环境科学  2015, Vol. 36 Issue (3): 824-830   PDF    
引用本文
陈惠雨, 刘刚, 徐慧, 李久海, 吴丹. 树叶烟尘中的有机碳和元素碳[J]. 环境科学, 2015, 36(3): 824-830.
CHEN Hui-yu, LIU Gang, XU Hui, LI Jiu-hai, WU Dan. Organic and Element Carbon in Foliar Smoke[J]. Environmental Science, 2015, 36(3): 824-830.
树叶烟尘中的有机碳和元素碳
陈惠雨, 刘刚 , 徐慧, 李久海, 吴丹    
南京信息工程大学环境科学与工程学院, 南京 210044
收稿日期: 2014-9-23; 修订日期: 2014-10-31.
基金项目： 国家自然科学基金项目(41073019); 江苏省自然科学基金项目(BK20130998)
作者简介：陈惠雨(1989~),女,硕士研究生,主要研究方向为大气污染与防治工程,E-mail:420938906@qq.com
通讯联系人,刘刚,E-mail:liugang650104@sina.com
摘要：为了探讨不同燃烧条件下树叶烟尘中有机碳(OC)、元素碳(EC)及8种碳组分(OC1~OC4、POC、EC1~EC3)的质量分数及分布,利用自制的燃烧采样装置,对10种绿叶进行了阴、明燃两种条件的燃烧,并用热/光碳分析仪对产生的烟尘进行了测定. 结果表明,10种绿叶阴燃烟尘中的OC、EC质量分数均值分别为48.9%和4.5%,焦炭char-EC(定义为EC1-POC)的质量分数均值为4.4%. 该条件下绿叶燃烧的烟尘(PM)、OC及EC的排放因子均值分别为102.4、50.0和4.7 g·kg-1,烟尘中OC/EC、OC1/OC2及焦炭和炭灰的比值char-EC/soot-EC(定义为EC1-POC/EC2+EC3)的均值分别为11.5、1.9和48.1. 明燃条件下,10种绿叶烟尘中OC、EC及char-EC的质量分数均值分别为44.9%、10.9%和10.7%,PM、OC及EC的排放因子均值分别为59.2、26.6和6.0 g·kg-1. 10种绿叶明燃烟尘中上述三特征比值的均值分别为4.8、1.1和133.0. 树叶阴燃烟尘中OC1质量分数及OC1/OC2值均显著高于明燃,而明燃烟尘中的char-EC质量分数及char-EC/soot-EC显著大于阴燃. 树叶烟尘中OC、EC的组成在不同树种及燃烧条件间均体现出一些差异,同时也明显区别于其他生物质烟尘.
关键词： 绿叶     烟尘     有机碳     元素碳     碳组分    
Organic and Element Carbon in Foliar Smoke
CHEN Hui-yu, LIU Gang , XU Hui, LI Jiu-hai, WU Dan    
School of Environmental Science and Engineering, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China
Abstract: A home-made combustion and sampling apparatus was used to burn green leaves under flaming and smoldering conditions and to collect the smoke generated. The smoke was measured with Organic/Elemental Carbon (OC/EC) Analyzer using IMPROVE thermal-optical reflectance (TOR) method, to investigate the mass fractions and the distribution of OC, EC and eight carbon fractions in foliar smoke. The results showed that in smoldering condition, the mean OC, EC mass fractions of ten foliar smokes were 48.9% and 4.5%, respectively. The mean mass fraction of char-EC (EC1-POC) was 4.4%. The average emission factors (EF) of particulate matters, OC and EC in smoldering foliar smoke were 102.4g·kg-1, 50.0g·kg-1 and 4.7g·kg-1, respectively. The mean ratios of OC/EC, OC1/OC2 and char-EC/soot-EC (EC1-POC/EC2+EC3) in this condition were 11.5, 1.9 and 48.1, respectively. For the foliar smoke emitted in flaming condition, the mean mass fractions of OC, EC and char-EC were 44.9%, 10.9% and 10.7%, respectively. The average EF of PM, OC and EC in flaming smoke were 59.2g·kg-1, 26.6g·kg-1 and 6.0g·kg-1. And the three ratios mentioned above in this condition were 4.8, 1.1 and 133.0, respectively. In conclusion, foliar smoke had higher OC1 mass fractions and OC1/OC2 values in smoldering condition. While flaming foliar smoke had higher char-EC mass fractions and char-EC/soot-EC values. The compositions of OC, EC in foliar smoke varied between different tree species and different combustion conditions. The composition was also obviously different from those of other biomass smoke.
Key words: green leaf     smoke     OC     EC     carbon fractions    

无论在城市或农村，碳气溶胶作为大气气溶胶的重要组成部分，对人体健康、 能见度、 水体质量和全球气候变化均有着重要影响[1,2,3,4]. 森林火灾作为碳气溶胶的重要来源之一[5]，近年来受到越来越多学者的关注. 森林生物质与化石燃料、 农作废弃物、 草原等其他来源在燃料构成上的不同，使得其产生烟尘中的OC、 EC组成呈现出一些源特性[2,6,7,8]. 研究表明，森林生物质的燃烧烟尘中的有机物质量分数较高，且总碳中有机碳的质量分数显著高于元素碳[9,10,11,12]. 燃烧条件的影响则体现为阴燃对PM及OC的释放均有促进作用[4,11,13]. Alves等[12]对地中海地区灌木林的燃烧烟尘进行的研究中，PM2.5上的OC的质量分数为50%±8%，OC/EC高达88±46. 树叶是森林生物质的主要组成部分之一，也是最容易着火和传播火势的单元[14]，且树叶与木质部分在化学组成上的差异也决定了其烟尘的OC、 EC组成有一定源特性[15]. Schmidl等[15]将不同干树叶混合燃烧，其中OC在烟尘中的质量分数(61.4%)明显高于木材燃烧[10,16,17]. Hays等[18]对多种树叶及残渣进行的模拟燃烧实验中，EC的质量分数极低(EC/TC为1%-5%)，PM2.5、 OC的排放因子分别为10.8-33.5 g ·kg-1、 8.0-27.8g ·kg-1，显著高于草原火灾、 木材燃烧及其他生物质燃料在燃炉中的燃烧[19]. Chuang等[20]在对泰国森林火灾的研究中，进一步研究了TOR测定方法中各温度对应的碳组分. 结果显示，char-EC与典型生物质燃烧示踪物NO3-有很高的相关性(R2=0.72)，char-EC/soot-EC值为9.4±3.8，显著高于燃煤和汽车尾气中的比值(<2.0)[21]. 这些参数均呈现出生物质燃烧源的排放特性，但现阶段还缺少对于不同生物质燃烧源的相应研究. 珠三角的研究表明[22]，生物质排放作为碳气溶胶的重要来源之一，由于缺少精细化的源谱信息，源解析尚不能对生物排放的碳气溶胶进行准确定量. 同时考虑到森林火灾从燃料结构到燃烧环境的复杂性，为有效地区分不同燃烧源，还需要结合更多新的示踪物质或参数进行分析比较. 本研究就此切入，对10种树种的绿叶进行了阴燃、 明燃实验，考察各树种在不同燃烧条件下排放烟尘中OC、 EC的质量分数及排放因子，并分析了TOR方法下8种碳组分的质量分数. 实验所得结果不仅有助于阐明特定类型生物质燃烧对气溶胶的成分的贡献，还能为源解析模型提供更具代表性的数据. 1 材料与方法 1.1 树叶采集及预处理

于2013年8-9月在南京采集刺槐、 榧树、 构树、 广玉兰、 柳树、 栾树、 麻栎、 梧桐、 雪松、 香樟10种树种的绿叶. 树叶用塑料袋装好后带回实验室，带有尘垢的树叶须用清水洗净. 部分样品剪碎后在105℃烘干至恒重，由失重计算含水率; 将燃烧样品中较大的树叶剪至约2 cm×2 cm的片状以便点燃. 1.2 燃烧实验与烟尘采集

利用自制的不锈钢采样系统(图 1)对10种绿叶分别进行模拟燃烧实验. 其中注入冷水的收集罩夹层和浸没在水槽中U型的管道对产生的烟尘起冷却作用，使其接近常温. 每个样品燃烧前充分通风以排除背景的影响. 将适量燃烧样品置于铁板上用电炉加热，加热开始即启动真空泵(流量为4L ·s-1)，以大气分级采样器采样. 做好各接口处的密封工作，产生的烟气不经稀释尽量全部采集. 明燃时变压器电压设为250 V，预热5 min后再放样; 阴燃时电压设置为175 V，保证有火芯无火焰. 每次采样从开始加热到燃尽(无可见烟气产生). 每种树叶明燃、 阴燃各采集3个平行样品.

图 1 颗粒物采样系统结构示意 Fig. 1 Structure diagram of PM sampling system

以玻璃纤维滤膜采集烟尘. 采样滤膜在使用前于500℃灼烧2 h，冷却后置于干燥器中平衡24 h再称量使用. 采样后的滤膜同样在干燥器中平衡24 h后再称重. 样品用铝箔(在500℃灼烧2 h)包裹后，立即放入冰箱中冷冻保存. 此外，进行了3次空白样的采集，由于本实验空白样的OC、 EC测量值与烟尘样品相比甚微，可以忽略本底的影响. 1.3 OC、 EC测定

OC、 EC用Model 2001A热光有机碳/元素碳分析仪(DRI 美国)进行测定. 先在纯氦气环境下按(150℃ 300℃ 450℃ 550℃)升温加热，再通入含2％氧气的氦气，按(600℃ 800℃ 900℃)继续加热，使样品中的元素碳氧化成CO2. CO2转化为甲烷后，用FID检测. 在测定过程中用633 nm的激光全程照射样品，监测升温过程中反射光强度的变化. 以初始光强作为参照，确定OC和EC的分离点. 一个样品测试完毕后，其OC定义为OC1+OC2+OC3+OC4+POC; EC定义为 EC1+EC2+EC3-POC. 根据采样滤膜总面积计算烟尘中OC、 EC的质量分数.

每个树种阴燃、 明燃各取两张膜，每张膜打两个孔进样分析，两个平行样的相对误差不应超过10%. 另外，对10%的样品要重复分析，同一样品前后两次分析结果的相对误差应小于10%. 否则，重新分析所代表数目的样品. 2 结果与讨论 2.1 OC、 EC在烟尘中的质量分数及排放因子

OC、 EC在烟尘中的质量分数常被作为区分不同气溶胶燃烧来源的指标. 表 1显示，阴燃条件下绿叶烟尘OC的质量分数在树种间的差异不大，均值为48.9%，EC质量分数均值为4.5%，其中刺槐最低(3.4%)，麻栎最高(6.7%). 10种绿叶在此条件下，PM和OC均取得了较高的排放因子，均值分别为102.4g ·kg-1和50.0g ·kg-1，而EC的排放因子相对较低，均值为4.7g ·kg-1. 梧桐在此条件下三者的排放因子均较小，其中PM和OC的释放量最低，麻栎的PM及EC排放因子最高而香樟的OC释放量在此条件下最高. 值得注意的是，10种树叶里除了麻栎，常绿乔木(雪松、 榧树、 广玉兰及香樟)三者的排放因子均大于落叶乔木. 4种常绿乔木的PM、 OC及EC的排放因子均值分别为121.5、 59.8和5.6g ·kg-1，相比之下6种落叶乔木三者的排放因子分别为89.8、 43.5和4.2g ·kg-1.

表 1 树叶烟尘中OC、 EC的质量分数及排放因子1) Table 1 Mass fractions and emission factors of OC,EC in the foliar smoke

明燃中绿叶烟尘的OC的质量分数均值为44.9%，与阴燃时相似. EC的质量分数均值为10.9%，显著高于阴燃，其中EC质量分数最高的为广玉兰，比EC质量分数最低的刺槐高出3倍. 除梧桐外，明燃中PM和OC的排放因子均低于阴燃条件，均值分别为59.2g ·kg-1和26.6g ·kg-1，其中最低值均在广玉兰样品中取得. 香樟的PM排放因子最高而梧桐的OC排放因子最高. EC的排放因子均值为6.0g ·kg-1，略高于阴燃中相应值. 除香樟外，常绿乔木的PM、 OC排放因子(分别为48.8g ·kg-1和21.2g ·kg-1)普遍低于落叶乔木(66.1g ·kg-1和30.2g ·kg-1)，表现出与阴燃时相反的趋势.

对比两种燃烧条件可以看出，阴燃促进绿叶燃烧的PM及OC的释放而明燃条件促进EC的释放，这与文献[23,24,25]对森林野火、 园林废弃物等燃烧烟尘的研究所得结论相吻合[2]. Vicente等[26]对葡萄牙大火产生的烟尘的研究中，PM2.5及PM2.5-10上的OC/PM值分别为51%±22%和24%±18%. Schmidl等[15]对混合干树叶烟尘的研究中OC和EC的质量分数分别为61.4%和6.40%，二者都与本实验有较好的一致性. Hays等[18]的研究中，不同绿叶烟尘的PM、 OC、 EC的排放因子分别在11.2-33.5、 8.0-27.8和0.2-1.3g ·kg-1范围内，Andreae等[19]对各种生物质燃料的PM、 OC排放因子进行了总结，其变换范围分别为2.1-19.4 g ·kg-1和1.8-10.7g ·kg-1. 本研究的排放因子比这些结果要高出很多，主要原因是本实验对烟尘的采集几乎没有稀释过程，从而避免了大部分半挥发性物质向气态的转移[12]. 2.2 8种碳成分及char-EC、 soot-EC的质量分数及分布

经完善的TOR方法根据不同的温度范围将碳定义为8个组分，即OC1-OC4、 POC、 EC1-EC3，其中EC可进一步分为char-EC和soot-EC[21,27,28,29]. 对这些详细组分的质量分数分布以及特征比值的讨论有助于细粒子气溶胶的来源解析，Zhu等[27]就由此成功地区分开了柴油和汽油燃烧产生的烟尘.

本研究中绿叶烟尘中OC各组分的质量分数呈现出OC1>OC2>OC3>POC>OC4的普遍规律，这与Chuang等[20]对森林大火的研究结果差别较大(OC3>OC4>OC2>POC>OC1)，主要原因是烟气在周边大气中的稀释扩散会导致低温易分解的OC1迅速挥发，质量分数骤减. EC部分则呈现出一致规律(EC1-POC>EC2>EC3)，其中char-EC的质量分数明显高于soot-EC. 对比图 2中的两种燃烧条件，10种绿叶烟尘中OC1的质量分数的阴燃均值为27.9%，显著高于明燃均值(18.8%)，OC2、 OC3、 OC4和POC的质量分数在阴、 明燃间接近. EC1和char-EC的质量分数的明燃均值分别为12.3%和10.7%，明显高于阴燃相应值(5.33%和4.4%)，绿叶烟尘EC2、 EC3及soot-EC的质量分数在阴、 明燃间无明显差异. 绿叶烟尘中各碳组分在TC中的相对丰度由大到小依次为OC1>OC2>EC1>OC3>POC>EC2>EC3(图 3)，阴、 明燃间的差异同样体现在OC1及EC1的相对丰度上，其中阴燃时OC1相对丰度为51.4%，明显高于明燃时的33.0%，而明燃时EC1相对丰度为21.5%，显著高于阴燃时的9.8%.

图 2 树叶烟尘中OC、 EC各组分的质量分数 Fig. 2 Mass fractions of PM carbonaceous fractions in the foliar smoke

图 3 树叶烟尘中各碳组分在TC中的相对丰度 Fig. 3 Percentage contributions of carbon fractions to the total carbon in the foliar smoke

前人对不同燃烧来源的相关研究指出，生物质燃烧主要释放OC1-OC3及POC，尤其是较高的OC1质量分数是它的主要特征之一，本研究结果与其基本相符. 燃煤烟尘中的主导成分为OC2-OC4及POC，汽油燃烧为OC3、 OC4，而柴油燃烧源的烟尘有较高的EC1质量分数[28]. 2.3 OC/EC、 char-EC/soot-EC及OC1/OC2

OC/EC及char-EC/soot-EC值在不同燃烧物质及条件下体现出较为明显的差异，目前已有部分研究利用这些特征比值来区分不同的燃烧源[20,27,28,29]. 表 2列出了10种绿叶在阴、 明燃条件下产生烟尘的OC/EC、 char-EC/soot-EC及OC1/OC2值，这些比值在树种及不同燃烧条件之间均呈现出一定差异. 阴燃条件下，绿叶烟尘中的OC/EC、 OC1/OC2和char-EC/soot-EC均值分别为11.5、 1.9和48.1，其中栾树烟尘的OC/EC、 OC1/OC2值最大，分别为13.8和2.6，OC/EC值为相应比值最低的麻栎(6.9)的两倍. 该条件下，char-EC/soot-EC的最大值(73.1)与最小值(27.0)分别在构树和梧桐烟尘上取得.

表 2 不同类型生物质燃烧烟尘之间特征比值的比较 Table 2 Comparison of selected compound ratios among smoke from burning of different types of biomass

明燃条件下10种绿叶烟尘的OC/EC及OC1/OC2值均低于阴燃条件，均值分别为4.8和1.1，其中OC/EC的最高值(7.4)在刺槐烟尘上取得，比广玉兰上取得的最低值(1.6)高近4倍. char-EC/soot-EC值呈现出相反的规律，明燃时该比值的均值(133.0)为阴燃时的两倍多. 树种间的差异也较为明显，取得最高值(245.8)的梧桐烟尘比取得最低值(49.5)的刺槐高出近4倍.

本研究中绿叶烟尘取得的OC/EC值与非生物质来源有显著的差异，如燃煤烟尘的OC/EC均值为2.7，而机动车尾气排放为1.1[25]. 对比森林火灾的相关研究，中国南部阔叶灌木林燃烧烟尘中，阔叶树和灌木林对应的OC/EC值分别为3.2-18.7和7.32-10.5[31]，与本实验接近. 许多对森林野火的研究由于燃料结构的复杂性以及采样过程受到气象条件等不可控因素的影响，取得的OC/EC值的变化范围很大(5-713)[13]. 这些高OC含量主要来源于大分子烃类的冷凝，类异戊二烯类的促进释放，反应中的酸催化作用以及低挥发性有机蒸气的迅速氧化[12]. 本实验绿叶烟尘取得的高char-EC/soot-EC比值明显符合生物质燃烧源的规律. 据报道，生物 质燃烧源的char-EC/soot-EC值可高达20.0，而燃煤 及机动车排放的相应值小于2.0[20,32]. 对比两燃烧条件可进一步看出，明燃促进了树叶烟尘中char-EC的释放，而对soot-EC几乎没有影响. 综合已有的相关研究，高char-EC含量跟生物质燃烧、 燃煤来源，车胎损耗，低稀释度，颗粒物上的金属催化作用以及低POC含量均有一定关系[30,32,33,34,35]. 本研究中的char-EC/soot-EC值远高于其他关于生物质燃烧的文献，低稀释度可能为一个重要的影响因素[20,29]. 然而针对生物质燃烧源的相关研究非常有限，各个因素如燃料种类、 燃烧条件对烟尘中碳组分的质量分数分布以及特征比值的影响机制还有待进一步的研究. 3 结论

(1)阴燃促进OC、 PM释放而明燃促进EC释放. 阴、 明燃绿叶烟尘上的OC质量分数相近，而明燃烟尘的EC质量分数明显高于阴燃，其中EC质量分数的最高值在麻栎明燃时取得. 除了梧桐树叶烟尘，阴燃时PM及OC排放因子较高，而EC的排放因子则在明燃时更高. 其中麻栎阴燃的PM排放因子最高，明燃的EC排放因子最高. OC排放因子最高的样品为香樟的阴燃.

(2)对于绿叶烟尘，OC中各组分按在烟尘中的质量分数排序为OC1>OC2>OC3>POC>OC4，EC中为EC1-POC>EC2>EC3. 阴燃时绿叶烟尘的OC1质量分数及OC1/TC值均显著高于明燃，而明燃条件下有较高的char-EC质量分数及EC1/TC值.

(3)对10种绿叶而言，阴燃时绿叶烟尘上的OC/EC及OC1/OC2值均显著高于明燃. 其中广玉兰在阴燃时取得OC/EC最高值. 而明燃时绿叶烟尘上的char-EC/soot-EC值要普遍高于阴燃.

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