地下水的硝态氮污染恶化区域饮用水源、 影响人类健康、 导致河流和湖泊的富营养化,成为近几十年来广泛关注的环境问题[1]. 在农田区域,地下水氮污染的主要原因在于化学氮肥的过量施用,从20世纪80年代以来,已被不同地域的大量研究所证实[1, 2, 3, 4, 5]. 为此,欧美一些国家早在20世纪80-90年代就已采取了积极的调控措施,研究降低硝态氮淋溶损失的农业管理措施[6]和控制地下水硝态氮污染的施肥标准[7],划定“硝酸盐敏感区”(nitrate sensitive areas,NSA)和 “硝酸盐脆弱区”(nitrate vulnerable zones,NVZs),立法限定氮的施用量[8]. 中国自20世纪80年代以来化肥用量持续增长,由此引起的地下水硝态氮污染问题日益凸现[4]. Gu 等[5]对近10年来已发表的地下水氮污染的文献进行总结,结果表明,在过去的近30年中,渗漏到地下水中的活性氮从1980年的2.0 Tg ·a-1增加到了2008年的5.0 Tg ·a-1,增加了约1.5倍,从农田系统渗漏的硝态氮为其主要的污染源; 对全国628个地下水硝态含量的数据统计,28%的水样硝态氮(以N计)含量超过中国饮用水标准(20 mg ·L-1,GB 5749-85).
地下水的硝态氮污染主要通过氮的淋溶和渗漏,而土壤质地决定着土壤水分入渗、 非饱和导水率和持水性能[9]. 因此,除施肥、 灌溉、 降雨等因素外,非饱和带土壤质地特征也是影响硝态氮淋溶损失的关键,并对地下水氮污染起重要的调节作用[10]. 河流的洪积-冲积区域,一方面地下水位较高,另一方面洪积沉积物质渗漏的高异质性和砾石在剖面中的分布,是氮淋溶和地下水氮污染的高风险区和欧盟国家划定的“硝酸盐脆弱区”的重点区域[11]; 沙质土壤区域进行灌溉农业生产会导致区域地下水严重的硝态氮污染,如美国中南部的Wisconsin 中部沙地平原,灌溉农业的发展伴随着严重的地下水氮污染,种植甜玉米后,运移到地下水的硝态氮达到126-169 kg ·(hm2 ·a)-1,77%的肥料氮进入地下水,成为美国中部氮输出最高的区域[1]. 近年来国内对地下水硝态氮污染的研究主要集中在地下水氮污染现状、 区域分布及其影响因素等方面[4, 5, 12, 13, 14, 15]. 但有关非饱和带土壤状况对地下水氮污染调节作用的影响关注较少. 在地下水位分布较浅的区域,对土壤非饱和带物理性状的研究对认识区域土壤水分运移、 氮淋溶特征、 地下水氮负荷量有重要作用,同时对硝态氮淋溶损失的敏感区域确定,进而进行减少氮淋溶损失的灌溉、 施肥管理有重要的指导作用[11].
甘肃河西走廊中段黑河流域张掖绿洲灌溉农业区是国内单季作物产量最高的区域之一,也是国内粮食生产化肥用量较大的区域[16]. 20 世纪90年代推广的小麦玉米带田,在保证充分灌溉和施用有机肥的基础上,化肥N的投入在450-750 kg ·hm-2 [17]. 近十几年来,黑河中游绿洲主要种植制种玉米,区域平均化肥氮的投入已超过350 kg ·hm-2[16],灌溉方式仍以大水漫灌为主. 区域土壤成土母质为洪积-冲积物,特别是近几十年来的新垦绿洲区,荒漠土壤转变为灌溉农田后,粗质地、 结构松散和有机质含量极低的土壤特性决定了农作物生产主要依赖大量的化肥投入与高额的灌溉量,地下水氮淋溶损失严重,存在地下水氮污染的高风险[16,18]. 本研究通过对荒漠绿洲过渡带不同景观单元地下水硝态氮监测,了解区域地下水氮污染动态; 并通过了解土壤剖面质地特征及土壤硝态氮积累,认识非饱和带土壤特征对氮淋溶和地下水氮污染的影响,以期为制定减少氮淋溶损失的区域合理灌溉和施肥决策提供依据. 1 材料与方法 1.1 研究区域概况
研究区域为甘肃河西走廊中段临泽北部平川绿洲,有农田面积52.67 km2,除黑河沿岸的老绿洲农田外,近一半农田为近50年来不断向荒漠扩展的结果,绿洲外围北部为砾质荒漠,东北部为沙漠,在新垦绿洲与沙漠之间营造条带状乔木林和梭梭灌木林,形成人工固沙带. 研究区域多年平均降水量为116.8 mm,年蒸发量2 390 mm,年均气温7.6℃,无霜期165 d,农田区域地下水位在3-6 m. 2000年开始,黑河向下游额济纳实施分水以来,平川绿洲由长期的黑河水灌溉,转变为地表水与地下水联合灌溉,2007年全灌区地下水灌溉井已达343眼[19],地下水灌溉量逐年扩大. 土壤类型黑河沿岸分布有小面积的绿洲潮土和灌淤土,大部分农田土壤为自然荒漠土壤(灰棕漠土和风砂土)开垦后形成的灌漠土,由于开垦年限不同,土壤熟化程度各异,近几十年来新垦农田土壤仍呈现荒漠土壤的特征,且在空间上存在明显的异质性分布. 近年来,该区域主要种植制种玉米,占种植面积的90%以上,玉米种植方式为地膜覆盖栽培、 漫灌,传统耕作方式. 玉米生产主要依赖于大量的化肥投入,化肥施用量在300-450 kg ·hm-2(以N计)和150-225 kg ·hm-2 (以P2O5计). 地下水也是研究区域人畜饮用水源. 1.2 研究方法 (1)地下水位观测井布设、 取样 沿黑河河岸-老绿洲农田区-新垦绿洲农田区-绿洲外围固沙带的一个断面布设了10个浅层地下水位及水质观测井,其中黑河河漫滩1个(1号)、 老绿洲农田区(2-4号)、 新垦绿洲农田区(5-7号)和固沙带(8-10号)分别布设3个观测井(图 1). 观测井的间隔距离在500-1 000 m. 2012年4月-2013年10月在每月的1日、 11日和21日测定地下水位,每月11日取水样测定硝态氮含量.
![]() | 图 1 研究区域及地下水观测井位置示意Fig. 1 Study area and location sketch map of groundwater observation wells |
(2)土壤剖面取样 2013年9月在位于绿洲农田和绿洲外围固沙带的9个观测井所在地块用土钻取0-300 cm的剖面样,取样层次为0-20、 20-40、 40-60、 60-80、 80-100、 100-120、 120-150、 150-180、 180-210、 240-270和270-300 cm. 所取部分鲜样装入自封袋,在实验室进行硝态氮的测定,部分样风干后进行粒级分析. 不同景观带观测井及所在地块的土地利用与管理如表 1.
![]() | 表 1 观测井所在地块土地利用状况Table 1 Distribution area of observation wells and land use |
(3) 不同土壤质地与肥力水平农田土壤硝态氮动态观测 2012年,在中国生态系统研究网络临泽站灌溉试验观测场进行动态取样,观测场小区土壤为5个站区周边不同时期开垦的农田土壤分层填埋形成,0-100 cm不同土层土壤粒级分布、 容重、 有机质及全氮含量如表 2,表层土壤质地S1和S2为砂土、 S3为壤砂土、 S4和S5为砂壤土; 不同小区100 cm以下土层土壤一致,除140-160 cm出现一薄层黏土淤积层,砂粒含量达79%,其余土层砂粒含量在90%以上,180 cm以下土层以1-2 mm的粗砂为主[16]. 每种土壤处理由9个5 m×4 m的小区组成. 2012年进行了玉米灌溉田间试验,化肥用量均为N:300 kg ·hm-2,P2O5:150 kg ·hm-2,所用化肥为尿素和磷酸二铵,磷肥和1/3氮肥在播种时基施,另2/3氮肥分别在玉米拔节期和灌浆期追施. 本研究对充分灌溉下的每种土壤3个小区进行土壤剖面硝态氮含量进行动态监测,分别在2012年4月20日(播种前)、 6月24日(拔节期)、 7月30日(孕穗期)和9月24日(收获后)取样,取样层次为0-20、 20-40、 40-60、 60-80、 80-100、 100-120、 120-140、 140-200 cm. 5种土壤在玉米生育期的灌溉量分别为9 600 m3 ·hm-2(S1,S2)、 8 400 m3 ·hm-2(S3)、 7 200 m3 ·hm-2(S4)、 6 000 m3 ·hm-2(S5)(土壤持水性能不同,所需的灌溉次数和灌溉量不同).
![]() | 表 2 5个监测土壤的物理化学性状Table 2 Physical and chemical properties of the 5 soils |
(4)土壤样品及水样的分析 所取土壤样品和水样运回实验室,土样一部分鲜样保存在4℃的冰箱中用于硝态氮的测定,一部分风干后,用湿筛加吸管法测定土壤粒级组成. 水样NO-3-N含量用离子色谱测定; 土壤NO-3-N 含量用2 mol ·L-1 KCl 浸提,滤液在220 nm 和275 nm下比色测定[20];
(5)数据分析 土壤NO-3-N积累量(kg ·hm-2)=土层厚度(cm)×土壤容重(g ·cm-3)×土壤NO-3-N含量(mg ·kg-1)/10; 用SPSS软件进行各样地与处理之间的显著性差异、 土壤性状之间的回归分析. 2 结果与分析 2.1 荒漠绿洲不同景观带土壤剖面粒级组成与硝态氮含量特征
黑河沿岸老绿洲农田至绿洲外围固沙带不同景观单元土壤粒级组成在剖面的分布有明显的分异. 老绿洲农田(Ⅰ)130 cm层次以上砂粒含量在54.5%-63.0%,为壤砂土,130 cm以下黏粉粒含量逐渐增加,190 cm以下出现黏土层,为壤土和黏壤土; 新垦沙地农田(Ⅱ)0-300 cm土壤砂粒含量均在80%以上,整个剖面质地为砂土; 绿洲外围固沙带(Ⅲ)130 cm以下砂粒含量逐渐减少,在220 cm以下出现黏土层分布(表 3). 土壤剖面中NO-3-N含量同一土层老绿洲农田显著高于新垦沙地农田和固定沙地. 剖面分布特征显示,老绿洲农田在0-20 cm和20-40 cm NO-3-N 含量较高,随后出现下降,在190-300 cm土层有明显的积累; 新垦沙地农田在0-20 cm较高、 20-300 cm土层
有一个均匀分布; 而绿洲外围固沙带固定沙地表层土壤NO-3-N极低,随土层深度的增加而增加,在130 cm以下各土层NO-3-N 含量高于新垦沙地农田(表 3).
![]() | 表 3 荒漠绿洲不同景观带土壤剖面粒级组成与硝态氮含量 1)(n=3) Table 3 Soil particle size distribution and NO-3-N content in different landscapes in the desert-oasis region (n=3) |
土壤剖面中NO-3-N含量与土壤黏粉粒含量有显著的线性相关(图 2),表明土壤黏粉粒对NO-3-N的保持作用.
![]() | 图 2 土壤黏粉粒含量与硝态氮含量的关系Fig. 2 Relationships between soil silt+clay content and NO-3-N concentration |
0-100 cm土层土壤质地、 有机质及全氮含量明显不同的5种土壤,NO-3-N含量在土壤剖面不同土层具明显的差异,在2012年玉米播种前(4月20日)测定,0-20 cm耕层土壤NO-3-N含量变动在5.3 mg ·kg-1(砂土,S1)-22.6 mg ·kg-1(砂壤土,S5),随土壤剖面深度的增加,NO-3-N含量下降(图 3); 在种植玉米施用相同的化肥用量,在玉米拔节期施肥和灌溉后测定(6月24日),砂壤土(S4、 S5)、 0-60 cm土层NO-3-N含量明显增加,而壤砂土(S3)和砂土(S1、 S2)并无明显变化,在孕穗期第二次追肥后测定(7月30日),NO-3-N含量与播种前比较并无明显变化,收获后测定(9月24日),不同土壤80 cm以上土层较播种前均有不同程度的下降.
![]() | 图 3 5种土壤种植玉米不同时期土壤剖面硝态氮含量分布 Fig. 3 Distribution of NO-3-N concentration in different layers of 5 soils in different periods |
0-100 cm玉米根系分布区土壤NO-3-N的积累量,播种前变动在54.7 kg ·hm-2(砂土,S1)-171.2 kg ·hm-2(砂壤土,S5),在第一次追肥后玉米根区NO-3-N的积累量达到最大,但在孕穗期第二次追肥和灌溉后5 d测定,NO-3-N的积累量降低至播前水平以下,收获后测定,0-100 cm的积累量降低至最低值,变动在27.2 kg ·hm-2(砂土,S1)-119.0 kg ·hm-2(砂壤土,S5). 与播种前比较,0-100 cm土壤NO-3-N的积累量5种土壤分别下降了50.4%(S1)、 27.6%(S2)、 31.9%(S4)、 9.3%(S4)和23.2%(S5). 收获后100-200 cm土层中NO-3-N的积累量较播前增加了5.6 kg ·hm-2(砂土,S1)-17.2 kg ·hm-2(砂壤土,S5)(图 4).
![]() | 图 4 土壤剖面(0-100 cm、 100-200 cm 土层)硝态氮储量变化Fig. 4 Temporal variation in NO-3-N stock in the 0-100 cm and 100-200 cm depth of different soils |
从2012年5月-2013年10月,连续18个月对位于黑河河漫滩至绿洲边缘固沙带的10个观测井浅层地下水进行取样监测. 结果表明,黑河河漫滩、 老绿洲农田区域地下水NO-3-N含量18个月的平均值分别为2.76 mg ·L-1和2.65 mg ·L-1,分别变动在1.81-4.13mg ·L-1、 1.01-5.17 mg ·L-1,波动范围较小,地下水未受硝态氮的污染; 新垦沙地农田区域3个观测井平均值为21.2 mg ·L-1,变动范围在14.4-29.5 mg ·L-1,2012年11月用黑河水冬灌后NO-3-N含量出现低值,随后在12月11日取样测定,已恢复至10月的水平,此后出现逐渐上升. 从连续18个月的监测,新垦沙地农田区域浅层地下水NO-3-N污染程度呈明显的增加趋势,2013年呈加速的趋势,2013年5-10月的NO-3-N含量平均值为26.5 mg ·L-1,较2012年5-10月的平均值增加了9.5 mg ·L-1. 荒漠绿洲边缘固沙带地下水NO-3-N含量变动在2.5-13.3 mg ·L-1. 2013年呈现加速上升的趋势(图 5).
![]() | 图 5 荒漠绿洲不同景观带浅层地下水硝态氮动态Fig. 5 Variation in NO-3-N concentration in the different landscapes in a desert-oasis region |
本研究的结果表明,灌溉农田在耕作层(0-20 cm)和犁底层(20-40 cm)有相对较高的硝态氮积累,而绿洲外围固沙带的自然沙地土壤,其较高的硝态氮含量出现在有黏土层分布的190 cm以下的土层(表 3). 回归分析结果表明,绿洲外围固沙带自然土壤,黏粉粒含量可以解释土壤剖面中NO-3-N含量的95.4%的变异(图 2); 对于灌溉农田,土壤硝态氮在剖面中的积累除受土壤质地的影响外,也受灌溉、 施肥和农作物氮素吸收利用等多个因素的影响[21]; 另外在根系主要分布层,土壤有机质含量、 土壤团聚体的形成与稳定性也影响到氮的保持和淋溶、 以及氮的矿化与反硝化过程等. 新垦沙地农田,土壤结构尚未发育,有机质含量低,土壤黏粉粒含量可以解释55.4%的土壤硝态氮含量的变异; 而老绿洲农田土壤发育程度较好,土壤有机质含量相对较高,在长期的耕作过程中,在耕作层已形成较稳定的土壤结构[22],在根系分布层,特别是耕作层,NO-3-N的积累和吸持不仅受黏粉粒的影响,也受土壤团聚体及有机质含量的影响,因此,老绿洲农田土壤黏粉含量与NO-3-N含量的相关性相对较低(R2=0.294,P=0.068).
在灌溉农业区,硝态N向地下水的运移量,取决于施N量、 作物的N吸收量及淋溶量[23]. 玉米根系主要分布在0-100 cm的土层,淋溶到100 cm土层以下的硝态N不能被作物吸收利用. 本研究的结果表明,在施N量相同的条件下,在播种前、 玉米生育期和收获后,0-100 cm土层,特别是0-40 cm土层NO-3-N的含量及积累量均表现为随土壤黏粉粒含量的增加而增加. 不同质地土壤玉米产量和吸N量存在显著差异[玉米吸N量变动在砂土(192.6±15.0) kg ·hm-2 (砂土S1)-331.1±21.9 kg ·hm-2 (砂壤土S5),数据未列出],表明砂土较砂壤土有显著高的化肥N通过淋溶损失而未被作物吸收利用. 土壤粒级组成决定着土壤持水性能和水分养分运移[9]、 影响氮的淋溶过程[24]; 黏粉粒含量高的土壤有相对较好的养分保持能力,在一定程度上可以阻止硝态氮的向下淋溶[25],而排水性好、 持水能力弱的砂质土壤NO-3-N更容易随水迁移而流失[26,27]. Simmelsgaard [24] 在丹麦的一项研究表明,在平均施N量为168 kg ·(hm2 ·a)-1、 0-25 cm 土层黏粒含量在5%、 12%和20%时,N的淋溶损失量分别为68、 44和26 kg ·(hm2 ·a)-1. 与此研究结果相一致,本研究的结果表明,随着土壤黏粉粒含量的增加,作物N的吸收量增加、 NO-3-N在根系分布层的保持量增加、 N的淋溶损失量减小. 对于边缘绿洲新垦沙地农田,土壤砂粒含量在85%以上,加之作物生产中的高水、 肥投入,是N淋溶损失,导致地下水NO-3-N浓度升向的主要原因.
本研究结果也表明,在地下水浅埋区域,非饱和带土壤性状、 特别是质地特征对地下水氮污染起着极其重要的作用. 对不同景观带 0-300 cm不同土层土壤粒级组成分析表明,老绿洲农田土壤质地层次有明显的垂向变异,0-130 cm土壤为粉沙壤土,长期的耕作培肥,土壤熟化程度高,结构稳定性好[22],而在130 cm以下开始出现洪积黏土层,土壤质地由砂壤土向壤土(130-190 cm)和黏壤土(190-300 cm)转变,这种土体构型使黏土层以上形成滞水层,有利于根系分布层作物对养分的利用,并阻止土壤水分和溶质向下层的渗漏迁移,这是老绿洲农田区域地下水NO-3-N含量低的主要原因; 另外老绿洲农田为黑河一级台地,黑河水与绿洲农田区域地下水之间的平流交换产生的稀释效应也许是老绿洲农田区域地下水NO-3-N含量低的另一个原因. 而在新垦沙地农田区域,土壤剖面中不同土层质地没有明显分异,除在170 cm处出现一薄层黏土层外,其余土层均为砂土质地,这种土体构型成为氮淋溶损失和地下水氮污染的极敏感区域; 在这一敏感区域,人为的灌溉、 施肥、 耕作等农业管理对地下水NO-3-N含量有着强烈的影响,如2012年11月监测,新垦沙地区域在进行地表水冬灌后,地下水位由4.8 m上升到了2.9 m,由于地表水的稀释作用,地下水NO-3-N含量降至最低值,但这种稀释作用只维持很短的时间,说明新垦沙地区域地下水已受到NO-3-N的严重污染. 另一方面,新垦绿洲区域,作物生育期主要依赖于地下水灌溉,每一次灌溉,部分灌溉用水又渗漏回归地下水,每年地下水的多次循环利用会进一步加剧NO-3-N的污染[10]. 绿洲外围固沙带地下水NO-3-N含量2013年后有持续增加的趋势,这可能与地下水从新垦边缘绿洲向绿洲外围的水平流动有关,绿洲外围荒漠区地下水NO-3-N含量的增加,是否对荒漠植物的养分利用和营养平衡及生物化学循环产生影响,需持续深入的观测研究.
4 结论
硝态氮在土壤剖面中的分布和积累、 氮的淋溶损失与土壤剖面粒级组成密切相关. 黑河流域中游边缘绿洲地下水浅埋区不同景观带土壤剖面特征呈高度的异质性,位于黑河一级台地的老绿洲农田,非饱和带土壤质地特征及垂向分布有利于根系分布层作物对养分和水分的利用,下层黏土层的分布形成滞水层,有效阻止溶质向深层土壤和地下水的迁移,地下水未受硝态氮污染; 而在新垦绿洲沙地农田区,0-300 cm土层相对均一的砂土质地,成为氮淋溶损失和地下水氮污染的敏感区域,地下水的多次循环利用加剧地下水硝态氮含量的持续增加,地下水NO-3-N含量已严重超饮用水标准; 绿洲外围固沙带地下水NO-3-N含量呈现增加的趋势. 对新垦沙地农田,实施减少氮淋溶损失和降低地下水氮污染的施肥和灌溉管理是需要关注的问题.
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