2014, Vol.35 
表 1(Table 1)
龙凤山本底站大气CO2数据筛分及浓度特征研究
引用本文
栾天, 周凌晞, 方双喜, 姚波, 王红阳, 刘钊. 龙凤山本底站大气CO2数据筛分及浓度特征研究[J]. 环境科学, 2014, 35(8): 2864-2870.
LUAN Tian, ZHOU Ling-xi, FANG Shuang-xi, YAO Bo, WANG Hong-yang, LIU Zhao. Atmospheric CO2 Data Filtering Method and Characteristics of the Molar Fractions at the Longfengshan WMO/GAW Regional Station in China[J]. Environmental Science, 2014, 35(8): 2864-2870.
龙凤山本底站大气CO2数据筛分及浓度特征研究
1. 中国气象科学研究院中国气象局大气化学重点开放实验室, 北京 100081;
2. 南京信息工程大学大气物理学院, 南京 210044
2. 南京信息工程大学大气物理学院, 南京 210044
摘要：针对黑龙江龙凤山区域大气本底站2009年1月~2011年12月低层（离地10 m）和高层（离地80 m）大气CO2在线观测数据，选取低层数据重点开展研究，分析地面风向和风速等因素对观测CO2浓度的影响. 结果表明，龙凤山低层大气CO2浓度明显受局地源汇影响，其与高层观测结果差异在白天08：00~17：00相对较小，小于（0.5±0.5）×10-6（物质的量比）. 春、 夏和秋这3个季节E-ESE-SE-SSE扇区来向的地面风会明显抬升大气CO2浓度，而冬季N-NNW-NW-WNW扇区CO2浓度明显较高. 该站4个季节近地面CO2浓度随着风速增大而逐渐减小，在冬季尤为明显. 结合日变化及地面风的影响，对低层观测数据进行初步本底/非本底筛分，筛选出代表东北区域混合均匀CO2水平的本底数据占总数据的30.7%. 本底CO2浓度季节变化显示该站大气CO2浓度呈现冬季高夏季低的趋势，季振幅约为（36.3±1.4）×10-6，明显大于同期WMO/GAW同纬度站点观测结果，2009~2011年龙凤山大气CO2平均增长率为2.4×10-6 a-1.
关键词：
大气CO2
龙凤山
数据筛选
浓度
趋势变化
Atmospheric CO2 Data Filtering Method and Characteristics of the Molar Fractions at the Longfengshan WMO/GAW Regional Station in China
1. Key Laboratory for Atmospheric Chemistry, Chinese Academy of Meteorological Sciences, China Meteorological Administration, Beijing 100081, China;
2. School of Atmospheric Physics, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China
2. School of Atmospheric Physics, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China
Abstract: Based on the in-situ observation results of atmospheric CO2 molar fractions at two levels (10 m and 80 m above the ground) at Longfengshan (LFS) regional background station in Heilongjiang Province during January 2009 to December 2011, this study mainly focused on the results from 10 m above the ground level (a.g.l.). The results indicated that the observed data from 10 m were strongly affected by the local sources/sinks. The differences between the 10 m and 80 m results were relatively small during the daytime (08:00-17:00) with values smaller than (0.5±0.5)×10-6. In spring, summer and winter, higher CO2 molar fractions were observed when surface winds came from the E-ESE-SE-SSE sectors, while, in winter, surface winds from the N-NNW-NW-WNW sectors obviously enhanced the observed values. Generally, lower CO2 values were accompanied with higher wind speed in the four seasons. This phenomenon was most obvious in winter. Based on the analysis of the observed diurnal cycles and the local meteorological conditions, the observed data from 10 m were filtered into background/non-background events. About 30.7% valid hourly data were filtered as regional background representative. The background CO2 variation displayed a peak in winter and a valley in summer with a seasonal peak to peak amplitude of (36.3±1.4)×10-6, which was higher than the values at similar latitude from Marine Boundary Layer (MBL) References and WMO/GAW stations. The yearly CO2 increasing rate at LFS was roughly estimated to be 2.4×10-6 a-1.
Key words:
atmospheric CO2
Longfengshan regional background station
data selection
molar fraction
trend variation
大气CO2是最重要的温室气体，其产生的辐射强迫在所有长生命期温室气体中处于首位[1]. 2012年大气CO2全球平均浓度(物质的量比，下同)为(393.1±0.1)×10-6，为工业革命前(1750年)的141%[2]，大气CO2浓度的增加主要是由于化石燃料的燃烧和土地利用的变化[3, 4].
全球大气CO2的源汇分布并不均匀，加上各种输送过程的影响，其在大气中的浓度存在明显的时空变化. 掌握不同区域大气CO2浓度及变化，是研究全球碳循环的重要手段之一[5,6]. 美国自1959年起在夏威夷Mauna Loa 站开展大气CO2浓度的长期观测，已有50多年的观测记录[7, 8, 9]. 之后世界气象组织/全球大气观测网(WMO/GAW)在世界各地陆续建立了很多大气CO2观测站，目的之一是将大气CO2的时空变化与反演模式相结合，研究全球碳循环[10, 11, 12]. 我国在温室气体本底观测方面的工作起步较晚，1994年在青海瓦里关站开展大气CO2在线观测[13]. 截至2013年，共有青海瓦里关、 北京上甸子、 浙江临安、 黑龙江龙凤山、 云南香格里拉、 湖北金沙和新疆阿克达拉这7个本底站开展了采样观测，其中5站还开展了在线观测，观测的CO2能够代表我国几个典型气候、 生态和经济区的浓度水平. 龙凤山区域本底站在2006和2009年先后开始大气CO2每周一次玻璃瓶采样观测和在线观测[14,15].
因不同站点的地理位置、 地形地貌和环境状况等因素有很大差别，对温室气体进行长期、 系统、 准确观测时，应确定观测资料的时空代表性，分离出未受局地源汇影响的本底值，以用于研究全球或区域尺度的异同和变化趋势[16]. 非本底数据则用于反演特定区域碳循环温室气体的源汇分布的动态变化[17]，以及进一步结合数值模式研究其长距离输送情况[18]. 因此数据筛分在分析大气背景浓度值时非常重要. 周凌晞等[19]将地面风统计平均数据作为大气CO2本底资料的过滤因子之一，提出了适用于我国内陆高原地区大气CO2本底数据筛选方法. 龙凤山区域本底站由于其独特的地理气候特征，瓦里关数据筛分方法不能完全适用于区域本底站的筛分. 本研究根据2009～2011年在线观测资料，对观测数据进行了本底/非本底筛分，在准确提取区域混合均匀CO2浓度信息的基础上，系统分析了我国东北区域大气CO2浓度及变化特征.
1 材料与方法 1.1 观测站点信息
黑龙江龙凤山区域大气本底站(127.6°E，44.73°N，海拔330.5 m)已经纳入WMO/GAW区域本底站系列，是科技部“国家大气成分本底野外观测研究站”之一，其观测结果能够代表东北区域浓度水平. 该站地理位置如图 1所示，地处黑龙江省五常市(县级)境内的龙凤山山顶，西北方向距离五常市40 km，哈尔滨市175 km. 龙凤山的北面和西面是松嫩平原，主要种植水稻和玉米等农作物. 在东南方向有一个中等规模的水库. 龙凤山水库向西是一条通往五常的乡村公路，有客车及农用车通行. 附近村民基本以柴草为做饭和取暖的燃料. 站址方圆40 km无大城市和工业区，四周森林覆盖良好，属典型的温带季风气候.
 | 图 1 龙凤山区域本底站的地理位置示意Fig. 1 Location of the Longfengshan regional background station |
大气CO2浓度在线观测系统主机采用基于波长扫描光腔衰荡技术(WS-CRDS)的G1301型高精度分析仪(美国Picarro公司)[20]. 系统的组成、 工作原理和质量控制详见文献[14, 21]. 该系统稳定性和线性均较好，与传统的气相色谱法相比，具有精度高，分析迅速，无需载气和助燃气，操作维护简便等优点. 系统使用的高浓度工作标气(WH)、 低浓度工作标气(WL)和目标气(T)均以干燥空气为底气，储存在0.029 m3铝合金气瓶(美国Scott-Marrin 公司)中，可溯源至WMO/GAW一级标气序列. 系统运行时每隔6 h 分析1次WH、 WL或T，每次分析5 min. Picarro主机每3 s左右可产生1组数据，由于管线死体积的影响，系统多口阀在切换时可能导致观测数据的不稳定，为了保证分析精度，剔除前2 min数据，取后3 min数据进行平均值计算，计算的值代表这5 min的平均浓度. 样品浓度由相邻WH和WL的测量值和标称浓度线性拟合校准定值. 目标气T视为“未知浓度”样品定时参与测量，若校准值与标称浓度之差在±0.1×10-6范围内，则认为系统是稳定的，观测数据准确.
龙凤山站CO2分2层观测，低层(10 m)开始于2009年，进样口架设于观测场的风杆上，进样口附近安装有风向和风速探测器. 2010年8月开始增加高层(80 m)观测，进样口架设于室外采样塔顶. 之后Picarro在线观测系统在10 m和80 m进样口切换观测，每层观测5 min. 由于80 m 数据时间序列相对较短，本研究主要分析10 m观测数据. 观测数据在用于分析之前，剔除由于系统故障及其它因素导致的明显不合理数据(例如采样口附近焚烧垃圾，有汽车和生畜活动等)，保留约97%的有效数据，把有效的5 min平均浓度计算成小时平均浓度. 数据的缺测主要是由于仪器故障原因引起. 地面风向和风速由长春气象仪器有限公司DYYZ II型自动气象站自动测定.
2 结果与讨论 2.1 平均日变化
选取1、 4、 7和10月分别代表冬季、 春季、 夏季和秋季. 以上各月CO2浓度(摩尔分数，下同)的日变化如图 2所示. 在计算平均值时，滤除一天中24 h CO2浓度数据不全的天数，这样算出的各时刻平均浓度才能更好地表现一天中CO2浓度的变化趋势. 3 a中1、 4、 7和10月有效天数分别为56、 63、 63和58 d. 近地面大气CO2浓度一般受到区域源/汇和中短距离传输两方面影响[22]. 4个季节龙凤山站大气CO2浓度均呈现白天低，夜间高的变化趋势. 日出后地面温度升高大气垂直运动增强，大气混合均匀，并且植被开始光合作用，CO2浓度逐渐降低，在13:00～15:00达到最低值. 傍晚受到稳定边界层较弱垂直输送过程及植物呼吸作用的影响，大气CO2浓度逐渐累积升高，在日出前后出现峰值. 夏季CO2浓度日振幅高达(51.4±7)×10-6，明显大于其它季节和国内其它区域站点[23, 24]，这与夏季该区域植被较强的吸收/排放作用有关. 大面积的森林、 稻田及其它农作物白天光合作用吸收更多的CO2，使白天CO2浓度偏低，也低于同时间其它季节的CO2浓度; 夜间呼吸作用释放更多的CO2，使夜间CO2浓度偏高，也高于同时间其它季节的CO2浓度. 春季和秋季CO2浓度日振幅分别为(4.0±1.7)×10-6和(7.1±2.2)×10-6. 冬季该区域被冰雪覆盖，大气CO2主要源为取暖化石燃料的燃烧，日变化振幅最小，为(1.9±4.1)×10-6.
 | 图 2 1、 4、 7和10月CO2浓度的日变化曲线Fig. 2 Mean diurnal variations of CO2 molar fractions in January,April,July and October 误差棒代表 95%的置信区间 |
为了解局地源汇对观测CO2浓度的影响，对比分析了2011年1月～2011年12月在10 m和80 m高度层观测的CO2浓度差异. 选取一天中24 h浓度数据完整的天数(共246 d)做日变化分析，其中低层和高层有效数据的百分比分别为75.0%和70.3%. 图 3为低层和高层CO2小时浓度差的日变化. 总体来说，低层CO2浓度大于高层. 高低层浓度之差在夜间较大，白天较小，这与夜间植被呼吸作用产生的CO2在近地面积聚，白天光合作用吸收CO2并在边界层内均匀混合有关. 高低层浓度差在夜间3:00达到最大值(7.7±1.9)×10-6，夜间较大的差异说明龙凤山近地面CO2浓度受局地源影响较强. 中午二者浓度之差小，且相对稳定，在08:00～17:00时间段小于(0.5±0.5)×10-6.
 | 图 3 10 m和80 m CO2浓度差异的日变化曲线 Fig. 3 Diurnal differences of hourly averaged CO2 molar fractions between the 10 m and 80 m a.g.l.误差棒代表 95%的置信区间 |
为了研究地面风对观测CO2浓度的影响，将2009~2011年小时浓度和风速按春季(3、 4、 5月)、 夏季(6、 7、 8月)、 秋季(9、 10、 11月)和冬季(1、 2、 12月)在16个风向上取算术平均，并绘制CO2浓度-风速风向玫瑰图，如图 4所示. 春、 夏、 秋和冬季有效数据量分别为5 453、 5 811、 5 935和5 711条. 春、 夏和秋3个季节E-ESE-SE-SSE扇区的风一般会带来较高浓度的CO2，其中最大抬升来自于夏季E扇区，相对于夏季CO2平均浓度(388.7±0.5)×10-6抬升约(13±3.2)×10-6. 龙凤山地区土地覆盖主要以森林和稻田为主，它们是大气CO2强烈的汇，而在观测点的东南方向，坐落着龙凤山水库，大范围的水面使得这个方向CO2的汇较弱，可能是导致CO2浓度相对较高的原因. 冬季龙凤山平均温度在-17℃，生态系统对大气CO2浓度影响小，此时取暖化石燃料燃烧及村民生活柴草燃烧是大气CO2的主要源. 受到站点北部一些小村庄冬季生活取暖的影响，且风速较小，N-NNW-NW-WNW扇区来向的风会带来较高浓度的CO2，其中N扇区相对冬季平均浓度(404.6±0.2)×10-6抬升了(3.6±1.6)×10-6.
 | 图 4 龙凤山不同季节的CO2浓度-风速风向玫瑰图Fig. 4 Seasonal hourly averaged CO2 molar fractions in the 16 horizontal wind directions at Longfengshan误差棒代表 95%的置信区间，折线代表CO2浓度(×10-6)，扇形代表风速(m ·s-1) |
根据蒲氏风级定义：<0.3 m ·s-1(0级)、 0.3~1.5 m ·s-1(1级)、 1.6~3.3 m ·s-1(2级)、 3.4~5.4 m ·s-1(3级)、 5.5~7.9 m ·s-1(4级)、 8.0~10.7 m ·s-1(5级)和大于等于10.8 m ·s-1(大于6级). 表 1为不同季节各风级出现频率及平均CO2浓度，可以看出，水平风速变化对大气CO2浓度影响在各季节有所不同. 冬季风速越大，CO2浓度越低，1级风速对应CO2浓度为(406.7±0.6)×10-6，4级为(400.3±0.6)×10-6. 冬季风速越大越有利于局地污染物的扩散，进一步说明冬季N-NNW-NW-WNW高浓度可能由局地(村庄)排放引起. 春夏秋3季2级和3级风对应的CO2浓度要大于1级风，说明龙凤山站周边地区的输送对CO2浓度有一定的贡献. 当风速增强到4、 5级时，CO2浓度还会减小. 总体来说，春、 夏和秋季当风速足够大时，CO2浓度会降低，但没有冬季趋势明显.
2.4 本底数据筛分地面风是影响近地面CO2浓度的重要因子之一[19]. 提取未受局地因素直接影响且能反映大气本底状况的观测数据，是研究区域大气CO2本底特征及其它相关分析的基础. 结合以上分析，采用3个步骤对观测数据进行筛分：①根据大气CO2高低层浓度差异的日变化特征，滤除一天中00:00～07:00和18:00～23:00时段的观测数据，保留08:00～17:00大气CO2混合相对均匀时段的观测数据(非本底值占原始数据量的55.7%). ②根据地面风对大气CO2浓度的影响，春季滤除E-ESE扇区和SSE 方向测量值，夏秋季滤除E-ESE-SE-SSE扇区测量值，冬季滤除N-NNW-NW-WNW扇区测量值(非本底值占原始数据量的7.3%). ③ 4个季节滤除受局地影响大的0级(静风)和1级风时对应的CO2小时浓度(非本底值占原始数据量的6.3%). 经过上述步骤筛选出区域本底浓度数据7029条，占总数据的30.7%. 春季、 夏季、 秋季和冬季分别为1 754、 1 442、 1 880和1 953条，分别占各季节的32.1%、 24.8%、 31.7%和34.2%. 筛选结果如图 5所示，黑色和灰色圆点分别代表区域本底数据和局地污染数据.
 | 表 1 不同季节各风级出现频率及平均CO2浓度 1)Table 1 Mean CO2 molar fractions and frequency distribution of horizontal wind speed in different seasons |
 | 图 5 2009~2011年龙凤山区域本底站10 m高度大气CO2小时平均浓度 Fig. 5 Hourly averaged CO2 molar fractions from 10 m above the ground at Longfengshan during 2009 to 2011 |
图 6为龙凤山站大气CO2浓度月均值与同时期同纬度海洋边界层(marine boundary layer references，MBL)参比值[25]以及WMO/GAW国际站点的比较情况，其中日本Ryori和韩国Anmyeon-do属于沿海区域本底站，我国龙凤山属于内陆区域本底站. 龙凤山与MBL和同纬度站点都有相同的季节变化趋势，冬半年大气CO2浓度高，夏半年较低，这主要受到北半球陆地生物圈的影响[26]. 但是龙凤山CO2浓度在12月达到最大值，而MBL和其它站点最高值出现时间在4月，主要因龙凤山站冬季受到周边取暖化石燃料燃烧和柴草燃烧的影响. 龙凤山站的月振幅远大于MBL及同纬度其它站点，本底CO2浓度月均值振幅大约为(36.3±1.4)×10-6. 龙凤山冬半年的本底浓度值都高于MBL及同纬度其它站点. 夏季龙凤山站CO2浓度受当地植被主要是森林和稻田的强烈影响，CO2浓度明显低于MBL及同纬度其它站点，在7月与MBL差异可达(16.2±2.5)×10-6，说明龙凤山夏季可能为区域大气CO2的汇.
 | 图 6 2009～2011龙凤山CO2浓度月平均与海洋边界层以及同纬度其它站点比较Fig. 6 Monthly averaged CO2 molar fractions at Longfengshan during 2009 to 2011误差棒代表 95%的置信区间[LFS (127.6°E,44.73°N,330.5 m a.s.l.),中国龙凤山区域本底站，内陆; AMY (36.54°N,126.33°E,46 m a.s.l.),韩国Anmyeon-do区域本底站，沿海; RYO (39.03°N,141.82°E,46 m a.s.l.),日本Ryori区域本底站，沿海; Mt. WLG (36.29°N,100.89°E,3 810 m a.s.l.),中国瓦里关全球本底站，内陆; MBL(纬度的正弦值为0.7)，沿海] |
龙凤山站与WMO/GAW纬度接近的国际站点大气CO2年平均浓度如表 2所示. 国际各站点数据自世界温室气体数据中心(WDCGG)下载(已经过各站点数据拥有者的许可). 龙凤山站大气CO2年平均浓度大于全球本底CO2浓度值[2009、 2010和2011年分别为(386.8±0.1)×10-6、 (389.0±0.1)×10-6和(390.9±0.1)×10-6][27, 28, 29]，也大于我国 WLG和瑞士JFJ全球本底站. 龙凤山站大气CO2年平均浓度稍大于日本RYO区域本底站，但小于韩国AMY区域本底站. 2009～2011年龙凤山大气CO2小时浓度数据做线性拟合，平均增长率为2.4×10-6 a-1.
| 表 2 龙凤山站与WMO/GAW纬度接近站点大气CO2年平均浓度的比较 ×10-6Table 2 Comparison of yearly averaged CO2 molar fractions with other WMO/GAW stations×10-6 |
(1) 4个季节龙凤山区域本底站大气CO2浓度白天低，夜间高，夏季CO2浓度日振幅明显大于其它季节，这主要受当地植被光合/呼吸作用等过程的影响.
(2) 龙凤山低层(10 m)大气CO2浓度比高层(80 m)受局地源汇影响大. 在8:00～17:00时段低层大气CO2浓度受局地影响最小.
(3) 受不同季节输送过程和局地源汇的影响，地面风对CO2浓度的影响在各季节有明显不同. 春、 夏、 秋3个季节E-ESE-SE-SSE扇区的地面风一般会带来较高浓度的CO2. 冬季N-NNW-NW-WNW扇区的风会带来较高浓度的CO2. 总的来说，水平风速越大越有利于局地污染物的扩散，这种趋势在冬季特别明显.
(4) 根据龙凤山地面风和大气CO2日变化特征，对观测数据进行了本底/非本底筛分，龙凤山本底CO2浓度夏季最低，冬季最高. 龙凤山大气CO2浓度季振幅明显大于MBL及其它站点. 龙凤山夏季可能为区域大气CO2的汇.
致谢： 感谢黑龙江龙凤山站工作人员对在线观测系统的安装和维护工作，感谢美国国家海洋大气局/地球系统研究实验室(NOAA/ESRL)、 日本Ryori、 韩国Anmyeon-do、 瑞士Jungfraujoch本底站以及世界温室气体数据中心(WDCGG)提供的数据支持.
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