城市生活垃圾焚烧(municipal solid waste incineration,MSWI)处理技术是经济发达城市生活垃圾管理方式的重要组成部分，具有显著的减量化、 无害化、 资源化等特征. 目前，我国的垃圾焚烧厂主要分布在经济发达地区和一些大城市，随着经济发展，中西部地区越来越多的城市也选择了建设生活垃圾焚烧厂^[1]. 然而，生活垃圾的焚烧处理不可避免地会产生各种二次污染物^[2]，其中，排放烟气中的重金属污染物及其对人体健康、 生态物种的潜在危害已成为人们关注的热点话题. 与其它污染物不同，重金属污染威胁在于其不能被微生物所降解，在地表环境中具有累积性，可被农作物吸收、 富集，从而引起代谢失调，生长发育受阻或导致遗传变异，并通过食物链直接威胁人们的健康和安全^[3].

我国采用城市生活垃圾混合收集方式，含重金属垃圾未经分选直接进入垃圾焚烧过程，易导致较高的重金属排放浓度，重金属经干湿沉降在地表土壤一旦形成高浓度积累，可能给生态环境带来污染隐患. 目前，国内已有垃圾焚烧炉周边地区环境重金属污染的相关报道^[4,5]，随着垃圾焚烧处理工程的推进，在建或拟建的焚烧厂将陆续投入运营，生态环境将面临更大的风险挑战. 因此，不论是在垃圾焚烧处理设施建设前后，都有必要对排放的重金属污染物的生态环境风险进行预测评估. 迄今国内外对垃圾焚烧的风险评估多集中于其对人体健康风险评估方面^{[6, 7, 8]}，在生态风险评估方面，虽然对焚烧厂周边环境土壤重金属浓度及植物体重金属含量进行了较多监测研究^{[9, 10, 11]}，然而由于背景浓度资料的匮乏以及重金属来源的多样性，监测到的重金属浓度增量是否来源于垃圾焚烧厂，垃圾焚烧厂贡献的大小等问题仍然缺乏证据来证明或定量，因此难以单一地对垃圾焚烧源的影响进行评价.

由于以上考虑，本文借助数值模拟技术，在综合考虑气象、 地形分布等影响因素的基础上，对广东省某区域已建和拟建(论证阶段)的多个垃圾焚烧厂，采用其设计排放源强，对焚烧炉排放的重金属Pb和Cd的迁移过程进行模拟，模拟其在大气中的浓度分布，并采用计算模型估算重金属通过干湿沉降在地表土壤中的累积，据此，从区域性角度单一地评估垃圾焚烧厂炉排放重金属对生态环境的影响. 1 材料与方法 1.1 数据来源

本研究所使用的数据资料主要包括地形、 土地利用资料、 地面/高空气象要素和排放源数据. 地形高程资料选用美国地质调查局(USGS)航天飞机雷达拓扑测绘(SRTM3)90 m×90 m分辨率的数据，土地利用类型资料为USGS全球土地覆盖特征(GLCC) 1 km×1 km 分辨率的数据. 地面气象数据(包括风向风速、 气温、 相对湿度、 低云量、 总云量和降水量等)来源于研究区域4个气象站2012年逐时观测数据，因研究区域范围内没有探空站，逐时的高空气象数据资料采用第五代中尺度气象模式MM5进行模拟，模拟过程充分借鉴了广东省气象局多年预报模拟经验.

研究地区地势北高南低，区域年主导风向为偏北风，次主导风为偏东北风(见图 1)，区域内规划垃圾焚烧厂共计8个，各焚烧炉排放特征参数详见表 1. 为了获取降水量的概率分布以进行土壤浓度增量估算，对研究区域1952 ~2012年的年降水量进行了拟合，年降水量数据源自中国气象科学数据共享服务网.

图 1

Fig. 1

图 1 研究区域地形及土地利用类型 Fig. 1 Regional terrain and land use 右上角为年风向频率分布

表 1(Table 1)

表 1 垃圾焚烧排放源特征参数 Table 1 Characteristic parameters of MSWI sources 烟囱编号 状态 设计烟气流量 /m3 ·h-1 Pb设计排放标准 /mg ·m-3 Cd设计排放标准 /mg ·m-3 1 已运营 198 146 0.5 0.05 2 在建 436 350 0.5 0.05 3 拟建 290 900 0.5 0.05 4 拟建 436 350 0.5 0.05 5 拟建 436 350 0.5 0.04 6 拟建 290 900 0.5 0.05 7 拟建 436 350 0.5 0.05 8 拟建 209 576 0.5 0.05

表 1 垃圾焚烧排放源特征参数 Table 1 Characteristic parameters of MSWI sources

采用CALPUFF模式^[12]模拟研究垃圾焚烧排放重金属的年平均地面大气浓度空间分布，再基于各网格区域的大气浓度值，借助土壤浓度计算模型^{[6, 7, 13]}估算由干湿沉降导致的土壤浓度累积增量，最后采用潜在生态风险指数法^[14]进行生态风险评估. 为了更深入地揭示各过程对生态风险评估的不确定性，土壤浓度增量以及生态风险指数的计算过程运用Monte Carlo模拟技术进行多次抽样. 1.2.1 大气扩散模式

CALPUFF由西格玛研究公司开发，是美国国家环保署长期支持开发的法规导则模式，也是我国环境保护部颁布的《环境影响评价技术导则大气导则》(修订版)推荐的模式之一. 它是一个非稳态拉格朗日烟团模式系统，采用时变的气象场资料，考虑复杂地形的动力学效应以及静风等非稳态条件，能很好地模拟不同尺度污染物扩散情景，可以处理连续排放、 间断排放情况，能够追踪质点在空间与时间上随流场的变化规律^[12]. 研究选取2012年气象资料作为模式气象场输入，模拟范围设置为116 km(东西方向)×160 km(南北方向)，建立起覆盖整个研究区域的水平分辨率为1 km×1 km的受体网格，共计18 560个. 由于重金属化学性质稳定，模式中不考虑其化学转化，干湿沉降过程在土壤浓度计算模型另行计算，模式中也不予以考虑. 最后将所获得的地形、 土地利用类型、 气象及焚烧炉排放数据转换成合适的格式输入到模式中进行地面大气浓度ca的模拟.

大气中重金属颗粒物经干湿沉降过程在地表土壤积累，可能造成表层土壤重金属浓度升高. 采用土壤浓度模型模拟城市和农村下垫面土壤重金属输入和消散(降解)的整体长期效应^{[6, 7, 13]}，其计算方法如下：

由于计算参数所限，研究仅考虑城市和农村两种下垫面条件，因此对所有非城市区域(农用地、 牧地、 森林、 水域等)均当作农村下垫面处理； Pb和Cd在烟气中均以颗粒态形式存在，粒径相当，因此采用相同的干沉降速率、 下洗系数及损失系数.

潜在生态风险指数法是瑞典Hakanson于1980年研究水污染控制时建立的一种计算水体中重金属等主要污染物的沉积学方法^[14]，现在在土壤重金属污染评价中应用较多，对大气降尘重金属的生态风险评价也适用^[15,16]. 其计算公式如下：

本研究cⁱn取研究区域1990年土壤浓度背景值^[17]，c_i设为浓度增量与背景浓度之和. 根据研究涉及的重金属种类和数量，考虑各元素毒性系数的权重，参照文献^[18]，对Hakanson制定的指标分级评价标准进行了修订，表 2为经过修订的生态风险程度等级划分标准.

表 2(Table 2)

表 2 潜在生态风险评价指标和等级划分 Table 2 Evaluation index and grade division of potential ecological risk Eir RI 风险等级 风险程度 <30 <35 Ⅰ 生态危害低 30~60 35~70 Ⅱ 生态危害中等 60~120 70~140 Ⅲ 生态危害较高 120~240 140~280 Ⅳ 生态危害高 ≥240 ≥280 Ⅴ 生态危害极高

表 2 潜在生态风险评价指标和等级划分 Table 2 Evaluation index and grade division of potential ecological risk

Monte Carlo模拟又称统计实验法，是一种通过对每一参数进行抽样，将其代入数据模型中确定函数值的模拟技术，是目前解决风险评估中随机性和不确定性问题最为有效的方法之一^{[19, 20]}. 本研究涉及的输入参数及其概率分布见表 3，模拟过程对每个网格点进行了1 000次抽样计算.

表 3(Table 3)

表 3 参数及其分布 1) Table 3 Parameter and its probability distribution 参数 概率分布型 参数(城市/农村) 数据来源 ca/μg ·m-3 确定值 与网格点有关 CALPUFF模拟 Vd/cm ·s Gamma分布 L=1.25/1.17 Sc=1.28/1.37 Sh=3.50/2.88 [6] W Gamma分布 L=76.98 Sc=558 000 Sh=0.16 [21, 22, 23] H/mm ·a-1 Beta分布 1 150~2 990 α=1.64 β=3.49 气象数据拟合 BD/g ·cm-3 对数正态分布 Mg=1.39 SDg=1.11 [0.93~1.84] [24] ks/a-1 正态分布 M=0.06/0.03 SD=0.01 [6] t/a 三角分布 30~40~60 [25] z/cm 均匀分布 1~5(城市) 10~20(农村) [25, 26] cin/mg ·kg-1 确定值 47.1(Pb) 0.144(Cd) [17] Tir 确定值 5(Pb) 30(Cd) [14] 1)L为位置参数，Sc为尺度参数，Sh为形状参数，M为均值，SD为标准差，[~]表示限定分布范围

表 3 参数及其分布 1) Table 3 Parameter and its probability distribution

采用Crystal Ball软件进行数据的Monte Carlo模拟处理，利用ArcGIS 9.3和Origin 8.1进行图形绘制，并以Photoshop CS6软件对图件进行加工处理.

图 2为Pb和Cd的大气浓度和土壤浓度的空间分布. 可见，受主导风的影响，污染物自东北向西南方向扩散，大气浓度分布曲线呈狭长分布，焚烧炉附近的下风向区域污染物浓度较高. 重金属土壤浓度增量来源于大气污染物的干湿沉降，因此大气浓度高值区对应的土壤浓度增量值也相对较高，而城市下垫面因其较小的土壤混合厚度，土壤浓度增量明显偏高. 整个区域内，Pb和Cd的大气浓度最大值分别为5.59×10^-3 μg ·m^-3和5.57×10^-4 μg ·m^-3，土壤浓度增量中值最大分别为2.26 mg ·kg^-1和0.21 mg ·kg^-1，与大气环境浓度限值(Pb：0.5μg ·m^-3，Cd：5.0×10^-3 μg ·m^-3)^[27]和土壤浓度背景值(Pb：47.1 mg ·kg^-1，Cd：0.144 mg ·kg^-1)^[17]相比，Pb的大气浓度和土壤浓度增量均较小，而Cd的大气浓度最高可达大气浓度限值的十分之一，土壤浓度中值最高可达背景浓度的1.5倍.

图 2

Fig. 2

图 2 浓度空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of concentration 大气：μg ·m-3，土壤： mg ·kg-1

图 3为重金属Pb和Cd的潜在生态风险指数RI(系数Eⁱr)空间分布，其分布情况与土壤浓度分布一致. 图 3(a)为Pb的生态风险系数中值(最可能值)的分布，可见，区域内Pb生态风险系数较低，中值约为5，考察90%分位值(可能最大值，图略)发现风险系数最大也仅为6，远低于单一金属Ⅰ、 Ⅱ级生态风险划分值30，表明垃圾焚烧厂炉排放重金属Pb在土壤中的累积量所造成的生态危害较低； 由Cd的生态风险系数中值的空间分布[图 3(b)]可见，相比于Pb，Cd的生态风险系数明显偏高，焚烧炉附近的下风向地区，风险系数达35以上，属Ⅱ级生态风险水平，生态危害中等，1、 2号炉下风向的部分城市区域生态风险偏高，可达Ⅲ级生态危害水平. Cd的生态风险系数较高，主要是由于Cd的土壤浓度背景值极低而生态毒性水平较高所致. 图 3(c)为综合生态风险指数中值分布，其与Cd的生态风险系数中值分布较一致，表明生态风险主要由Cd贡献，且风险指数越大，Cd的贡献率越高. 图 3(d)为综合生态风险指数90%分位值分布，相对于中值，生态风险系数在大部分地区变化不大，在焚烧炉附近的下风向地区则明显增加.

图 3

Fig. 3

图 3 生态风险指数空间分布 Fig. 3 Spatial distribution of potential ecological risk index

城、 乡大气浓度最大值点分别对应于城、 乡区域土壤浓度增量最大值点，出现在1、 2号源主导风下风向约11.6 km和1.8 km处(不妨称其为城、 乡最大污染点). 图 4为城、 乡最大污染点生态风险指数RI的累计概率分布，10%~90%分位值为可能出现情况^[6]，因此城、 乡最大污染点的风险指数可能出现范围分别为55.33~138.40和46.50~83.90，风险等级处于Ⅱ~Ⅲ级之间，其概率分布均近似遵循对数正态分布，分布参数为L=42.71/38.86，M_g=91.24/40.39，SD_g=62.45/16.91(城/乡). 进一步统计城、 乡最大污染点的生态风险程度概率分布情况(图 5)表明，城市最大污染点生态风险达Ⅲ级危害水平概率最大，概率值为55.30%，其次为Ⅱ级(概率值34.83%)； 农村最大污染点生态风险程度可能为Ⅱ级，概率为72.92%.

图 4

Fig. 4

图 4 最大污染点风险指数的累计概率分布 Fig. 4 Cumulative probability distribution of risk index in the most polluted areas

图 5

Fig. 5

图 5 最大污染点风险程度概率分布 Fig. 5 Probability distribution of risk grade in the most polluted areas

敏感性分析通常认为是概率不确定性分析结果的一部分，反映各参数对评价结果的动态扰动^{[19, 20, 28]}. 通过Monte Carlo随机模拟土壤浓度模型中计算参数与土壤浓度增量的相关性来判断各参数对评价结果影响的相对大小. 图 6为敏感性分析结果，可见，城市区域土壤浓度增量与土壤混合厚度以及干沉降速率具有较强相关性，相关系数在0.5以上，表明土壤混合厚度和干沉降速率对城市区域的模拟结果影响较大. 与城市区域相比，农村区域模拟结果对土壤混合厚度敏感性有明显下降，对干沉降速率敏感性增加，模拟结果与干沉降速率之间的相关系数达0.72. 对于此类敏感性参数，因其对模拟结果有较大影响，因此其精确性需要进一步研究予以验证.

图 6

Fig. 6

图 6 参数敏感性 Fig. 6 Parameter sensitivity

由于垃圾成分的复杂性以及污染源的多样性，目前学者们针对垃圾焚烧产生的二次污染的研究结果中还存在许多相悖之处^{[29, 30, 31]}，主要集中于垃圾焚烧炉周围污染物来源的解析问题上. 鉴于土壤实测研究对污染物源解析的复杂性，本研究利用模型模拟，追踪垃圾焚烧排放污染物的迁移轨迹来研究其对生态风险的影响. 对比国内外的研究，本研究模拟的地面大气浓度最大值高于国外报道^[6,7]的模拟结果(高1~4个数量级)，低于国内报道^[32]的实测结果(低约2个数量级)，而模拟的土壤浓度累计增量中值与国内运营多年的焚烧炉周围土壤实测浓度增量^[10]差异却不大(1个数量级以内). 与国外相比，国内模拟的地面大气浓度明显偏高，这与国内外垃圾焚烧重金属排放源强存在数量级的差异有关，而模拟值较实测值偏低，表明垃圾焚烧炉排放的重金属污染物对环境贡献量较低.

研究借助Monte Carlo方法模拟城市垃圾焚烧排放重金属的生态风险指数，在一定程度上反映了风险评价的系统随机性和不确定性水平. 理想情况应该是任何相关参数均由概率密度函数表征，但是由于缺乏焚烧厂排放速率的实测数据，且国内外焚烧厂排放速率差别较大，使得直接替代研究不合理，因此排放速率采用设计值； 另外，由于土壤浓度累积是多年干湿沉降的结果，因此年平均地面大气浓度由多年的气象条件模拟取其均值可能更准确，但本研究可利用的气象数据仅有研究区域2012年的4个地面观测站的逐时气象数据，且研究区域无高空数据，高空数据采用中尺度模式模拟结果代替，这些可能使土壤浓度积累增量计算值产生一定误差； 此外，关于土壤重金属元素背景值和毒性响应系数，文献资料基本仅提供相应的统计值，无法获得原始数据信息，因此这两个参数的概率分布函数也难以确定，最终也按确定值来处理，而实际上这两个参数的变化情况复杂，重金属元素背景值在区域内必然存在空间上的差异，而生态毒性水平还与重金属的赋存形态有一定关系，且当多种重金属同时存在时，重金属间的拮抗或协同作用对毒性效应也有影响^[11]. 对于研究已采用的由概率密度函数表征的计算参数，其概率分布函数的确定多基于国外的相关研究，考虑这些参数可能存在的地域差异，特别是干沉降速率等敏感参数，也会使计算结果产生一定误差. 有关学者对深圳市清水河垃圾焚烧厂的研究就认为在气温高、 降水量大的自然条件下，酸性土壤受到强烈的风化和淋溶使得土壤中微量元素含量明显降低，致使重金属浓度检测水平低于估算的25年累积输入量^[10]. 鉴于以上因素对生态风险评估可能产生的不确定性，因此有必要对这些因素进行进一步研究.

4 结论

(1)Pb和Cd大气浓度最大值分别为5.59×10^-3μg ·m^-3和5.57×10^-4μg ·m^-3，土壤浓度中值最大分别为2.26 mg ·kg^-1和0.21 mg ·kg^-1.

(2) 高生态风险区集中在焚烧炉附近的下风向地区，生态风险主要由Cd贡献，Pb基本无污染风险.

(3)城市最大污染点可能达较高生态危害水平，概率为55.30%，农村最大污染点可能达中等生态危害水平，概率达72.92%.

(4)城、 乡区域模拟结果分别对土壤混合厚度和干沉降速率敏感性最强，此类敏感参数的精确性需要再进一步研究.