环境科学  2015, Vol. 36 Issue (3): 780-786   PDF    
引用本文
张桂香, 闫雨龙, 郭利利, 何秋生, 陈来国. 太原市大气PM2.5中碳质组成及变化特征[J]. 环境科学, 2015, 36(3): 780-786.
ZHANG Gui-xiang, YAN Yu-long, GUO Li-li, HE Qiu-sheng, CHEN Lai-guo. Composition and Variation Characteristics of Atmospheric Carbonaceous Species in PM2.5 in Taiyuan, China[J]. Environmental Science, 2015, 36(3): 780-786.
太原市大气PM2.5中碳质组成及变化特征
张桂香1, 闫雨龙1, 郭利利1, 何秋生1 , 陈来国2    
1. 太原科技大学环境与安全学院, 太原 030024;
2. 环境保护部华南环境科学研究所, 广州 510655
收稿日期: 2014-08-28; 修订日期: 2014-11-06.
基金项目： 国家自然科学基金项目(41172316); 国家教育部重点项目(211026); 山西省科技研究基金项目(2011021025-2); 山西省筹资助回国留学人员科研项目(2011080)
作者简介：张桂香(1984~),女,博士,讲师,主要研究方向为有机环境化学,E-mail:zhanggx@tyust.edu.cn
通讯联系人,E-mail:何秋生,heqs@tyust.edu.cn
摘要：采用DRI Model 2001A热/光碳分析仪测定了2009年冬季和2010年春季太原市区大气细粒子(PM2.5)中有机碳(OC)和元素碳(EC)的昼夜变化特征,分析了含碳物质的变化特征,并探讨了其来源. 结果表明,PM2.5、OC、EC平均浓度水平和OC/EC平均值均呈现出冬季[(289.2±104.8)μg·m-3、(65.2±22.1)μg·m-3、(23.5±8.2)μg·m-3和2.8±0.3]高于春季[(248.6±68.6)μg·m-3、(29.7±6.2)μg·m-3、(20.2±5.4)μg·m-3和1.5±0.3],冬季夜晚[(309.3±150.0)μg·m-3、(74.6±19.5)μg·m-3、(24.3±6.6)μg·m-3和3.1±0.3]高于白天[(234.9±122.1)μg·m-3、(54.9±28.2)μg·m-3、(22.6±10.8)μg·m-3和2.5±0.5],春季白天[(292.5±120.8)μg·m-3、(32.7±10.5)μg·m-3、(22.7±10.1)μg·m-3和1.6±0.5]高于夜晚[(212.3±36.7)μg·m-3、(29.6±6.6)μg·m-3、(20.7±6.4)μg·m-3和1.5±0.2]的污染特征. 这是因为冬季处于采暖期,特别是夜晚,煤和生物质燃烧量增加导致碳质颗粒物排放量增加以及大气温度低且稳定不利于污染物扩散; 高的OC/EC是OC排放量增加所致而非二次有机碳(SOC)的贡献,因为气温低且太阳辐射弱不利于SOC的生成. 春季白天PM2.5、OC和EC浓度水平高于夜晚可能是白天风速比夜晚大且相对湿度比夜晚低而更有利于城市扬尘形成所致,OC/EC高可能是白天温度较高且太阳辐射较强有利于SOC的生成. 与国内其他城市相比,太原PM2.5、OC和EC均处于较高的浓度水平,表明太原碳质气溶胶污染严重,可能对城市灰霾形成有重要贡献.
关键词： 太原     PM2.5     碳质组成     变化特征     来源分析    
Composition and Variation Characteristics of Atmospheric Carbonaceous Species in PM2.5 in Taiyuan, China
ZHANG Gui-xiang1, YAN Yu-long1, GUO Li-li1, HE Qiu-sheng1 , CHEN Lai-guo2    
1. School of Environment and Safety, Taiyuan University of Science and Technology, Taiyuan 030024, China;
2. South China Institute of Environmental Science, Ministry of Environmental Protection, Guangzhou 510655, China
Abstract: Day-night variation characteristics of organic carbon (OC) and elemental carbon (EC) in atmospheric fine particles (PM2.5) collected during winter of 2009 and spring of 2010 in Taiyuan city were analyzed using DRI Model 2001A Thermal/Optical Carbon Analyzer, and the sources of carbonaceous materials in PM2.5 were analyzed. The results showed that the average concentrations of PM2.5, OC, EC and average OC/EC ratios were all higher during winter [(289.2±104.8) μg·m-3, (65.2±22.1) μg·m-3, (23.5±8.2) μg·m-3 and 2.8±0.3]than during spring [(248.6±68.6) μg·m-3, (29.7±6.2) μg·m-3, (20.2±5.4) μg·m-3 and 1.5±0.3], higher in nighttime [(309.3±150.0) μg·m-3, (74.6±19.5) μg·m-3, (24.3±6.6) μg·m-3 and 3.1±0.3]than in daytime [(234.9±122.1) μg·m-3, (54.9±28.2) μg·m-3, (22.6±10.8) μg·m-3 and 2.5±0.5]during winter while higher in daytime [(292.5±120.8) μg·m-3, (32.7±10.5) μg·m-3, (22.7±10.1) μg·m-3 and 1.6±0.5]than in nighttime [(212.3±36.7) μg·m-3, (29.6±6.6) μg·m-3, (20.7±6.4) μg·m-3 and 1.5±0.2]during spring. This result was explained by the fact that winter is a "heating season", especially in nighttime, emission of carbonaceous particles was increased because of the increase of coal and biomass combustion and diffusion of pollutants was difficult because of low atmospheric temperature and stable atmospheric conditions; and high OC/EC was caused by increase of OC emission but not contribution of secondary organic carbon (SOC) since low temperature and weak solar radiation were not favorable for the formation of SOC. The higher concentrations of PM2.5, OC and EC in daytime than in nighttime during spring might be due to more dust in daytime because of higher wind speed and lower relative humidity in daytime than in nighttime, and the higher OC/EC in daytime than in nighttime might be caused by higher temperature and stronger solar radiation in daytime, which were favorable for the formation of SOC. Comparing with other cities in China, Taiyuan showed high concentrations of PM2.5, OC and EC, indicating serious carbonaceous aerosol pollution which may significantly contribute to the formation of dust-haze.
Key words: Taiyuan     PM2.5     carbonaceous composition     variation characteristics     source analysis    

大气细粒子(PM2.5)对人类健康和气候变化等有重要的负面影响，特别是对大气灰霾形成的贡献不容忽视[1, 2, 3]. 碳质气溶胶包括元素碳(EC)和有机碳(OC)是大气细粒子的重要组成部分，一般占我国城市大气中PM2.5质量的20%~50%[4,5]. EC主要来自含碳物质不完全燃烧，OC包括污染源直接排放的一次有机碳(POC)和污染物通过大气光化学氧化反应生成的二次有机碳(SOC)[1, 5, 6, 7, 8, 9]. EC对全球变暖的影响程度仅次于二氧化碳[10,11]，OC通过影响云中水滴的表面张力也会影响全球气候，并含多环芳烃等对人体健康有害的化合物[3].

为此，大气碳质颗粒物污染引起了国内外学者的广泛关注. 比如，已有国外学者研究发现，整个欧洲自西向东除了西和东两端采样点的冬季碳质气溶胶浓度水平高于夏季以外，其余采样点与此相反，并且所有EC主要来源于化石燃料燃烧，OC冬季主要来源于生物质和化石燃料燃烧，夏季主要是二次有机气溶胶的贡献[12]; 整个美国的EC主要来源于化石燃料燃烧，OC主要来源于植被、 生物燃料和化石燃料燃烧以及火灾[13]. 国内学者在我国北京[1, 2, 3, 4, 5, 8, 14, 15]、 上海[8, 16, 17, 18]、 珠三角地区[7,9]、 天津[19]、 重庆[20]和福建省的主要城市[21]等地开展大气中碳质气溶胶的污染特征研究，结果表明EC和OC主要富集在细粒子中，其浓度水平均为冬季高于夏季，因为冬季采暖期燃煤量增加并且大气混合层较低、 沉降量较少. Cao等[5]研究了我国14个城市(北方城市：北京、 长春、 金昌、 青岛、 天津、 西安和玉林; 南方城市：重庆、 广州、 香港、 杭州、 上海、 武汉和厦门)大气中PM2.5、 OC和EC的浓度水平分布特征，结果表明北方城市的碳质气溶胶浓度水平通常高于南方城市，内陆城市通常高于沿海城市，并且能源结构、 地形和气候条件对碳质气溶胶的浓度水平有重要影响.

太原属于内陆城市并且是我国重要的煤炭重工业城市，由于受到气候条件、 三面环山的特殊地形及其工业结构和燃料结构等因素的制约，大气颗粒物一直处于高污染水平. 但是，目前仅有少数研究报道了太原市大气碳质颗粒物污染特征. 彭林等[22]和张建强等[23]研究发现燃煤和机动车尾气排放对太原市大气PM10中的总碳(TC)贡献较大，其次是城市扬尘. 孟昭阳等[24]研究发现太原市冬季PM2.5和碳质气溶胶污染严重，采暖燃煤是OC和EC的主要贡献源. 已有研究发现碳质气溶胶对太原市大气灰霾的形成有重要贡献，并且灰霾天气多数情况下在冬季和春季发生频率最高[25]，深入研究太原市冬季和春季大气中碳质气溶胶的变化特征及其来源对了解太原市大气灰霾的成因具有重要意义. 为此，本研究重点探讨了太原大气中PM2.5、 OC和EC在全年污染最为严重的冬季和春季的昼夜变化特征及来源解析，以期为有效控制太原市大气气溶胶污染提供科学依据. 1 材料与方法 1.1 样品采集

太原盆地布置的8个大气污染物监测站点数据分析结果显示，除了小店区和晋源区两个郊区监测站点以外，位于城区所有监测站点的大气污染物浓度水平之间无显著性差异，表明大气污染物在太原市区分布均匀[26]. 本研究选择位于城区的太原科技大学一办公楼楼顶为采样点(距地面约25 m，具体位置见图 1)，周围无高建筑物和明显局地污染源，开展冬季代表性月份(2009年11月17日到22日)和春季代表性月份(2010年3月27日到4月10日)的昼夜采样，采样时段为日间12 h(08:00~20:00)和夜间12 h(20:00~次日08:00).

图 1 采样点位置示意 Fig. 1 Location of the sampling site

采用大流量采样器(HT-1500，中国天虹公司)采集PM2.5样品，采样流速为1.05 m3 ·min-1，采样滤膜为石英纤维滤膜(20.3× 25.4 cm，英国Whatman公司). 采样前，石英膜在450℃的马弗炉中灼烧4 h以去除残留的碳质污染物，用铝箔密封保存. 样品采集前后均在温度为25℃和相对湿度为50%的恒温恒湿箱(BE-TH-1400M8，中国东莞)中平衡24 h后用1/104的微量电子天平(AB204-S，METTLER，TOLEDO，瑞士)称重，用铝箔密封保存在-10℃的冰箱内待用. 采样期间用气象仪(JL-03，中国清胜公司)记录气温、 相对湿度、 风速、 风向和降雨量等气象数据. 1.2 样品分析与质量控制

PM2.5中的OC和EC是通过DRI Model 2001A热/光反射碳分析仪(Atmoslytic Inc.,Calabasas,CA,USA)进行分析(TOR方法)[27]. 将样品置于100%纯氦气环境中分4阶段升温140℃(OC1)、 280℃(OC2)、 480℃(OC3)和580℃(OC4)热解有机碳物质，接着在2%氧气和98%氦气环境中分3阶段升温580℃(EC1)、 740℃(EC2)和840℃(EC3)氧化元素碳物质. 各个温度梯度下产生的二氧化碳在还原环境下转化为可以通过火焰离子检测器(FID)测定的甲烷. 样品在加热过程中，部分有机碳会炭化为黑碳而使得OC和EC的峰不容易区分. 测定过程中，用633 nm的氦-氖激光监测滤纸的反光光强，利用光强的变化指示EC的氧化起点. 从加入氧气到获得反射率所测得碳含量的初始值为光学上检测到的热解碳(OPC). OC=OC1+OC2+OC3+OC4+OPC; EC=EC1+EC2+EC3-OPC.

进行样品分析前，均采用甲烷/二氧化碳标准气对仪器进行校正. 每测定10个样品进行一次平行和空白分析. OC和EC的实验误差均小于10%. 2 结果与讨论 2.1 PM2.5、 OC和EC的水平

太原冬季和春季PM2.5的日均浓度水平分别为(289.2±104.8)μg ·m-3和(248.6±68.6)μg ·m-3(表 1)，分别是环境空气中日均PM2.5浓度限值(75 μg ·m-3，GB 3095-2012环境空气质量标准)的3.85倍和3.31倍，超标率均为100%. 本研究期间，冬季PM2.5污染水平略高于春季，因为冬季处于采暖期，煤和生物质燃烧的增加导致大气中PM2.5浓度水平增高. 春季PM2.5浓度水平并没有显著降低，和春季风速变化大(图 2)导致城市扬尘经常发生有关. 与国内其他城市相比，太原PM2.5污染严重(表 1)，冬季PM2.5浓度水平除低于西安外，是其他北方城市(长春、 青岛，天津和北京)的1.6~2.3倍，是珠三角地区城市(香港、 广州、 深圳和珠海)和上海的2.7~15.0倍; 春季PM2.5浓度水平也较高，分别是北京和上海的2.1倍和4.0倍. 这是因为太原市是以煤炭为主要能源的重工业城市，燃煤导致大量的颗粒物排放，

且三面环山的地形条件不利于污染物扩散导致污染物在市区积累. 本研究(2009年)冬季PM2.5浓度水平也高于2005年冬季太原PM2.5的浓度水平[(193.4±102.3)μg ·m-3][24]，表明太原市大气颗粒物污染状况仍然严峻.

表 1 本研究与国内其他研究中冬季和春季PM2.5、 OC 和 EC 的平均浓度及OC/EC (TOR方法) Table 1 Average concentrations of PM2.5,OC,EC and their OC/EC ratios in Taiyuan and other cities in China (TOR method)

图 2 采样期间冬季和春季气象条件的昼夜变化 Fig. 2 Day-night variability of ambient conditions in winter and spring during the sampling period

太原PM2.5中的OC在冬季和春季的日均浓度水平分别为(65.2±22.1)μg ·m-3和(29.7±6.2)μg ·m-3，EC分别为(23.5±8.2)μg ·m-3和(20.2.6±5.4)μg ·m-3(表 1). 冬季的OC浓度约是春季的2倍，冬季的EC浓度也略高于春季(表 1)，与冬季处于采暖期有关. 太原OC和EC在国内城市中均处于高的浓度水平(表 1). 太原冬季OC和EC浓度水平除了分别低于和相当于西安外，分别是表 1中北方城市的1.6~2.5倍和2.4~3.7倍，是珠三角地区城市的2.9~6.8倍和2.8~5.0倍; 太原春季OC略高于北京，但EC是北京的3.1倍. 这与太原以煤炭为主要能源密切相关，而北京等一些发达城市已经进行能源结构调整，天然气等占据越来越重要的地位[5]. 本研究冬季OC和EC的浓度水平也高于2005年冬季太原OC和EC的浓度水平[分别为(28.9±14.8)μg ·m-3和(4.8±2.2)μg ·m-3][24]，表明太原市大气中碳质气溶胶污染并未改善. 太原冬季和春季总的碳质气溶胶(TCA=1.6×OC+EC)分别占PM2.5总质量的44.4%±7.9%和28.0%±5.1%，与Duan等[3]报道的其他北方城市冬季PM2.5中TCA所占比例(40.1%~54.4%)类似. 2.2 PM2.5、 OC和EC的昼夜变化特征

图 3显示了太原冬季和春季PM2.5浓度水平的昼夜变化特征. 冬季白天和夜晚PM2.5平均浓度分别为(234.9±122.1)μg ·m-3和(309.3±150.0)μg ·m-3，春季分别为(292.5±120.8)μg ·m-3和(212.3±36.7)μg ·m-3. 冬季主要为夜晚PM2.5浓度水平显著高于白天(除11-18和11-19外)，这是因为冬季夜晚气温低，供暖燃煤量和生物质燃烧量增加，导致PM2.5排放增多，并且大气边界层高度降低不利于PM2.5扩散[28,29]. 然而，与冬季相反，春季主要为白天PM2.5浓度水平高于夜晚(除03-28、 04-02、 04-04和04-06外)，这主要是因为春季白天风速较高且干燥(图 2)，更容易发生城市扬尘. 更重要的是，山西春季沙尘暴天气频发，特别是白天午后到傍晚时段最强，导致白天大气中不同粒径的颗粒物浓度会显著增加[30].

图 3 冬季和春季PM2.5浓度水平和总碳质气溶胶(TCA)所占比例的昼夜变化 Fig. 3 Day-night variability of concentrations of PM2.5 and proportion of total carbonaceous aerosol (TCA) in PM2.5 in winter and summer

图 4表示了太原冬季和春季PM2.5中OC和EC浓度水平的昼夜变化特征. 冬季白天和夜晚的OC平均浓度分别为(54.9±28.2)μg ·m-3和(74.6±19.5)μg ·m-3，EC分别为(22.6±10.8)μg ·m-3和(24.3±6.6)μg ·m-3. 春季白天和夜晚的OC平均浓度分别为(32.7±10.5)μg ·m-3和(29.6±6.6)μg ·m-3，EC分别为(22.7±10.1)μg ·m-3和(20.7±6.4)μg ·m-3. 冬季夜晚OC(除11-18外)和EC(除了11-18和11-22)浓度水平显著高于白天，这与印度坎普尔市冬季OC和EC的昼夜变化趋势一致[28]. 然而，春季白天OC(除了04-02和04-06)和EC(除了03-30、 04-02和04-06)浓度水平高于或者接近于夜晚，这也主要与春季白天易于发生城市扬尘和沙尘暴有关[23,30]. 冬春两季白天和夜晚OC浓度水平均高于EC，这是因为EC全部为一次排放的污染物，并且具有化学惰性，EC浓度的增加是气象因素和排放导致污染积累的结果; 而OC包括一次排放和二次生成两部分，OC浓度增加是污染积累和二次生成的共同作用结果[18,19]. 本研究中，除了春季白天SOC对OC具有重要贡献以外，其余时间OC浓度较高主要是一次排放导致的，详见2.3节. 夜晚TCA所占PM2.5质量的百分比通常高于白天(图 3)，表明夜晚含碳物质浓度的增加并不是因为气溶胶负载量的增加，而是因为含碳物质的排放量增加[28]. 比较图 3和图 4可以看出，冬季和春季OC和EC的昼夜变化趋势与PM2.5的变化趋势相似，表明产生OC和EC的排放源比如机动车尾气、 燃煤和生物质燃烧等对太原市大气中PM2.5有重要贡献.

图 4 冬季和春季OC和EC浓度水平的昼夜变化 Fig. 4 Day-night variability of levels of OC and EC in winter and summer

2.3 OC与EC的来源分析

OC/EC比值可以用于示踪碳质气溶胶排放源及其组成的变化. 太原冬季和春季OC/EC平均值分别为2.8±0.3和1.5±0.3(表 1)，与珠三角地区相当，但明显低于其他北方城市. 冬季OC/EC高于春季，这主要是因为太原冬季处于采暖期燃煤量增加，特别是城区内较多的“城中村”大量使用低质蜂窝煤甚至原煤用于取暖，导致冬季含碳物质特别是OC的大量排放[8, 31, 32]. 春季处于非采暖期，煤和生物质燃烧减少，OC/EC有所降低[23].

图 5给出了冬季和春季OC/EC的昼夜变化特征. 冬季和春季的白天和夜晚OC/EC在1.0~4.0之间，与世界大多数城市地区OC/EC值一致[7]，表明OC和EC主要来源于煤和生物质燃烧，部分来源于机动车尾气[23,32]. 冬季白天和夜晚OC/EC平均值分别为2.5±0.5和3.1±0.3，春季分别为1.6±0.5和1.5±0.2. 冬季夜晚OC/EC显著高于白天(图 5)，这是冬季夜晚煤和生物质燃烧量大于白天所致，而非SOC的贡献. 一方面，煤特别是生物质燃烧排放的颗粒物中OC/EC高，另一方面，大气中SOC的形成主要受温度影响，当温度低于15℃时，基本不形成SOC，太原冬季白天温度低于10℃，夜晚的温度几乎均在0℃以下，并且冬季太阳辐射弱，从气象条件看导致太原市冬季发生二次污染的光化学反应不强[5, 19, 32]，较高的OC/EC值主要与直接排放源有关. 与冬季不同，春季有一半的时间是白天OC/EC高于夜晚(图 5)，因为春季白天温度几乎均在15℃以上，并且太阳辐射较强，较有利于形成SOC(图 2)[19,28].

图 5 冬季和春季OC/EC的昼夜变化 Fig. 5 Day-night variability of OC/EC ratios in winter and spring

OC与EC之间的线性相关性能够提供判断碳质颗粒物来源的信息. 图 6给出了白天和夜晚的OC与EC之间的线性相关关系(OC=aEC+b). 与OC/EC的结果一致，冬季白天OC与EC的相关性较夜晚好，说明白天OC和EC具有相似的来源和大气扩散过程，而夜晚煤或生物质燃烧增多导致OC排放量大于EC. 但是春季白天OC与EC的相关性较夜晚差，说明春季白天存在大气不稳定性和生成一定量SOC的影响. 在OC与EC的线性关系式中，斜率a代表与燃烧源有关一次排放的OC[5]. 冬季a值显著高于春季(图 6)，表明冬季煤和生物质燃烧一次排放源头对碳质气溶胶具有重要贡献.

WN：冬季夜间，WD：冬季日间，SN：春季夜间，SD：春季日间 图 6 冬季和春季昼夜PM2.5中OC与EC之间的相关关系 Fig. 6 Correlations between OC and EC in day-night PM2.5 in winter and spring

不同排放源的碳质组成有较大的差异，根据碳质组成的变化可以进一步判断碳质颗粒物的主要来源，比如OC1或OPC是生物质燃烧的标识性组分、 OC2或OC4是煤燃烧的标识性组分、 EC2或EC3施工机械等重型设备尾气、 OC3和EC1分别是餐饮油烟和机动车尾气的标识性组分[33,34]. 碳组分变化与不同排放源的贡献有关. 图 7给出了太原冬季和春季PM2.5中8种碳组分的昼夜变化特征. 冬季OC1、 OC2和OPC占总碳的比例高于春季，春季和冬季的EC1水平相差不大，而OC3、 OC4、 EC2和EC3均为春季高于冬季. 这表明，冬季煤和生物质燃烧对总碳的贡献大于春季，而冬季和春季机动车尾气的排放的贡献几乎相同，春季可能餐饮油烟和施工机械的烟尘贡献较冬季大. 冬春季节中OC1和OC2均是夜晚高于白天，表明夜晚煤和生物质燃烧的贡献大于白天，与OC和EC的比值分析和相关性分析的结果一致. 春季白天和夜晚EC1所占比例几乎相同，而冬季夜晚略低于白天，这可能与春季夜晚人们出行较冬季夜晚频繁有关.
图 7 冬季和春季PM2.5中8种碳组分 占总碳质气溶胶百分比的昼夜变化 Fig. 7 Day-night variability of the percentages of 8 carbon fractions in the total carbon aerosols of PM2.5 in winter and spring

3 结论

(1)太原PM2.5、 OC、 EC浓度水平和OC/EC平均值均呈现出冬季高于春季，冬季夜晚高于白天，春季白天高于夜晚的污染特征.

(2)冬季处于采暖期，特别是夜晚，煤和生物质燃烧量增加导致碳质颗粒物排放量增加以及大气温度低且稳定不利于污染物扩散; 高的OC/EC是OC排放量增加所致而非SOC的贡献，因为气温低且太阳辐射弱不利于SOC的生成. 春季白天PM2.5、 OC和EC浓度水平高于夜晚可能是白天风速比夜晚大且相对湿度比夜晚低而更有利于城市扬尘形成所致，OC/EC高可能是白天温度较高且太阳辐射较强有利于SOC的生成.

(3)与国内其他城市相比，太原碳质气溶胶污染严重，对城市灰霾形成有重要贡献.

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