尘输入导致大气边界层异常升高之外，整个污染期间边界层高度变化范围不大，也说明了大气结构稳定，垂直湍流作用不强，不利于污染物的扩散.
3 结论
(1)本次污染过程分为4个阶段： 第一阶段主要为西北沙尘输入影响； 第二阶段由于秸秆焚烧导致细颗粒物浓度出现短暂暴增； 第三阶段是由于沙尘第二次输入，主要污染物再次转变为大粒径沙尘颗粒物； 第四阶段为滞留的沙尘与本地排放的污染物叠加. 这说明南京地区大气污染过程复杂且污染源多样，大气污染治理形势严峻.
(2)大气形势稳定是本次污染加剧的主要原因. 一方面，由于地面气压梯度小，风速低，污染过程后期南京地区逐渐被低压系统控制，这些都不利于污染物的扩散，加上本地污染物后续的不断积压使得污染不断加重. 另一方面，在垂直方向上由于逆温现象的出现阻碍大气湍流，大气边界层偏低且变化稳定，多种不利条件更使得污染形势雪上加霜.
(3)降雨对污染物的消除具有重要作用. 本次污染过程中，大气环境对污染物的消散极其不利，细颗粒物(PM2.5)污染最终依赖于6月1日的强降雨得以终结. 可见气象因素对污染物的生消起到重要作用.
(4)利用激光雷达可以有效探测气溶胶的垂直分层结构，这体现出了其对于大气污染检测的独特优势. 激光雷达反演结果可以清晰地看出污染物的分布聚集情况以及时空变化. 这尤其体现在污染第二阶段，高空沙尘和近地表烟尘同时存在于不同高度，这是其他监测设备无法做到的. 此外，在本次污染初期，激光雷达的反演结果很好地揭示了沙尘输入期间，沙尘气溶胶由上向下的扩散现象. 雷达反演污染物聚集范围与逆温层分布范围一致，也说明激光雷达监测大气污染具有较高的精度.
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