环境科学  2015, Vol. 36 Issue (1): 136-142   PDF    
引用本文
赵铮, 王娅, 木志坚, 王定勇. 三峡库区农林畜复合小流域水体汞的时空变化特征[J]. 环境科学, 2015, 36(1): 136-142.
ZHAO Zheng, WANG Ya, MU Zhi-jian, WANG Ding-yong. Temporal and Spatial Variation of Mercury in Water of Agro-forestry and Livestock Compound Watershed in the Three Gorges Reservoir Area[J]. Environmental Science, 2015, 36(1): 136-142.
三峡库区农林畜复合小流域水体汞的时空变化特征
赵铮1, 王娅1, 木志坚1,2,3, 王定勇1,2,3     
1. 西南大学资源环境学院, 重庆 400715;
2. 重庆市三峡库区农业面源污染控制工程技术研究中心, 重庆 400716;
3. 重庆市农业资源与环境研究重点实验室, 重庆 400716
收稿日期: 2014-06-13; 修订日期: 2014-07-18.
基金项目： 国家重点基础研究发展规划(973)项目(2013CB430004); 国家自然科学基金项目(41373113, 41173116)
作者简介：赵铮(1986~),男,博士研究生,主要研究方向为界面化学过程,E-mail:for-avoid@163.com
通讯联系人,王定勇,E-mail:dywang@swu.edu.cn
摘要：以三峡库区中农、林、畜均有分布的典型小流域为对象,于2013年3月~2014年3月对流域内不同类型水体总汞(THg)和甲基汞(TMeHg)时空变化进行为期1 a的系统研究. 结果表明,研究区水体THg浓度范围为9.95~15.26 ng·L-1,均值为(11.95±1.87) ng·L-1,不同水体THg浓度大小为裸地>养殖废水>林地>农林混交>井水; TMeHg浓度范围为0.120~0.441 ng·L-1,均值为(0.232±0.099) ng·L-1,不同水体TMeHg浓度大小为养殖废水>农林混交>林地>裸地>井水. 井水THg和TMeHg均以溶解态为主要存在形态,而其余水体THg和TMeHg则主要以颗粒形态存在. 不同类型水体THg浓度分布均表现为冬春季高于夏秋季,而TMeHg变化则较为复杂,人类活动和气象原因(气温、降雨量等)是造成THg和TMeHg时空分布差异的主要原因.
关键词： 汞     甲基汞     时空分布     流域     三峡库区    
Temporal and Spatial Variation of Mercury in Water of Agro-forestry and Livestock Compound Watershed in the Three Gorges Reservoir Area
ZHAO Zheng1, WANG Ya1, MU Zhi-jian1,2,3, WANG Ding-yong1,2,3     
1. College of Resources and Environment, Southwest University, Chongqing 400715, China;
2. Chongqing Engineering Research Center for Agricultural Non-point Source Pollution Control in the Three Gorges Reservoir Area, Chongqing 400716, China;
3. Chongqing Key Laboratory of Agricultural Resources and Environment, Chongqing 400716, China
Abstract: The temporal and spatial distribution of mercury(Hg) in four different sources of stream(aquaculture wastewater, bare land, forestry land and agro-forestry land) and well water of an agro-forestry and livestock compound watershed in the Three Gorge Reservoir region was studied during the period from March 2013 to March 2014. The total mercury(THg) concentrations ranged 9.95-15.26 ng·L-1 with an average of(11.95±1.87) ng·L-1, and the THg concentration decreased in the order of bare land>aquaculture wastewater>forestry land>agro-forestry land>well water. The total methylmercury(TMeHg) concentrations ranged 0.120-0.441 ng·L-1 with an average of(0.232±0.099) ng·L-1, and the TMeHg concentration decreased in the order of aquaculture wastewater>agro-forestry land>forestry land>bare land>well water. THg and TMeHg in well water were both dominated by the dissolved fraction, whereas for other sources of stream, the particulate phase accounted for the major fraction of THg and TMeHg. The THg concentrations in winter and spring were significant higher than those in summer and fall, however, no obvious seasonal trend of TMeHg distribution was observed. Comprehensive analysis showed human activities and weather conditions such as air temperature and precipitation etc. were the main reasons for the difference of temporal and spatial distribution of THg and TMeHg.
Key words: mercury     methylmercury     temporal and spatial distribution     watershed     Three Gorges Reservoir region    

汞在环境介质(大气、 土壤、 水体等)中分布、 迁移、 转化等行为是环境汞问题研究的重点课题，目前国内外在这方面已经开展一些研究，但多关注于湖泊/水库生态系统[1, 2, 3, 4, 5]，且集中在有点源污染的区域[6, 7, 8, 9, 10]，然而对未受到直接污染的陆生流域水体开展的研究工作十分有限[11,12]. 三峡水库是举世瞩目的特大调节型水库，整个库区由一系列小流域构成，流域水体多直接进入水库水体，对水库水质环境具有直接影响，因此，研究汞在三峡库区陆生流域水体的地球化学过程具有重要意义. 但目前仅有对水库水体[13]、 鱼体[14]、 消落带土壤汞浓度的调查研究[15]，亟待加强针对库区陆生流域水体方面的研究. 因此，本研究以库区典型农林畜复合流域水体为对象，探讨了不同类型水体总汞和甲基汞浓度的时空分布特征，以期为三峡水库环境汞研究提供新的知识积累，为进一步研究汞的全球生物地球化学循环演化规律提供基础数据. 1 材料与方法 1.1 研究区概况

研究区位于三峡库区移民重镇南沱镇(29°51′N,105°35′E)，地处三峡库区经济走廊的轴心点上，交通、 通讯、 商贸发达，是涪陵东部重要的物资集散地. 海拔为159~664 m，气候属中亚热带湿润季风气候，相对湿度为79%，年均气温18℃、 降水量1072 mm，但夏秋高温伏旱较为严重. 土壤为紫色沙壤土，pH 5.5~6.5，土层厚度30~40 cm，土壤肥力较贫瘠. 该镇以农业资源为主，现已发展为闻名川渝的龙眼故乡、 重庆市生猪繁殖基地和三峡库区生态屏障育苗基地，整个流域形成农业、 畜禽养殖和苗圃培育结合的产业格局. 1.2 样品采集

根据流域水系分布特征，于2013年3月至2014年3月分别采集流域内不同类型水体(2014年3月因降雨量少，沟渠无流动水，因此未采集样品)，采样点基本信息见表 1. 水样采集后取出部分现场过滤(0.45 μm，Millipore，USA)用于测量溶解态总汞和溶解态甲基汞，未过滤和过滤后水样均放置于经超净处理[16]的硼硅玻璃瓶中，按0.5%比例加入超纯盐酸酸化，双层保鲜袋包裹，避光冷藏保存，两周内测定完毕.

表 1 采样点基本特征 Table 1 Basic characteristics of sampling sites in the studied watershed

1.3 样品分析与统计方法

水样总汞(THg)、 溶解态汞(DHg)、 活性汞(RHg)的测定采用两次金汞齐-冷原子荧光光谱法[17]; 总甲基汞(TMeHg)和溶解甲基汞(DMeHg)的测定采用蒸馏-乙基化结合GC-CVAFS法[18]. 颗粒态汞(PHg)=THg-DHg; 颗粒态甲基汞(PMeHg)=TMeHg-DMeHg. 样品的分析数据统计分析采用SPSS 16.0软件进行. 1.4 质量控制

分析过程中的质量控制采用空白试验、 平行样控制及加标回收率，THg和MeHg空白分别为0.045 ng ·L-1和0.009 ng ·L-1; 加标回收率为80%~120%; 并对5%的样品进行重复测定，相对标准偏差<10%. 2 结果与讨论 2.1 不同类型水体总汞时空分布特征 2.1.1 不同类型水体总汞空间分布特征

研究区各监测点不同形态汞浓度如图 1，THg浓度范围为9.95~15.26 ng ·L-1，均值为(11.95±1.87) ng ·L-1. 井水颗粒态汞占总汞比例(%PHg)为46.42%±0.44%，其余水体%PHg为61.20%±2.25%，表明井水中汞主要以溶解态存在，而其余水体主要以颗粒态汞存在. 不同类型水体总汞浓度表现为裸地[(14.71±8.42) ng ·L-1]>养殖废水[(13.06±6.94) ng ·L-1]>林地[(12.30±5.83) ng ·L-1]>农林混交[(11.90±5.78 ng ·L-1)]>井水[(10.07±5.07) ng ·L-1](图 2). 总体而言，研究区水体THg浓度比未受污染的河流要高[11,19]，但满足国家生活饮用水标准(1000 ng ·L-1)[20]及地下水环境质量I类标准(≤50 ng ·L-1)[21]，可供流域内居民日常生活需要.

图 1 研究区各采样点水体总汞空间分布特征 Fig. 1 Spatial distribution of THg in the sampling sites


图 2 研究区不同类型水体总汞分布特征 Fig. 2 Distribution of THg in different water types

井水(地下水)是流域居民的主要饮用水源，其汞浓度直接关乎居民的饮用水安全. 较之其他研究，研究区井水THg浓度较高[22,23]，但与本课题组对长江北岸农田流域中地下水浓度测定相当[(11.61±8.43) ng ·L-1]. 研究区位处我国川东南高汞背景区，地质来源可能是导致井水汞浓度偏高的主要原因; 此外，降雨、 径流等作用也会促进汞向土壤深层迁移而污染地下水[24]，因此地下水浓度低于地表径流水体. 而地表水(沟渠径流)主要汇集上游水体以及地表径流，其THg浓度均值为(12.99±6.74) ng ·L-1. 由于特殊的地质背景和人为汞释放(如居民煤炭燃烧)，地表径流中总汞浓度较背景区有一定升高[25]，但明显低于位于同一地质背景下汞污染区[26]，表明研究区并未受到严重的人为汞污染. 研究区土质为紫色沙壤土，pH值5.5~6.5，有机质含量低，土壤土层薄、 水力停留时间短，这些特性均不利于汞在流域内土壤的存留[27,28]，引起土壤汞向邻近沟渠释放，导致地表径流水体中总汞浓度偏高.

由于各沟渠采样点位置及周围耕作条件的不同，不同采样点汞浓度不同(图 1). 采样点NT5所在区域之前种植水稻，但目前正开发用于苗木培育，施工期间地表无植被覆盖，也无相应的水土保持措施，在施工过程和偶发降雨事件中引起土壤汞随径流进入沟渠，导致该区域水体汞浓度升高. 采样点NT1和NT2采集于生猪养殖废水排放沟渠，有研究表明畜禽养殖中生猪污染指数最高[29]，其中汞浓度可达μg ·L-1数量级，远高于自然水体汞浓度，因此该采样点较高的总汞浓度可能是未经处理的养殖废水直接排放所致. 林地和农林混交区域汞浓度相当，但明显高于已报道的森林地区，原因是林地和农林混交区域虽然林木较为茂盛(尤其是林地)，但由于林地经常出售苗木并重新种植新苗木，而农林混交区域农业活动较为频繁，导致水体中汞浓度升高，Fostier等[30]也发现自然森林区域溪水中汞浓度(2.5 ng ·L-1)远低于受到干扰的地区(8.9 ng ·L-1).

相关分析表明，研究区不同类型水体中溶解态汞和颗粒态汞均与总汞呈极显著正相关(r为0.875~0.992,P<0.01)(表 2). 因此区域内水体总汞的浓度不仅取决于颗粒态汞浓度，还受溶解态汞浓度所影响. 此外，本研究水体中溶解态汞与溶解性有机碳并无显著相关(P>0.05)，这与Mierle等[31]以及Watras等[32]研究结果相反，但与中国乌江[1]和美国Carson河[7]的研究结果一致. 造成此现象的原因可能是研究区水体呈碱性，溶解有机碳含量较低，使得Hg-DOC络合作用小，一部分溶解态汞有可能会进行转化和被水生生物吸收[11].

表 2 研究区水体不同形态汞相关性分析 1) Table 2 Correlation analysis of mercury species in the studied watershed

2.1.2 不同类型水体总汞时间变化特征

研究区水体中总汞浓度年内变化范围为2.07~31.85 ng ·L-1，低值点出现在5月和10月，高值点则出现在1月、 2月和4月(图 3)，季节变化为冬、 春季较高，夏、 秋季较低(图 4). 一方面夏、 秋季丰水期充裕雨水对THg起到了稀释作用; 另一方面冬、 春季民用燃煤所导致的大气汞沉降，使得水体中汞浓度相对于夏、 秋偏高. 以煤作为生活和工业主要能源造成了重庆地区大气受到了相当程度的汞污染，冬季大气沉降汞在春季随地表径流进入沟渠，造成冬春季汞含量升高. 此外，不同类型水体总汞浓度夏秋季节总汞浓度变异系数(夏季8.25%，秋季17.81%)低于冬春季节(春季28.22%，冬季28.14%)，由于冬春季降雨量低，水体汞浓度受人为活动影响更为强烈，因此受人为活动影响严重的水体汞浓度更高(如养殖废水)，因此各水体汞浓度差异较大; 而夏秋季降雨量大，可对水体汞进行稀释和缓冲，造成各水体汞浓度无显著差异.

图 3 研究区各采样点水体总汞时间变化特征 Fig. 3 Temporal variation of THg in the sampling sites


图 4 研究区不同类型水体总汞时间变化特征 Fig. 4 Seasonal variation of THg in different water types

2.2 不同类型水体甲基汞时空分布特征 2.2.1 不同类型水体甲基汞空间分布特征

研究区地表径流中总甲基汞浓度范围为0.120~0.441 ng ·L-1，流域均值为(0.232±0.099) ng ·L-1(图 5)，较之毗邻的江河系统[33]和其他地区研究结果[34]，流域水体甲基汞含量稍高. 各类型水体甲基汞浓度分布特征表现为养殖废水[(0.301±0.259) ng ·L-1]>农林混交[(0.265±0.280) ng ·L-1]>林地[(0.238±0.200) ng ·L-1]>裸地[(0.203±0.148) ng ·L-1]>井水[(0.123±0.118) ng ·L-1](图 6)，甲基化率也表现出同样的分布趋势. 与总汞类似，井水甲基汞以溶解态为主(57.58%)，其余水体则以颗粒态为主.

图 5 研究区各采样点水体甲基汞空间分布特征 Fig. 5 Spatial distribution of MeHg in the sampling sites


图 6 研究区不同类型水体甲基汞分布特征 Fig. 6 Distribution of MeHg in different water types

由于养殖废水富含有机质和营养盐等，未经处理排放至天然沟渠中导致沟渠水体富营养化严重，进而造成水体一系列物理化学性质的改变，引起甲基汞浓度升高[35,36]，因此养殖废水甲基汞浓度和甲基化率均为最高. 林地和农林混交区域相较于裸地，地表覆盖度高，蓄水能力强，导致沟渠水体甲基汞浓度增加. 裸地区域水体总汞含量最高，但土壤土层薄，水力停留时间短，有机质含量低，这些条件均不利于甲基汞的形成和存留[27,28]，因此甲基汞浓度和甲基化率均较低.

虽然通常认为活性汞不稳定且易于甲基化[37]，但在本研究中不同类型水体甲基汞与RHg间并未表现出显著的相关关系(P>0.05)，此外，甲基汞与THg和DHg间也未表现出显著的正相关关系(P>0.05). 水生系统中甲基汞浓度并不与无机汞浓度呈简单的函数关系[38]，甲基汞的来源主要分为内源汞和外源汞，内源汞主要是在微生物的作用下无机汞在沉积物中生成甲基汞[28]，因此甲基汞的浓度主要与可促进汞甲基化细菌活性以及提高汞生物可利用性的环境条件相关联[39]，因此汞的甲基化过程在一定程度上并未与无机汞的绝对丰度相耦合. 颗粒态甲基汞和溶解态甲基汞与总甲基汞的均呈现极显著正相关(表 2)，表明在研究区甲基汞迁移由一个吸附-解析平衡反应所控制，不仅取决于颗粒态甲基汞的直接迁移转运，还受到颗粒物上甲基汞解析并进入溶解相过程的影响[40]. 2.2.2 不同类型水体甲基汞时间变化特征

研究区不同类型水体甲基汞的时间变化特征如图 7和图 8，表明各类型水体TMeHg浓度在时间上的变化不具一致性. 且与总汞季节变化趋势不同，研究区不同类型水体甲基汞浓度季节变化差异较大. 林地和养殖废水表现为春季最高，夏秋冬无明显差异(图 8). 林地甲基汞来源主要为降雨和内源产生，而养殖废水甲基汞来源除降雨外，高汞高营养盐输入所带来的高无机汞甲基化率对径流中甲基汞浓度也具有重要影响. 冬季沉降至地表以及内源生成的甲基汞在春季降雨径流携带下进入沟渠，造成养殖废水和林地水体甲基汞浓度升高. 冬季温度较低，微生物活性低，不利于无机汞甲基化，因此虽然总汞浓度较高但甲基汞浓度较低; 夏秋较低的甲基汞浓度则可归为降雨及其导致的径流对甲基汞的稀释作用. 农林混交区域、 裸地和井水甲基汞季节变化表现为春冬较低、 夏秋较高的趋势，井水受降雨量及其径流影响较之其他类型水体较弱，因此在适合无机汞甲基化的夏秋季节甲基汞浓度升高; 农林混交区域和裸地相较林地区域，地表覆盖度低，受降雨及其径流影响强烈，夏秋降雨量大而加大了地表径流对土壤的冲刷，虽然土壤截获了一部分来自雨水中甲基汞，但与此同时，也促进了土壤中甲基汞的溶出，以及携带着甲基汞的土壤颗粒物的流失[41].

图 7 研究区各采样点水体甲基汞时间变化特征 Fig. 7 Temporal variation of MeHg in the sampling sites


图 8 研究区不同类型水体甲基汞时间变化特征 Fig. 8 Seasonal variation of MeHg in different water types

3 结论

(1)研究区水体总汞和甲基汞浓度范围分别为9.95~15.26 ng ·L-1和0.120~0.441 ng ·L-1，均值分别为(11.95±1.87) ng ·L-1和(0.232±0.099) ng ·L-1. 井水总汞和甲基汞均以溶解态为主要存在形态，而其余水体则主要以颗粒形态存在.

(2)研究区水体总汞浓度空间差异表现为裸地水体>养殖废水>林地水体>农林混交区域>井水，不同类型水体总汞浓度分布均表现为冬春季高于夏秋季. 甲基汞浓度空间差异表现为养殖废水>农林混交>林地>裸地>井水，林地水体和养殖废水表现为春季最高，夏秋冬无明显差异; 农林混交区域、 裸地水体和井水甲基汞季节变化表现为春冬较低、 夏秋较高.

(3)研究区地表覆盖类型、 人类活动(农业活动、 畜禽养殖、 苗木培育、 煤炭燃烧)、 气象条件(气温、 降雨量)、 地质背景等是影响总汞、 甲基汞时空分布特征的主要原因.

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