沉积物作为湖泊重金属污染的“源”和“汇”,在湖泊生态系统污染物的生物地球化学循环中起到至关重要的作用[1,2,3]. 由于重金属污染不易被微生物降解,且可随食物链累积而呈现生物放大效应[4],对生态系统构成多种威胁[5,6,7,8,9,10],因此成为湖泊沉积物中的主要污染物之一.
近年来,包括太湖[11,12]、 洪泽湖[13]、 巢湖[14]、 昆承湖[15]、 乌梁素湖[16]、 玄武湖[17]等在内的多个湖泊沉积物重金属污染物时空分布、 生物有效性、 潜在生态风险评价等已有大量成果发表,综合现有研究成果后发现,由于湖泊自身形态、 水文、 污染来源等差异,导致各个湖泊重金属污染种类、 累积过程以及生态风险等差异较大. 可见,针对特定湖泊沉积物重金属污染分布特征的调查与评价研究,将为湖泊污染的综合治理提供关键的基础数据.
然而,到目前为止尚未查到有关闸坝型水体沉积物中重金属方面的研究报道. 由于闸坝型水体水文等往往受闸坝控制,使得水流、 污染物、 沉积物等均与自然水体有所差异. 表现为①闸坝型水体流向多变,关闭闸坝时水流主要靠风力驱动; 当打开闸坝时,水体流向受闸坝前后水位高低决定,闸坝不同的开启模式可能导致水流呈现相反的流向. ②闸坝型水体在关闸蓄水阶段,水体处于相对静止状态,污染物迁移扩散作用较小,且随蓄水时间的延长,水质恶化现象明显. ③特殊的水力条件使得闸坝型水体泥沙淤积现象更为严重,且淤积主要发生在闸下河道[18]. 基于此,本文选择典型的闸坝型水体——镇江市金山湖为研究对象,对表层沉积物中As、 Cu、 Pb、 Cd、 Zn、 Cr等6种重金属含量、 富集系数、 地累积指数法、 潜在生态风险评以及溯源分析等进行综合分析,通过获得湖泊沉积物重金属的分布特征等基础数据,以期为闸坝型水体的综合整治提供依据. 1 材料与方法 1.1 研究区概况
研究区域位于江苏省镇江市金山湖,介于北纬32°13′4.652″~32°14′35.79″,东经119°25′5.711″~119°29′48.049″之间,位于镇江城市市区北部,是镇江市金山、 焦山、 北固山“三山”名胜景区的核心所在,该地区属亚热带湿润气候,年平均气温15.6℃,年均降水量约1 088.2 mm. 金山湖是典型的闸坝型水体,东西方向长约4 km,南北宽约2 km,丰水期面积约8.8 km2,占镇江城市地表水面积的80%以上. 金山湖原名为内江,是旧镇江港的所在地,自1987年来开通了连接内江与长江的引航道,使得长江水可通过引航道进入内江,通过下游东侧出口回流长江. 但是,由于长江水位一年四季变化幅度较大,枯水期内江水质有恶化的趋势,因此自2009年,分别在湖泊东西两侧的焦山南和引航道建设了水利调度枢纽工程,通过闸坝来实现内江水位的调控,自此,内江成为半封闭式闸坝型水体,并更名为金山湖.
根据金山湖东西两侧闸门的启闭状态,分为3种水力阶段: ①蓄水阶段: 同时关闭两侧闸门,金山湖与长江之间没有水体交换; ②注水阶段: 打开引航道闸门,关闭焦南大坝闸门,长江水体由引航道注入金山湖,增加湖泊水量; ③换水阶段: 同时打开引航道闸门与焦南大坝闸门,长江水体由引航道进入金山湖,由焦南大坝置换出湖泊水体[18].
综合考虑金山湖的水域面积、 湖岸线形态,溢流污染排污口、 闸坝控制的水动力条件等特征,在整个湖区共设18个采样点(图 1). 2013年10月13日,采用彼得逊抓斗采泥器采集各样点表层沉积物,每个样点采集3次,充分混合后迅速保存于聚乙烯自封袋里(排出空气),运回实验室后,低温4℃保存,并通过冷冻干燥仪器于-45℃冷冻干燥(LGJ-12压差型,北京松源华兴科技发展有限公司),用玛瑙研钵研磨,过100目筛,自封袋封装后保存备用. 1.2 采样点设置、 样品采集与预处理
沉积物重金属元素测定采用全消解方法进行预处理[19]. 称取0.100 0 g预处理好的样品置于30 mL聚四氟乙烯坩埚中,加入7 mL HF溶液和1 mL浓HNO3溶液,经HNO3-HF-HClO4消解后转移到容量瓶中,定容摇匀,离心后取上清液,通过用电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP spectrometer,VISTA-MPX,澳大利亚瓦里安有限公司)测定Cu、 As、 Cr、 Pb、 Cd、 Zn等重金属元素含量. 1.4 沉积物重金属的地累积指数评价
地累积指数法(Igeo)是目前使用最广泛的评价沉积物重金属污染程度的方法之一[20~22],由Muller[23]提出,该评价方法不仅考虑地质过程可能引起背景值变动的因素,也考虑到人为因素对重金属污染的影响,计算方法见公式(1)所示:
式中,Cn为样品中元素n在沉积物中的含量(mg ·kg-1); Bn为沉积物岩中的地球化学背景值,或者为当地沉积物背景值(mg ·kg-1). 根据Igeo计算结果,将沉积物重金属污染状况分为7个等级,见表 1所示.
采用较为常用的重金属的潜在危害生态评价[24, 25],通过公式(2)、 公式(3)对金山湖沉积物重金属单项潜在生态危害指数以及综合潜在生态危害指数进行评价,评价标准如表 2所示.
单个重金属的潜在生态危害指数值,符号为Eir:
多种重金属综合潜在生态危害指数,符号为RI:
式中,Cif为第i种重金属的富集系数(Cif=Cis/Cin),Cis为沉积物中第i种金属的实测含量; Cin为重金属的背景值; 本研究采用镇江市金山湖流域重金属的背景值为参考值[26]进行计算. Tir为单个污染物的毒性系数,As、 Cr、 Pb、 Cd、 Cu、Zn对应的毒性系数分别为10、 2、 5、 30、 5、 1. 单项潜在生态危害指数值与相对应的潜在生态危害划分标准见表 2. 2 结果与讨论
2.1 金山湖表层沉积物重金属含量统计结果
金山湖表层沉积物重金属统计结果如表 3所示,从中可知,As、 Pb、 Cu、 Zn、 Cr、 Cd平均值分别为23.22、 26.20、 24.42、 143.12、 245.30、 0.67 mg ·kg-1,从变异系数值可看出,Zn的变异系数最大,达到188.52%,其次为Pb,变异系数为113.93%,Cr的变异系数也达到87.63%,反映出这3种重金属元素的离散程度较高,表明Pb、 Zn、 Cr含量在不同点位处差异较大. 通过与国家土壤环境质量标准(GB 15618-95)对比分析可知,Pb、 Cu含量低于土壤环境质量标准一、 二级标准,其中Zn、 Cr介于土壤环境质量标准一级标准与二级标准,As、 Cd含量均超过土壤环境质量标准一、 二级标准; 此外,As、 Pb、 Cr、 Cd这4种重金属含量均超过当地土壤背景值. 与闸坝建设前相比[26],沉积物中Zn、 Cr、 Pb、 As平均含量有所增加,而Cu、 Cd平均含量降低,但以上重金属平均值的增加或降解可能受某些采样点峰值的影响较大,并不能真正反映出整个金山湖沉积物重金属含量随时间的变化过程.
此外,与江苏省其它湖泊相比(表 4),金山湖表层沉积物Pb元素平均含量高于高邮湖,但低于其他湖泊,Cu元素平均含量均低于江苏省其他5个湖泊,Zn元素平均含量超过高邮湖、 洪泽湖、 固城湖、 而小于太湖以及玄武湖,As、 Cr平均含量均高于太湖、 高邮湖、 阳澄湖、 玄武湖、 洪泽湖以及固城湖,Cd含量除了与固城湖相当外,均高于其他湖泊,以上结果表明金山湖沉积物中As、 Cr、 Cd含量在江苏省湖泊污染中处于较高水平.
沉积物重金属含量可表征水体污染现状,而富集系数可反映沉积物对上覆水污染物的汇入情况. 重金属的富集系数通常以沉积物中重金属含量与背景值的比值加以计算,背景值往往选择当地土壤背景值[15],这种方法通过对污染物进行无量纲化处理,可有效避免污染物浓度数量级之间的差异,以便进行不同重金属间的横向对比.
图 2为金山湖表层沉积物重金属的富集系数变化,由中可知,6种重金属的富集系数差异显著,Pb和Zn变幅最大,富集系数介于0.35~5.44、 0.18~4.84之间,变异系数达113.93%、 188.52%,其次为Cr,Cd,富集系数分别在0.41~7.54、 1.04~5.28之间波动变化,变异系数为87.63%和46.90%; As和Cu的富集系数变幅最小,变异系数分别为22.19%和31.00%. 6种重金属的平均富集系数表现为: As>Cr>Cd>Pb>Zn>Cu,表明金山湖表层沉积物中As的富集量最大,Cu最小,与闸坝建设前相比[26],As的富集系数略微增加,而Cd富集系数则下降了54.69%.
从全湖的空间分布来看,Pb和Zn的富集系数在北固湾广场区域的1号点最大,As、 Cu、 Cr、 Cd的富集系数分别在镇润洲码头附近的12号点、 运粮河河口附近的3号点、 湖中靠近征润州岛的14号点、 春江潮与解放路泵站之间往湖中心处的7号点区域出现最高值. 对各采样点的6种重金属富集系数求和后发现,综合富集系数最高值出现在1号采样点附近,其次为6号样点,而6种重金属富集系数的最高值均未出现在引航道的2号样点,表明长江来水并不是重金属的主要来源,反映出金山湖沉积物中重金属含量可能与各采样点的污染源、 所处地形、 水动力特征、 流场、 水流速等均有密切关系. 其中,1号点靠近北固湾广场,受人为活动影响较大,采样点附近的水岸边有诸多人为投弃的垃圾等漂浮物,另一原因是该采样点位于北固湾码头,快艇以及其他游船均停靠于此,以上船只在运行过程中排放的污染也可能导致该区域沉积物重金属含量的增高,加之该区域处于湖湾位置,水体流动较慢使得进入水体中的重金属元素被悬浮物或沉积物吸附从而呈现富集状态. 而春江潮广场与解放路泵站之间靠近岸边的6号采样点的综合富集系数也较高,其主要原因可能是受春江潮广场附近水域餐饮等商业游船污水排放及解放路泵站的溢流污染等的双重影响; 此外,3号样点位于运粮河河口位置,由于运粮河沿岸排污管道众多,流域内有部分生活污水直接入河,导致该河水质污染,且河口沉积物淤积严重[18],河流上游污染物在河口累积是导致这一采样重金属的富集量大的原因之一,而14号样点受丽生滩地形的影响,该区域水流不畅,污染物沉积累积较大[26,30]. 2.3 金山湖表层沉积物重金属的地累积指数评价
本研究中,采用金山湖沉积物背景值计算6种重金属的地累积指数Igeo,其统计结果见表 5所示. 从中可知,金山湖表层沉积物重金属污染程度表现为: Zn
6种重金属地累积指数在全湖的分布范围有所不同. 其中,污染范围最广泛的元素为Cd,除了1、 4、 5、 10、 17号样点外,其余各点R值均为1,占全部采样点的72.22%,污染程度总体表现为轻度污染; As元素则在11个采样点呈现出中度污染,占全部采样点的61.11%左右,表明金山湖As污染范围较广且污染程度严重; Cr元素在1、 3、 5、 6、 9、 13、 14、 15、 16号采样点均呈表现为轻度污染至中度污染,占采样点的50%; Cu元素在所有采样点R值均为0,表现为全湖范围的清洁状态; Zn和Pb元素仅在北固湾广场的1号样点处表现为为偏中度污染,仅占采样点的5.56%.
此外,对同一样点6种重金属的Igeo指数取平均值后发现,北固湾广场附近的1号样点Igeo指数最高,表明该区域重金属的污染程度最为严重,其次为春江潮广场与解放路泵站之间靠近岸边的6号采样点,这一结果与前面研究一致.
2.4 金山湖表层沉积物重金属的潜在危害生态评价
金山湖表层沉积物中重金属的潜在生态危害指数的统计结果见表 6所示,从中可知,6种重金属单项潜在危害指数由强到弱的顺序为Cd>As>Cr>Pb>Cu>Zn. 从Eir平均值来判断,Cr、 Pb、 Cu、 Zn均为轻微生态危害程度,As和Cd处于中等生态危害程度,表明金山湖的As和Cd存在一定程度的生态风险. 从RI平均值来判断,整个金山湖RI均值为137.94,低于150,总体处于轻微生态危害.
从空间分布上看,北固湾广场附近(1号样点)、 春江潮与解放路泵站之间靠近岸边区域(6号样)、 春江潮与解放路泵站之间往湖中心处(7号样点)以及镇润洲码头附近(12号样点)样点的潜在生态危害为中等,其余采样点均为轻微潜在生态危害,表明除了受到人为活动影响较频繁的1、 6、 7、 12号采样点外,金山湖沉积物重金属的生态危害程度普遍较低. 入水口的引航道区域(2号样点)RI值处于清洁状态,表明金山湖来水重金属含量低,入水口生态危害指数低,水质较为清洁.
目前,关于闸坝建设后对水循环过程、 水动力条件、 水环境质量的影响等方面研究较多[31~33],现有研究表明,对于重污染河流等水体而言,闸坝的建设会导致上游蓄积大量的工业废水及生活污水,当闸坝突然开闸后会导致污水团的下泄,并因此诱发水污染事件的发生,这是闸坝建设对水环境的不利影响,而目前关于闸坝建设前后水体沉积物中污染物的生态效应研究不多. 对于金山湖而言,闸坝建设前由于长江水位一年四季变化幅度较大,枯水期水资源短缺形势严峻,水流较慢,泥沙与污染物淤积严重,水质恶化明显,因此生态危害较大. 闸坝建设过程中,对金山湖沉积物进行了一定程度的清淤,闸坝建设后,金山湖水体通过一定程度的生态调度,使得水体交换频繁,水流加速,沉积物的沉积速率减
缓,以上因素可能在一定程度上降低了重金属等污染物对湖泊水体的生态危害.
2.5 金山湖表层沉积物重金属相关性及溯源分析
近年来,主成分分析(principal components analysis,PCA)以及相关性分析已经成为湖泊沉积物重金属溯源分析的主要手段之一[34~37]. 一方面,由于沉积物中各含量及其比率具有相对的稳定型,当沉积物来源相同或相似时,元素之间存在一定的相关性,因此,通过沉积物重金属之间的相关分析往往可判断重金属的来源[38]; 另一方面,主成分分析可通过降维技术把多个变量化为少数几个主成分,从而将多种原始变量因子进行提取和简化,并判断出主要因子及其次要因子,这种方法能够极大地保留原始数据信息,且客观地确定各影响因子的权重,成为推测湖泊沉积物重金属溯源的另一种可行的办法[26~34,39,40].
本研究首先对6种重金属元素进行Pearson相关分析,随后参照刘峰等[37]方法对数据进行标准化转换(log10Ci+1),以便去除各变量之间因数量级不同带来的影响. 其中,Ci为实测的重金属含量,最后通过SPSS软件进行主成分分析,结果见表 7. 8.9.
由Pearson相关分析可知,As与Pb、 Zn,Pb与Zn、 Cd,Cu与Cr、 Cd以及Zn与Cd之间存在显著相关关系,反映出以上重金属在来源、 迁移、 富集、 沉积环境等方面可能具有相似的地球化学过程[41, 42].
由主成分分析结果可知,F1和F2累计方差贡献率达到了78.237%,且特征值均大于1,意味着前2个主成分能够反映金山湖沉积物中6种重金属的分布情况的78.237%. 其中第一主成分的贡献率为57.911%,高于其它因子,该因子对沉积物重金属的组成和分布具有决定性的意义. 此外,6种重金属在第一组成分上均有较高的荷载,表明第一主成分反映了6种重金属的含量特征,因此第一主成分的实际意义可以理解为金山湖沉积物中重金属含量主要来自各采样点的成土母质环境的不同,反映出各样点沉积物地球化学背景值的差异. 第二主成分的贡献率为20.325%,该因子变量在As和Cr成分的载荷分别为0.682和0.611,但As和Cr之间无显著相关关系,表明这两种重金属并未来自同一污染源. 由此可知,金山湖沉积物重金属的差异,除了受到沉积物环境背景值的影响外,还与各采样点所处水域沉积物的沉积环境、 外界环境因子、 人为扰动等均有一定的关系.
此外,闸坝对金山湖沉积物重金属分布的影响过程尚不明确,可能原因是本研究仅采集一次样品,在未来研究中,尚需从时间尺度上持续研究来探明闸坝控制过程对沉积物污染物累积中的潜在影响.
(1)金山湖表层沉积物重金属As、 Pb、 Cu、 Zn、 Cr、 Cd平均含量分别为23.22、 26.20、 24.42、 143.12、 245.30、 0.67 mg ·kg-1. 其中Pb、 Cu含量低于土壤环境质量标准一、 二级标准,Zn、 Cr介于土壤环境质量标准一级标准与二级标准,As、 Cd含量均超过土壤环境质量标准一级标准与二级标准; As、 Pb、 Cr、 Cd这4种重金属含量均超过当地土壤背景值,且在空间上呈现不均匀的分布特征.
(2)6种重金属的平均富集系数表现为: As>Cr>Cd>Pb>Zn>Cu,表明金山湖表层沉积物中As的富集量最大,Cu最小.
(3)根据地累积指数判断,Cu元素为清洁状况,Zn元素在一号样点R值为2,其余样点均为0,表明Zn元素在大部分湖区表现为清洁状态,Pb、 Cd元素为轻度污染状态,As、 Cr元素为偏中度污染.
(4)6种重金属单项潜在危害指数平均值由强到弱的顺序为Cd>As>Cr>Pb>Cu>Zn,其中Cr、 Pb、 Cu、 Zn均为轻微生态危害程度,As和Cd处于中等生态危害程度. 总潜在生态危害指数平均值为137.94,表现为轻微生态危害.
(5)主成分分析结果表明,金山湖沉积物重金属的分布的差异除了受到各样点沉积物环境背景值的影响外,还与外源污染有一定的关系,但各个样点的污染源有所差异.
(6)闸坝对金山湖湖沉积物重金属分布的影响过程不明确,因此尚需进行长时间尺度的研究.
(7)总体而言,金山湖沉积物重金属大部分处于轻微生态危害程度,但受人为扰动强烈的1号、 6号、 7号以及12号样点则处于中等生态危害程度,对以上区域应严格控制金山湖沿岸溢流污水的排入,加强游船及游人的管理. 此外,应进一步加强对金山湖上覆水及沉积物重金属的监测工作,尤其是对受闸坝控制的入湖引航道及焦南大坝.
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