环境科学  2014, Vol. 35 Issue (7): 2691-2697   PDF    
引用本文
黄焕芳, 祁士华, 瞿程凯, 李绘, 陈文文, 张莉, 胡婷, 石燎. 福建鹫峰山脉土壤有机氯农药分布特征及健康风险评价[J]. 环境科学, 2014, 35(7): 2691-2697.
HUANG Huan-fang, QI Shi-hua, QU Cheng-kai, LI Hui, CHEN Wen-wen, ZHANG Li, HU Ting, SHI Liao. Distribution Characteristics and Risk Assessment of Organochlorine Pesticides in Soil from Jiufeng Mountain Range in Fujian, China[J]. Environmental Science, 2014, 35(7): 2691-2697.
福建鹫峰山脉土壤有机氯农药分布特征及健康风险评价
黄焕芳, 祁士华 , 瞿程凯, 李绘, 陈文文, 张莉, 胡婷, 石燎    
中国地质大学(武汉)环境学院, 生物地质与环境地质国家重点实验室, 武汉 430074
收稿日期: 2013-10-22; 修订日期: 2014-1-23.
基金项目： 国家自然科学基金项目（41073070，41103065）
作者简介：黄焕芳（1988~），女，硕士研究生，主要研究方向为环境有机污染化学，E-mail：hhuanfang@sina.com
通讯联系人:shihuaqi@cug.edu.cn
摘要：采集福建鹫峰山脉81个表层土壤样品，利用气相色谱（GC-ECD）分析其中有机氯农药（OCPs）的含量，探讨该地区土壤中有机氯农药残留水平及分布特征，并采用美国EPA推荐的健康风险评价方法（USEPA 1991）对表层土壤中有机氯农药进行致癌风险评价. 结果表明，土壤中HCHs和DDTs异构体或衍生物的检出率在77.78%~100.00%之间. HCHs及DDTs含量范围（平均值）分别为0.97~247.40 ng·g-1 （10.17ng·g-1）和0.01~384.75 ng·g-1 （18.91 ng·g-1）. 与国内外相比，研究区土壤中OCPs含量属低污染区域. 不同土地利用类型中，OCPs的残留依次为：水稻田>蔬菜地>茶叶地>林地. 来源分析表明，研究区近期仍存在HCHs和DDTs输入，HCHs主要来源于林丹的使用，而DDTs可能与三氯杀螨醇的使用相关. 风险评价结果显示，研究区表层土壤OCPs致癌风险值均在10-6~10-4之间，对当地居民基本不造成致癌风险.
关键词： 鹫峰山脉     土壤     有机氯农药（OCPs）     分布特征     风险评价    
Distribution Characteristics and Risk Assessment of Organochlorine Pesticides in Soil from Jiufeng Mountain Range in Fujian, China
HUANG Huan-fang, QI Shi-hua, QU Cheng-kai, LI Hui, CHEN Wen-wen, ZHANG Li, HU Ting, SHI Liao    
State Key Laboratory of Biogeology and Environmental Geology, School of Environmental Studies, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China
Abstract: Totally 81 surface soil samples were collected from Jiufeng Mountain Range, and 8 compounds of organochlorine pesticides (OCPs) were determined by a Ni electron capture detector (GC-ECD) to investigate the distribution, composition, source and potential health risks of these compounds in the study region. The detection ratio of HCHs and DDTs' isomers ranged from 77.78% to 100.00%. Concentrations of HCHs and DDTs in surface soils ranged from 0.97 ng·g-1 to 247.40 ng·g-1(mean 10.17 ng·g-1) and 0.01 ng·g-1 to 384.75 ng·g-1(mean 18.91 ng·g-1), respectively. Compared with other regions, the pollution of OCPs in Jiufeng Mountain Range stayed at a low level. The residue level in different types of lands was in the order as: paddy field>vegetable land>tea land>woodland. Source analysis indicated that Lindane and dicofol might be used recently in this area. The incremental lifetime cancer risks (ILCRs) of different age groups (children, youths, and adults) were all within the acceptable risk range of 10-6 to 10-4 recommended by USEPA for carcinogenic chemicals. The residue level of OCPs in soil may not cause cancer risk for local residents basically.
Key words: Jiufeng Mountain Range     surface soil     organochlorine pesticides (OCPs)     distribution characteristics     risk assessment    

有机氯农药(OCPs)由于其强持久性、 生物蓄积性和半挥发性，使其能在大气环境中长距离迁移，并在各环境介质中广泛残留[1]. 从1950~1983年，我国用于农业生产的六六六(HCHs)和滴滴涕(DDTs)分别达到400万t和46万t[2,3]. 施用的农药大部分残留于土壤，导致土壤成为环境中有机氯农药禁用后重要的二次污染源[4]. 有机氯农药可通过干湿沉降、 扩散、 质流，由大气、 水体转移至土壤，使土壤成为OCPs重要的汇. 因此，研究土壤中有机氯农药的残留水平及分布特征具有重要意义.

鹫峰山脉位于福建省北部，呈东北-西南走向，南接戴云山脉，北接洞宫山脉，平均海拔高1000~1500 m，属中亚热带照叶林红壤地带. 主脊坐落在建瓯市境内，主峰辰山，海拔1822 m. 本研究选取鹫峰山脉表层土壤作为研究对象，采集了81个表土样品，通过对土壤中有机氯农药含量的分析，旨在查明其残留状况，空间分布特征和主要来源，在此基础上对研究区有机氯农药污染水平及其对人体的健康风险进行初步评价，以期为区域土壤管理与有机氯农药污染的防治提供基础数据. 1 材料与方法 1.1 样品采集

于2009年3月，利用GPS定位技术，使用网格法，按12 km×12 km的样点密度采集鹫峰山脉81个表层土壤样品(0~20 cm). 其中，蔬菜地样品47个，林地样品13个，水稻田样品12个，茶叶地样品9个，采样点位如图 1所示. 每个样点选择直径20 m范围，在中心及4个方向均匀布点，使用清洁的不锈钢铲采集5个土壤子样混合作为该点土壤样品. 所采集样品置于聚乙烯密实袋中，运回实验室冷冻(-4℃)保存直至分析.

图 1 鹫峰山脉表层土壤采样分布示意 Fig. 1 Sampling site locations of Jiufeng Mountain Range
1.2 试剂和材料

二氯甲烷(CH2Cl2)、 正己烷(C6H14)、 丙酮(C3H6O)等有机试剂均为色谱纯，购自美国Dima公司. 中性氧化铝(100~200目)、 硅胶，经二氯甲烷抽提48 h后，氧化铝在240℃，硅胶在180℃条件下烘12 h，冷却后加入其质量的3%去离子水去活化，平衡后置于干燥器中备用. 无水硫酸钠(Na2SO4)为分析纯，在马弗炉中450℃焙烧4 h，干燥备用.

有机氯农药混合标样包括α-HCH、 β-HCH、 γ-HCH、 δ-HCH、 p,p′-DDE、 p,p′-DDD、 o,p′-DDT、 p,p′-DDT等8种标准物，均购自美国Accustandand公司. 有机氯农药定量分析的内标化合物为五氯硝基苯(PCNB)，回收率指示物为四氯间二甲苯(TCMX)和十氯联苯(PCB209). 1.3 土壤样品预处理

土壤样品在室温下风干后，称取10.00 g，加入无水硫酸钠，用滤纸包裹. 加入回收率指示物，用120 mL二氯甲烷经索氏提取器抽提24 h，同时用活化的铜片脱硫. 抽提液在旋转蒸发仪(LABOROTA4000，德国Heidolph)上(水浴温度38℃)浓缩至5 mL，加入5 mL正己烷，再继续浓缩至约2 mL，浓缩液通过装有去活化的硅胶和氧化铝(体积比2 ∶1)的层析柱净化分离. 用二氯甲烷和正己烷(体积比2 ∶3)混合液进行淋洗. 淋洗液经旋转蒸发浓缩至0.5 mL，转移至2 mL细胞瓶中，用高纯氮气吹至0.2 mL，加入20 ng内标化合物(PCNB)，置于冰箱中待测. 1.4 气相色谱仪分析条件

样品使用气相色谱仪(Agilent公司，Agilent-7890A配63Ni-ECD检测器)进行定量分析. 色谱柱为DB-5石英毛细管柱(30.00 m×0.32 mm×0.25 μm)，载气为高纯氮气; 进样口温度290℃，不分流进样，进样量为2 μL; 柱箱升温程序：初始温度100℃，保持1 min，以4℃ ·min-1升温至200℃，以2℃ ·min-1升温至230℃，最后以8℃ ·min-1升温至280℃，保持15 min; 检测器温度300℃. 1.5 质量保证与质量控制(QA/QC)

样品分析测试参照美国EPA 8080A方法，进行质量保证和质量控制. 用回收率指标化合物[2，4，5，6-四氯间二甲苯(TCMX)和十氯联苯(PCB209)]、 空白样品和平行样品控制样品预处理过程中的质量，回收率为71%~105%，本研究使用的数据均经过回收率校正. 2 结果与分析

2.1 土壤中有机氯农药的残留状况

研究区表层土壤有机氯农药(OCPs)的含量分析结果见表 1. 81个土壤样品中，HCHs和DDTs检出率高达100%，其异构体或衍生物也不同程度地被检出. 表明鹫峰山脉表层土壤普遍存在OCPs残留. HCHs含量范围0.18~247.40 ng ·g-1，平均值10.17 ng ·g-1. 与其他研究区相比，HCHs残留高于上海[5]、 北京地区[6]、 东莞市[7]、 罗马尼亚东北部[8]、 德国中部[9]、 越南[10]，低于天津地区[11]. DDTs含量范围为0.01~384.75 ng ·g-1，平均值18.91 ng ·g-1. DDTs残留量高于中国香港农业土壤[12]、 东莞市[7]，低于北京地区[6]、 闽江干流沿岸[13]、 德国中部[9]、 越南[10]残留量，与上海农业土壤[5]、 罗马尼亚东北部[8]土壤残留量相当. 在我国，HCH的使用量高于DDT[2, 3]，但在土壤中，由于DDT的高稳定性，降解速率相对缓慢，故土壤中DDT及其降解产物含量较HCH高. 研究区土壤中DDTs残留量明显高于HCHs，与其他研究结果一致[5, 6, 7, 8, 9, 10, 11, 12, 13].

表 1 福建鹫峰山脉土壤中有机氯的含量 1)/ng ·g-1 Table 1 Concentrations of DDTs and HCHs in soils of Jiufeng Mountain Range/ng ·g-1

参照《土壤环境质量标准》(GB 15618-1995)，见表 2. 研究区HCHs含量>50 ng ·g-1的点位有3个，均位于水稻田，一级标准合格率达96.30%. DDTs含量>50 ng ·g-1的点位有7个，其中5个点位为蔬菜地，2个点位为水稻田，一级标准合格率为91.36%，HCHs和DDTs二级标准合格率均为100%. 土壤质量基本上不对植物和环境造成危害和污染，达到了保障农业生产，维护人体健康的要求.

表 2 土壤有机氯农药残留的环境质量标准 1) Table 2 Environmental quality standard of OCP residues in soils

而参照荷兰土壤质量标准(NMH-2001)，α-HCH和β-HCH的合格率达到91.36%，而γ-HCH的合格率只有1.23%，说明大部分地区γ-HCH残留量较大，可能仍有新的γ-HCH输入. 综合中国和荷兰土壤质量标准，可知研究区表层土壤属于HCHs和DDTs低污染区域. 2.2 土壤OCPs残留的组成特征

工业HCHs和林丹的使用是环境介质中HCHs的主要来源. 工业HCHs各异构体含量分别为α-HCH(60%~70%)、 β-HCH(5%~12%)、 γ-HCH(10%~15%)、 δ-HCH(6%~10%)及其他异构体(3%~4%). 林丹主要成分为γ-HCH(质量分数>90%)[14]. 由于γ-HCH杀虫效果显著，在工业六六六被禁止生产和使用后，林丹则作为工业六六六的替代品在农业上大量使用[15]. HCHs的各异构体中，β-HCH物理化学性质稳定，在土壤中不易被微生物降解，γ-HCH的降解速率快于α-HCH，且在一定条件下γ-HCH可以转化为α-HCH，故HCHs的各异构体在土壤中的比值特征可以作为判断六六六来源的一种环境指示. 若α-HCH/γ-HCH比值在4~7之间，则表明该地区的HCHs主要来源于历史使用所残留下来的工业HCHs; 若α-HCH/γ-HCH比值小于3，则表明该地区近期有林丹输入. 鹫峰山脉α-HCH/γ-HCH平均值为1.41，比值小于3的点位占95.06%，表明鹫峰山脉大部分地区近期存在γ-HCH(林丹)输入.

工业DDTs是一种混合异构体，包含75% p,p′-DDT、15% o,p′-DDT、 约5%的p,p′-DDD、 约5%的p,p′-DDE和其他物质[16]. 在有氧环境下，p,p′-DDT降解为p,p′-DDE，在无氧环境下则降解为p,p′-DDD. p,p′-DDE与p,p′-DDD的比值可以反映DDT降解环境. p,p′-DDE/p,p′-DDD>1，表明该地区以氧化环境为主，若p,p′-DDE/p,p′-DDD<1，则表明该地区以还原环境为主. 鹫峰山脉地区p,p′-DDE/p,p′-DDD比值范围为0.31~130.02，平均值为4.69，比值大于1的点位占81.48%，表明DDTs降解环境以氧化环境为主. 若无新的DDTs输入，随着降解的进行，土壤中DDTs残留成分将主要体现为p,p′-DDE和p,p′-DDD. 研究区(p,p′-DDE+p,p′-DDD)/p,p′-DDT比值平均为1.31，比值小于1的点位占69.14%，表明该地区DDT农药使用时间较短，部分未降解，可能存在新的DDTs污染源. 三氯杀螨醇是一种广谱杀螨剂，由于其杀螨活性高，成本低，基本无抗药性而被广泛应用于多种害螨的防治. 在工业DDT禁止生产和使用后，三氯杀螨醇逐渐成为环境中“新”DDT的主要来源. 与工业DDTs组成不同，三氯杀螨醇DDT的显著特点为富含o,p′-DDT，其o,p′-DDT/p,p′-DDT约为6.7[17]，而工业DDT中o,p′-DDT/p,p′-DDT仅为0.2~0.3，故可利用o,p′-DDT/p,p′-DDT的比值来判别环境中是否存在三氯杀螨醇的输入. 从研究区土壤DDT异构体组成来看(表 3)，o,p′-DDT/p,p′-DDT比值范围为n. d.~210.03，平均值7.43，比值大于0.5的点位占82.72%，说明鹫峰山脉表层土壤DDT主要呈现为三氯杀螨醇型污染.

表 3 鹫峰山脉有机氯农药(OCPs)指标比值 1) Table 3 Composition of DDTs and HCHs in soil samples from the Jiufeng Mountain Range
2.3 不同种植类型土壤中典型有机氯农药分布特征

鹫峰山脉地区不同种植类型的表层土壤中OCPs含量见表 4. Kruskal-Wallis检验分析显示，研究区不同种植类型的表层土壤中，HCHs残留量存在显著性差异，而DDTs并未表现出显著性差异，这可能是由于土地利用类型，OCPs性质(HCHs更易挥发进入大气)及使用习惯不同所致[18]. 研究区HCHs、 DDTs和总OCPs残留量均为水稻田>蔬菜地>茶叶地>林地，与福建省武夷山北段[19]研究结果一致. OCPs的最大值(632.15 ng ·g-1)点位位于水稻田. 水稻田和蔬菜地是使用OCPs的主要土地种植类型. 此外，水稻田和蔬菜地土壤中含有较高的有机质，有机质对OCPs具有较强的吸附能力[20]，OCPs不易迁移和扩散，最终导致OCPs在水稻田和蔬菜地土壤中的残留量偏高. DDTs对土壤中OCPs残留总量贡献较大，除水稻田之外，其余种植类型中，DDTs贡献率均达到70%以上(水稻田55.06%).

表 4 不同种植类型土壤中有机氯农药含量 1)/ng ·g-1 Table 4 OCPs residues in different utilized soils/ng ·g-1

就HCHs而言，最大值(247.40 ng ·g-1)点位出现在水稻田，林地和茶叶地分布较水稻田和蔬菜地均匀. 水稻田土壤中HCHs以β-HCH为主，表明该类型土壤中HCHs污染主要来源于历史残留[21,22]. 所有土壤类型中，α-HCH/γ-HCH比值均小于3，说明水稻田，蔬菜地，茶叶地和林地均受到不同程度的林丹污染. 茶叶地和林地中o,p′-DDT/p,p′-DDT含量均明显高于水稻田和蔬菜地(茶叶地1.09，林地2.16，蔬菜地0.50，水稻田0.19). 茶叶地和林地中，o,p′-DDT对DDTs的贡献率也分别达到42.48%和57.91%，明显高于蔬菜地26.09%和水稻田12.81%，说明茶叶地和林地主要为三氯杀螨醇型DDT污染. 2.4 土壤中典型有机氯农药残留的空间分布特征

基于Mapgis平台，采用克里格插值法对鹫峰山脉研究区表层土壤HCHs和DDTs残留量进行空间分布特征分析. 如图 2所示，鹫峰山脉大部分地区HCHs残留量偏低，异常区主要集中在建瓯市市区周边和寿宁县周边. DDTs异常区主要位于各县市人口密集，农业活动频繁的区域，包括松溪县，建瓯市市区，南平市市区，古田县，平南县和寿宁县周边. 随着海拔升高，人口密度降低，农业活动减少，土壤中HCHs和DDTs残留量偏低. 有机氯农药可通过大气传输和沉降作用进行迁移和循环[23, 24, 25, 26]，因此鹫峰山脉高海拔区域OCPs主要来源为大气远距离传输和干湿沉降.

图 2 土壤有机氯农药(OCPs)空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of HCHs and DDTs contents in soil of Jiufeng Mountain Range
2.5 健康风险评价

采用美国EPA推荐的健康风险评价方法[27,28]对鹫峰山脉表层土壤HCHs和DDTs进行健康风险评价. 土壤中HCHs和DDTs的暴露途径主要是：呼吸吸入(inhalation)、 皮肤接触(dermal contact)和直接吞食(direct ingestion). 3种暴露途径的致癌风险值(ILCRs)计算公式如下：


式中，cS为土壤中OCPs浓度(ng ·g-1); CSF为致癌斜率因子[kg ·(d ·mg)-1]; BW为体重(kg); IRair为空气吸入比率(m3 ·d-1); EF为暴露频率(d ·a-1); ED为暴露持续时间(a); AT为终生平均作用时间(days); PEF为颗粒排放污染物系数(m3 ·mg-1); SA为可能接触土壤的皮肤面积(cm2 ·d-1); FE为皮肤暴露率; AF为皮肤对土壤的吸附系数(mg ·cm-2); ABS为皮肤吸收系数; IRsoil为土壤摄食比率(mg ·d-1).

与暴露途径相关的各项影响因子及与身体相关的各项参数参考美国EPA综合风险信息系统[29, 30, 31]和中国统计年鉴[32]. 致癌风险值可接受范围为10-6~10-4 [33,34]. 针对不同暴露途径和不同年龄阶段，对鹫峰山脉表层土壤中HCHs、 DDTs和OCPs进行致癌风险评价，结果如表 5所示.

表 5 鹫峰山脉表层土壤OCPs致癌风险值 1) Table 5 ILCRs of three exposure approaches of OCPs for different age groups

从表 5中可知，鹫峰山脉表层土壤HCHs和DDTs致癌风险值均在可接受范围内. 成年男性及女性OCPs致癌风险平均值分别为2.44×10-5和2.65×10-5，高于儿童和青年. 不同年龄组中，HCHs对OCPs致癌风险值贡献率均达到75%以上. 尽管HCHs在土壤中的残留量比DDTs稍低(表 1)，但HCHs各异构体致癌斜率因子均明显比DDTs高，导致了HCHs的高贡献率. 总体而言，鹫峰山脉表层土壤中有机氯农药残留风险水平较低，对当地居民身体健康基本不造成致癌风险. 3 结论

(1) 福建省鹫峰山脉HCHs和DDTs检出率高达100%，研究区普遍存在OCPs残留. HCHs含量范围0.97~247.40 ng ·g-1，DDTs含量范围0.01~384.75 ng ·g-1. 参照国家土壤质量标准(GB 15618-1995)，研究区HCHs和DDTs平均含量均达到国家二级标准，达到国家一级标准的点位均超过93%.

(2)不同土地利用类型中，HCHs，DDTs和总OCPs残留量均为水稻田>蔬菜地>茶叶地>林地. 来源分析表明，研究区水稻田、 蔬菜地、 茶叶地和林地均受到不同程度的林丹(γ-HCH含量>90%)污染. 部分地区存在DDTs输入，茶叶地和林地主要为三氯杀螨醇型DDT污染. 利用克里格插值法进行空间分布特征分析，结果显示，研究区HCHs和DDTs异常区均集中在人口密集，农业活动频繁的各县市周边区域.

(3)通过健康风险分析得出，研究区HCHs和DDTs致癌风险值较低，均在可接受范围(10-6~10-4)内. 成年男性及女性OCPs致癌风险平均值分别为2.44×10-5和2.65×10-5，高于儿童和青年. 总体而言，鹫峰山脉土壤中OCPs残留基本上对当地居民不造成致癌风险.

致谢： 感谢福建省地质调查研究院杨军华高级工程师在野外采样工作中的帮助和指导.

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