2014, Vol. 35
近年来，膜生物反应器(MBR)在废水处理及回用领域的应用日益增多，然而，MBR膜组件易污染致使维护费用高成为阻碍MBR得到广泛应用的主要因素[1]. 当前对于膜污染控制方法的研究主要集中在抗污染膜材料的开发[2,3]、 优化反应器的运行条件[4,5]与改善混合液特性[6,7]这3个方面，研究开发低成本、 低工作压力的膜材料(如无纺布、 纺织布、 筛网)成为MBR研究的一个重要方向. 价格低廉的无纺布材料具有大孔径，高孔隙率，在低压力下也能获得高膜通量的特点，显示出应用于开发新型MBR的巨大潜力[8]. MBR由于用膜分离替代传统二沉池，具有不受污泥沉降性能及污泥膨胀问题影响的优点，但另一方面，污泥膨胀对污泥混合液黏度、 Zeta电位，污泥相对疏水性等有显著影响，因而会加剧膜污染[9].
本研究中MBR采用无纺布材料结合跨膜压力最小化的溢流出水运行方式，通过研究这种新型无纺布生物反应器在正常污泥和丝状菌膨胀污泥两种状态下的污泥形态、 出水水质对比，膜通量变化，膜阻力分析和EPS含量分析，考察丝状菌膨胀对新型无纺布生物反应器处理效果及膜污染特征的影响.
1 材料与方法 1.1 实验装置
实验装置采用重力溢流式无纺布生物反应器(图 1)，有效容积20 L. 反应器进水通过蠕动泵连续进水，出水依靠反应器内外液位差溢流排出. 膜组件采用聚乙烯无纺布袋，膜孔径25 μm，反应器水力停留时间8 h，膜通量30 L ·(m2 ·h)-1，微孔曝气装置置于反应器底部，曝气强度6 L ·min-1，反应器内污泥浓度控制在6000 mg ·L-1左右，溶解氧控制在3 mg ·L-1左右，反应器内水温20℃左右. 实验原水采用人工配制的模拟生活污水(表 1).
 | 1.原水箱； 2.蠕动泵； 3.空气泵； 4.转子流量计；5.无纺布膜组件； 6.微孔曝气装置； 7.出水三通管图 1 实验装置示意 Fig. 1 Schematic diagram of the experimental device |
 | 表 1 进水水质Table 1 Influent water quality |
1.2 分析方法
污泥形态采用光学显微镜(Olympus，CX31)观察，COD测定采用微波密封消解法，NH+4-N测定采用氨氮测定仪(北京双晖京承，CM-02N)，MLSS测定采用重量法(快速水分测试仪)，出水浊度测定采用浊度仪(Hach，HI88703)，通过重力自流法(出水水头13.7 cm)测定最大膜通量，用膜通量衰减速率来表征膜污染情况，粒径分析采用激光粒度分析仪(Beckman Coulter，LS13320). EPS提取采用超声波法[10]结合热提取法[11]提取，离心后上清液经0.45 μm滤膜过滤后测定，多糖含量的测定采用苯酚-硫酸法[12]，以葡萄糖为标准样品，蛋白质含量的测定采用改进的Lowry法[13]，以牛白蛋白为标准样品，用多糖和蛋白质含量总和来表征EPS的含量[14].
2 结果与讨论 2.1 丝状菌膨胀的发生与污泥形态分析
本实验所用正常状态污泥及丝状菌膨胀污泥分别取自另一稳定运行无纺布生物反应器(有效容积90 L)的不同时期，接种污泥稳定运行10 d后进行水质指标及膜污染情况检测. 另一反应器前期污泥沉降性能良好，未发生污泥膨胀[图 2(a)]. 反应器后期温度较低，低温对微生物的生长代谢有一定的影响[16]，加上实验原水放置期间有机物有一定的腐败变质现象，葡萄糖分解产生许多低分子有机酸，而且反应器内硝化细菌降解NH+4-N的过程中降低了反应器内的碱度，造成了反应器内pH值的降低，而低pH值有利于丝状真菌的生长，同时抑制其他适应正常pH值环境的微生物的生长[17]，故反应器后期发生了严重的丝状菌膨胀[图 2(b)].
 | 图 2 污泥颗粒显微镜照片 (100×)Fig. 2 Microscope photos of sludge flocs (100×) |
对污泥颗粒进行粒径分析，由图 3可以看出，发生丝状菌膨胀的污泥颗粒在d≥200 μm范围内的数量远远大于正常状态下的污泥，由图 2可看出，丝状菌过度增殖产生的丝状结构为污泥颗粒的附着与聚集提供了有利的支撑骨架，污泥絮体与未膨胀状态下相比结构更加牢固，絮体更大. 污泥颗粒的平均粒径和中值粒径见表 2.
 | 图 3 污泥颗粒的粒径分布 Fig. 3 Particle size distributions of sludge flocs |
| 表 2 污泥颗粒的粒径Table 2 Particle sizes of sludge flocs |
2.2 丝状菌膨胀对处理效果的影响 2.2.1 COD去除情况
由图 4可以看出，正常污泥状态下无纺布生物反应器中上清液和出水的平均COD去除率分别为86.5%和91.4%，实验期间上清液COD去除率降低，可能由于污泥活性较高，沉降性能有所下降，导致上清液中有细小的污泥颗粒悬浮； 膜过滤出水COD比通过静置得到的上清液有所降低，证明无纺布膜对有机污染物有一定的截留作用，可提高出水水质. 丝状菌膨胀状态下无纺布生物反应器中上清液和出水的平均COD去除率分别为87.8%和90.1%，出水COD略优于上清液COD，但相差不大. 由于丝状菌大量繁殖，污泥絮体变大，对细小颗粒物质的吸附作用增强，故发生丝状菌膨胀后，污泥沉降性能恶化的同时，上清液中悬浮颗粒物有所减少，同时丝状菌比表面积大，在底物浓度相对较低的条件下对基质的亲和能力比菌胶团强[18]，故上清液COD与未发生膨胀时相比有所降低. 丝状菌膨胀状态下的出水COD去除率与正常污泥状态下相比，没有明显区别，说明丝状菌膨胀对无纺布生物反应器中COD的去除几乎没有影响.
 | 图 4 正常污泥和膨胀污泥状态下的COD去除情况Fig. 4 COD removal during normal sludge and bulking sludge status |
从图 5可以看出，正常污泥状态下无纺布生物反应器中上清液和出水的平均NH+4-N去除率分别达到94.8%和97.0%，反应器中污泥混合液及膜出水对NH+4-N均有良好的去除效果，其中膜出水略优于上清液，证明通过无纺布膜组件的过滤对出水NH+4-N的浓度有一定的降低，可以优化出水水质. 丝状菌膨胀状态下无纺布生物反应器的上清液和出水平均NH+4-N去除率分别为91.9%和93.1%，均低于正常污泥状态，可能由于在反应器同等曝气条件下，丝状菌膨胀时的溶解氧浓度略低于正常污泥状态，而溶解氧是影响丝状菌膨胀状态下脱氮效率的关键因素[19]，丝状菌膨胀状态下硝化作用受到一定的抑制.
 | 图 5 正常污泥和膨胀污泥状态下的NH+4-N去除情况
Fig. 5 NH+4-N removal during normal sludge and bulking sludge status
|
2.2.3 出水浊度情况
图 6为正常污泥状态和丝状菌膨胀状态下无纺布生物反应器的出水浊度情况，正常污泥状态下平均出水浊度为0.99 NTU，丝状菌膨胀状态下平均出水浊度为1.33 NTU，丝状菌膨胀对出水浊度略有影响，考虑到丝状菌膨胀时上清液的澄清度比未膨胀时好，分析原因可能是由于丝状菌膨胀状态下无纺布对细小微粒的截留作用有所减弱，结合后述膜污染情况(2.3.2节)的分析，无纺布在正常污泥状态下的不可逆污染情况比在丝状菌膨胀状态下严重，膜孔堵塞造成膜通量下降的同时，膜孔有效孔径减小，对细小微粒的截留作用更强，故出水浊度更优. 另外丝状菌膨胀状态下出水浊度最高也只达到1.9 NTU，说明丝状菌膨胀对出水浊度的影响并不严重.
 | 图 6 正常污泥和膨胀污泥状态下的出水浊度情况Fig. 6 Effluent turbidity during normal sludge and bulking sludge status |
2.3 丝状菌膨胀对膜污染特征的影响 2.3.1 膜通量的变化
由图 7可以看出，无纺布生物反应器的膜通量在正常污泥和膨胀污泥状态下呈现不同的下降规律，由曲线的倾斜程度可看出，正常污泥状态下的膜通量前期下降速度慢(120 h之前)，后期下降速度快，而膨胀污泥状态下的膜通量前期下降速度快(100 h之前)，后期下降速度慢.
 | 图 7 正常污泥和膨胀污泥状态下的膜通量衰减Fig. 7 Flux variations during normal sludge and bulking sludge status |
若定义单位时间内的膜通量下降为膜通量衰减速率，即膜通量衰减速率=ΔJ/Δt，由曲线上两个点可求得一个膜通量衰减速率，则可求出，正常污泥状态下的平均膜通量衰减速率为4.87 L ·(m2 ·h2)-1，膨胀污泥状态下的平均膜通量衰减速率为3.29 L ·(m2 ·h2)-1，可以看出，膨胀污泥状态下的平均膜通量衰减速率较小，即膜污染情况较轻，这一结论与Choi等[20]对传统中空纤维微滤膜生物反应器中膜污染的研究结论有所不同，可能由于无纺布的膜孔径(25 μm)较之中空纤维膜(0.2 μm)有很大的区别，导致如污泥混合液中Zeta电位、 EPS含量、 黏度等因素对膜污染的影响较弱，而污泥絮体粒径(表 2)等更宏观的因素对膜污染有更强的影响作用.
2.3.2 膜阻力分析
通过测定新膜的膜通量Jm，反应器运行10 d后测定污染后的膜通量Jt，去掉膜面污泥后的膜通量Jq，根据式(3)~(6)可得出正常污泥状态和膨胀污泥状态下无纺布的各部分膜阻力构成(表 3).
| 表 3 无纺布膜阻力分析1)Table 3 Filtration resistance analysis of nonwoven fabrics |
由表 3可以看出，正常污泥状态下无纺布的膜污染阻力占总阻力的9.88%，其中可逆污染阻力2.60%，不可逆污染阻力7.28%，膜污染阻力主要是不可逆污染阻力. 图 8是新无纺布及污染后无纺布膜表面的扫描电镜图，由图 8(b)可以看出，正常污泥状态下无纺布膜表面的泥饼层较薄，膜孔内部堵塞情况比较严重，与膜阻力分析的结果相符. 膨胀污泥状态下无纺布的膜污染阻力占总阻力的7.67%，膜污染程度比正常污泥状态下轻，其中可逆污染阻力5.76%，不可逆污染阻力1.91%，膜污染阻力主要是可逆污染阻力，由图 8(c)可以看出，膨胀污泥状态下无纺布膜表面的泥饼层较厚，膜孔内部的污染情况较轻，与膜阻力分析的结果相符.
 | 图 8 无纺布膜表面扫描电镜图 (100×)Fig. 8 SEM images of non-woven fabrics(100×) |
结合图 7，正常污泥状态下的膜通量下降先慢后快是由于膜污染前期膜面泥饼层累积较少，主要发生的是细小污泥颗粒进入膜孔内部引起的不可逆污染，而膜污染前期膜孔堵塞对膜通量下降速度的影响比膜面泥饼层累积对其的影响程度小，故通量下降较慢，而随着膜孔内部堵塞的加剧，对膜通量的影响越来越大，引起膜污染后期膜通量的快速下降； 而膨胀污泥状态下的膜通量下降先快后慢，Meng等[21]研究表明，发生丝状菌膨胀的污泥絮体形态更不规则，更易于黏附在膜表面，说明膜污染前期膜面泥饼层的累积是造成前期膜通量下降较快的主要原因，而反应器内部曝气对膜表面产生一定的水力剪切，使得膜面污泥的累积程度受到一定的抑制，另一方面，膜面形成的泥饼层对细小颗粒进入膜孔内部起到了阻碍作用，使得不可逆污染较少，故膜污染后期膜通量的下降速度减缓.
2.3.3 EPS含量分析
EPS(胞外聚合物)是在一定环境条件下由微生物分泌于体外的一些高分子聚合物，污水生物处理过程中大多数的微生物都会产生EPS参与生物絮体的形成，它们存在于细胞表面或者游离于混合液中，EPS是污泥絮体的重要组成部分，它的生成与降解同外界环境及微生物的生存状态密切相关，比如微生物代谢活动、 细胞裂解和吸附作用等[22]. EPS可分为溶解性EPS(S-EPS)和附着性EPS(B-EPS)，其中B-EPS包括松散附着性EPS(LB-EPS)和紧密附着性EPS(TB-EPS)，有研究指出S-EPS与SMP(溶解性微生物产物)实际是同一种物质[23]，故本研究用SMP代替S-EPS进行讨论.
从表 4中可以看出，两种污泥SMP中多糖的含量都比蛋白质的含量高，蛋白质/多糖分别为0.370、 0.497，SMP总量分别为正常污泥中21.369 mg ·L-1，膨胀污泥中10.182 mg ·L-1. 相关研究表明，SMP浓度是决定膜污染潜力及膜阻力的主要因素[24,25]，Ramesh等[26]通过实验证实SMP贡献绝大部分膜污染阻力，同时提出SMP中蛋白质和腐殖酸对不可逆污染的贡献要大于多糖，但Lee等[27]提出就亲水性而言，SMP中多糖应较蛋白质对亲水性膜初期阶段污染贡献更大，考察P/C(蛋白质/多糖)对膜污染的影响比SMP总量更有参考价值，Yao等[28]提出，混合液中的蛋白质与多糖存在某种作用促进膜面滤饼层形成，提高P/C有利于削弱不可逆污染. 由本实验结果可推断，SMP总量与膜污染阻力有关系，P/C与可逆污染所占的比例有关系.
| 表 4 正常污泥和膨胀污泥状态下的SMP含量 Table 4 SMP contents during normal sludge and bulking sludge status |
表 5为混合液中污泥的EPS含量，正常污泥LB-EPS中多糖占多数，而膨胀污泥LB-EPS中蛋白质占多数，P/C分别为0.649、 1.488，正常污泥和膨胀污泥的LB-EPS总量分别为2.974 mg ·g-1、 1.824 mg ·g-1，Wang等[29]研究表明，B-EPS有较强的污染潜质，与TB-EPS相比，LB-EPS与膜污染阻力呈现更强相关性，从实验结果看，混合液污泥LB-EPS与膜污染的关系同SMP相似； 两种污泥中TB-EPS含量都远高于LB-EPS，证明混合液污泥中EPS主要是以TB-EPS的形式存在，其中，两种污泥TB-EPS中都是蛋白质含量占大多数，P/C分别为正常污泥2.891，膨胀污泥3.554，两种混合液污泥中EPS总量分别为正常污泥90.337 mg ·g-1，膨胀污泥157.093 mg ·g-1，P/C分别为2.724、 3.510，对照表 3可以看出，混合液污泥EPS总量及P/C都与膜污染中可逆污染的发生存在正相关关系，研究表明，EPS对混合液黏度、 污泥疏水性、 膜污染有重要的影响，EPS可以通过降低菌体表面电荷和大分子间吸附架桥作用，促进微生物在固体表面附着及絮体的形成，因此造成膜表面可逆污染的加剧[26].
| 表 5 混合液污泥中的EPS各组分含量Table 5 EPS contents of mixed liquid sludges |
表 6为膜面污泥的EPS含量，膜面污泥取自污染后无纺布表面附着的污泥层，膜面EPS可以看作是混合液EPS在发生污染后的膜表面的累积，可反映膜面可逆污染的严重程度，从中可以看出，膜面污泥中LB-EPS和TB-EPS都是膨胀污泥的含量高，两种污泥的LB-EPS和TB-EPS中蛋白质的含量都高于多糖含量，说明EPS含量较高的污泥更易于在膜表面累积，并且累积于膜表面的EPS主要是蛋白质. 膜面污泥LB-EPS中的P/C分别为正常污泥1.155、 膨胀污泥2.331，TB-EPS中的P/C分别为正常污泥3.248、 膨胀污泥3.935，总EPS中的P/C分别为正常污泥3.056、 膨胀污泥3.816，两种膜面污泥中EPS总量分别为正常污泥85.824 mg ·g-1，膨胀污泥188.159 mg ·g-1，膜面污泥EPS的含量和P/C都与膜表面可逆污染存在正相关性.
| 表 6 膜面污泥中的EPS各组分含量Table 6 EPS contents of membrane surface sludges |
3 结论
(1)发生丝状菌膨胀的污泥由于丝状结构有利于污泥絮体的附着聚集，因而膨胀污泥的平均粒径和中值粒径均大于正常污泥.
(2)丝状菌膨胀状态下反应器的上清液和出水平均COD去除率分别为87.8%和90.1%，较之于正常污泥状态下的86.5%和91.4%，丝状菌膨胀对COD去除效果几乎没有影响； 丝状菌膨胀状态下的上清液和出水平均NH+4-N去除率分别为91.9%和93.1%，低于正常污泥状态下的94.8%和97.0%，说明丝状菌膨胀对于硝化作用有一定的抑制； 丝状菌膨胀状态下的平均出水浊度为1.33 NTU，较之正常污泥状态下的0.99 NTU，丝状菌膨胀对出水浊度略有影响但不严重.
(3)正常污泥状态下反应器的膜通量下降先慢后快，丝状菌膨胀状态下的膜通量下降先快后慢，原因是正常污泥状态下优先发生不可逆污染，丝状菌膨胀状态下优先发生可逆污染； 正常污泥状态下的平均膜通量衰减速率为4.87 L ·(m ·h)-2，膨胀污泥状态下为3.29 L ·(m ·h)-2，膨胀污泥状态下的膜污染较轻可能是由于污泥絮体粒径等更宏观的因素对无纺布膜污染的影响更大； 反应器运行10 d后，正常污泥状态下的膜阻力中，可逆污染阻力占2.60%，不可逆污染阻力占7.28%，膜污染阻力主要是不可逆污染阻力，膨胀污泥状态下的膜阻力中，可逆污染阻力占5.76%，不可逆污染阻力占1.91%，膜污染阻力主要是可逆污染阻力.
(4) SMP含量分别为正常污泥21.369 mg ·L-1，膨胀污泥10.182 mg ·L-1，P/C分别为0.37、 0.497，SMP总量与膜污染阻力有关系，P/C与可逆污染所占的比例有关系； 正常污泥和膨胀污泥的混合液污泥LB-EPS含量分别为2.974 mg ·g-1、 1.824 mg ·g-1，P/C分别为0.649、 1.488，EPS总量分别为90.337 mg ·g-1、 157.093 mg ·g-1，P/C分别为2.724、 3.51，混合液污泥LB-EPS与膜污染的关系同SMP相似，EPS总量及其P/C都与可逆污染的发生存在正相关关系； EPS含量较高的污泥更易于在膜表面累积，并且累积于膜表面的EPS主要是蛋白质； 膜面污泥EPS总量分别为正常污泥85.824 mg ·g-1，膨胀污泥188.159 mg ·g-1，P/C分别为3.056、 3.816，膜面污泥EPS的含量和P/C都与膜表面可逆污染存在正相关性.
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