2014, Vol. 35
一氧化碳(CO)是大气中重要的痕量气体，影响大气对流层中羟基自由基的浓度[1,2]，进而影响对流层的氧化能力，间接影响大气中温室气体的存留时间，加剧温室效应. 因此这些年CO受到越来越多的关注，对海洋中的CO研究始于20世纪七八十年代，人们观测到海洋是大气中CO的源[3,4,5]. 但不同的研究者对海洋向大气释放CO中C的估算(3.7~600 Tg ·a-1)各不相同[4,6,7,8,9,10]. 海水中的CO主要是由海水中有色溶解有机物质(colored/chromophoric dissolved organic matter,CDOM)光照产生的[4,9,11]，次要途径由暗反应产生，即溶解有机物(dissolved organic matter,DOM)热力学降解； CO消耗途径主要为微生物消耗[4,11]，约占大洋海水中CO总消耗量的86%[11]，次要途径为海-气界面扩散[5,11,12]. 在化学、 生物和物理的共同作用下海水中CO浓度呈现出复杂的时空变化.
 | 图 1 东海和南黄海采样站位示意 Fig. 1 Locations of the sampling stations in the East China Sea and the South Yellow Sea |
近年来，研究区域主要集中在开阔大洋，而受陆源影响较大的近岸海域，与开阔海洋相比，其海-气交换和微生物消耗以及光生产等存在许多不同[11,13,14,15,16,17,18,19,20]，有待于深入研究. 目前我国已经开展了关于中国近海大气和海水中CO的浓度分布、 海-气通量的调查，并且在部分海域进行了CO的光化学生产和微生物消耗的研究[13,14,15,16,17,18,19]. 本课题组近几年主要开展了春季和秋季东海和黄海[17,18]、 春季黄海和渤海[19]CO分布、 通量、 微生物消耗和光化学研究，以及胶州湾CO分布、 通量和光化学的研究[13,14,15,16]. 目前的研究仅限于局部海域、 个别季节的海洋调查，尚未开展有关夏季CO分布的研究. 本研究于2013年夏季对我国东部陆架海区——东海和南黄海进行了大面调查和现场模拟实验，旨在分析和探讨夏季该海域CO的浓度分布、 海-气通量、 日变化及其微生物消耗，进一步完善中国近海CO的研究内容.
1 材料与方法 1.1 样品采集于2013-07-14~2013-07-28随“东方红2号”对东海和南黄海进行了现场调查，调查区域及采样站位如图 1. 现场调查中，不同深度的海水样品由东方红2调查船上配备直读式温盐深仪的尼斯金采水器采集获得，然后通过硅胶管和三通阀在无气泡的条件下注入到50 mL经10% HCl-Milli-Q水洗过的玻璃注射器中，注射器事先用海水润洗2~3次，勿留有气泡，再将该注射器用聚四氟乙烯三通密封.
为降低船上释放气体污染，应在船走航时用50 mL注射器在距海面10 m处的甲板上迎风处取大气样品.
1.2 分析方法 1.2.1 一氧化碳浓度测定海水样品的测定采用顶空平衡法: 将现场采集的样品体积控制至44 mL，然后通过三通阀向注射器内注入6 mL高纯氮气，最后将该注射器用聚四氟乙烯三通密封，通过摇摆试验机(广东塘厦飞蝗高精仪器有限公司)以120 r ·min-1 的速度进行振荡，时间为5 min[21]，再将达到气液平衡的顶空气体通过阻水滤膜(0.2 μm Nuclepore Teflon filter,Φ 13 mm)注入到Ta3000痕量气体分析仪进行测定. 大气样品采集后直接通过阻水滤膜注入到Ta3000痕量气体分析仪(美国Ametek公司)进行测定. 仪器采用CO标准气体(972×10-9，大连大特气体有限公司)进行校正. 该方法测量的相对标准偏差＜4.4%，方法的最低检出限为0.02 nmol ·L-1[21].
1.2.2 CO微生物消耗的测定本研究采用黑暗培养法[22,23]测定CO微生物消耗速率: 使用经10% HCl-Milli-Q水洗过的300 mL玻璃注射器采集表层海水，采集前应先用表层海水润洗2~3次，采样完成时注射器内不应留有气泡. 然后将该注射器置于表层海水循环水浴中进行现场避光培养. 使用50 mL玻璃注射器通过三通从300 mL注射器内抽取水样进行CO浓度测定，抽取过程中要防止大气进入注射器内. 样品采集后立刻测定CO浓度作为第一个时间点的CO浓度，约30 min后测定CO浓度作为第二个时间点的浓度，然后根据消耗速度的不同，每隔30 min至1 h的时间间隔测定一次CO的浓度，整个时间系列一般测定5个点左右. CO微生物消耗速率的测定站位具体见表 1.
1.3 海-气通量和饱和系数的计算方法CO的海-气交换通量F[mol ·(m2 ·h)-1]可以通过下式求得[24]:
气体交换常数k采用Wanninkhof建立的模型进行计算[24]，求得的k值需要乘以(Sc/660)-0.5进行校正，Sc值可通过下式求得[12]:
海水CO浓度[CO]surf可通过顶空气体中CO的测定值求得[25]:
与大气中CO相平衡时，海水中CO的浓度[CO]eq可通过下式求得[27]:
海水中CO的过饱和系数α可通过下式求得[27]:
大气中CO的体积分数为68×10-9~448×10-9,平均值为117×10-9(SD=68×10-9，n=36)，最大值为最小值的6.6倍. 大气中CO的最大值出现在近岸站位C01，最小值出现在调查海域的远海站位FP01. 大气中CO的水平分布见图 2，从中可以看出大气中CO的浓度总体上从近岸向远海逐渐降低. 研究结果低于文献[17,18]报道值，春季东海和黄海大气中CO浓度平均值分别为190×10-9[17]，秋季东海和南黄海大气中CO浓度平均值分别为297×10-9[18]. 这是由于东海和南黄海大气中CO主要受陆源输入的影响,春季和秋季我国北方温度较低，化石燃料的使用，产生大量的 CO，使得春季和秋季大气中 CO浓度高于夏季值.
2.2 海水中CO的浓度 2.2.1 CO的水平分布 调查海域表层海水中CO的浓度范围为0.23~7.10 nmol ·L-1，平均值为2.49 nmol ·L-1(SD=2.11，n=36)，最大值为最小值的30.4倍. 各站位表层海水中CO的浓度见图 3. 表层海水中CO浓度的最大值(7.10 nmol ·L-1)出现在站位P01，取样时间10:59； CO浓度的最小值(0.23 nmol ·L-1)出现在站位P05，取样时间02:39. 表层水具有明显的时空变化，CO浓度基本从近岸向远海逐渐降低. 这主要是我国东部沿海人为活动对近岸海域生态环境的影响. 但是部分断面表层海水中CO的浓度与采样时间有较好的一致性，表现为中午前后浓度高，凌晨前后浓度低，因此陆源输入和太阳光照强度会共同影响表层海水中CO浓度，从而使CO浓度值产生较大变化. 本研究结果高于春季和秋季的调查结果[17,18]，春季东海和黄海海水中CO浓度平均值分别为2.24 nmol ·L-1[17]，秋季东海和南黄海CO浓度 平均值分别为0.68 nmol ·L-1.[18]. 这种季节的差异是多方面造成的，包括不同季节太阳辐射的强度、 CO海-气通量和微生物消耗的变化. | 图 2 大气CO的水平分布 Fig. 2 Horizontal distribution of the atmospheric CO concentrations 体积分数×10-9 |
 | 图 3 海水、大气中CO浓度和过饱和系数 Fig. 3 Concentration of CO in surface water and oversaturation factor |
本次调查中，笔者对MT1连续站白天每隔2 h、晚上每隔3 h采集标准层海水，对水体中CO浓度的日变化特征进行了考察，研究结果如图 4. 调查结果显示，夏季东海和南黄海海水中CO浓度具有明显的日变化，最大值是最小值的6~40倍. Jones[29]报道表层海水中CO的浓度有明显的日变化，并指出中午的最高浓度是凌晨的最低浓度的2~20倍； Stubbins等[30]也曾作出相关报道，发现最高浓度是最低浓度的5~7倍. 各层最大值基本出现在13:00左右，最小值基本上出现在凌晨前后. 与Conrad等[31]在大西洋和Ohta[32]在太平洋的研究结果以及春季黄海和渤海[17]、 秋季东海和南黄海[18]海水中CO日变化特征是一致的. CO明显的日变化特征进一步证明海水中CO主要由光化学产生. 夏季表层日变化的最大值均比春季黄海和渤海、 秋季东海和南黄海表层最大值高，可能因为夏季海水温度较高，太阳光照较强，海水中CDOM吸收的太阳光较多造成的.
 | 图 4 MT1站位CO的日变化 Fig. 4 Diurnal variation of CO concentration in the seawater at anchor station MT1 |
本航次中，还对部分站位CO的垂直分布进行了调查见图 5. 从中可以看出，海水中CO浓度最大值出现在表层，随深度增加CO浓度迅速减小. 这主要是由于表层海水接收到的太阳光最多，在太阳光的作用下，CDOM降解产生大量的CO，随深度增加，太阳光被海水及海水中的颗粒物吸收和散射，导致CDOM接受到的太阳光逐渐减少，CO浓度降低[27]. 春季东海和黄海[17]以及秋季东海和南黄海[18]也发现相似的规律.
 | 图 5 D05和P11 CO浓度、温度、盐度和叶绿素的垂直分布 Fig. 5 Vertical profile of CO concentrations,temperature,salinity,and concentration of Chl-a at stations D05 and P11 |
另外还考察了在垂直分布中CO与叶绿素(Chl-a)的关系. 在站位D05 Chl-a最大浓度出现在表层，随深度增加表现出先减小后增大再减小的变化规律； 站位P11的Chl-a最大浓度出现在50 m左右，CO和叶绿素在垂直分布上没有表现出相关性，该结果与文献报道相一致[22,32].
2.2.4 典型断面CO的垂直分布C断面重合北纬35°，横跨南黄海冷水团. 该断面水深较浅，最深处只有80 m左右. P断面通过长江冲淡水区，并横切冲绳海槽与黑潮水系主轴，从长江口一直外延到陆架东海外部外海. 夏季C、 P断面温度、 盐度和CO浓度的垂直分布如图 6.
 | 图 6 C断面和P断面温度、盐度和CO浓度的垂直分布 Fig. 6 Vertical profile of temperature,salinity,and CO concentration along transects C and P |
夏季,C断面处于黄海冷水团的控制[33]，底层水温明显偏低. 此时处于黄海冷水团的鼎盛期，存在较强的温跃层，抑制了海水的上下对流，使跃层以下仍能保持冬季底层海水的特征. CO浓度在垂直方向上基本符合表层最高，随深度增加CO浓度降低的趋势. 但在C05站位，表层至30 m CO浓度逐渐降低，从50 m以下，CO浓度又增大，与秋季东海和黄海调查结果一致[27]. 其原因尚有待于进一步调查.
P断面温度和盐度在垂直方向呈现明显的层化现象，P01站海水温度和盐度均较低，同时出现CO浓度较高的现象，可能主要是受到长江冲淡水的影响. 在该断面每个站位的垂直分布中，CO浓度基本上都随海水深度的加深而降低. 但个别站如P03~P11，随深度增加先降低后增加. 主要原因可能是黑潮次表层水的入侵在夏季最强[34]，使底层水有黑潮次表层水的特性(夏季其水温约为17~20℃，盐度约为34.30~34.50)，较陆架上的海水而言，底层水出现低温高盐区[34,35]. CO浓度最大值一般出现在表层，但在个别站位中(如P04、 P05),CO浓度的最大值出现在下方10 m层. 原因可能是采样时风速较大，海面波破碎造成表层CO通过海气界面扩散到大气中.
2.3 CO的海-气通量各个站位CO的过饱和系数见图 3，CO的过饱和系数变化范围为1.99~99.18，平均值为29.36(SD=24.42，n=29)，说明在调查期间整个调查海域，海水中CO相对于大气都是过饱和的，表明所调查的东海和南黄海是大气CO的源. 调查结果高于春季和秋季调查结果[17,18]，春季东海和黄海过饱和系数平均值为16.00[17]，秋季东海和南黄海过饱和系数平均值为3.34[18]. 由图 3及春季[17]和秋季[18]调查结果可以看出过饱和系数的变化趋势与表层海水中CO浓度变化基本一致，表明过饱和系数主要受到表层海水中CO浓度的影响，表层海水CO主要由光化学产生. 调查结果表明夏季表层海水中CO浓度大于春季和秋季，夏季大气中CO浓度低于春季和秋季，因此夏季过饱和系数大于春季和秋季.
CO的海-气通量与风速、 过饱和系数关系见图 7，可以看出，CO的海-气通量与风速变化一致，说明风速是影响海-气通量的一个重要因素. 海-气通量变化范围为0.37~44.84 μmol ·(m2 ·d)-1，平均值为12.73 μmol ·(m2 ·d)-1(SD=11.40，n=29). 最大值出现在站位ME5，该站位CO的过饱和系数(49.03)和风速(10.8 m ·s-1)都比较大； 最小值出现在站位C03，该站位CO的过饱和系数(3.47)和风速(5.10 m ·s-1)都比较小，海-气通量受海水中CO过饱和程度和风速大小的共同影响.
Zafiriou等[12] 在Sargasso海域春季的调查结果为6.54 μmol ·(m2 ·d)-1，Xie等[36]报道Beaufort海春季海-气通量为(6.20± 6.43) μmol ·(m2 ·d)-1,春季东海和黄海调查结果为6.67 μmol ·(m2 ·d)-1[17]，秋季东海和南黄海的调查结果为1.82 μmol ·(m2 ·d)-1[18],春季黄海和渤海调查结果为2.13 μmol ·(m2 ·d)-1[19]. 可以看出夏季东海和南黄海海-气通量值处在较高的水平，这主要是由于夏季海水中CO的过饱和程度和风速都较大的原因.
东海和南黄海的海域面积为107.9×104 km2[37]，由此估算出夏季东海和南黄海向大气输送C(以12 C计)的速率为1.65×108 g ·d-1.
 | 图 7 CO海-气通量、风速、过饱和系数 Fig. 7 Sea-to-air flux of CO,wind speed and oversaturation factor |
本研究采用黑暗培养法[22,23]测量了CO微生物消耗，典型站位的CO微生物消耗曲线见图 8. 调查结果显示，CO浓度随时间增大呈指数型降低，符合一级反应的特点，各个站位的CO微生物消耗速率的相关系数(R2)、 消耗速率常数(KCO)、 周转时间(τCO=1/KCO)和Chl-a浓度见表 1. 所选站位的CO微生物消耗速率常数范围为0.12~1.45 h-1，平均值为0.47 h-1(SD=0.55，n=5)，高于东海和黄海春季和秋季的CO消耗速率常数分别为0.22 h-1和0.16 h-1[27]. 主要是因为夏季海水中Chl-a浓度较高，使微生物数量增加[38,39]. 另外，夏季海水温度较高，微生物活动也较活跃[40]. KCO的最大值出现在站位R1，该站位具有较大的叶绿素值(7.25 μg ·L-1)和较低的盐度值； KCO的最小值出现在站位P07，该站位具有较高的盐度值.
 | 表 1 各培养实验站位的CO消耗速率(KCO)、周转时间(τCO)、微生物消耗速率的相关系数(R2)、温度、盐度和叶绿素数据Table 1 Microbial CO consumption rate constant (KCO),biological turnover time (τCO),regression coefficient between CO concentration and incubation time (R2),temperature,salinity and Chl-a concentrations at some typical stations |
 | 图 8 典型站位CO微生物消耗曲线 Fig. 8 Typical [CO] versus incubation time at stations T6 and P07 |
进行微生物消耗研究的站位中，表层海水的盐度变化范围为29.20~33.76，盐度与消耗速率常数KCO关系如图 9，可见KCO与盐度值之间存在较好的相关性，KCO随盐度值的增大而减小(R2=0.906，n=5，P=0.012 5)，该结果与文献报道结果相一致[18,27,41]. Xie等[41]的研究发现，在盐度为0~19时，KCO随盐度增大而升高； 在盐度大于19时，KCO随盐度增大而降低.
CO的微生物消耗是一个比较复杂的过程，其微生物消耗速率KCO不仅受到叶绿素、 微生物数量、 微生物的种类、 供给微生物的有机质的影响，无机营养盐、 温度、 盐度和pH等因素也会影响到微生物消耗速率KCO[42,43,44].
 | 图 9 KCO与盐度的关系 Fig. 9 Correlation between KCO and salinity |
(1) 夏季东海和南黄海大气中CO的体积分数范围为68×10-9~448×10-9，平均值为117×10-9，呈现出近岸高、 远海低的特点.
(2) 从水平分布上看，海水中CO浓度范围为0.23~7.10 nmol ·L-1，平均值为2.49 nmol ·L-1，CO浓度值受太阳辐射影响明显. 东海和黄海海水中CO浓度的垂直分布在不同的断面和站位均呈现近似分布，CO浓度最大值一般出现在表层，随深度增加，CO浓度逐渐降低. 海水中CO与Chl-a之间无明显相关性.
(3) 东海和南黄海海水中CO浓度均具有明显的周日变化，最大值是最小值的6~40倍. 其中，各层CO浓度最小值均出现在凌晨前后，最大值出现在中午. CO明显的周日变化进一步证明了海水中CO主要是由光化学产生的.
(4) 东海和南黄海表层海水中的CO处于过饱和状态，东海和南黄海是大气CO的源，海-气通量平均值为12.73 μmol ·(m2 ·d)-1.
(5) 东海和南黄海夏季CO微生物消耗速率常数范围为0.12~1.45 h-1，平均值为0.47 h-1. 研究表明，微生物消耗速率与盐度之间有一定的相关性.
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