2013年1月，我国中东部地区出现了长时间、大范围的雾霾天气^{[1, 2]}，其中北京地区多次出现AQI超过200甚至300的重污染时段，细颗粒物(PM_2.5)浓度较往年同期大幅升高^[3]，给自然和社会环境造成了巨大影响. 此次污染过程引起了公众、学界以及政府的广泛关注，同时也给PM_2.5的污染防治提出了挑战.

PM_2.5的防治需要掌握其污染来源，从而对污染源进行合理规划和源头控制. 基于CAMx(Comprehensive Air Quality Model with Extensions,CAMx)模型的颗粒物来源解析技术(particulate source apportionment technology，PSAT)是一种较为成熟的源解析技术. 该技术通过对不同区域或不同种类的污染源添加示踪物，追踪从源排放到污染物生成的物理和化学过程，从而得到不同源的贡献率. PSAT可以解析一次和二次污染物的来源，能够在一定程度上弥补受体模型的不足，已被应用于国内外的相关研究^{[4, 5, 6, 7]}.

目前，针对北京的PM_2.5尤其是在重污染条件下的区域来源研究较少，北京市PM_2.5区域来源特征尚不明确^{[8, 9]}. 本研究利用CAMx模型及其PSAT技术对2013年1月一次重污染过程进行模拟，并解析北京市PM_2.5的来源，量化不同区域的贡献，了解PM_2.5污染的区域性特征，以期为PM_2.5污染的有效控制提供参考.

1 材料与方法

采用中尺度气象模式WRF、源排放处理模型SMOKE和化学传输模式CAMx建立起适用于北京及周边地区的大气污染模式系统. 模拟区域(图 1)以(34.53°N，108.92°E)为中心，采用双重嵌套网格，网格分辨率分别为36 km、12 km，其中第二重网格覆盖了北京市全境及周边省市部分地区. 模式垂直方向分为13层. 采用SAPRC99气相化学反应机理和AERO5气溶胶机理. 第一重网格使用的污染源排放清单为INTEX-B清单^[10]，第二重网格使用基于环境统计数据和排放因子法建立的2013年京津冀地区源排放清单. 模拟时段为2013年1月20-24日，该段时间经历了严重的污染过程^{[3, 11, 12, 13]}.

图 1

Fig. 1

图 1 模式系统的双重嵌套网格模拟区域 Fig. 1 Double nested simulating regions of the model system

本研究对目标来源区域进行了划分(图 2). 将第二重模拟区域分为14个地区，分别是北京市、天津市、河北省的11个地市(石家庄市、唐山市、秦皇岛市、邯郸市、邢台市、保定市、张家口市、承德市、沧州市、廊坊市、衡水市)以及除京津冀外的区域(图中白色区域). 同时定义第二重模拟区域以外的来源为边界条件.

图 2

Fig. 2

图 2 来源解析区域 Fig. 2 Districts of source apportionment

为了量化模拟结果的准确性， 使用标准化平均偏差(normalized mean bias,NMB)、 标准化平均误差(normalized mean error,NME)和相关系数(correlation coefficient,COR)这3个统计指标 对模拟结果进行验证. 计算公式如下：

评估所用观测数据为2013年1月北京市11个站点PM₁₀和PM_2.5的逐时浓度. 表 1中列出了本次颗粒物模拟与其他相关研究的模拟评估结果. 从中可以看出，本研究中，对PM₁₀和PM_2.5的模拟分别偏低了16%和40%，与国内外相关的模拟研究中的偏差相比，本研究的模拟偏差在可接受范围内. 同时，与其他研究相比，本研究中对颗粒物模拟的相关性较好.

表 1(Table 1)

表 1 模拟时段颗粒物评估结果及与文献的比较Table 1 Evaluation results of particulate matter during the simulation period and the comparison with literature 评估指标 NMB/% NME/% COR 文献 PM2.5 -40 49 0.71 本研究 PM2.5 -74--11 37-78 N/A [14] PM2.5 -32 38 N/A [15] PM2.5 -30 39 0.74 [16] PM10 -16 49 0.63 本研究 PM10 -20 44 0.60 [17] PM10 -10 N/A 0.52 [18]

表 1 模拟时段颗粒物评估结果及与文献的比较 Table 1 Evaluation results of particulate matter during the simulation period and the comparison with literature

图 3是北京11个站点的PM_2.5观测值和模拟值对比时间序列图. 从中可以看到，造成模型模拟偏差的主要原因在于对22日夜间的陡峭峰值的模拟偏低. 图 4是11个站点PM₁₀和PM_2.5日均模拟值和观测值比对的散点图. PM₁₀和PM_2.5的模拟值分别有83%和75%落在观测值的2倍误差范围内. 在颗粒物浓度的高值区域，PM_2.5的模拟效果与PM₁₀的模拟效果相比相对较弱. 引起PM_2.5模拟偏低的原因可能是模拟的分辨率较低，以及源清单的不确定性. 同时，从国内外现有的模拟研究结果来看，模型所使用的化学机理对二次颗粒物的模拟偏低，也是造成模拟偏差的原因之一.

图 3

Fig. 3

图 3 观测站点PM2.5平均模拟值与观测值对比时间序列 Fig. 3 Comparison between simulated and observed average hourly values at all monitoring sites in time series

图 4

Fig. 4

图 4 观测站点日均模拟值与观测值比对 Fig. 4 Comparison between simulated and observed average daily values at all monitoring sites

观测数据显示，2013年1月的20日夜间、22日夜间以及23日北京地区均出现了高浓度的PM_2.5污染，24日PM_2.5浓度骤降. 结合图 5，1月20日，北京出现不利于污染扩散的静稳天气，风速低于2 m ·s^-1，以偏东风为主，PM_2.5浓度高值主要集中在城区及西部地区. 1月21日出现较强的偏北风，PM_2.5的浓度高值主要出现在北京城区和南部地区. 经过 1月21日偏北风的清洁作用，1月22日PM_2.5浓度有一定的降低. 但该日受持续偏南风影响，北京南部开始出现PM_2.5的积累. 1月23日，北京继续盛行偏南风，PM_2.5浓度进一步累积，形成重污染天气. 1月24日，一股较强的冷空气带来强烈的北风，北京地区PM_2.5浓度迅速降低，出现清洁天气.

图 5

Fig. 5

图 5 2013年1月20-24日风玫瑰图及PM2.5日均浓度分布 Fig. 5 Wind rose and the daily mean concentration of PM2.5 on 20-24 January in 2013

图 6是本次污染过程中PM_2.5区域来源的解析结果. 可以看出，北京本地源排放是北京市PM_2.5污染的主要来源，其贡献率在27%-60%，平均为34%. 其中，本地源排放对PM_2.5贡献率的最大值出现在较为清洁的1月24日，而在污染最严重的1月23日，本地源排放对PM_2.5的贡献最低. 河北省对北京PM_2.5的贡献率为20%-32%，是北京地区PM_2.5污染的重要来源. 在河北省的11个地市中，唐山、张家口和保定是主要的贡献城市(图 7)，其对北京PM_2.5的贡献率分别为0-14%、1%-13%和0-7%. 河北各地市对北京PM_2.5的贡献大小与风向密切相关. 在1月20日偏东风为主的情况下，处于北京东部的唐山对北京的贡献明显增大；而在1月的21日、22日和24日出现北风的条件下，张家口对北京的贡献显著增大. 重污染日(1月23日)，河北南部地市(保定、沧州、石家庄)对北京的贡献占主导地位. 在第二重模拟区域内，京津冀以外的省市对北京PM_2.5的贡献率在6%-16%，贡献率的最大值和最小值分别出现在北京地区的污染日和清洁日，反映出北京市的PM_2.5污染具有较强的区域性.

图 6

Fig. 6

图 6 1月20-24日北京市PM2.5区域来源贡献率 Fig. 6 Contribution rate of each source area to PM2.5 in Beijing during 20-24 January

图 7

Fig. 7

图 7 河北省11城市贡献率占比 Fig. 7 Proportion of contribution rates of all 11 cities in Hebei province

硫酸盐、硝酸盐、铵盐及二次有机气溶胶是PM_2.5的主要组分^{[19, 20]}. 表 2是北京地区PM_2.5中不同的组分的区域来源解析结果. 在1月20-24日的污染过程中，北京地区的硫酸盐主要受边界外的影响(60%)，本地排放的贡献率仅为14%. 与硫酸盐相似，二次有机气溶胶也主要受到边界外的影响(42%)，其次是来自河北省的20%. 硫酸盐与二次有机气溶胶均呈现较为显著的远距离传输特点，容易受到更大范围区域污染的影响，这与Wagstrom等^[4]在美国东部地区的研究结果一致. 对于硝酸盐，河北省的贡献为32%，北京本地排放也是较大的来源(17%). 铵盐和PM_2.5中的其他组分(主要是地壳元素)则主要受到北京本地的影响.

表 2(Table 2)

表 2 1月20-24日细颗粒物及其组分区域来源/% Table 2 Source area of PM2.5 and the components during 20-24 January/% 区域 硫酸盐 硝酸盐 铵盐 二次有机气溶胶 其他 PM2.5 北京 14 17 35 13 48 34 天津 3 6 4 6 3 4 河北省 18 32 34 20 23 26 石家庄 2 3 3 2 1 2 唐山 4 9 4 4 5 6 秦皇岛 1 2 1 1 1 1 邯郸 0 1 1 1 0 1 邢台 1 1 1 1 0 1 保定 1 4 8 3 3 4 张家口 4 5 4 2 7 6 承德 1 1 2 1 2 2 沧州 0 1 1 1 0 1 廊坊 2 3 8 3 3 3 衡水 1 1 1 1 0 1 京津冀周边地区 6 14 15 19 10 12 边界条件 60 30 11 42 17 24 合计 100 100 100 100 100 100

表 2 1月20-24日细颗粒物及其组分区域来源/% Table 2 Source area of PM2.5 and the components during 20-24 January/%

(1)2013年1月20-24日，北京地区的PM_2.5污染主要出现在北京城六区和南部地区. 持续的南风天气是造成北京市重污染的重要原因.

(2)本地污染源排放是北京地区PM_2.5的主要来源，平均贡献率为34%. 天津和河北对北京市PM_2.5的平均贡献率分别为4%和26%. 京津冀周边地区及边界外来源贡献率分别为12%和24%.

(3)污染过程中，北京PM_2.5中的硫酸盐、硝酸盐和二次有机气溶胶主要来自周边省市的贡献，而铵盐和其他组分主要来自本地源排放.