环境科学  2014, Vol.35 Issue (8): 3066-3072   PDF    
引用本文
朱智成, 陈社军, 丁南, 王璟, 罗孝俊, 麦碧娴. 珠三角电子垃圾和城市地区家庭灰尘中多氯联苯的来源及暴露风险[J]. 环境科学, 2014, 35(8): 3066-3072.
ZHU Zhi-cheng, CHEN She-jun, DING Nan, WANG Jing, LUO Xiao-jun, MAI Bi-xian. Polychlorinated Biphenyls in House Dust at an E-waste Site and Urban Site in the Pearl River Delta, Southern China: Sources and Human Exposure and Health Risks[J]. Environmental Science, 2014, 35(8): 3066-3072.
珠三角电子垃圾和城市地区家庭灰尘中多氯联苯的来源及暴露风险
朱智成1,2, 陈社军1 , 丁南1,2, 王璟3, 罗孝俊1, 麦碧娴1    
1. 中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室, 广州 510640;
2. 中国科学院大学, 北京 100049;
3. 工业和信息化部电子第五研究所赛宝认证中心, 广州 510610
收稿日期: 2014-1-3; 修订日期: 2014-2-22.
基金项目： 国家自然科学基金项目（41273115，41230639，41073078）
作者简介：朱智成（1986~）男，硕士研究生，主要研究方向为有机污染物的环境行为，E-mail：zzc006749@163.com
通讯联系人,陈社军,E-mail:chenshejun@gig.ac.cn
摘要：本研究对珠三角电子垃圾和城市地区家庭灰尘中多氯联苯（PCBs）进行了分析.结果表明，清远电子垃圾区灰尘中PCBs的含量为12.4~87765 ng·g-1，平均10167 ng·g-1.室内和庭院灰尘中PCBs的含量无显著差别.电子垃圾区灰尘中PCBs组成模式（以3、 5、 6、 4氯代PCBs为主），与我国工业品中PCBs的组成并不相似，并且室内外灰尘中的组成没有明显的差别.采用化学质量平衡受体模型进行源解析显示，电子垃圾区灰尘中PCBs主要来自Aroclor 1262（36.7%）、 Aroclor 1254（26.7%）、 Aroclor 1242（21.4%）和Aroclor 1248（18.5%）.电子垃圾区婴幼儿、 儿童/青少年、 成人通过灰尘对PCBs的平均日暴露量分别为42、 17和2.9 ng·（kg·d）-1.风险评估显示，婴幼儿、 儿童和青少年通过灰尘暴露PCBs的总非癌症危害商数（HQ）均高于1，可对身体健康产生危害，人群终生平均致癌风险为4.5×10-5，处于美国EPA可接受的致癌风险范围.广州地区家庭灰尘中PCBs的平均含量仅为48.7 ng·g-1，这与PCBs并未在我国大范围使用一致.广州地区人群通过家庭灰尘暴露PCBs的风险很低.
关键词： 多氯联苯     家庭灰尘     电子垃圾     来源     暴露风险    
Polychlorinated Biphenyls in House Dust at an E-waste Site and Urban Site in the Pearl River Delta, Southern China: Sources and Human Exposure and Health Risks
ZHU Zhi-cheng1,2, CHEN She-jun1 , DING Nan1,2, WANG Jing3, LUO Xiao-jun1, MAI Bi-xian1    
1. State Key Laboratory of Organic Geochemistry, Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640, China;
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;
3. The Fifth Electronics Research Institute of Ministry of Industry and Information Technology, Guangzhou 510610, China
Abstract: Polychlorinated biphenyls (PCBs) were measured in house dust from an e-waste site and urban site in the Pearl River Delta, southern China. The PCB concentrations in house dust at the e-waste site ranged from 12.4 to 87765 ng·g-1, with an average of 10167 ng·g-1. There was no significant difference in the PCB concentrations between indoor and outdoor dust. The PCB homologue pattern was dominated by tri-, penta-, hexa-, and tetra-CBs, which was not similar to that in Chinese technical PCB product. There was also no significant difference in the PCB compositions between indoor and outdoor dust. PCB sources in house dust at the e-waste site were apportioned by chemical mass balance (CMB) model. The results showed that the PCBs were derived primarily from Aroclor 1262 (36.7%), Aroclor 1254 (26.7%), Aroclor 1242 (21.4%), and Aroclor 1248 (18.5%). The daily exposure doses were 42, 17, and 2.9 ng·(kg·d)-1 for toddlers, children/adolescents, and adults in the e-waste area, respectively. Risk assessment indicated that the hazard quotients were higher than 1 for toddlers and children/adolescents indicating adverse effects for them. The lifetime average excess carcinogenic risk for population in the e-waste area was 4.5×10-5, within the acceptable range of U.S. Environmental Protection Agency. The mean concentrations of PCBs in house dust in Guangzhou was 48.7 ng·g-1. The low PCB level is consistent with the fact that technical PCBs were not widely used in China in the past. The risks of exposure to PCBs via house dust in Guangzhou are very low.
Key words: polychlorinated biphenyls (PCBs)     house dust     e-waste     source     risk assessment    

家庭(或室内)灰尘可能包含矿物尘粒、 纺织纤维、 甚至化学粉尘等,往往是某些污染物的重要载体,并可能在室内长期存在.人们 80%以上的时间都是在室内度过,每天都会不知不觉地通过许多途径(如口手接触、 皮肤接触、 呼吸以及饮食等)摄入灰尘.因此,家庭灰尘是人体暴露一些污染物的一个重要的源头[1].

多氯联苯(polychlorinated biphenyls,PCBs)是一种人工合成的、 曾被广泛应用于电力工业、 塑料加工业、 化工和印刷等领域的氯代芳烃类化合物[2].虽然PCBs的生产和使用已被禁止多年,PCBs也于2001年被列入《斯德哥尔摩POPs公约》首批受控制名单中,但由于其在环境中的持久性依然在许多环境介质中被检出; PCBs已经被证明具有致癌性,并可对免疫、 生殖和神经系统等产生危害[3,4],所以也一直是环境科学研究关注的一类重要的有机污染物[5].欧美地区最近的研究表明,旧建筑材料、 旧电器和油漆等依然是环境中PCBs的释放源[6, 7, 8].我国PCBs的生产和使用量不大,估计1965~1974年间的总产量仅1万t左右[9]. Zhang等[10]对我国大范围的大气和土壤中的PCBs调查发现,我国PCBs的污染水平整体不高.然而,国内的旧电器正步入淘汰的高峰期,尤其是近一二十年来大量国外电子废弃物通过非法途径进入我国,这些电子垃圾在一些地区(主要是农村或者城市郊区)进行粗放式的拆解,成为我国环境中PCBs的重要来源[11].

目前针对家庭灰尘多溴联苯醚(PBDEs)的研究比较多[12],比如有研究发现母乳中与家庭灰尘中多溴联苯醚的浓度存在显著正相关[13],而针对家庭灰尘中PCBs的研究较少.最近,李琛等[14]评估了上海人群通过室内外灰尘对PCBs的暴露,Tue等[15]对越南电子垃圾地区室内灰尘中PCBs等有机污染物进行了调查.我国一些电子垃圾地区PCBs的污染态势比较严重,当地人群对PCBs存在高暴露风险[16].然而,目前很少就我国人群对PCBs的暴露风险进行评估.在本研究中,笔者对广东省某一电子垃圾地区和广州市城区家庭灰尘中的PCBs污染进行了调查,对灰尘中PCBs的来源进行了分析,估计了当地人群通过灰尘对PCBs的暴露量以及相关的致癌和非致癌风险. 1 材料与方法 1.1 样品的采集

样品的采集在之前的研究中已经详细说明[17],本研究仅进行简单描述.灰尘样品于2006年10月和2007年10月采自广东省清远一电子废弃物处理地以及广州市区.该电子垃圾地区覆盖范围大概在100 km2.据不完全统计,每年拆解出来的金属、 废塑料、 橡胶等再生原料多达170万t,是我国最大的电子废弃物拆卸地之一.拆卸活动早期以家庭作坊式为主,现在为中小型厂房与家庭作坊庭院式并存,处理方式依然较为落后.灰尘样品采自当地的农民家庭中,包括有拆解作坊的和普通的家庭.由于在我国农村地区人们在家中的活动范围包括室内和庭院,因此我们的样品范围包括室内(地板或家具等,n=24)以及庭院(器物、 餐桌等,n=15).广州的样品均采自室内(n=25).电子垃圾区样品的采集使用柔软的毛质刷子,广州地区主要使用吸尘器.样品包于锡箔纸中,用密实袋密封后于干燥器避光储存待分析.

1.2 试剂材料

PCBs标准品购于美国AccuStandards公司,丙酮、 正己烷、 二氯甲烷经全玻璃系统蒸馏后使用.硅胶和氧化铝经二氯甲烷索式抽提、 干燥和活化处理.所用玻璃器皿洗液洗涤后450℃马弗炉烘烧.

1.3 样品处理

灰尘样品过 200 目筛子,添加回收率指示物后,用丙酮正己烷混合溶剂(体积比1 ∶1)索氏提取48 h; 抽提液旋转蒸发至 1~2 mL、 过多层硅胶氧化铝复合柱净化,用 80 mL二氯甲烷正己烷混合溶剂 (体积比1 ∶1) 洗脱,洗脱液旋至 1 mL 左右,转至1.8 mL棕色玻璃小瓶,氮吹,加入内标,定容到200 μL.详细的流程以及质量控制和质量保证措施可参考文献[17].

1.4 仪器分析

本研究主要对102种PCBs进行了定量分析.样品采用安捷伦气相色谱质谱仪(6890-5975B GC-EI-MS)对PCBs进行分析,色谱柱为DB-5MS(60 m× 0.25 mm i.d.,0.25 μm film thickness; J&W Scientific,Folsom,CA).选择离子扫描模式,无分流进样,进样量1 μL.载气为高纯氦气,进样口、 离子源温度和界面温度分别为290、 250和290℃,柱流速为1.50 mL ·min-1.升温程序：起始温度120℃,6℃ ·min-1升温至180℃,1℃ ·min-1升温至240℃,然后6℃ ·min-1升温至290℃并保留17 min.

1.5 暴露风险评估

本研究评价了当地人群通过灰尘摄入暴露PCBs的暴露量、 致癌风险和非致癌风险，采用的参数见表 1.平均日暴露量[ADD,ng ·(kg ·d)-1]是灰尘浓度与日灰尘摄入量的乘积.非致癌风险一般用危害商(HQ)来表征人体经某一途径暴露污染物而受到的危害水平,为污染物每日摄入剂量与参考剂量的比值,

式中,RfD为参考剂量.致癌风险(R)指因暴露于致癌物质而引发癌症的概率或可能性,通常用一定数量(100万)人群的终生(75 a)有可能死于癌症的概率来表示,

式中,LADD为终生平均日暴露量,SF致癌斜率因子[mg ·(kg ·d)-1]-1,c为灰尘PCBs含量(ng ·g-1),IngR日灰尘摄入量(g ·d-1),EF 暴露频率(d ·a-1),ED为暴露持续时间(a),BW为体重(kg),LT为寿命(d).
表 1 通过家庭灰尘摄入PCBs健康风险评估采用的参数 Table 1 Parameters applied in the health risk assessment for human PCBs exposure via house dust
2 结果与讨论 2.1 含量水平

清远电子垃圾区灰尘中PCBs的含量波动很大,为12.4~87 765 ng ·g-1,平均含量为10 167 ng ·g-1 (图 1).虽然室外灰尘中PCBs的平均含量(13 157 ng ·g-1)高于室内的含量(9 269 ng ·g-1),室内外PCBs含量并无显著差别(P=0.419,Mann-Whitney Rank Sum检验).最近欧美地区的研究表明,来自室内产品的释放是环境中PCBs的重要来源,因此室内环境中PCBs的含量往往高于室外[20,21].然而,本研究结果显示,研究地区庭院或作坊中的电子垃圾拆解是灰尘中PCBs的来源,并经过一些途径(比如空气流通、 沉降)进入室内灰尘中.由于农村卫生条件较差,并且PCBs是一种较难降解的持久性有机污染物,因此室内灰尘中PCBs可能会长期存在并被人体暴露.广州地区家庭灰尘中PCBs的含量介于未检出(nd)~187 ng ·g-1,平均含量48.7 ng ·g-1,平均比电子垃圾地区PCBs含量低3个数量级.这样的结果并不意外,因为PCBs被禁止较早,在我国并未被大范围使用,与欧美等发达地区不同,来自家庭中旧电器或建筑材料的释放非常小.目前,我国家庭灰尘中PCBs的数据非常少.李琛等[14]对上海市室内外灰尘中PCBs的调查显示,大部分灰尘样品中PCBs的含量很低(1.0~1 972 ng ·g-1),平均127 ng ·g-1,但是这一含量水平是广州地区PCBs平均含量的2倍,这很可能与我国改革开放之前上海是重要的工业生产地、 PCBs使用量较大有关.本研究电子垃圾地区家庭灰尘中PCBs的含量比最近报道的越南电子垃圾地区的含量(4.8~320 ng ·g-1)高很多[15],这很可能和两地区拆卸的电子垃圾种类有很大关系.美国田纳西州(均值220 ng ·g-1)、 英国伯明翰(110 ng ·g-1)、 加拿大多伦多(290 ng ·g-1)、 新西兰惠灵顿(67 ng ·g-1)家庭灰尘中PCBs的含量都比清远电子垃圾地区要低很多,但这些地区灰尘中PCBs的含量均高于广州地区[22].

图 1 清远电子垃圾区和广州地区家庭灰尘中PCBs的含量

Fig. 1 Total concentrations of PCBs in house dust of the e-waste site and Guangzhou

在电子垃圾地区灰尘中,13种类二 英PCBs (dl-PCBs)有6种(PCB77、 105、 118、 156、 170和180)被检出,基于其毒性当量因子[23],其毒性当量含量(以TEQ计，下同)在nd~0.56 ng ·g-1,平均0.10 ng ·g-1. 广州地区灰尘没有dl-PCBs被检出.

2.2 组成特征及源解析

图 2显示了电子垃圾区灰尘中PCBs同族体的平均组成模式,以3、 5、 6、 4氯代PCBs为主.这一组成特征与我国PCBs工业品中PCBs的组成并不相似(主要以3、 4、 2、 5氯代PCBs为主),却与欧美城市地区大气中PCBs的组成较为相似[10].另外,电子垃圾区室内外灰尘中PCBs的组成没有明显的差别(P> 0.411),室内外灰尘中7种指示性PCBs(PCB28、 52、 101、 118、 138、 153和180)的组成(图 2)也非常相似(P> 0.214),说明了二者具有相似的来源(电子垃圾拆卸)以及在室内外环境中相似的环境行为过程. PCBs混合物主要以各种Aroclor工业品的形式被用于多种产品中,如Aroclor 1242、 Aroclor 1254等,不同的Aroclor具有不同的同系物组成[24].图 3显示了灰尘样品以及一些PCBs工业品中主要的PCBs同系物(PCBs在灰尘中的检出率60%)组成模式. 从中可以看出,除了3氯代的PCBs,灰尘中还是以高氯代的PCBs为主,而且PCBs的组成模式并不由一种PCBs工业品主导,这说明该电子垃圾地区灰尘中PCBs很可能是来自几种PCBs工业品的共同污染.

图 2 清远电子垃圾区室内外灰尘中PCBs的组成

Fig. 2 PCB composition patterns in indoor and outdoor dust at the e-waste site


图 3 清远电子垃圾区家庭灰尘以及PCBs工业品Aroclor 1016、 Aroclor 1232、 Aroclor 1242、 Aroclor 1248、 Aroclor1254、 Aroclor1262中主要PCBs同系物的组成

Fig. 3 PCB congener patterns in house dust at the e-waste site and Aroclor1016, Aroclor 1232,Aroclor 1242,Aroclor 1248,Aroclor 1254,and Aroclor 1262

化学质量平衡(CMB)法是常用的源解析受体模型研究方法之一[25],已被用于包括大气颗粒物、 沉积物、 土壤等多种介质. CMB受体模型由一组可以用最小二乘法求解的方程组成,这些方程说明受体样品中每种污染物的浓度为排放源中该污染物浓度与源贡献度乘积的线性加合. 运用美国EPA的化学质量平衡模型工具EPA-CMB8.2,笔者对电子垃圾区灰尘样品中PCBs的来源进行了解析. PCBs排放源的成分谱采用Frame等[24]测定的Aroclor组成(图 3),由于某些Aroclor的PCBs组成相似,即对CMB受体模型存在共线性的问题,本研究仅采用了Aroclor 1242、 Aroclor 1248、 Aroclor 1254和Aroclor 1262源成分谱. 分析结果表明,清远电子垃圾区灰尘中PCBs贡献最大的来自Aroclor 1262(36.7%±17.8%),其次是Aroclor 1254(26.7%±17.4%),Aroclor 1242和Aroclor 1248的贡献分别为21.4%±19.0%和18.5%±15.1%. 需要指出的是,由于共线性的问题,模型无法区分Aroclor 1262和Aroclor 1260的贡献以及Aroclor 1242、 Aroclor 1232和Aroclor 1016的贡献. 研究地区灰尘中PCBs并不显著地以某种来源为主,显示了其来源的多重性,可能是由于电子垃圾的多样性决定的. 据笔者的实地调查清远拆解的电子垃圾包括变压器、 家用电器、 电脑零配件、 电线电缆等多种电子废弃物,并且这些电子废弃物可能来自不同的国家和地区,因此造成PCBs来源的多样性. Zhang等[10]对我国大范围的大气和土壤中PCBs进行了分析,认为其来源主要来自国产的PCBs工业品和变压器油. 最近,有研究人员分析我国台州电子垃圾地区土壤中的PCBs来源,发现PCBs主要来自Aroclor 1254[26],与本研究结果有一定的差异,这可能与两地区拆解的电子垃圾类型存在差异有关.

2.3 暴露及健康风险

PCBs已经被证明具有致癌性,并且可以对免疫系统、 生殖系统、 神经系统等产生有害影响. 由于人们每天都不可避免地接触和摄入灰尘,室内灰尘也是人体暴露污染物的重要途径. 基于美国EPA公布的人体通过口头摄入暴露PCBs的参考剂量和癌症斜率因子,笔者对研究地区人群通过灰尘暴露PCBs的癌症和非癌症风险分别进行了评估.

研究地区婴幼儿(0.5~3岁)、 儿童/青少年、 成人的平均日暴露量分别为42、 17和2.9 ng ·(kg ·d)-1,清楚地表明了由于儿童(0.5~15岁)较高的灰尘摄入量和较小的体重,这一群体的暴露剂量明显比成人高. 考虑到我国农村的情况和人们的卫生意识,研究地区人群的灰尘实际暴露量很可能比较高,因此采用高灰尘摄入量(儿童200 mg ·d-1,成人50 mg ·d-1)估算,儿童和成人分别为169、 68和7 ng ·(kg ·d)-1(表 2). 这一暴露量比李琛等[14]估计的上海地区市民的灰尘PCBs暴露量[儿童8.2 ng ·d-1,成人4.1 ng ·d-1,约为0.06~0.68 ng ·(kg ·d)-1]要高得多,虽然他们采用的儿童灰尘是我们的1/2(100 mg ·d-1). 美国EPA仅仅评估了Aroclor 1254和Aroclor 1016的RfDs[18]. 前面源解析显示研究地区灰尘中约有26.7%的PCBs来自Aroclor 1254,假设来自Aroclor 1242、 Aroclor 1232和Aroclor 1016均为Aroclor 1016(21.4%),那么研究地区三类人群对Aroclor 1254和Aroclor 1016暴露的总非癌症危害商数(HQ)分别为4.1、 1.6和0.2(表 2). 很明显婴幼儿和儿童/青少年群体HQ均高于1,这说明在本研究地区通过灰尘暴露PCBs可能会对儿童和青少年的人体健康产生危害,而且笔者还没考虑到人群对其他来源PCBs暴露的非癌症风险,例如贡献率最大的Aroclor 1262.

表 2 清远电子垃圾区人群通过家庭灰尘摄入对PCBs的暴露剂量、 癌症风险和非癌症风险 Table 2 Average daily doses,carcinogenic risks,and noncarcinogenic risks of oral exposure to PCBs via house dust ingestion at the e-waste site

运用美国EPA给出的通过灰尘摄入途径的上限SF值对癌症风险进行了评估. 电子垃圾区人群的平均致癌风险为4.5×10-5,处于美国EPA可接受的致癌风险范围(10-6~10-4),风险较低. 但是值得一提的是,少数高暴露人群(例如电子垃圾拆卸作坊工人或其家庭成员)通过灰尘PCBs暴露的致癌风险达2×10-4,超过了可接受范围,具有较高的致癌风险. 研究地区的家庭灰尘相当一部分来自大气沉降,所以可以推测呼吸也是当地人群暴露PCBs的重要途径. 另外,饮食途径也会是暴露PCBs的途径之一,虽然由于没有数据的支持,笔者还无法得知其重要性. 因此,本研究的结果暗示了电子垃圾地区人群存在对PCBs的较高暴露风险,全面评估当地人群PCBs的暴露剂量和风险十分必要. 与笔者早期在该地区对溴代阻燃剂多溴联苯醚(PBDEs)的研究对比,电子垃圾地区人群通过家庭灰尘暴露PCBs的非癌症风险要比PBDEs(HQ<3×10-3)高很多.

相比较而言,广州地区人群婴幼儿、 儿童/青少年和成人通过灰尘暴露PCBs的风险非常低,即使采用与电子垃圾区相同的高灰尘摄入量,广州地区婴幼儿、 儿童/青少年和成人通过灰尘暴露PCBs的日剂量为1.1、 0.4和0.05 ng ·(kg ·d)-1. 暴露的风险也非常低,采用同样的计算方法,总的非癌症风险HQ为0.001~0.03,而癌症风险也仅为3×10-7. 3 结论

(1)清远电子垃圾地区的拆卸活动造成了当地家庭灰尘中PCBs的污染,室内外灰尘中PCBs含量和组成均无显著差别,说明它们具有相似的来源. 广州地区家庭灰尘中PCBs的含量和检出率都非常低.

(2)化学质量平衡受体模型对灰尘中PCBs的源解析表明,电子垃圾地区灰尘PCBs的来源具有多重性,可能是由于该地区拆解电子垃圾的多样性决定的.

(3)电子垃圾地区人群,婴幼儿和儿童/青少年群体通过家庭灰尘暴露PCBs的非癌症危害较高(HQ为1.63~4.08),终生平均癌症致死风险为4.5×10-5,处于美国EPA可接受的致癌风险范围,但高暴露群体(如电子垃圾拆卸工人)存在较高的癌症致死风险. 广州地区人群通过家庭灰尘暴露PCBs的健康风险非常低.

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