随着经济规模迅速扩大、 城市化进程的快速发展、 耗煤量和机动车拥有量等不断增加，我国部分城市地区空气污染正从单一的煤烟型污染转向复合型污染，以细粒子、 臭氧污染为主要特征的区域性、 复合型大气污染问题突出^{[1,2,3,4,5,6]}. 京津冀、 长三角、 珠三角等城市群地区气溶胶污染日趋严重，灰霾天气增多^{[7,8,9,10,11,12]}，灰霾问题已引起政府、 公众及学者的广泛关注.

现有不同地区空气污染特征、 不同灰霾污染过程与形成机制等的研究表明: 空气污染与能见度、 相对湿度、 气温、 日照时数、 降水量、 地面风向和风速、 近地层逆温等诸多气象因子密切相关^{[13,14,15,16,17,18,19]}； 灰霾污染过程气溶胶组成复杂，气溶胶水溶性离子成分在灰霾形成中起到重要作用^{[20,21,22,23,24,25]}； 部分城市和区域不仅受局地源的影响，还很大程度上受沙尘暴、 秸秆焚烧等污染物长距离输送的影响^[26,27,28].

长株潭城市群位于湖南省中东部，包括长沙、 株洲、 湘潭这3座城市，是我国中部新崛起的城市群之一. 3城市呈“品”字形分布于罗霄山脉与雪峰山脉之间的湘江谷地，为气流交汇地区，易形成3城市间大气污染的相互迭加，导致区域性的空气污染.

2013年10月21~31日，长株潭城市群经历了一次严重的持续性空气污染过程. 本研究利用地面空气质量监测资料、 地面气象资料、 探空资料、 卫星遥感火点监测资料、 HYSPLIT4后向轨迹分析等对这次空气污染过程进行分析，探讨了长株潭城市群持续性污染过程的形成机制及污染物长距离输送的影响.

本研究所使用的资料包括2013年10月长沙、 株洲、 湘潭这3市逐日的API数据和逐时的空气质量监测数据，数据分别源自湖南省环境保护厅网站(http: //www.hbt.hunan.gov.cn/)和湖南空气质量实时发布系统网站(http: //222.247.51.155: 8025/). 湖南空气质量实时发布系统实时发布长株潭城市群24个监测子站的空气质量监测数据，本研究主要摘录了其中4个监测子站监测资料(包括PM_2.5、 PM₁₀、 CO、 O₃、 NO₂、 SO₂浓度)，分别为长沙市沙坪站(S1)、 长沙市雨花区站(S2)、 株洲市监测站(S3)和湘潭市监测站(S4)，其中沙坪站位于长沙市北部郊区，雨花区站位于长沙市城区南部，株洲市监测站位于株洲市中心城区，湘潭市监测站位于湘潭市城区南部，4站点位置具体分布情况见图 1.

图 1

Fig. 1

图 1 长株潭城市群监测站点分布示意 Fig. 1 Map of Chang-Zhu-Tan Metropolitan Area and observation sites

气象资料主要包括2013年10月湘潭地面站(S5)气象观测资料和长沙探空站(S6)观测资料(站点分布见图 1)，资料分别来自湘潭市气象局和相关网站(http: //weather.uwyo.edu/)，其中地面资料主要包括逐时的温度、 风速、 风向、 湿度、 能见度等气象参数，探空资料包括每日08: 00和20: 00的风速、 风向、 温度资料. 此外，卫星遥感火点监测资料来自国家卫星气象中心网站(http: //nsmc.cma.gov.cn/)； 驱动HYSPLIT4模式的气象数据选用GDAS数据库(全球数据同化系统，Global Data Assimilation System)中的相关资料，数据水平分辨率为2.5°×2.5°，时间分辨率为6 h.

HYSPLIT4模式为欧拉和拉格朗日混合型轨迹模式，可进行气流后向轨迹模拟. 该模式有多种气象输入场、 物理过程和不同类型排放源，拥有较完整的输送、 扩散和沉降过程，被广泛应用于大气输送研究及污染过程分析. 本模拟过程轨迹终点设为湘潭(S7，N 27°49′，E 112°56′，位置见图 1)，预设100 m、 500 m和1 000 m这3个终点高度.

2013年10月21~31日长株潭城市群经历了一次严重的持续性空气污染过程，首要污染物为颗粒物(PM)，单站PM_2.5小时浓度最高达1 267 μg ·m^-3. 长株潭3市的空气污染指数(API)自21日开始接近或超过100，基本达到污染状态，此后维持在100以上，直到30日上午出现冷锋降水(总降水量约8 mm)，受冷空气和降水冲刷影响，3市API才逐渐回落，污染过程趋向结束. 图 2给出21~31日长沙沙坪站、 长沙雨花区站、 株洲市监测站、 湘潭市监测站这4个站点的PM_2.5浓度变化，以及湘潭市监测站的气态污染物(CO、 O₃、 NO₂和SO₂)浓度变化.

由图 2(a)可看出，污染过程前期(21~26日)，4站点PM_2.5浓度基本均在150μg ·m^-3附近同步小幅波动，呈缓慢积累趋势； 过程后期(27~31日)，4站点PM_2.5浓度在27、 29、 30日的夜间急剧飙升，呈3次显著峰值，且各站峰值浓度存在明显差异. 27、 29日凌晨峰值段，沙坪站、 湘潭市监测站浓度明显比雨花区站、 株洲市监测站浓度高，而30日凌晨峰值段，各站浓度基本达同一水平，造成这一差异的原因在后文有详细探讨. 过程前、 后期各站PM_2.5浓度差异较大，表 1给出了前、 后期各站PM_2.5浓度的对比. 从中可知，污染过程前、 后期PM_2.5浓度最大值均出现在湘潭市监测站，最高浓度均值则分别出现在长沙市沙坪站和湘潭市监测站； 整个区域前期PM_2.5浓度均值为161μg ·m^-3，后期为228μg ·m^-3.

图 2

Fig. 2

图 2 2013年10月21~31日长株潭城市群部分测站污染物浓度变化 Fig. 2 Variations of the concentration of air pollutants during October 21th to 31th in selected observation sites

由图 2(b)可看出，各气态污染物变化趋势差异较大. CO浓度变化与PM_2.5比较一致，过程最大峰值出现在28日22: 00，峰值浓度为4.79 mg ·m^-3； NO₂浓度变化与PM_2.5也具有较好的正相关性，但浓度峰值出现较PM_2.5早3~5 h，分别在27日21:00、 28日20:00、 29日18:00达到峰值，浓度均在180 μg ·m^-3以上； O₃是光化学产物，其浓度呈明显的日变化，29日后，由于天气转阴O₃浓度迅速下降并维持低值； SO₂浓度呈无明显规律的波动，29日后，由于降水的冲刷，浓度也迅速下降.

表 1(Table 1)

表 1 各站PM2.5浓度的对比/μg·m-3 Table 1 Comparison of the concentration of PM2.5 in selected observation sites/μg ·m-3 站点 前期最大值 后期最大值 前期均值 后期均值 长沙市沙坪站 299 570 190 250 长沙市雨花区站 214 485 146 188 株洲市监测站 218 489 147 177 湘潭市监测站 346 1 267 162 295 区域 346 1 267 161 228

表 1 各站PM2.5浓度的对比 /μg ·m-3 Table 1 Comparison of the concentration of PM2.5 in selected observation sites/μg ·m-3

杨晴等^[29]对长株潭城市群大气颗粒物的监测研究表明，作为背景点的沙坪站，其颗粒物浓度基本是城中站浓度的1/2~2/3. 而此次污染过程沙坪站颗粒物浓度明显较城中站高，表明此次过程污染物主要来源可能并非只有城市源. 此次污染过程污染时段在10月下旬，正值长江中下游地区水稻秋收时节，水稻秸秆产生后的就地焚烧会释放大量的大气污染物，城市群周边地区秸秆焚烧产生的污染物输送，可能是造成此次污染的重要原因.

一定时期内，城市源对大气颗粒物、 气态污染物的贡献比例相对稳定. 对城市大气污染源来说，PM、 CO与SO₂排放有较大相似性，其浓度存在明显正相关^[30,31]. 而秸秆焚烧产生的大气污染物却存在明显差异，水稻秸秆焚烧PM和CO排放因子分别为6.04g ·kg^-1和72.4 g ·kg^-1，SO₂排放因子仅为0.147 g ·kg^-1[32]. 由于CO与SO₂排放量对秸秆焚烧敏感性的巨大差异，可以用CO/SO₂比值来反映稻秸焚烧污染的污染过程及剧烈程度，当CO/SO₂比值上升时，说明稻秸焚烧污染输送在加强，反之则被弱化^[31]. 图 3给出16~31日湘潭市监测站CO/SO₂比值和PM_2.5/SO₂比值变化.

图 3

Fig. 3

图 3 2013年10月16~31日湘潭市监测站CO/SO2比值和PM2.5/SO2比值变化 Fig. 3 Variations of the CO/SO2 ratio and PM2.5/SO2 ratio during October 16th to 31th in Xiangtan observation sites

从图 3可见，PM_2.5/SO₂比值变化和CO/SO₂比值变化十分类似. 从CO/SO₂比值变化曲线来看，清洁日期间(16~20日)CO/SO₂比值在20附近变化较小，可判定污染物主要来自城市源； 污染过程前期(21~26日)CO/SO₂比值仍在20附近波动，与清洁日期间无明显差异，表明此时段污染物浓度的升高主要是由于城市局地污染物的积累所致；污染过程后期(27~31日)，CO/SO₂比值大幅度上升，27日00:00的CO/SO₂比值仅为28，至07:00飚升至60，是清洁日和污染前期CO/SO₂比值均值的3倍，29日04:00的CO/SO₂比值出现峰值为69，达清洁日和污染前期CO/SO₂比值均值的3.5倍，30日后CO/SO₂比值维持60以上的高值，主要受稻秸焚烧污染贡献影响； 此外，30日后CO/SO₂比值持续高值还与降水有关，30~31日，长株潭城市群及外围大范围区域均有阵性小雨，一方面城市群局地SO₂溶于雨水被清除掉，另一方面小雨造成外围地区秸秆的不完全燃烧释放更多的CO，向城市群区域输送. 根据CO/SO₂比值和PM_2.5/SO₂比值在清洁日和污染过程前、 后期的显著差异，结合CO、 SO₂和PM_2.5浓度变化情况，参考李令军等^[31]的方法，量化污染过程后期秸秆焚烧污染物的输送贡献可知: 27~29日稻秸焚烧排放的CO、 PM_2.5输送量可达城市局地排放量的近2~3倍，折算成浓度，29日凌晨污染峰值时段污染物输送对湘潭市大气CO、 PM_2.5浓度贡献分别约为1.48mg ·m^-3和 800 μg ·m^-3.

图 4

Fig. 4

图 4 湘潭市上空气流的72 h气流后向输送轨迹 Fig. 4 Currents backward trajectories of Xiangtan

从图 4气流的后向输送轨迹可以确定污染过程前、 后期污染气流的来源: 污染过程前期[图 4(a)]，100 m高度气流自淮北地区朝西南方向流向长株潭城市群，500 m高度气流自关中地带出发，向东南移动到淮北地区后折向西南，缓慢流向长株潭地区，1 000 m高度气流源自蒙古西部的高层大气，快速移动到淮北地区后，转向西南，流向长株潭城市群上空； 污染过程后期[图 4(b)]，不同高度的气流后向轨迹路径差别较大，100 m和500 m高度的气流路径较为接近，气流均自江西东北部低层出发，先西南向流动到江西省中南部地区，再折为西北向缓慢移至长株潭城市群上空； 1 000 m气流自广东高层出发，越过南岭向北进入长株潭城市群上空.

图 5给出21～31日FY-3卫星遥感监测的火点分布.

图 5

Fig. 5

图 5 FY-3卫星遥感监测的火点分布 Fig. 5 FY-3 satellite image of fire spots

结合图 4和图 5可见，过程前期气流流经地区(安徽、 湖北)火点较少，表明过程前期秸秆焚烧污染物的长距离输送量较小； 过程后期气流流经地区(江西、 湖南东部)火点明显增多，作物秸秆焚烧释放出的大量污染物被流经气流裹挟输送到长株潭城市群，与局地污染物相汇聚，在不利扩散的气象条件下快速积累，造成污染物浓度的急剧飙升.

从过程前、 后期长株潭城市群污染物浓度变化及气流输送路径可知，污染物长距离输送对长株潭城市群区域空气质量有重要影响. 值得注意的是，由于后向轨迹模式HYSPLIT4的局限性以及GDAS数据较低时间分辨率的原因，所模拟的气流后向轨迹存在一定的不确定性. HYSPLIT4对平坦地区的气流轨迹模拟较好，而长株潭城市群处于湘江河谷，周围地区以丘陵地形为主，因此低层(100 m)气流轨迹的模拟可能存在偏差； 过程后期，研究地区处于南北冷暖空气对峙、 风向转变频繁阶段，采用6 h分辨率的数据计算后向轨迹可能带来较大误差. 这些不确定性可能在一定程度上影响分析结果，因此有必要在以后的工作中作进一步的研究.

污染物的高浓度积累除了跟局地源和污染长距离输送有关外，还与天气系统及气象条件密切相关，天气稳定的均压场是形成我国中尺度乃至大尺度重污染的主要天气系统^[33,34,35].

图 6给出此次污染过程中22、 25、 28、 31日20:00的东亚地面天气.

从图 6的地面天气图变化可见: 过程前期，长株潭城市群受高压脊控制； 过程后期，随着高压脊东移变性和北方弱冷空气的补充，在长株潭附近地区形成弱高压中心，长株潭城市群地面等压线稀疏，为持续稳定的均压场，直到过程末期冷锋到达后均压场遭破坏，伴随的降水和大风天气使污染过程结束.

图 6

Fig. 6

图 6 东亚地面天气 Fig. 6 Surface weather patterns over the eastern Asia 红色方框部分为长株潭城市群所在区域

整个污染过程长株潭城市群持续受高压控制，稳定的高压均压场是此次污染过程发展、 维持与加强的重要条件. 特别是后期弱高压控制的下沉气流易形成近地层下沉逆温，抑制混合层的发展，使污染物在近地层积聚. 同时由于高压强度较弱，周边地区等压线分布稀疏，气压梯度力较小，不易形成足够大的地面风速，因此污染物的水平稀释扩散能力较弱，造成污染物大量累积.

在气象条件中，静小风是造成污染物高浓度的最重要条件之一. 图 7给出了21~31日湘潭PM_2.5浓度与地面风速、 风向的变化.

图 7

Fig. 7

图 7 2013年10月21~31日湘潭PM2.5浓度与地面风速、 风向的变化Fig. 7 Variations of the concentration of PM2.5,surface wind speed and wind direction during October 21th to 31th for Xiangtan

从图 7可见: 过程前期，湘潭地面风速除午后稍大外，其它时刻基本小于2m ·s^-1，与风速相对应，PM_2.5浓度在风速较大的午后时刻降低，在风速较小的夜间增加，总体呈缓慢累积态势； 过程后期，地面风速进一步减小，静小风出现频率增加，风向转换频繁，在静小风条件出现时，PM_2.5浓度急剧飙升，出现污染峰值.

前文分析指出污染峰值段各站PM_2.5浓度呈现较大差异，这可能与静小风条件下局地影响显著有关: 27~29日，地面风速基本维持静小风，由于受周围地区稻秸焚烧污染物输送影响，城市群外围监测站(沙坪站和湘潭市监测站)受污染物输送影响可能更大，所以监测到的峰值浓度更高； 30日受地面风速增大的影响，秸秆焚烧污染物输送的局地差异性减小，因此各站峰值浓度比较接近.

图 8

Fig. 8

图 8 2013年10月21~31日长沙风廓线Fig. 8 Variations of wind profile during October 21th to 31th in Changsha

从图 8可见，过程前期(21~26日)，受高压脊控制，天气稳定，风速垂直变化较小，在300 m左右存在明显的风切变； 高层以东北风为主，风速无明显昼夜变化，低层以西北风为主，白天风速较小，夜间风速增大，并在200 m高度出现低空急流. 自27日起，风速风向开始出现明显的变化，27日08:00，整层转为东南风，经过自上而下的调整后，到28日20:00，整层转为西南风. 30日，冷锋到达，低层由西南风转为西北风，高层由西南风转为东南风，至31日20:00整层基本重新调整为偏北风. 显而易见，27~29日风向转变频繁，这是南北冷暖气流交锋对峙的结果.

图 9

Fig. 9

图 9 2013年10月21~31日长沙温度廓线 Fig. 9 Variations of temperature profile during October 21th to 31th in Changsha

有关研究表明^[36,37,38]: 气流对峙过程中，会造成整层风速减小，近地层出现静小风频率增高，致使污染物的水平扩散能力减弱，污染物扩散不开而造成高浓度的累积. 从长沙风廓线上可以清晰地看到，受气流对峙影响，27~29日整层风速明显减小，特别是29日20:00的600 m以下风速极小，长株潭城市群在29日夜间也达到了污染峰值.

近地层出现逆温不利于污染物的垂直扩散. 逆温层的持续时间、 强度和厚度对污染物垂直扩散有直接影响. 图 9给出2013年10月21~31日长沙探空站的温度廓线变化.

从图 9可见，污染过程期间近地层逆温出现频繁，层结稳定. 21日08:00，近地面虽未观测到贴地逆温，但200~700 m高度间为等温层. 22~24日08:00，近地层200~400 m间存在明显的逆温，夜间贴地逆温高度可达400 m，但逆温强度不大，持续时间不长. 25~26日，受弱冷空气的影响，长沙近地层温度下降，夜间近地层仍出现300~400 m高的贴地逆温. 26日后，随着气温的回升，夜间贴地逆温愈加强盛，27~29日持续出现贴地逆温，逆温层顶在350 m左右，地面和逆温层顶温差达4℃，逆温强度大. 与21~26日相比，27~29日的贴地逆温持续时间更长、 强度更大，更不利于污染物在垂直方向的扩散. 30日起，受冷空气和降水影响，贴地逆温消失，但400~600 m间有残留逆温存在，31日低层逆温消失，高层出现锋面逆温.

(1)该污染过程的主要特点是过程前期城市排放污染物缓慢积累，过程后期秸秆焚烧特征污染物PM_2.5、 CO、 NO₂等浓度急剧升高.

(2)高压均压场背景环流导致的稳定大气层结、 南北冷暖气流对峙造成的地面静小风，是长株潭城市群污染过程维持和加强的重要气象条件.

(3)秸秆焚烧污染物的长距离输送是过程后期空气污染加重的直接原因. 过程前期气流主要流经长株潭城市群东北方向的安徽、 湖北等地，流经地区火点分布较少，后期气流主要流经长株潭城市群偏东南方向的江西等地，流经地区火点分布较多.

(4)污染物长距离输送对长株潭城市群区域空气质量有重要影响.