生物反应器作为垃圾填埋新技术近来年得到人们的广泛关注，并在欧美等国迅速发展应用^[1]. 然而，由于我国垃圾有机质含量丰富，直接采用厌氧生物反应器操作容易受到高浓度有机酸抑制，产甲烷过程严重滞后，垃圾处理效果并不明显^{[2, 3, 4]}. 研究发现好氧预处理可降低易降解有机物含量，协调垃圾水解酸化和产甲烷过程的平衡，减少病原微生物，并削弱部分难降解有机物内部化学键，提高城市有机生活垃圾厌氧处理降解效率和能源回收率，实现垃圾快速降解和甲烷化^{[5, 6, 7]}. Cheunbarn等^[8]通过对剩余污泥的研究发现，与单一厌氧消化相比，通过高温好氧预处理后的污泥，甲烷产量可增加17%，气体中硫化氢的含量得到有效降低. Hasegawa等^[9]实验结果也显示，经过24 h高温好氧堆肥处理后的有机污泥厌氧消化效率提高，生物气产量可增加150%.

然而目前好氧-厌氧联合反应器的应用大多集中在高浓度有机废水、 城市污水处理厂污泥处理等方面，在生活垃圾处理方面研究与应用却比较少^{[6, 10, 11]}. 因此，本实验结合生物反应器和好氧预处理技术，构建上层曝气式生物反应器，与厌氧生物反应器进行对比研究，以探究上层曝气式生物反应器内渗滤液、 填埋气和固体垃圾的变化规律，以期为反应器实际运行调控提供理论依据和技术支持.

填埋垃圾为人工配制垃圾，按照深圳市城市生活垃圾组成确定^[12]. 填埋前垃圾经破碎预处理，控制粒度在5 cm以下，具体成分和比例如表 1所示. 反应柱内均装填垃圾4 kg，填埋密度约为570 kg ·m^-3. 混合垃圾含水率54%，有机质质量分数为64%.

表 1(Table 1)

表 1 填埋垃圾组成 Table 1 Composition of MSW 垃圾组成 质量分数/% 填埋质量/kg 金属 0.5 0.02 玻璃 4.5 0.18 纸板 10.0 0.40 塑料 10.0 0.40 沙土 20.0 0.80 餐厨垃圾 55.0 2.20 总计 100.0 4.00

表 1 填埋垃圾组成 Table 1 Composition of MSW

实验采用模拟生物反应器填埋柱进行. 反应器由有机玻璃制成，内径150 mm，柱高650 mm，可填充垃圾体积约11.5 L，顶部设填埋气收集口和渗滤液回灌口，底部设有渗滤液排出口. 上层曝气式生物反应器填埋柱顶部还另设曝气口，用于上层垃圾的曝气通风. 模拟生物反应器填埋柱结构如图 1所示.

反应柱顶部和底部分别铺设渗滤液分散与集水层，以保证渗滤液的均匀分布，防止出水口阻塞. 上层曝气式生物反应器在填埋垃圾层1/3高度处铺设5 cm厚砾石层，外界空气通过电磁性曝气泵输送至砾石层中，以实现对上层垃圾的均匀曝气处理. 另外，竖直曝气管底端连接一防滑挡板，曝气管可随垃圾层的沉降而逐渐下移，确保曝气孔始终处于砾石层中.

实验共设置厌氧生物反应器A1和上层曝气式生物反应器C1 2个模拟填埋柱，反应器运行条件如表 2所示. 实验过程中温度控制在30℃，渗滤液进行原液回灌每次250 mL，回灌频率根据渗滤液具体指标的变化进行相应调整. 待C1反应器内渗滤液pH值大于7.0时，停止曝气处理，反应器转变为厌氧生物反应器运行.

图 1

Fig. 1

图 1 模拟生物反应器填埋柱结构示意 Fig. 1 Schematics of landfill columns of simulated bioreactors

表 2(Table 2)

表 2 反应器运行条件 Table 2 Operation condition of each simulated column 反应器 曝气操作 渗滤液操作 A1 无 0~76 d，回灌渗滤液，每次250 mL，每天1~3次 77~115 d，无渗滤液回灌 116~184 d，回灌渗滤液，每次250 mL，每天3次 C1 0~60 d，每天曝气4 次，每次曝气2 h，间隔4 h， 曝气速率为250 mL·min-1 61~184 d，无曝气操作 0~76 d，回灌渗滤液，每次250 mL，每天1~3次 77~115 d，无渗滤液回灌 116~184 d，回灌渗滤液，每次250 mL，每天3次

表 2 反应器运行条件 Table 2 Operation condition of each simulated column

模拟填埋柱共连续运行6个月，定期采集气体与渗滤液样品进行CH₄、 CO₂等气体指标的监测(1天1次~2天1次)以及COD、 VFA、 NH₃、 pH等水质指标的分析(1周2次~2周1次). 其中，气体分析仪采用福利GC-9790，分析条件设定为: 进样口温度50℃，柱温70℃，TCD检测器温度100℃，桥流110 mA； 水质指标中pH值的监测采用玻璃电极法，其余指标均依据标准方法^[13]进行测定.

图 2

Fig. 2

图 2 渗滤液水质变化曲线 Fig. 2 Variations of leachate parameters

本实验中，模拟填埋柱A1始终保持厌氧环境，垃圾降解速度缓慢，渗滤液水质较差. 实验结果如图 2所示，反应器内COD浓度在填埋初期迅速上升，20 d内达到70000~80000 mg ·L^-1的较高水平，随后维持稳定，至实验结束，仍未呈现降低趋势，且BOD₅/COD约为0.69，渗滤液可生化性较高. 同COD相似，VFA浓度在快速增长阶段后保持缓慢增加趋势，逐渐累积到30000 mg ·L^-1以上维持相对稳定. 与之相对应，填埋柱后期渗滤液pH值滞留在5.20~5.25的酸性环境不能继续上升. 此外，渗滤液内氨氮浓度增长缓慢，最高累积至1700 mg ·L^-1，氨氮在总氮中所占比例为78%，远低于好氧处理填埋柱.

由于反应器内高浓度有机酸的大量累积，微生物代谢活动受到抑制，导致垃圾降解速度减慢，甲烷化过程受到不利影响. 实验过程中填埋柱A1共累积产气35985 mL，其主要成分为CO₂，几乎无甲烷气体产生(图 3). 反应器连续运行184 d，垃圾层沉降高度为5.4 cm(图 4)，且其沉降主要归结于前期垃圾自身重力下的压实作用，后期沉降速率较为缓慢. 厌氧生物反应器减量化效果较差，垃圾呈现“青贮”状态^[14].

图 3

Fig. 3

图 3 甲烷浓度随填埋时间变化曲线 Fig. 3 Variations of methane concentrations

图 4

Fig. 4

图 4 垃圾层高度随填埋时间变化曲线 Fig. 4 Variations of refuse height

与厌氧生物反应器不同，上层曝气式生物反应器C1经过60 d好氧预处理，有机酸累积现象得到有效缓解，垃圾降解速度明显加快^[15]. 如图 2所示，在好氧预处理结束时，渗滤液内COD、 VFA浓度分别下降至20000 mg ·L^-1和8600 mg ·L^-1，相比最高浓度降低幅度达到60%以上. 与此同时，渗滤液pH值在填埋初期快速下降至3.73后逐渐升高，曝气60 d时达到7.0的预处理要求，填埋柱转为厌氧生物反应器运行. 至实验结束，上层曝气式生物反应器内渗滤液COD、 VFA浓度分别为14000 mg ·L^-1和8900 mg ·L^-1，BOD₅/COD约为0.49，可生化性较厌氧生物反应器有所降低. 并且，模拟填埋柱C1内渗滤液氨氮浓度增长迅速，72 d时达到3400 mg ·L^-1的较高浓度并保持稳定，氨氮在总氮中所占比例由初始26%逐渐增加到92%. 反应器C1原位脱氮能力远小于垃圾降解产生氨氮的能力，这可能与渗滤液回灌操作和曝气条件等因素的设置有关，相同结果在马泽宇等^[14]实验中也出现. 整体来看，上层曝气式生物反应器中的垃圾降解程度大于厌氧生物反应器.

好氧处理还可调节有机垃圾内异养菌、 产氢产乙酸菌与产甲烷菌之间的平衡，促进产甲烷环境的迅速建立^[16]. 上层曝气式生物反应器停止曝气后，甲烷浓度迅速升高，最大增长速率达到每天8%，25 d内即达到40%的较高浓度. 至反应器运行184 d时，填埋柱C1共累积产气104475 mL，其中甲烷含量61976 mL，浓度维持在60%左右(图 3). 一般认为，甲烷浓度40%以上的填埋气具有较高利用价值^[17]. 按照此要求推算可知，上层曝气式生物反应器C1内可回收甲烷量达到95%以上，具有较好的垃圾资源化效果. 此外，上层曝气式生物反应器也加速了垃圾的沉降. 如图 4所示，实验过程中垃圾层总沉降高度11.5 cm，沉降度高达28.75%，是厌氧生物反应器的2倍以上.

从实验结果可以看出，上层曝气式生物反应器将垃圾好氧预处理与厌氧生物反应器两种技术结合起来，有效改善了厌氧填埋环境下的酸抑制现象，促进反应器后期产甲烷过程快速启动和稳定甲烷化.

曝气预处理和渗滤液回灌是上层曝气式生物反应器运行过程中的主要影响因素，对垃圾最终处理效果和实际应用价值产生重要影响. 根据实验过程中这两个主要参数的运行条件，可将上层曝气式生物反应器运行过程划分为4个阶段: 第一阶段(曝气预处理，0~60 d)； 第二阶段(产甲烷抑制，61~76 d)； 第三阶段(停止回灌渗滤液，77~115 d)和第四阶段(恢复回灌渗滤液，116~184 d)，如图 5所示.

图 5

Fig. 5

图 5 日产甲烷量随填埋时间变化曲线 Fig. 5 Variations of daily methane productions

研究表明，上层曝气处理可加速有机酸降解，调节垃圾水解酸化与甲烷化过程之间的不平衡，促进甲烷化环境的迅速建立^{[18, 19]}. 在本研究开始60 d内，反应器C1处于曝气预处理阶段，高浓度VFA在上层垃圾好氧处理条件下逐渐消耗，由最高浓度24000 mg ·L^-1逐渐降低至8600 mg ·L^-1，与此同时，渗滤液pH值迅速上升至7.0以上，反应器随曝气停止快速进入产甲烷阶段； 厌氧生物反应器内渗滤液pH值则滞留在5.20~5.25之间，高浓度有机酸的累积抑制了产甲烷过程的进行，实验过程中几乎无甲烷气体产生.

然而，曝气处理在缓解酸抑制的同时也消耗了大量有机质，对后续甲烷化过程的稳定性产生重要影响. 张记市等^[20]研究发现短程好氧发酵可增大VS降解率与SCOD浓度，提高厌氧消耗效率和累积产气量，但过度好氧发酵则会消耗底物、 减低产气量，过短发酵也达不到降解VS和增加SCOD的效果. 相关实验^{[15, 21]}也证明，预处理阶段，较大曝气量可加速垃圾降解速度，缩短预处理时间，但有机质损耗较大，垃圾后期氧气利用率降低，资源化效果和经济性能均较差.

研究者认为填埋层稳定产甲烷阶段，由于垃圾中脂肪含量不高，纤维素为主要碳源，其水解过程则成为限速步骤^[22]. 按此推测，预处理阶段，过多曝气量除消耗大量糖分和蛋白质外，还会对纤维素起到一定降解作用. 待反应器停止曝气转为厌氧阶段继续运行时，垃圾中纤维素无法提供足量C源供应. 因此，相比较曝气条件较小的反应器，高浓度集中产甲烷阶段难以维持，累积产甲烷量减少，需适当调节曝气条件以平衡降解速率与甲烷产量.

回灌渗滤液是调节生物反应器运行效果的另一个重要参数^[23]. 回流操作可提高垃圾层湿度，携带有机物和微生物进入垃圾层中，促进垃圾快速降解，降低渗滤液自身污染强度^[24].

停止曝气初期61~76 d，填埋柱渗滤液pH值不断降低，回灌操作使得系统酸化，导致反应器进入产甲烷平台期，日产甲烷量逐渐降低至68 mL(图 5)，甲烷浓度也停滞于24%左右无法继续上升. 此阶段，渗滤液COD、 VFA浓度出现小幅提高，如图 2所示，从60 d时的20778 mg ·L^-1和8574 mg ·L^-1相应增加至75 d时的28980 mg ·L^-1和15958 mg ·L^-1. 分析其原因，可能是由于渗滤液携带降解滞后垃圾水解发酵产生的高浓度VFA进入上层垃圾层中，初步建立的甲烷化环境尚且比较脆弱，VFA无法完全利用不断累积对反应器产甲烷阶段产生严重抑制，又反过来减少对VFA的消耗能力，加剧抑制作用.

鉴于此原因，渗滤液于77~115 d时停止回灌，如图 5中的第三阶段. 停止回灌后，填埋柱甲烷浓度迅速上升，12 d内由抑制期的24%逐渐提高至50%(图 3)，日产甲烷量也增加到4倍以上(图 4)，反应器产甲烷能力逐渐恢复. 此阶段，渗滤液COD、 VFA浓度维持稳定在30000 mg ·L^-1和15000 mg ·L^-1左右，pH值开始缓慢上升(图 2).

研究者认为产甲烷菌的最适pH范围在6.4~7.2之间^[25]. 因此，为消除低pH值渗滤液对产甲烷菌的抑制作用，模拟填埋柱C1待pH值恢复到7.0后开始渗滤液的重新回灌，反应器进入第四阶段，渗滤液恢复回灌阶段. 此时期内，填埋柱渗滤液pH维持稳定在7.0以上，COD、 VFA浓度开始下降，填埋柱产气能力继续上升，至144 d达到最大日产甲烷量896 mL，随后填埋柱产气能力开始逐渐下降，有机质表现出明显不足. 欧阳峰等^[26]研究认为，在稳定产甲烷阶段，提高渗滤液回灌频率可增加微生物、 垃圾与渗滤液之间的接触机会，加速固体有机物水解过程，促进垃圾甲烷化. 本实验中，渗滤液恢复回灌后，回灌频率提高至每天3次，但反应器日产甲烷量仅提升了106 mL，增长幅度较小，其原因可能是填埋时间过久导致反应器自身老化，减小了渗滤液回灌的有利作用. 因此，可以考虑将恢复回灌的时间提前，以促进垃圾甲烷化^{[22, 27, 28]}.

(1)单一厌氧环境条件下，高浓度VFA不断累积，厌氧生物反应器长期处于产甲烷抑制阶段； 上层垃圾曝气预处理可有效缓解有机酸抑制现象，加速有机物水解酸化，促进产甲烷过程的快速启动和稳定甲烷化，是一种较优的填埋工艺.

(2)相比厌氧生物反应器，上层曝气式生物反应器运行比较复杂，操作效果受到多方面因素的影响和制约. 为获得较优运行效果，上层曝气式生物反应器需进行曝气条件、 渗滤液回灌操作等影响因素的优化，以实现垃圾的快速降解、 能源的高效回收以及经济成本的降低.

(3)停止曝气初期，渗滤液回灌可能导致pH的再次下降对甲烷化过程产生一定抑制作用，反应器运行时可有选择地避免此过程的发生. 具体抑制机理和恢复回灌标准则可作为进一步研究的重点.
致谢: 本研究得到了Ko Jaehac老师的指导和帮助，特此表示感谢.