环境科学  2014, Vol. 35 Issue (7): 2520-2527   PDF    
引用本文
邢建伟, 线薇微, 绳秀珍. 2012年夏季长江口颗粒有机碳、氮分布特征及其来源[J]. 环境科学, 2014, 35(7): 2520-2527.
XING Jian-wei, XIAN Wei-wei, SHENG Xiu-zhen. Distribution and Source of Particulate Organic Carbon and Particulate Nitrogen in the Yangtze River Estuary in Summer 2012[J]. Environmental Science, 2014, 35(7): 2520-2527.
2012年夏季长江口颗粒有机碳、氮分布特征及其来源
邢建伟1,2, 线薇微1, 绳秀珍2     
1. 中国科学院海洋研究所海洋生态与环境科学重点实验室, 青岛 266071;
2. 中国海洋大学海水养殖教育部重点实验室, 青岛 266003
收稿日期: 2013-11-1; 修订日期: 2013-12-18.
基金项目： 国家自然科学基金项目（41176138，31272663）；国务院三峡工程建设委员会项目（JJ2012-2013）
作者简介：邢建伟（1988~），男，硕士研究生，主要研究方向为海洋生物地球化学，E-mail：beyond0695@163.com
通讯联系人,E-mail:wwxian@qdio.ac.cn
摘要：基于2012年8月对长江口及其邻近海区的调查资料，分析了长江口夏季颗粒有机碳（particulate organic carbon， POC）、颗粒氮（particulate nitrogen， PN）的空间分布特征及其与环境因子的关系，并结合C/N摩尔比值和叶绿素a（chlorophyll a， Chl a）探讨了POC的主要来源及浮游植物的贡献. 结果表明， 2012年夏季长江口POC的质量浓度范围在0.68~34.80 mg·L-1之间，均值为3.74 mg·L-1； PN的质量浓度范围为0.03~9.13 mg·L-1，均值0.57 mg·L-1，二者浓度均表现为底层高于表层. POC和PN平面分布相似，高值区均出现在口门附近和调查海区西南部，并向外海浓度迅速降低，整体呈现近岸高、远岸低的趋势，与总悬浮物（total suspended matter， TSM）的平面分布规律基本相同； POC与PN间呈极显著正相关，表明二者具有高度的同源性. POC、PN与TSM、化学需氧量（chemical oxygen demand， COD）间均呈现极显著线性正相关，而与盐度（salinity， S）和Chl a的相关关系较弱，表明POC和PN的分布受陆源输入的影响较大，浮游植物生产不是该水域颗粒有机碳、氮的主要来源. C/N摩尔比和POC/Chl a法分析表明夏季长江口POC主要为陆源，有机碎屑是POC的主要存在形式. 定量估算结果表明，浮游植物生物量对夏季长江口表层POC的平均贡献率仅为2.54%，非生命POC占绝对优势地位.
关键词： 颗粒有机碳     颗粒氮     分布特征     影响因素     来源     夏季     长江口    
Distribution and Source of Particulate Organic Carbon and Particulate Nitrogen in the Yangtze River Estuary in Summer 2012
XING Jian-wei1,2 , XIAN Wei-wei1, SHENG Xiu-zhen2     
1. Key Laboratory of Marine Ecology and Environmental Sciences, Institute of Oceanology, Chinese Academy of Sciences, Qingdao 266071, China;
2. Key Laboratory of Mariculture, Ministry of Education, Ocean University of China, Qingdao 266003, China
Abstract: Based on the data from the cruise carried out in August 2012 in the Yangtze River Estuary and its adjacent waters, spatial distributions of particulate organic carbon (POC), particulate nitrogen (PN) and their relationships with environmental factors were studied, and the source of POC and the contribution of phytoplankton to POC were analyzed combined with n(C)/n(N) ratio and chlorophyll a (Chl a) in the Yangtze River Estuary in summer 2012. The results showed that the concentrations of POC in the Yangtze River Estuary ranged from 0.68 mg·L-1 to 34.80 mg·L-1 in summer and the average content was 3.74 mg·L-1, and PN contents varied between 0.03 mg·L-1 and 9.13 mg·L-1 with an average value of 0.57 mg·L-1. Both of them presented that the concentrations in bottom layers were higher than those in the surface. POC and PN as well as total suspended matter (TSM) showed a extremely similar horizontal distribution trend that the highest values appeared in the near of the mouth and southwest of the survey waters, and decreased rapidly as toward the open seas, both of them showed higher contents in coastal zones and lower in outer sea. There was a fairly good positive linear relationship between POC and PN, which indicated that they had the same source. POC and PN expressed significantly positive correlations with TSM and chemical oxygen demand (COD), but showed relatively weak correlations with salinity and chlorophyll a, which demonstrated that terrestrial inputs had a strong influence on the distribution of POC and PN, and phytoplankton production was not the major source of organic matters in the Yangtze River Estuary. Both the n(C)/n(N) ratio and POC/Chl a analysis showed that the main source of POC was terrestrial inputs, and organic debris was the main existence form of POC. Quantitative analysis showed the biomass of phytoplankton only made an average of 2.54% contribution to POC in the Yangtze River Estuary in summer and non-living POC occupied the overwhelming advantage.
Key words: particulate organic carbon(POC)     particulate nitrogen(PN)     distribution     affecting factors     source     summer     the Yangtze River Estuary    

海洋是全球最主要的碳库. 目前，包括全球海洋通量联合研究(JGOFS)、 全球生态动力学(GLOBEC)、 陆海相互作用(LOCIZ)以及上层海洋与底层大气研究计划(SOLAS)在内的国际重大研究计划均以海洋碳循环作为核心研究内容[1]. 氮是海洋中维持生物生命活动的重要生源要素，是许多海域初级生产力和碳输出的主要控制因子[2]. 海水中颗粒有机碳(POC)的生物地球化学行为是海洋碳循环研究的重要组成部分，近年来取得了重大研究进展[3]，而河口POC的研究则相对比较薄弱.

作为陆地和海洋两大碳库的交汇处，河口区POC的研究对于揭示POC在上述两大生态系统中的传输意义重大. 长江口作为我国最大的河口，丰水多沙，长江冲淡水、 台湾暖流、 黄海水系和口外上升流在此交汇、 混合[4]. 河水携带的颗粒态物质由于盐度、 pH、 氧化还原电位、 离子强度等的迅速变化而在此絮凝、 吸附、 解吸、 沉积甚至矿化，加之长江三角洲经济发达，人口稠密，受人文活动的强烈干扰，形成了独特而复杂的生物地球化学过程，因而长江口POC研究一直受到国内外的广泛关注[5, 6, 7, 8, 9].

对于河口POC研究，国外起步较早，在一些大型河口如亚马逊河口[10]、 密西西北河口[11]以及莱茵河口、 易北河口[12]等已经开展了POC的分布、 来源、 输运特征及通量的研究. 目前我国对河口POC的研究主要集中在黄河口[8, 13, 14]、 珠江口[15, 16]等，对长江口POC的分布、 来源、 入海通量也做了较多的研究，如谢肖勃等[17]探讨了长江口及其邻近海区POC的分布及季节变化趋势; 林晶等[7,18]研究了长江口及其邻近海区POC的分布特征及控制因素，并通过径流月观测值估算了2003年至2006年长江的POC通量; 李宁[19]通过对2003年枯水期长江口的调查，系统研究了POC在长江纯淡水到海水这一混合区域的分布、 来源特征及其与氮、 磷的耦合关系. 对颗粒氮(PN)的研究则多倾向于颗粒物沉降通量方面[20]. 以上研究均单独对POC或PN展开了分析，但是将POC和PN联系在一起探讨其分布和来源的研究还鲜见报道[21]. 本研究利用2012年夏季长江口的调查资料，综合分析了POC和PN的空间分布特征及其与环境因子的关系，并结合C/N摩尔比和叶绿素a(Chl a)探讨了夏季长江口区POC的来源，量化浮游植物生物量对POC的贡献，研究结果将丰富该水域POC和PN数据资料库，为进一步揭示长江口颗粒有机质的生物地球化学循环过程提供科学依据.

1 材料与方法 1.1 站位设置

于2012年8月18~22日对长江口及其邻近海区开展现场环境调查. 调查范围在30°45′~32°00′N，121°10′~123°20′E之间，共40个站位(图 1). 由图 1可以看出，调查站位从长江口南支起点开始，沿南港、 南槽直至口外海区布设，在口门附近和最大浑浊带分布区站位布设较为密集.

图 1 长江口研究区域及采样站位

Fig. 1 Study area and sampling stations in the Yangtze River Estuary

1.2 样品采集及测定方法

每个站位均利用Niskin采水器分别采集表(0~1 m)、 底层(距海底2 m)水样，立即用已经过460℃高温灼烧6 h 的Whatman GF/F玻璃纤维膜(直径25 mm，孔径为0.7 μm)进行过滤(视水体浑浊程度过滤体积在80~300 mL之间)，完毕后用少量去离子水对滤膜进行洗盐，并将滤膜用锡纸包好后置于-20℃冰箱保存，用于测定POC、 PN和Chl a. 用100 mL聚乙烯瓶(预先经稀盐酸浸泡72 h，去离子水冲洗3遍后烘干)装原始海水置于-20℃冰箱内保存，用于测定COD. 各测站同步利用Sea-Bird-25 CTD现场测定水温、 盐度和深度.

所得滤膜使用冷冻干燥机冷冻干燥24 h后称重，减去空白膜重量后得到总悬浮物(TSM)净重，除以过滤水体积后即得TSM的质量浓度. 然后将滤膜置于密闭的干燥器中浓盐酸熏蒸24 h以除去样品中的无机碳，而后置于烘箱中50℃低温烘干. 将处理好的膜样使用Vario EL Ⅲ型元素分析仪(德国Elementar公司生产)同时测定TSM中碳的百分含量(POC%)和氮的百分含量(PN%). 每个样品均测定2个平行样取平均值，每20个样品运行一个标准样以检测仪器的稳定性，每10个样品做1次空白测试. 平行样品测定相对误差≤0.1%. 之后由公式ρ(POC)=ρ(TSM)×POC%和ρ(PN)=ρ(TSM)×PN%，分别计算出POC和PN的质量浓度. Chl a样品的测定采用荧光法进行，COD利用碱性高锰酸钾法测定. 2 结果与讨论 2.1 POC、 PN的质量浓度及空间分布特征

图 2 2012年夏季长江口POC、 PN及TSM的平面分布

Fig. 2 Horizontal distributions of POC,PN and TSM in the Yangtze River Estuary in summer 2012 POC、 PN、 TSM单位：mg ·L-1

2012年夏季调查区域整体POC的质量浓度范围是0.68~34.80 mg ·L-1，均值为3.74 mg ·L-1，其中表层POC的浓度范围为0.68~11.06 mg ·L-1，均值为2.52 mg ·L-1. 由图 2可以看出，表层POC的分布整体呈现出近岸高、 远岸低的趋势：高值区集中在口门附近和近岸的西南部区域，在洋山港和最大浑浊带附近出现最高值，而后随着离岸距离的增加浓度迅速降低. POC与TSM的分布趋势基本相同，表明POC受陆源颗粒物输入的影响很大. POC随TSM在近岸和最大浑浊带水域分布最高，这是由于受径流和潮流的相互作用以及咸淡水混合等的影响，POC在该水域发生了显著的沉积、 降解[22]和转化[23]. 已有的研究表明，最大浑浊带能够通过光照强度控制初级生产力，以提高吸附在悬浮物上的细菌氧化有机物的能力，从而有利于物质的吸附-解吸[24]. 同时POC在最大浑浊带中较长的滞留时间也会增加释放溶解有机碳(dissolved organic carbon,DOC)的量，即最大浑浊带可以过滤河口的POC[25]. 因此，通过最大浑浊带以后，POC的浓度迅速降低. 调查区域底层POC的浓度范围在0.73~34.80 mg ·L-1之间，均值为4.96 mg ·L-1. 与表层相比，底层POC的质量浓度显著增大，与金海燕等[26]的研究结果相同. 这可能是长江口水域水深较浅，且水动力条件复杂，加之风浪搅动的影响，底层沉积物再悬浮效应显著的缘故[21,27]. 同时，底层POC的分布趋势同表层基本相似，但高值区的范围有所扩大.

2012年夏季调查区域整体PN的质量浓度范围为0.03~9.13 mg ·L-1，均值为0.57 mg ·L-1. 其中表层PN的浓度范围为0.04~2.22 mg ·L-1，均值为0.35 mg ·L-1; 底层PN浓度范围介于0.03~9.13 mg ·L-1之间，均值为0.80 mg ·L-1. 与POC相似，底层PN的质量浓度也显著高于表层，这是受底层沉积有机物再悬浮的影响. 由图 2也可以看出，表、 底层PN的分布趋势同POC极其相似：高值区均分布在口门附近和调查海区的西南部水域，最高值出现在洋山港和最大浑浊带水域，整体呈现近岸高、 远岸低的趋势. 对本航次获得的全部POC和PN数据进行相关性分析显示，表、 底层POC与PN均呈现极显著正相关，相关系数分别达0.938(P<0.0001)和0.962(P<0.0001)，表明POC和PN具有高度同源性.

表 1列出了本次调查数据与以往研究结果及其它河口和海区的比较. 可以看出，本研究数据与林晶等[7]以及宋晓红等[21]在长江口的研究结果非常接近，但显著高于林以安等[5]1990年的调查结果，这可能是近年来长江三角洲经济发展和人文活动活跃引起陆源有机污染物的排放增加引起的[28]. 与刘庆霞等[16]在珠江口的调查结果相比，本研究数据相对偏高，这可能是由于长江口陆源输入较高的缘故. 综上所述，由于调查时期和调查海区的不同，本研究与其他学者在长江口区的研究结果存在一定差异，但基本都处在同一个数量级上，同时，本研究结果均显著高于渤海[29]和黄、 东海[30]等陆架边缘海以及大洋中[31]的水平，表明陆源输入对河口区有机物浓度影响较大.

表 1 不同海区POC、 PN的质量浓度 1)

Table 1 Concentrations of POC and PN in different seas

1)“—”表示文章中没有相关数据

2.2 POC、 PN和河口环境因子的关系

受河口咸淡水混合和人文活动的强烈干扰，以及夏季长江径流量增大和台湾暖流等海流增强的共同影响，长江口颗粒有机物的分布和迁移转化过程异常复杂. 为此，本研究选取了盐度、 TSM、 COD和Chl a这4个环境因子来探讨河口颗粒有机质与环境因子的关系，以期进一步阐明夏季长江口区颗粒有机物分布的影响因素.

关于河口POC与盐度的关系，已有多人进行了研究[13, 32, 33]. 张向上[13]在实验室的模拟实验表明，随着盐度的增加，黄河口POC一直存在着向DOC的转化，只是转化的量是先减少后增加的. 由图 3(a)、 3(b)可以看出，本研究中表层POC和PN均与盐度表现出不同程度的负相关，但相关系数均偏低. PN较之POC离散性更为明显，表明长江口区PN比POC更不保守. 由于河口自然条件异常复杂，陆源输入的颗粒有机物在河口水域特别是最大浑浊带附近发生一系列复杂的生物地球化学变化，包括POC的吸附-解吸、 DOC的絮凝作用以及TSM自身的絮凝沉降[13]. 因此，有机碳在河口水域是否保守取决于河口输运过程中一系列物理化学作用的剧烈程度[25]. 本研究表明，2012年夏季长江口POC、 PN与盐度间变化不保守，可能是水团混合引起的再悬浮作用或其他多种来源导致的颗粒有机物增量大于河口理论稀释引起的颗粒有机物减少量的缘故. 此外，有研究发现，河流携带的悬浮物可以越过咸淡水界面继续向外海扩散一段距离[33]，这也是长江口POC行为不保守的一种原因.

TSM是陆源输入的颗粒有机物的主要载体，因而研究POC、 PN与TSM的关系也可以用于判定二者的来源. 由图 3(c)、 3(d)可以看出，表层POC、 PN均与TSM呈现极显著线性正相关关系，相关系数分别达0.958和0.950，这暗示出长江陆源颗粒物的输入是调查区域POC、 PN的一个重要来源，同时也表明TSM是长江口区POC、 PN分布的一个重要影响因子.

COD是一种间接表征水体受有机物质污染程度的指标，COD越大，表明水体受有机污染物的污染程度越重[34]. 由于POC也有一部分来源于河流沿岸居民的生活和工农业污水排放[35]，

图 3 长江口表层POC、 PN与盐度、 TSM、 COD以及Chl a的相关关系

Fig. 3 Linear correlations of POC,PN with salinity,TSM,COD,chlorophyll a in the surface layer of the Yangtze River Estuary

因而研究POC、 PN与COD的相关性具有很强的实际意义. 由图 3(e)、 3(f)可以看出，2012年夏季长江口水域表层POC、 PN均与COD之间存在极显著的线性正相关关系，其中POC与COD的相关系数大于PN. 这表明长江口POC、 PN的分布与河口沿岸有机排污有密切关系，人类生产生活导致的污水排放对长江口POC、 PN的分布具有重要影响.

水体中的叶绿素a浓度是浮游植物现存量的重要指标，其分布反映出水体浮游植物的丰度及其变化规律[36]. 对本航次获得的表层POC、 PN数据同Chl a进行相关性分析，所得结果如图 3(g)、 3(h)所示. 可以看出POC、 PN与Chl a并没有表现出显著的线性正相关关系(相关系数分别为0.254和0.250)，表明浮游植物生物量对长江口区颗粒有机物的影响不大. 这可能是由于调查季节正处于长江洪季，丰沛的长江径流裹挟大量泥沙涌入河口区，使得河口水域水质浑浊，透明度极低. 尽管陆源输入的营养物质含量丰富，但浮游植物也因光线不足引起光合作用能力急剧下降. 但毕竟夏季温度适宜，浮游植物生产依然对颗粒有机物产生了一定的贡献，因而POC、 PN与Chl a呈现较弱的线性正相关关系.

2.3 POC的物源分析及浮游植物生物量对其的贡献

目前定性鉴别河口区有机碳来源的方法主要为有机分子示踪法和稳定碳同位素法. 这两种方法由于各有一定的缺陷，因而常常结合起来进行分析[25]. 此外还有一些辅助性的方法如有机C/N比法和POC/Chl a法. 鉴于陆源输入的有机物的C/N比通常要高于海洋有机物的C/N比，且C/N比值易于获得和分析，故而该法常被用于定性鉴别有机碳的来源. Millliman等[9]在长江口附近海域的研究结果表明：若悬浮颗粒物C/N>12，则POC主要为陆源; C/N<8则主要为海洋自生. POC/Chl a的比值可以表征非生命态POC对总POC的贡献，POC/Chl a>200时，表明以碎屑对POC的贡献为主; POC/Chl a在20~200之间时说明有机质主要来源于浮游植物，而同时C/N<8时，则更能说明这一点[37]. 本研究综合运用C/N比和POC/Chl a方法探讨了夏季长江口区POC的来源，并定量分析了浮游植物生物量对POC的贡献. 研究结果如下.

2012年夏季长江口表层有机物C/N比值范围为4.0~29.6，均值为11.4; 底层介于4.5~32.4之间，均值12.8. 表、 底层C/N比均值都非常接近12. 图 4为表、 底层C/N比值分布，从中可以看出，大部分水域C/N比值均在10以上，尤其是底层，3/4以上面积的水域都在12以上，表明长江口区大部分水域POC主要为陆源. 但是，在调查海域的东北角却出现了C/N比值大于20的高值区. 在离岸较远的水域出现如此高的C/N比值尚需进一步的研究. POC/Chl a数据分析显示，表层比值范围在191~4371之间，均值为1025，底层比值范围518~12255，均值为3132，均远远大于200，再次表明调查海区POC主要为陆源，且POC主要以有机碎屑的形式存在.

图 4 2012年夏季长江口表、 底层C/N比值分布

Fig. 4 Horizontal distribution of the C/N ratios in the surface and bottom layers of the Yangtze River Estuary in summer 2012

由上文可知，夏季浮游植物也对长江口POC产生了一定的贡献，因而定量估算浮游植物生物量对POC的贡献对于揭示该海域POC的生物地球化学过程具有重要意义. 1998年夏季Chang等[38]在东海的研究发现，近海水体中浮游植物的生物量和Chl a含量的比值为13. 本研究采用这个转化因子来估算浮游植物生物量对夏季长江口POC的贡献率. 计算公式如下：

式中，f为转化因子，Chl a的单位是μg ·L-1，POC的单位是mg ·L-1.

估算结果表明，2012年夏季长江口表层浮游植物生物量对POC的贡献率介于0.30%~6.80%之间，平均贡献率为2.54%; 底层浮游植物的贡献率在0.11%~2.51%之间，均值为0.93%. 可以看出，浮游植物生物量对表层POC的贡献率显著大于底层，这与表层光照、 营养物质以及溶氧充足，有利于浮游植物的生长繁殖是分不开的[16]. 但是总体来看浮游植物生物量对长江口POC的贡献率非常低，这又再次印证了上文结论: POC主要来源于陆源输入.

本文估算出的浮游植物生物量对POC的贡献率与林晶[18]2006年8月在长江口外海滨(122°E~125°E，28°N~33°N)的研究结果(平均贡献率17.3%)相比显著偏低. 这可能是由于研究区域和站位设置的不同引起的. 本研究区域主要位于口门和最大浑浊带附近，水质极为浑浊，严重限制了浮游植物光合作用的进行，且站位设置密集; 而林晶的研究范围较大，研究区域更偏向于东海中东部的广大海域，陆源输入的营养物质较为丰富，且水体透明度较高，浮游植物生长繁盛. 2010年夏季刘庆霞等[16]在珠江口的研究结果也表明，珠江口北部和中部海域的POC主要来源于陆源输入，而南部海域因水体透明度高，光照和温度适宜以及营养盐补充充足的缘故，浮游植物对POC的贡献率较高(平均贡献率为68%). 综上，2012年夏季长江口陆源POC的量远高于浮游植物贡献的POC，非生命POC占有绝对优势. 3 结论

(1)2012年夏季长江口水域POC的浓度范围在0.68~34.80 mg ·L-1之间，均值为3.74 mg ·L-1; PN的变化范围为0.03~9.13 mg ·L-1，均值0.57 mg ·L-1; 二者质量浓度均呈现表层低、 底层高的特征.

(2)POC、 PN和TSM的平面分布特征极其相似，均呈现出近岸高、 远岸低的分布趋势，表明长江口POC、 PN的分布受陆源输入的影响很大，POC与PN间极显著正相关关系表明二者具有高度同源性; 与不同时期其他学者在长江口的研究结果处在同一个数量级上，但均显著高于渤海和黄、 东海等陆架边缘海以及大洋中的水平.

(3)长江口夏季POC和PN变化不保守，二者的分布受陆源输入的颗粒物和人为污染物的影响极大，浮游植物现场生产不是该水域POC、 PN的主要来源.

(4)C/N摩尔比分析结果表明2012年夏季长江口POC主要来源于陆源输入; POC/Chl a比值结果表明长江口POC主要以碎屑有机物的形式存在; 定量估算结果表明浮游植物生物量对夏季长江口表层POC的平均贡献率仅为2.54%，陆源POC的量远高于浮游植物贡献的POC，非生命POC占绝对优势.

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